余庚華 顏輝 高當(dāng)麗 趙朋義 劉鴻 朱曉玲 楊維

1)(成都大學(xué)信息科學(xué)與工程學(xué)院,成都 610106)

2)(華南師范大學(xué),廣東省量子調(diào)控工程與材料重點實驗室,廣州 510006)

3)(西安建筑科技大學(xué)理學(xué)院,西安 710055)

4)(湖北師范大學(xué)物理與電子科學(xué)學(xué)院,黃石 435002)

1 引 言

同位素位移(isotope shift,IS)的理論和實驗研究應(yīng)用廣泛,是基礎(chǔ)物理研究的熱點內(nèi)容之一[1?3].IS是研究原子核性質(zhì)的有效手段之一,通過測量IS可以獲得核電荷半徑、磁偶極矩、電四極矩、核自旋和超精細(xì)結(jié)構(gòu)等重要的原子數(shù)據(jù)[4?7];在基礎(chǔ)物理領(lǐng)域,IS可以用于檢驗量子力學(xué)計算方法和標(biāo)準(zhǔn)模型理論,研究精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)α的時空演化性質(zhì)[8?10];在天體物理的研究中,IS可以用于研究黑洞的性質(zhì)和霍金輻射[11?13].此外,IS的應(yīng)用還包括原子分子精密譜、光頻標(biāo)、冷原子物理和原子的激光冷卻與囚禁等方面[14?17].對絕大多數(shù)元素而言,可供參考的IS實驗數(shù)據(jù)很少,更多的時候需要進(jìn)行理論計算.因此,在準(zhǔn)確計算IS方面取得的任何進(jìn)展都顯得特別有意義.近年來,Mg元素(核電荷數(shù)Z=12)的IS效應(yīng)研究一直受到關(guān)注[18?20].和測量類星體(quasars and quasi-stellar object,QSO)的C同位素(核電荷數(shù)Z=6)吸收豐度來檢驗宇宙的化學(xué)演化模型類似[21],在一些的化學(xué)演化模型中,大量的中等質(zhì)量恒星會產(chǎn)出Mg同位素,研究這些恒星中Mg同位素的相對豐度變化可以為恒星演化提供相應(yīng)的直接證據(jù)[22].同時,Mg的同位素很多,半衰期在在幾十毫秒至幾十小時的同位素有十幾個,其中包括幻中子數(shù)N=8,18和28的同位素,這些短壽命同位素是研究反轉(zhuǎn)島附近原子核奇特性質(zhì)的重要對象[23,24],通過研究這些同位素的IS可以幫助我們獲得相應(yīng)的奇異原子核的重要性質(zhì).

圖1 Mg+離子基態(tài)和低激發(fā)態(tài)能級圖Fig.1.The diagram of ground and low lying energy levels of Mg+ion.

我們選擇Mg+離子基態(tài)到低激發(fā)態(tài)3s2S1/2—3s2P1/2和 3s2S1/2—3s2P3/2兩條躍遷譜線作為研究對象,計算其同位素位移.躍遷能級如圖1所示,這兩條躍遷對應(yīng)的波長分別為280.3和279.6 nm.原子譜線的IS包括兩方面的貢獻(xiàn),原子核的有限質(zhì)量引起的質(zhì)量位移(mass shift,MS)和原子核的電荷分布引起的場位移( fi eld shift,FS).質(zhì)量位移又可分為正常質(zhì)量位移(normal mass shift,NMS)和特殊質(zhì)量位移(speci fi c mass shift,SMS).理論計算IS的難點主要在于SMS和FS,常用的處理方式有組態(tài)相互作用(con fi guration interaction,CI)、多體微擾論(many-body perturbation theory,MBPT)、耦合簇方法、Dirac-Fock-Sturm(DFS)方法以及Dirac-Hartree-Fock(DHF)方法等,由此發(fā)展起來的CI+MBPT[25?27]、相對論耦合簇[28],CI+DFS[29,30]和多組態(tài)DHF(multi-con fi guration Dirac-Hartree-Fock method,MCDHF)[31?33]等計算方法在IS的理論研究中取得了比較好的結(jié)果.

