張 霞，余益軍，解淑艷，孟曉艷，齊煒紅，王 帥，潘本鋒

1.中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站，國(guó)家環(huán)境保護(hù)環(huán)境監(jiān)測(cè)質(zhì)量控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100012 2.常州市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，江蘇 常州 213001 3.邯鄲市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站，河北 邯鄲 056002

近年來(lái)，我國(guó)大中城市顆粒物污染發(fā)生頻率高，持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)，細(xì)顆粒物中不同組分對(duì)太陽(yáng)輻射的吸收和散射作用直接導(dǎo)致能見(jiàn)度降低，同時(shí)影響輻射強(qiáng)迫、擾動(dòng)區(qū)域氣候變化；另外，氣溶膠，尤其是黑碳(Black Carbon, BC)氣溶膠粒子中的多種化學(xué)組分與人體健康密切相關(guān)，并且黑碳的輻射強(qiáng)度介于二氧化碳和甲烷之間，是影響全球變暖僅次于二氧化碳的第二位重要因素[1]，成為環(huán)境科學(xué)界的研究熱點(diǎn)之一。黑碳?xì)馊苣z的研究歷史較短，黑碳測(cè)量技術(shù)和方法有較大的不確定性，20世紀(jì)80年代，我國(guó)有關(guān)于氣溶膠吸收系數(shù)觀測(cè)方法的相關(guān)研究[2-3]，自20世紀(jì)90年代開(kāi)始在少數(shù)大氣本底站和部分城市開(kāi)展了黑碳觀測(cè)研究，湯潔等[4]于1991年在臨安大氣本地站、1998年在拉薩等地區(qū)開(kāi)展了短期的黑碳濃度觀測(cè)研究，王庚辰等[5]于北京郊區(qū)開(kāi)展了黑碳濃度觀測(cè)，同時(shí)在北京、上海、天津、重慶[6-11]等分別有相關(guān)工作見(jiàn)諸報(bào)道，得出了OC和EC在PM2.5和PM10的濃度分布特征；吳兌等[12]在2004—2007年對(duì)廣州番禺大氣成分站進(jìn)行黑碳濃度與吸光系數(shù)研究，得出廣州地區(qū)黑碳濃度變化情況，是時(shí)間較長(zhǎng)的一次單站點(diǎn)觀測(cè)。這些觀測(cè)研究對(duì)了解城市的黑碳分布特征提供數(shù)據(jù)支撐，但在更大尺度掌握黑碳的污染特征仍顯不足。

為了反映全國(guó)整體層面的環(huán)境空氣質(zhì)量狀況，監(jiān)控空氣質(zhì)量狀況和變化趨勢(shì)及污染在大氣環(huán)流作用下對(duì)區(qū)域的影響，國(guó)家環(huán)境保護(hù)部統(tǒng)一布局，構(gòu)建了大氣背景站監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)，在15個(gè)背景站開(kāi)展了黑碳?xì)馊苣z監(jiān)測(cè)，為黑碳?xì)馊苣z在大尺度上的研究提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。本研究探討了背景地區(qū)的黑碳濃度水平及其變化特征。

1 研究方法

1.1 數(shù)據(jù)來(lái)源

14個(gè)背景站黑碳自動(dòng)在線(xiàn)監(jiān)測(cè)(西沙背景站2015年尚未開(kāi)展監(jiān)測(cè))，相關(guān)信息見(jiàn)表1，數(shù)據(jù)采集時(shí)間均為2015年1月1日至12月31日。

表1 14個(gè)背景站點(diǎn)位信息

1.2 儀器和數(shù)據(jù)處理

采樣儀器為美國(guó)AE-31型黑碳儀，具有370、470、520、590、660、880、950 nm等7個(gè)波長(zhǎng)測(cè)量通道。黑碳儀利用黑碳?xì)馊苣z在一定波長(zhǎng)范圍內(nèi)能有效吸收入射電磁波的原理，測(cè)量氣溶膠樣本的光學(xué)衰減量，從而確定大氣中黑碳?xì)馊苣z的含量。黑碳儀采用PM2.5切割頭進(jìn)行采樣，采樣流量為5 L/min，時(shí)間分辨率為5 min。

