陳義珍 李 明 陳克勝 張衛(wèi)東 葉宏生 林 敏徐利軍 夏 文 崔 瑩

（中國原子能科學(xué)研究院，計(jì)量與校準(zhǔn)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102413）

1引言

輻射變色薄膜受到電離輻射輻照后發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，產(chǎn)生明顯的顏色變化，且變色物質(zhì)的輻射化學(xué)產(chǎn)額正比于吸收劑量［1］，因此用薄膜輻照前后的光密度來表征變色物質(zhì)的產(chǎn)額，就能得到吸收劑量。由于輻射變色薄膜劑量計(jì)操作簡單、測(cè)試方便，具有分辨率高、響應(yīng)一致性好、可直接讀取等優(yōu)點(diǎn)，使其成為測(cè)量γ和電子束吸收劑量及電子加速器場分布、深度劑量分布及能量等參數(shù)較理想的劑量計(jì)［2-4］，廣泛應(yīng)用于輻射加工中。

在各種輻射加工級(jí)輻射變色薄膜劑量計(jì)中，由美國遠(yuǎn)西技術(shù)公司生產(chǎn)的以尼龍為基材，六羥基乙基副品紅氰化物染料為輻射敏感材料的FWT-60薄膜劑量計(jì)的劑量學(xué)性能較佳，其劑量測(cè)量范圍為（1～200）kGy。美國標(biāo)準(zhǔn)技術(shù)研究院已將該劑量計(jì)定為輻射加工用的傳遞標(biāo)準(zhǔn)劑量計(jì)［5-7］。FWT-60系列輻射變色薄膜劑量計(jì)目前已成為遠(yuǎn)西技術(shù)公司暢銷全球的獨(dú)家產(chǎn)品。

在我國，二十世紀(jì)八十年代也開展過輻射變色薄膜劑量計(jì)的研制工作，如：廣東測(cè)試所、防化研究院、軍事醫(yī)學(xué)科學(xué)研究院等［8，9］。由于批量小、重現(xiàn)性差等原因至今未得到應(yīng)用和推廣。目前國內(nèi)對(duì)輻射變色薄膜劑量計(jì)的需求全部依賴進(jìn)口。

為了彌補(bǔ)這一缺陷，中國原子能科學(xué)研究院計(jì)量與校準(zhǔn)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開展了高劑量水平的輻射變色薄膜劑量計(jì)的研制工作，建立了可用于γ射線和電子束的輻射變色薄膜劑量計(jì)，該劑量計(jì)以尼龍為基材，副品紅氰化物（PR-CN）為染料，PR-CN膜呈無色或淺粉透明狀，輻照后PR-CN膜變?yōu)樽霞t色，劑量范圍覆蓋（0.05～200）kGy。并且該輻射變色薄膜劑量計(jì)（以下簡稱PR-CN膜劑量計(jì)）已具備批量生產(chǎn)的要求。

2 批制PR-CN膜劑量計(jì)劑量性能

為覆蓋較寬的劑量范圍，滿足輻射加工需要，實(shí)驗(yàn)室批量制備了包含2%、5%兩種染料濃度的PR-CN膜劑量計(jì)，所得PR-CN膜劑量計(jì)的參數(shù)見表1。

表1 批制PR-CN膜劑量計(jì)物理參數(shù)

為了考察批制PR-CN膜劑量計(jì)的劑量學(xué)性能，分別利用原子高科金輝公司輻射加工水平鈷源和中國原子能科學(xué)研究院計(jì)量測(cè)試部新建DZ-12/4多能量檔電子直線加速器電子束對(duì)劑量計(jì)進(jìn)行了輻照，以考察劑量計(jì)的劑量測(cè)量重復(fù)性、劑量響應(yīng)線性、穩(wěn)定性、批均勻性等劑量學(xué)性能，結(jié)果見表2。

表2 批制PR-CN膜劑量計(jì)的劑量學(xué)性質(zhì)

本工作研制的PR-CN膜劑量計(jì)具有較好的劑量學(xué)性能：在（0.05～200）kGy劑量范圍內(nèi)，對(duì)Co-60 γ射線及電子束均有較好的劑量響應(yīng)線性；在本實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)無明顯能量及劑量率依賴性；劑量測(cè)量重復(fù)性結(jié)果好于1.0%；在10～50℃范圍內(nèi)輻照溫度的響應(yīng)系數(shù)為0.2%/℃；宜低溫密封避光貯存，照后低溫避光條件下2周內(nèi)信號(hào)穩(wěn)定；批均勻性在2%左右。