在Mg+離子的IS計算中采用MCDHF方法,結(jié)合相對論組態(tài)相互作用(relativistic con fi guration interaction,RCI)和自洽場(self-consistent fi eld,SCF)方法對電子波函數(shù)用進(jìn)行優(yōu)化,并在RCI計算中引入Breit近似,得到了Mg+離子3s2S1/2—3s2P1/2和 3s2S1/2—3s2P3/2兩條躍遷譜線的SMS系數(shù)和FS因子,并計算了中子數(shù)8≤N≤20的Mg+離子同位素位移.用RCI和MCDHF方法計算Mg+離子IS的理論結(jié)果與用其他理論方法得到的計算結(jié)果符合得比較好,與最新的Mg+離子IS測量實驗結(jié)果相比也符合得很好.

2 理論方法

2.1 同位素位移一般理論

考慮能級為l和u之間的一條原子躍遷譜線,能級l和u對應(yīng)的能量分別為Eu和El(Eu＞El),原子譜線躍遷頻率為v;兩個同位素對應(yīng)的質(zhì)量數(shù)分別為A和A′;則能級l和u之間躍遷hv=Eu?El的IS可以表示為[19,32,33]:

其中,δvA,A′是該原子躍遷譜線的IS;?KNMS,?KSMS和F分別為NMS系數(shù)、SMS系數(shù)和FS因子;M和M′分別是同位素A和A′對應(yīng)的原子核質(zhì)量,δ〈r2〉A(chǔ),A′是同位素A和A′原子核方均根電荷半徑的平方差.

NMS系數(shù)可以表示為

其中me是電子質(zhì)量,MA是單位原子質(zhì)量,1823是單位原子質(zhì)量與電子質(zhì)量的比值.引入SMS算符:

其中Z為核電荷數(shù),α為精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù),σi是(4×4)狄拉克矩陣.

設(shè)能級i(i=l,u)對應(yīng)的電子波函數(shù)為|Ψi〉,則該能級的SMS系數(shù)表示為

于是,能級l和u之間躍遷的SMS系數(shù)可以表示為

場位移因子F正比于原點r=0處的電子概率幅密度的變化:

其中,ρei(0)(i=l,u)是原點r=0處的電子電荷密度.

用上述公式可以分別計算NMS,SMS和FS的貢獻(xiàn),三者相加即是總的IS.

2.2 MCDHF和RCI數(shù)值計算方法

在 MCDHF方法中,原子態(tài)波函數(shù)(atomic state wave function,ASF)可以表示成組態(tài)函數(shù)(con fi guration state function,CSF)的線性疊加[31?33]:

其中,P為宇稱,J是角動量量子數(shù),MJ是角動量J的z分量,{cμ}是疊加系數(shù),{γμ}是標(biāo)識CSFs的一組量子數(shù).疊加系數(shù){cμ}和CSFs通過SCF方法進(jìn)行同步優(yōu)化.用RCI方法開展計算時,將Breit相互作用作為微繞項進(jìn)行考慮.

我們用GRASP2K原子結(jié)構(gòu)計算程序包[31]和RIS3同位素位移計算程序包[33]來開展計算.GRASP2 K程序包可以系統(tǒng)地計算電子關(guān)聯(lián)效應(yīng),包括價電子和內(nèi)層電子之間的關(guān)聯(lián)以及原子核與核外電子之間的關(guān)聯(lián)等.對于中性原子和近似中性的離子而言,電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)是理論計算和實驗測量之間差異的主要來源.用GRASP2K程序包先計算ASFs,再用RIS3程序包調(diào)用ASFs來計算同位素位移.

在GRASP2 K程序包中采用了雙參數(shù)費米模型來描述原子核的電荷分布.雙參數(shù)費米模型如下[34]:

其中ρ0是歸一化系數(shù),c為半密度半徑,t為原子核皮厚度,a是與核皮厚度t相關(guān)的參數(shù),t取值為2.30 fm.