為保證數(shù)據(jù)可比性，本研究數(shù)據(jù)有效性規(guī)定：參照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)常規(guī)污染物項(xiàng)目監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)的有效性規(guī)定要求，日均值至少有分布均勻的20個(gè)有效小時(shí)質(zhì)量濃度均值數(shù)據(jù)。考慮到背景站地理位置的特殊性，本文規(guī)定：月平均濃度至少有分布均勻的20個(gè)有效日均濃度數(shù)據(jù)，季均濃度至少有2個(gè)有效月均值，年均濃度需有4個(gè)有效季均值。

在相關(guān)性分析部分，采用7個(gè)測(cè)量通道 (370、470、520、590、660、880、950 nm) 的數(shù)據(jù)，其他部分采用880 nm測(cè)量通道的數(shù)據(jù)。

2 結(jié)果與討論

2.1 小時(shí)濃度均值分布特征

表2為14個(gè)背景站880 nm波長(zhǎng)時(shí)黑碳小時(shí)質(zhì)量濃度均值、中值、標(biāo)準(zhǔn)差、極大值和極小值的分布情況。從表2可以看出，14個(gè)背景站880 nm波長(zhǎng)時(shí)黑碳小時(shí)質(zhì)量濃度均值介于88.7 ng/m3(納木措)和1 487.6 ng/m3(長(zhǎng)島)之間，中值介于72.0 ng/m3(納木措)和1 055.3 ng/m3(長(zhǎng)島)之間，標(biāo)準(zhǔn)差介于69.7(納木措)和1 395.5(長(zhǎng)島)之間，小時(shí)質(zhì)量濃度最小值基本在1.0 ng/m3左右，門(mén)源和長(zhǎng)島較高，超過(guò)8 ng/m3，小時(shí)質(zhì)量濃度最大值差別較大，介于685.0 ng/m3(納木措)和13 731.0 ng/m3(長(zhǎng)島)之間；取各小時(shí)質(zhì)量濃度均值對(duì)數(shù)后的頻數(shù)呈典型正態(tài)分布特征，分別以納木措、呼倫貝爾和長(zhǎng)島為例，其頻數(shù)分布如圖1所示。

表2 14個(gè)背景站(880 nm)黑碳小時(shí)質(zhì)量濃度的分布

注：基于黑碳有效小時(shí)數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)。

圖1 不同濃度水平典型背景站黑碳小時(shí)質(zhì)量濃度均值分布Fig.1 Distributions of houly BC concentrations (880 nm) in typical background sites

分析代表不同濃度水平的海螺溝、玉龍雪山、納木措、喀納斯、龐泉溝、長(zhǎng)島和衡山7個(gè)背景站的日變化特征，結(jié)果如圖2所示。選取的7個(gè)背景站日變化特征基本呈現(xiàn)“單峰”型，但峰值出現(xiàn)時(shí)間有所不同，如濃度較低的納木措背景站黑碳濃度峰值出現(xiàn)在10：00，而喀納斯背景站黑碳濃度峰值則出現(xiàn)在14：00；海螺溝背景站黑碳濃度峰值時(shí)間較寬；濃度較高的長(zhǎng)島、衡山2個(gè)背景站黑碳濃度峰值分別出現(xiàn)在12：00、15：00，各時(shí)刻間濃度差異較明顯，龐泉溝背景站各時(shí)刻分布差異不大。

圖2 7個(gè)背景站黑碳質(zhì)量濃度日變化特征Fig.2 Durnal variations of BC concentrations (880 nm) in different background sites

峰值出現(xiàn)時(shí)間及其跨度取決于污染源的變化以及大氣邊界層內(nèi)氣象要素的變化[13]，魏楨等[14]在合肥發(fā)現(xiàn)黑碳日變化呈現(xiàn)特別明顯的雙峰型現(xiàn)象，與城市早晚高峰的出行(污染源)、夜間大氣邊界層降低等有關(guān)。針對(duì)背景站日變化趨勢(shì)之間的區(qū)別，日間濃度升高開(kāi)始時(shí)間與背景站所處的經(jīng)度有關(guān)，如地處最西側(cè)的喀納斯背景站出現(xiàn)濃度快速上升的時(shí)間最晚；其峰值和寬度應(yīng)與區(qū)域污染狀況有關(guān)，其影響的規(guī)律有待進(jìn)一步研究。