3 劑量比對(duì)

3.1 判定標(biāo)準(zhǔn)

為了驗(yàn)證批制輻射變色薄膜劑量測(cè)量的可靠性，實(shí)驗(yàn)室選擇國內(nèi)外輻射加工中應(yīng)用較廣的丙氨酸薄膜劑量計(jì)及遠(yuǎn)西公司生產(chǎn)的FWT-60薄膜劑量計(jì)與批制的PR-CN輻射變色薄膜劑量計(jì)開展實(shí)驗(yàn)室內(nèi)部的劑量比對(duì)工作，用歸一化偏差En即等效度與其不確定度之比進(jìn)行評(píng)價(jià)［10］。

式中：Yji——為批制PR-CN膜劑量計(jì)在第i個(gè)測(cè)量點(diǎn)上的測(cè)量結(jié)果；Yri——比對(duì)劑量計(jì)在第i個(gè)測(cè)量點(diǎn)上的測(cè)量結(jié)果；k——覆蓋因子，一般情況k=2；ui——第i個(gè)測(cè)量點(diǎn)上Yji-Yri的標(biāo)準(zhǔn)不確定度。

根據(jù)上述公式進(jìn)行計(jì)算，對(duì)比結(jié)果一致性的評(píng)判原則： ||En≤1，參加比對(duì)的兩種劑量計(jì)測(cè)量結(jié)果之差在合理的預(yù)期之內(nèi)，比對(duì)結(jié)果可接受。

3.2 低劑量比對(duì)

在10MeV電子直線加速器上，我們將批制5%PR-CN薄膜劑量計(jì)與目前國際上加速器應(yīng)用較廣泛的丙氨酸薄膜劑量計(jì)進(jìn)行比較研究，在其交叉的劑量范圍內(nèi)選擇多個(gè)劑量點(diǎn)開展劑量比對(duì)工作。批制5%PR-CN薄膜劑量計(jì)劑量測(cè)量范圍為（0.05～30）kGy，丙氨酸薄膜劑量計(jì)劑量測(cè)量范圍為（0.5～40）kGy，兩種劑量計(jì)測(cè)量吸收劑量的擴(kuò)展不確定度對(duì)60Co γ射線均為4.4%（k=2）。

劑量比對(duì)之前，先利用硫酸亞鐵標(biāo)準(zhǔn)劑量計(jì)在鈷源上分別對(duì)兩種參加比對(duì)的劑量計(jì)進(jìn)行了刻度，然后在中國原子能科學(xué)研究院DZ-12/4多能量檔電子直線加速器上進(jìn)行劑量比對(duì)。輻照參數(shù)為能量10MeV，重復(fù)頻率為250Hz、掃描頻率為2Hz、傳送帶速度1.5m/min，劑量計(jì)均放在20mm厚的聚苯乙烯板的表面同一位置同時(shí)輻照預(yù)定時(shí)間，輻照后劑量計(jì)密封避光存放24小時(shí)后測(cè)量。低劑量比對(duì)結(jié)果見表3。

表3 批制5%PR-CN膜與丙氨酸薄膜劑量計(jì)在10 MeV電子直線加速器上的劑量比對(duì)結(jié)果

由表3可見，比對(duì)結(jié)果均在±4%內(nèi)符合， ||En均小于1，比對(duì)結(jié)果滿意。

3.3 高劑量比對(duì)

10MeV電子直線加速器上，我們將批制2%PRCN薄膜劑量計(jì)與目前國際上已商品化的最有代表性、輻射加工應(yīng)用較廣泛的美國遠(yuǎn)西公司生產(chǎn)的FWT-60輻射變色薄膜劑量計(jì)進(jìn)行了比較研究。兩種輻射變色薄膜劑量計(jì)劑量測(cè)量范圍見表4，兩種劑量計(jì)測(cè)量吸收劑量的擴(kuò)展不確定度對(duì)60Co γ射線均為4.4%（k=2）。

表4 輻射變色薄膜劑量測(cè)量范圍

劑量比對(duì)方法同上，劑量比對(duì)結(jié)果見表5。由表可見，比對(duì)結(jié)果均在±4%內(nèi)符合， ||En均小于1，比對(duì)結(jié)果滿意。