2.3 原子核質(zhì)量修正

原子核的質(zhì)量可以用原子質(zhì)量進(jìn)行修正得到,方法為:原子質(zhì)量扣除電子質(zhì)量,再加上電子與核的結(jié)合能:

其中Bel是電子與核的結(jié)合能,它可以由下列經(jīng)驗公式進(jìn)行估算[35]:

進(jìn)行原子核質(zhì)量修正時注意需要將能量單位eV換算成原子質(zhì)量單位amu.

3 計算結(jié)果

Mg+離子的基態(tài)電子組態(tài)為1s22s22p63s1,計算過程中展開CSFs時采用的是一種受限制的雙電子激發(fā)模式:最里層1s2的兩個電子選擇不激發(fā),最外層3s1中的一個電子選擇激發(fā),另從2s22p6八個電子中再選擇一個電子激發(fā).CSFs對應(yīng)的主量子數(shù)n=3,4,5,···,軌道角量子數(shù)l=0,1,2,3,···,n?1(對應(yīng)的光譜學(xué)符號表示為l=s,p,d,f,···),計算中最大的主量子數(shù)為nmax=6,最大的軌道角量子數(shù)lmax=4(用光譜學(xué)符號表示為lmax=g).

3.1 譜線的躍遷能量

在計算電子波函數(shù)的同時也得到了Mg+離子基態(tài)到低激發(fā)態(tài)3s2S1/2—3s2P1/2和3s2S1/2—3s2P3/2兩條譜線的躍遷能量,以波數(shù)(cm?1)為單位,并與實驗值和其他理論值[28]進(jìn)行了對比,結(jié)果如表1所列.實驗值取自美國國家標(biāo)準(zhǔn)研究院(The National Institute of Standards and Technology,NIST)的原子光譜數(shù)據(jù)庫(atomic spectra database,ASD).表1中括號里的百分?jǐn)?shù)表示的是理論計算結(jié)果與NIST ASD的實驗數(shù)據(jù)為參考的相對百分差.其中,文獻(xiàn)[28]采用的是相對論耦合簇計算方法,本文計算的兩條譜線的躍遷能量與實驗和理論都符合得比較好,表明本文對電子波函數(shù)的計算準(zhǔn)確可靠.

表1 Mg+離子3s2S1/2—3s2P1/2 和 3s2S1/2—3s2P3/2譜線躍遷能量,括號中的百分?jǐn)?shù)表示與NIST ASD實驗測量值的相對百分差Table 1.Transition energies for 3s2S1/2–3s2P1/2and 3s2S1/2–3s2P3/2transitions of Mg+ion.The data in brackets represents the percentage difference compared with the NIST ASD result.

3.2 特殊質(zhì)量位移系數(shù)和場位移因子

Mg+離子3s2S1/2—3s2P1/2和3s2S1/2—3s2P3/2兩條躍遷譜線的NMS系數(shù)、SMS系數(shù)和FS因子的計算結(jié)果如表2所列,NMS系數(shù)和SMS系數(shù)的單位為 GHz·amu,FS因子的單位為 MHz·fm?2. 表中比較了CI+MBPT方法[19,25]、相對論耦合簇方法[28]、相對論HF方法[36]以及相對論CI+DF方法[37]的計算結(jié)果.其中,文獻(xiàn)[19]是在有限場近似下將SMS算符作為一個微繞項加入到系統(tǒng)的哈密頓量中再用CI+MBPT方法展開計算;文獻(xiàn)[25]采用的也是CI+MBPT方法,但在計算躍遷矩陣元高階修正時采用了隨機(jī)相位近似(random-phase approximation);文獻(xiàn)[28]中采用Dirac哈密頓量結(jié)合Breit近似計算電子波函數(shù),但是在計算SMS系數(shù)時用的是非相對論形式的SMS算符;文獻(xiàn)[36]是將同位素位移算子加入到庫侖勢中,這種處理方式與文獻(xiàn)[19]很相似,因此二者對場位移因子F的計算結(jié)果相同,且SMS系數(shù)的計算結(jié)果也很接近;文獻(xiàn)[37]用CI+DF方法展開求解組態(tài)波函數(shù)時引入了一個權(quán)重函數(shù)(weight function),但是沒有詳細(xì)考慮電子的關(guān)聯(lián)效應(yīng).表2中不同的計算方法各有特色,計算得到的SMS系數(shù)和場位移因子雖然存在一些差異,但是總的來看,這些理論結(jié)果彼此都還符合得比較好.