2.2 日均值和月均值特征

各背景站黑碳日均濃度分布范圍見(jiàn)圖3(端點(diǎn)代表最大值和最小值，盒子上下兩端分別代表第75百分位數(shù)和第25百分位數(shù)，盒子中間橫線(xiàn)代表平均值)。2015年長(zhǎng)島和衡山濃度明顯高于其他背景站，海螺溝、納木措等12個(gè)背景站日均質(zhì)量濃度第10百分位數(shù)和第90百分位數(shù)分別為64.1、773 ng/m3，這反映了我國(guó)背景站黑碳的平均本底和平均峰值情況。長(zhǎng)島的黑碳濃度明顯高于其他背景站，低于城市站，該背景站海拔低，地處渤海海峽、黃渤海交匯處，北距遼東半島超60 km，南距膠東半島超50 km，距城市較近，反映了該點(diǎn)位受山東半島及環(huán)京津冀區(qū)域的影響[15]。

從月均變化趨勢(shì)看，納木措和喀納斯月均濃度變化特征不明顯，長(zhǎng)島、武夷山、衡山呈現(xiàn)“中間低兩頭高”的特征，其他背景站總體上冬季相對(duì)較高，夏季相對(duì)較低，其他月份變化特征不明顯(圖4)。

2.3 年均濃度特征

14個(gè)背景站黑碳年均質(zhì)量濃度為88.3～1 468.2 ng/m3(表3)，其中納木措和喀納斯黑碳年均質(zhì)量濃度小于100 ng/m3，呼倫貝爾、玉龍雪山、海螺溝、神農(nóng)架、門(mén)源等9個(gè)背景站的黑碳年均質(zhì)量濃度為199.1～640.7 ng/m3，長(zhǎng)島最高(年均質(zhì)量濃度為1 468.2 ng/m3)，衡山次之(年均質(zhì)量濃度為976.9 ng/m3)。

圖3 2015年14個(gè)背景站黑碳(880 nm)日均濃度分布盒須圖Fig.3 Box-plots of daily averaged BC concentrations (880 nm) in 14 background sites in 2015

圖4 2015年14個(gè)背景站黑碳(880 nm)月均質(zhì)量濃度變化曲線(xiàn)Fig.4 Monthly-averaged BC concentrations (880 nm) in 14 background sites in 2015

結(jié)合部分已公開(kāi)發(fā)表研究[8，16-22]成果，比較主要背景站和其他背景站的黑碳濃度水平，具體見(jiàn)表3。整體而言，背景站黑碳濃度明顯低于城市濃度；納木措、喀納斯、呼倫貝爾和玉龍雪山4個(gè)背景站黑碳濃度低于瓦里關(guān)全球大氣本底站，但高于人類(lèi)活動(dòng)相對(duì)較少的北冰洋、白令海等區(qū)域；神農(nóng)架背景站黑碳濃度與瓦里關(guān)接近。

2.4 與風(fēng)向風(fēng)速的關(guān)系

氣象因素(如風(fēng)向風(fēng)速)對(duì)黑碳濃度變化也有影響[23]。以緯度相近的門(mén)源和長(zhǎng)島為例，分析黑碳濃度與風(fēng)向風(fēng)速的關(guān)系，結(jié)果如圖6所示。雖然各背景站相對(duì)遠(yuǎn)離城市，但仍受附近城市(群)的遠(yuǎn)距離輸送影響。如長(zhǎng)島站，位于山東半島的東北面，西南風(fēng)向時(shí)黑碳小時(shí)濃度均值較高。

再以門(mén)源背景站為例，黑碳濃度較高時(shí)刻的風(fēng)向主要是南風(fēng)或者東南風(fēng)(門(mén)源縣城位于該點(diǎn)SE方向約35 km位置，海北藏族自治州位于該點(diǎn)SSW方向約80 km位置，西寧則位于該點(diǎn)SSE方向約110 km處)。選取門(mén)源背景站黑碳小時(shí)質(zhì)量濃度均值相對(duì)較高的2個(gè)時(shí)刻為2015年3月31日01：00和2015年12月12日10：00，以及處于第90百分位數(shù)(可視為平均峰值)的2015年4月30日08：00，在地面30、100、300 m高度進(jìn)行后向軌跡分析[24-25]，結(jié)果(圖6)表明，這些重污染的典型時(shí)刻，氣流主要來(lái)自東南方向，也就是這些城市所在的方向。