表5 2%PR-CN膜劑量計(jì)與FWT-60劑量計(jì)在10 MeV電子直線加速器上的比對(duì)結(jié)果

4 加速器應(yīng)用

由于輻射變色薄膜劑量計(jì)比較薄，劑量響應(yīng)靈敏且測(cè)量簡便，是測(cè)量電子束深度劑量分布、能量等參數(shù)最合適的固體劑量計(jì)之一［11］。準(zhǔn)確地知道電子束輻照劑量、射程和能量、束流掃描寬度等對(duì)輻射加工有著重要的意義?？煽康膭┝繙y(cè)量可以保證輻射加工產(chǎn)品質(zhì)量，提高輻照效率，提高輻射能量利用率，增加經(jīng)濟(jì)效益。

4.1 電子束輻照劑量重復(fù)性

電子束輻照劑量重復(fù)性是考察加速器束流在某一段時(shí)間內(nèi)的穩(wěn)定程度。采用輻射變色薄膜劑量計(jì)測(cè)量電子束輻照劑量重復(fù)性，其重復(fù)性結(jié)果包括加速器輻照重復(fù)性及劑量計(jì)本身的測(cè)量重復(fù)性，基于輻射變色薄膜劑量測(cè)量重復(fù)性好于1.0%，我們認(rèn)為劑量計(jì)本身帶來的測(cè)量重復(fù)性可忽略。該項(xiàng)工作是在中國原子能科學(xué)研究院計(jì)量測(cè)試部新建DZ-12/4多能量檔電子直線加速器上進(jìn)行的，工作中分別在兩個(gè)輻照劑量下測(cè)定電子束輻照劑量的重復(fù)性。

每個(gè)劑量下分別準(zhǔn)備5組輻射變色薄膜劑量計(jì)，每組三片，劑量計(jì)放在均勻電子束輻射場中的固定位置，嚴(yán)格定位。每次輻照一組劑量計(jì)，照后在同一位置替換輻照，每次輻照時(shí)間，加速器參數(shù)不變。為了避免輻照溫度及每次啟動(dòng)加速器輻照帶來的附加劑量不一致影響，實(shí)驗(yàn)中采用動(dòng)態(tài)輻照，10MeV下重復(fù)頻率設(shè)定為100Hz，掃描頻率10Hz、掃描寬度60cm，束下傳輸系統(tǒng)的速度設(shè)置為1.5m/min，在該參數(shù)下輻照劑量率較低，同一輻照劑量下輻照時(shí)間長，輻照溫度基本不變。該輻照位置電子束輻照劑量重復(fù)性結(jié)果用五組單位厚度吸光度變量平均值的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)差RSD表示，見表6，兩個(gè)劑量下測(cè)量吸收劑量重復(fù)性結(jié)果表明，束流穩(wěn)定度優(yōu)于5%（含劑量計(jì)測(cè)量重復(fù)性）。顯然，輻照劑量較高時(shí)加速器輻照重復(fù)性結(jié)果略好，這可能是由于每次輻照時(shí)加速器啟動(dòng)帶來的附加劑量對(duì)大劑量影響小的緣故，重復(fù)性結(jié)果見表6。

表6 加速器測(cè)量重復(fù)性結(jié)果

4.2 束流能量測(cè)量

在輻射加工生產(chǎn)中，電子束能量直接影響其在輻照產(chǎn)品中的射程和劑量分布，為確保被輻照產(chǎn)品的吸收劑量均勻，就必須得到不同能量電子束在輻照產(chǎn)品中的劑量-深度分布曲線，這對(duì)于輻照單位確定輻照工藝具有重要意義。

由于電子在給定材料中穿透的深度正比于它們的初始能量。利用這種關(guān)系可確定電子束的能量。與薄膜劑量劑量系統(tǒng)相結(jié)合，可用楔形和疊層這兩種不同的能量測(cè)量模體建立材料中的深度劑量分布曲線。對(duì)于能量超過幾個(gè)MeV的電子加速器，通常采用楔形鋁吸收體來測(cè)定能量，如圖1所示。

實(shí)驗(yàn)中同時(shí)使用自制PR-CN輻射變色薄膜劑量計(jì)及FJL-01型CTA薄膜劑量計(jì)對(duì)中國原子能科學(xué)研究院計(jì)量測(cè)試部新建DZ-12/4多能量檔電子直線加速器的束流能量10MeV進(jìn)行了測(cè)試，具體為：調(diào)節(jié)加速器的高壓、微波、電子槍等參數(shù)，使加速器工作于能量10MeV狀態(tài)下，將分別裁剪成140 mm×10 mm的長條PR-CN薄膜劑量計(jì)和CTA薄膜劑量計(jì)上下疊放于同一個(gè)鋁吸收模體中，將鋁吸收模體置于電子加速器鈦窗下50cm處、重復(fù)頻率為100 Hz、掃描頻率為10 Hz、動(dòng)態(tài)輻照一定時(shí)間獲得的深度劑量分布曲線，如圖2所示。