表2 Mg+離子3s2S1/2—3s2P1/2和 3s2S1/2—3s2P3/2躍遷譜線的NMS系數(shù)、SMS系數(shù)和FS因子(NMS和SMS系數(shù)的單位為GHz·amu,場位移因子 F 的單位為MHz·fm?2)Table 2.The NMS coefficients,SMS coefficients and FS factors for the 3s2S1/2–3s2P1/2and 3s2S1/2–3s2P3/2 transitions of Mg+ion.The unit of the NMS and SMS coefficient is GHz·amu and the unit of the fi eld shift factor F is MHz·fm?2.

用表2中NMS系數(shù)、SMS系數(shù)和FS因子的計算結(jié)果結(jié)合必要的原子核質(zhì)量和核電荷半徑數(shù)據(jù),就可以計算相應(yīng)的Mg+離子這兩條躍遷譜線的IS,并與實驗結(jié)果進(jìn)行對比.

3.3 同位素位移

Mg元素穩(wěn)定的同位素有三個,24Mg,25Mg和26Mg,原子核方均根電荷半徑[38]分別為3.0570(7)fm,3.0290(7)fm和3.0340(26)fm,用(11)和(12)式修正后的原子核質(zhì)量分別為23.9790132016,24.9798084806和25.9765644726 amu.以24Mg+離子為參考同位素,25Mg+離子和26Mg+離子的IS計算結(jié)果如表3所列,表3同時列出了其他理論計算值和實驗測量值,并與我們的計算結(jié)果進(jìn)行了對比.需要說明的是,最新的Mg+離子穩(wěn)定同位素的IS實驗測量[40]是在離子阱囚禁裝置中完成的,在實驗中消除了多普勒頻移,并對光頻移、亞多普勒頻移等頻移效應(yīng)做了修正,是目前精度最高的Mg+離子IS實驗測量結(jié)果.

對于25Mg+離子兩條譜線的IS結(jié)果,我們的計算值與最新實驗測量值[40]的絕對誤差分別只有2.1 MHz(3s2S1/2—3s2P1/2)和3.7 MHz(3s2S1/2—3s2P3/2),相對誤差分別為0.13%和0.23%,與實驗符合得非常好.對26Mg+離子的IS而言,我們計算的SMS和MS與其他理論結(jié)果[19,36]的絕對誤差在3—6 MHz范圍,相對誤差小于0.26%;兩條譜線總的IS計算結(jié)果與實驗值[40]的絕對誤差分別為6.6 MHz(3s2S1/2—3s2P1/2)和8.9 MHz(3s2S1/2—3s2P3/2),相對誤差分別為0.21%和0.28%.與其他理論計算相比,我們對Mg+離子3s2S1/2—3s2P1/2和3s2S1/2?3s2P3/2兩條躍遷譜線的IS計算結(jié)果最接近實驗測量值.

表3 Mg+離子穩(wěn)定同位素3s2S1/2—3s2P1/2和 3s2S1/2—3s2P3/2躍遷譜線的IS計算結(jié)果(參考同位素為24Mg+離子,IS單位為MHz)Table 3.The IS results of the stable Mg+ion isotopes for the 3s2S1/2–3s2P1/2 和 3s2S1/2–3s2P3/2transitions with the unit of MHz.The reference isotope is24Mg+ion.

考慮到中子數(shù)8≤N≤20的短壽命Mg同位素在反轉(zhuǎn)島附近奇異原子核結(jié)構(gòu)性質(zhì)研究中的重要應(yīng)用,我們也計算了這些短壽命離子的IS.中子數(shù)8≤N≤20的短壽命Mg同位素的原子質(zhì)量[41]、半衰期、原子核質(zhì)量修正結(jié)果、原子核電荷半徑以及核電荷半徑的平方差等數(shù)據(jù)如表4所列,其中參考同位素為24Mg.