2.5 黑碳對(duì)污染事故的反映

黑碳儀可同時(shí)進(jìn)行7個(gè)波長(zhǎng)的監(jiān)測(cè)，不同波長(zhǎng)監(jiān)測(cè)的結(jié)果代表了不同類(lèi)型的黑碳，因此正在被發(fā)展成源解析的手段。如一般認(rèn)為370 nm可用于測(cè)量煙草、木頭等燃燒產(chǎn)物，而880 nm主要用于識(shí)別煤炭和機(jī)動(dòng)車(chē)燃燒產(chǎn)物[26]。

表3 14個(gè)背景站黑碳濃度與城市、區(qū)域黑碳濃度比較

圖5 風(fēng)向和風(fēng)速與典型背景站黑碳質(zhì)量濃度分布關(guān)系Fig.5 Relationships of wind speed and direction with BC concentrations in Menyuan and Changdao station

圖6 門(mén)源站典型時(shí)刻的24 h后向軌跡圖Fig.6 24 hour back-trajectory analysis of air parcels in Menyuan site

2015年4月13日呼倫貝爾發(fā)生由俄羅斯境外火引發(fā)的草原大火，自10:30外火從八大關(guān)處燒入陳巴爾虎旗，13:10火勢(shì)蔓延至額爾古納市的黑山頭鎮(zhèn)梁東地區(qū)，直至次日凌晨被撲滅[27]。呼倫貝爾背景站受該火災(zāi)影響，此時(shí)段內(nèi)PM10、PM2.5質(zhì)量濃度和處于370 nm、880 nm的黑碳質(zhì)量濃度如圖7所示。

圖7 2015年4月13日呼倫貝爾草原大火顆粒物和黑碳質(zhì)量濃度變化Fig.7 Trends of BC, PM2.5 and PM10 in Hulunbeier during forest fires on 2015-04-13

PM10和PM2.5濃度在2015年4月13日18:00開(kāi)始出現(xiàn)大幅升高，21:00達(dá)到峰值。在快速爬升階段，370 nm測(cè)得黑碳相對(duì)濃度升高速率與PM2.5、PM10的相對(duì)濃度升高速率高度吻合，可見(jiàn)370 nm在生物質(zhì)燃燒引起的黑碳監(jiān)測(cè)具有較好的指示作用。

針對(duì)不同波長(zhǎng)的babs(吸收系數(shù))與(1/λ)α(λ為波長(zhǎng)，α為波長(zhǎng)指數(shù))成正比關(guān)系，該指數(shù)可指征不同類(lèi)型的燃燒，如對(duì)于生物質(zhì)燃燒形成的黑碳，α≈2或更高，而化石燃料燃燒形成的α≈1[28]。2015年4月13日呼倫貝爾背景站黑碳各時(shí)刻α值與黑碳濃度的關(guān)系如圖8所示，α值與黑碳濃度同步升高，最高接近于2，可見(jiàn)此時(shí)段內(nèi)黑碳濃度升高確實(shí)由于生物質(zhì)燃燒(草原大火)引起。

3 結(jié)論

1)2015年全國(guó)14個(gè)背景站的黑碳小時(shí)質(zhì)量濃度均值呈明顯的對(duì)數(shù)正態(tài)分布特征，14個(gè)背景站880 nm波長(zhǎng)時(shí)黑碳年均質(zhì)量濃度為88.7～1 487.6 ng/m3，小時(shí)最大峰值為685.0～13 731.0 ng/m3，其中長(zhǎng)島和衡山的黑碳濃度較高。

2)各背景站黑碳小時(shí)濃度日變化基本呈現(xiàn)“單峰”狀，峰值出現(xiàn)的時(shí)間有所不同，與所代表地區(qū)污染排放狀況、氣象條件變化規(guī)律有關(guān)。背景站黑碳月際濃度變化特征為冬季高、夏季低。

圖8 黑碳波長(zhǎng)指數(shù)與黑碳濃度的時(shí)間變化趨勢(shì)Fig.8 Trends of absorption exponent alpha and black carbon concentrations

3)緯度相近的門(mén)源和長(zhǎng)島2個(gè)典型背景站黑碳濃度分析顯示，風(fēng)向?qū)谔紳舛扔休^明顯影響，可能是受附近城市(群)的遠(yuǎn)距離輸送影響，后向軌跡分析也印證了這個(gè)結(jié)論。

4)2015年4月13日內(nèi)蒙古草原大火期間，呼倫貝爾背景站370 nm波長(zhǎng)時(shí)黑碳濃度明顯升高，印證了370 nm波長(zhǎng)時(shí)黑碳濃度對(duì)生物質(zhì)燃燒影響有較好的響應(yīng)。

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