兩種薄膜劑量計(jì)測(cè)量得到的深度-劑量分布曲線基本重合，利用射程法根據(jù)薄膜劑量計(jì)測(cè)量的深度劑量分布曲線得到電子束在鋁中的實(shí)際射程Rp，自制PR-CN薄膜劑量計(jì)及CTA劑量計(jì)確定10MeV電子在鋁模體中的實(shí)際射程分別為1.930cm和1.935cm。

根據(jù)GB/T 16841—2008報(bào)告推薦的計(jì)算公式，可得電子束（2.5MeV ≤Ep≤25MeV）在鋁中的最可幾能量Ep（MeV）：

計(jì)算最可幾能量分別為9.67MeV和9.70MeV。2種劑量計(jì)所測(cè)電子束能量的一致性優(yōu)于±0.3%，結(jié)果符合較好。

對(duì)于低能電子加速器，如能量為（0.5～2）MeV電子束，由于其在組織等效材料如聚苯乙烯、有機(jī)玻璃等材料中的射程短，用低密度組織等效材料如聚苯乙烯等加工成楔形模體的難度極高，通常采用疊層法模體來測(cè)定電子束能量，如圖3所示。

采用疊層法測(cè)量電子束深度-劑量分布曲線時(shí)，應(yīng)預(yù)先估計(jì)電子束標(biāo)稱能量射程，選用適當(dāng)?shù)膮⒖疾牧吓c薄膜劑量計(jì)交替構(gòu)成參考疊層（或者只用薄膜劑量計(jì)構(gòu)成參考疊層）。參考疊層的標(biāo)稱厚度應(yīng)該是RP/12或者更薄，這樣可確保有足量的數(shù)據(jù)點(diǎn)繪制深度劑量分布曲線。RP是預(yù)計(jì)的電子實(shí)際射程。疊層的橫向尺寸應(yīng)不少于3RP×3RP，以避免邊緣效應(yīng)對(duì)劑量計(jì)的影響。

低能電子束能量測(cè)量實(shí)驗(yàn)在江蘇省上上電纜集團(tuán)有限公司電子直線加速器上進(jìn)行的，對(duì)電子加速器標(biāo)稱能量1.2MeV和2.0MeV進(jìn)行了測(cè)試。測(cè)量深度-劑量分布曲線時(shí)以靜態(tài)方式輻照。

實(shí)驗(yàn)中同時(shí)使用自制PR-CN輻射變色薄膜劑量計(jì)及FJL-01型CTA薄膜劑量計(jì)對(duì)低能電子直線加速器的電子束能量進(jìn)行了測(cè)試，具體為：調(diào)節(jié)加速器的高壓、微波、電子槍等參數(shù)，使加速器工作于能量1.2MeV/2.0MeV狀態(tài)下，將裁剪成1cm×1cm的批制PR-CN薄膜劑量計(jì)和CTA薄膜劑量計(jì)各30組，分別與PET薄片相互疊放于兩個(gè)自制的有機(jī)玻璃模體中，然后將其并排置于電子加速器鈦窗下靜態(tài)輻照一定的劑量。自制PR-CN輻射變色薄膜劑量計(jì)分別在1.2MeV和2.0MeV電子束能量下測(cè)得的電子束深度-劑量分布曲線，如圖4所示。自制輻射變色PR-CN膜劑量計(jì)及CTA劑量計(jì)在2.0MeV電子束能量下測(cè)得的電子束深度-劑量分布曲線，如圖5所示。

通過深度劑量分布曲線直線部分外推與其韌致輻射本底相交，得到電子束在模體中的實(shí)際射程Rp。根據(jù)GB/T 16841—2008報(bào)告推薦的計(jì)算公式，可得電子束（1.0MeV ≤Ep≤10MeV）在鋁中的最可幾能量Ep（MeV）：

自制PR-CN輻射變色薄膜劑量計(jì)及CTA劑量計(jì)確定1.2/2.0MeV電子在鋁模體中的實(shí)際射程及最可幾能量結(jié)果見表7。兩種薄膜劑量計(jì)所測(cè)電子束能量的一致性優(yōu)于±0.4%，結(jié)果符合較好。