結(jié)合表2中NMS系數(shù)、SMS系數(shù)、FS因子的計算結(jié)果和表4中各同位素原子核質(zhì)量和原子核電荷半徑數(shù)據(jù),以24Mg+離子為參考同位素,得到中子數(shù)8≤N≤20的短壽命Mg+離子的IS計算結(jié)果如表5所列.

表4 短壽命Mg同位素的原子質(zhì)量、半衰期、修正后的原子核質(zhì)量、原子核半徑以及原子核半徑的平方差,參考同位素為24MgTable 4.The atomic masses(amu),half-lives(in units of h-hour,min-minute,s-second and ms-millisecond),modi fi ed nuclear mass(amu),nuclear charge radius(r,in unit of fm)and the difference of charge radius square(δ〈r2〉,in unit of fm2)for the short-lived Mg isotopes.The reference isotope is24Mg.

表5 短壽命Mg+離子同位素3s2S1/2—3s2P1/2和3s2S1/2—3s2P3/2躍遷譜線的IS計算結(jié)果,IS單位為MHz,參考同位素為24Mg+離子Table 5.The IS results of the short-lived Mg+ion isotopes for the 3s2S1/2–3s2P1/2 和 3s2S1/2–3s2P3/2 transitions with the unit of MHz.The reference isotope is24Mg+ion.

表5中IS理論計算結(jié)果依賴于原子質(zhì)量和原子電荷半徑的實驗數(shù)據(jù).原子質(zhì)量一般能準(zhǔn)確到10?7amu量級,原子電荷半徑會存在一定的測量誤差,但是考慮到對Mg這樣的輕核元素而言FS在總IS中的貢獻(xiàn)比較小,我們認(rèn)為IS的計算誤差主要來源于NMS系數(shù)、SMS系數(shù)和FS因子的不確定度.表5的IS理論計算結(jié)果的相對不確定度大約為0.30%,評估相對不確定度的依據(jù)將在下文討論.對于中子數(shù)8≤N≤20的短壽命Mg+離子同位素3s2S1/2—3s2P1/2和 3s2S1/2—3s2P3/2兩條躍遷譜線,目前并沒有實驗數(shù)據(jù)可以比對,這些短壽命的同位素半衰期從幾十毫秒到幾十個小時,足夠用于IS測量,且這兩條躍遷對應(yīng)的波長分別為279.6和280.3 nm,這種波長的激光光源也很容易獲得,因此表5中的計算結(jié)果可以用作進(jìn)一步的IS測量實驗參考.

4 討 論

在表2中列出了用不同方法計算SMS系數(shù)的理論結(jié)果,其中文獻(xiàn)[28]和[37]的計算結(jié)果與其他理論值的差異比較大,主要原因在于:文獻(xiàn)[28]中計算電子波函數(shù)時用的是相對論狄拉克哈密頓量,但是在計算SMS系數(shù)時忽略了SMS算符中相對論效應(yīng)的近似項;在文獻(xiàn)[37]的計算中,未充分考慮電子的關(guān)聯(lián)效應(yīng),而電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)在中性原子和近似中性離子的IS中的作用不可忽視.GRASP2K原子結(jié)構(gòu)計算程序包可以對電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)做系統(tǒng)地計算,同時采用了相對論的SMS算符表達(dá)式,從而獲得了與實驗值更接近的計算結(jié)果.在計算Mg+離子IS時采用的是受限制的雙電子激發(fā)模式,且將NMS和SMS分開進(jìn)行計算;用類似的處理方法也計算了Mg原子的同位素位移[42],并得到了與實驗結(jié)果相符的計算結(jié)果.表明我們采用的受限制的雙電子激發(fā)模式在處理核外電子數(shù)為11和12的原子體系的光譜計算問題是成功的,同時表明將NMS和SMS分別用不同的方法進(jìn)行處理也是可行的.

GRASP2 K原子結(jié)構(gòu)計算程序包本身沒有設(shè)計對計算結(jié)果進(jìn)行誤差分析的程序模塊,因此用GRASP2 K開展理論計算的文獻(xiàn)通常只對自身計算結(jié)果的不確定度做粗略評估,主要把計算結(jié)果與實驗測量或者其他理論計算結(jié)果進(jìn)行比較.在IS的計算中,SMS系數(shù)和FS因子的不確定度受電子波函數(shù)的計算精度影響.從IS的計算方法和GRASP2 K計算程序包的應(yīng)用特點來看,存在這樣的規(guī)律:如果躍遷能量與實驗值的相對不確定度為?%,則FS的理論計算值的相對不確定與?%同量級,而SMS的理論計算值的相對不確定度比?%要高一個量級,大約為?%的10倍左右.譜線躍遷能量或者能級能量本質(zhì)上是哈密頓算符的期望值,其不確定度反映的是電子波函數(shù)的計算精度.FS因子正比于兩個躍遷能級的電子波函數(shù)在原點處的模的平方差(概率幅之差),因此FS只受電子波函數(shù)的計算精度影響,與?%同量級.計算SMS系數(shù)引入的相對論SMS算符是在(αZ)4m2/M近似條件下的結(jié)果[43,44],所以SMS系數(shù)的計算精度不僅受電子波函數(shù)的計算精度影響,同時也受近似條件的影響,總的結(jié)果是SMS計算的不確定度要比?%高大約一個量級,可以粗略評估為?%×10.根據(jù)本文的計算結(jié)果,兩條譜線躍遷能量的相對不確定度最大為0.027%,因此我們評估表5中IS計算結(jié)果的不確定度大約為0.30%.

采用MCDHF和RCI方法開展原子結(jié)構(gòu)理論計算的結(jié)果與實驗值的相對誤差通常在1%范圍左右,用GRASP2K計算Mg+離子兩條譜線的IS理論值與實驗測量值的相對誤差在0.13%—0.28%范圍.為了進(jìn)一步提高IS的理論計算精度,可以考慮在計算中引入QED(quantum electrodynamics,QED)修正[2,30,45,46].QED修正在少電子體系比如Li原子、Be+離子和Be原子等的IS計算中取得了很大的成功,IS計算精度獲得了提高.最新的研究文獻(xiàn)表明QED修正也可應(yīng)用于多電子體系比如堿金屬Na,K,Rb,Cs和類堿金屬離子的光譜計算[47],說明引入QED修正方法來進(jìn)一步提高多電子原子體系的IS計算精度是可行的辦法.

5 結(jié) 論

本文用RCI結(jié)合MCDHF方法計算了Mg+離子3s2S1/2—3s2P1/2和 3s2S1/2—3s2P3/2兩條躍遷譜線的SMS系數(shù)和FS因子,并計算了中子數(shù)8≤N≤20的Mg+離子的IS,包括3個穩(wěn)定同位素和9個短壽命同位素.用GRASP2 K原子結(jié)構(gòu)計算程序包計算電子波函數(shù),并用RIS3同位素位移計算程序包調(diào)用GRASP2K的電子波函數(shù)計算結(jié)果,進(jìn)而計算IS.本文的計算結(jié)果與其他理論計算結(jié)果符合得比較好,與最新的實驗測量值相比,本文得到的IS理論值的相對誤差在0.13%—0.28%范圍,是目前最接近IS實驗測量值的計算結(jié)果.該計算結(jié)果能為Mg+離子IS實驗和理論研究提供參考,能夠用于Mg+離子的短壽命同位素的光譜測量實驗以及利用Mg+離子開展幻中子數(shù)N=8和N=20附近的奇異原子核特性研究等.同時,本文采用的一種受限制的雙電子激發(fā)模式對于基態(tài)電子組態(tài)為1s22s22p63s1的原子體系具有普適性,計算結(jié)果也表明這種電子激發(fā)模式在計算Mg+離子光譜是可靠的,可以推廣到核外電子數(shù)為11的多電子體系的原子或離子,比如Na原子、Al2+離子、Si3+離子等,用于開展相應(yīng)的光譜結(jié)構(gòu)和IS的理論研究.

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