表7 能量測(cè)試結(jié)果

4.3 加速器場分布測(cè)量

快速、準(zhǔn)確的得到加速器的輻射場范圍和掃描均勻性對(duì)于加速器的日常監(jiān)測(cè)具有重要意義。通過輻射變色薄膜劑量計(jì)測(cè)量電子加速器橫向、縱向劑量分布曲線可以準(zhǔn)確得到加速器的輻射場范圍和掃描均勻性。

工作中對(duì)加速器束流橫向掃描不均勻度進(jìn)行了測(cè)量。具體為調(diào)節(jié)加速器的高壓、微波、電子槍等參數(shù)，使加速器工作于能量10MeV狀態(tài)下，在加速器輻照鈦窗束下50cm處沿加速器鈦窗方向放置自制PR-CN輻射變色薄膜劑量計(jì)，劑量計(jì)沿鈦窗方向布放，長度覆蓋加速器鈦窗，然后在動(dòng)態(tài)輻照方式下進(jìn)行束流掃描不均勻度測(cè)試，所得結(jié)果如圖6所示。

通過測(cè)量自制PR-CN膜劑量計(jì)得到橫向輻射場相對(duì)吸收劑量分布曲線。分別在600mm和800mm掃描寬度內(nèi)，根據(jù)所得最大吸收劑量Dmax和最小吸收劑量Dmin，按下式計(jì)算600mm和800mm掃描寬度內(nèi)的掃描不均勻度Us：

計(jì)算得到600mm和800mm掃描寬度內(nèi)的掃描不均勻度Us分別為2.8%和2.9%。

通過以上輻射變色薄膜劑量計(jì)在加速器上應(yīng)用結(jié)果表明，批制的PR-CN輻射變色薄膜劑量計(jì)可用于加速器束流能量、束流掃描寬度及掃描不均勻度等輻照參數(shù)的測(cè)量。

5 結(jié)束語

本工作研制的PR-CN膜劑量計(jì)已達(dá)到批量生產(chǎn)要求，具有較好的劑量學(xué)性能。通過實(shí)驗(yàn)室內(nèi)部劑量比對(duì)，比對(duì)結(jié)果均在±4%內(nèi)符合，歸一化偏差En絕對(duì)值均小于1，其測(cè)量結(jié)果均在我們研制的輻射變色薄膜劑量計(jì)的測(cè)量不確定度范圍之內(nèi)。通過加速器上應(yīng)用實(shí)驗(yàn)表明批制PR-CN膜劑量計(jì)可用于電子束輻照參數(shù)測(cè)量。

［1］ W.L.Mclaughlin，M.Kosanic .The gamma-ray response of pararosaniline cyanide dosimeter solutions［J］.Applied Radiation and Isotopes,1974，25：249～262.

［2］ 2Miller A,Batsberg W,Karman W.A new radiochromic thin-film dosimeter system［J］.Radiat Phys Chem,1988,31（4-6）：491～496.

［3］ Kovacs A,Miller A.Present status and expected progress in radiation processing dosimetry［C］.Emerging Applications of Radiation Processing,IAEA-TECDOC-1386,2004：85～93.

［4］ Mclaughlin W L.Microscopic visualization of dose distributions［J］.Appl Radiat Isot,1966,17：85～96.

［5］ K.C.Humpherys,et al.Radiochromic：A radiation monitoring system［J］.Radiat.Phys.chem,1977,9：737～747.

［6］ A.Miller，W.L.Mclaughlin.對(duì)輻射變色染料薄膜和其他塑料劑量計(jì)在輻射加工條件下使用時(shí)的評(píng)價(jià)［R］.IAEA 205號(hào)報(bào)告（譯文），1986，147.

［7］ 對(duì)1978年全面比對(duì)結(jié)果的評(píng)述［R］.IAEA 205號(hào)報(bào)告（譯文），1986，220.

［8］ 溫祝堂等.GF—型輻射變色尼龍薄膜劑量計(jì)的研究［J］.計(jì)量學(xué)報(bào)，1988，9（4）：304～308.

［9］ 陳麗姝，聞?dòng)亚?，孫存譜等.輻射變色薄膜電子高劑量計(jì)的一般特性［J］.原子能科學(xué)技術(shù)，1989，23（6）：1～8.

［10］JJF 1117—2010.計(jì)量比對(duì)［S］.北京：中國計(jì)量出版社，2010.8.

［11］GB/T 16841—1997.能量為300 keV～25 MeV 電子束輻射加工裝置劑量學(xué)導(dǎo)則［S］.北京：中國標(biāo)準(zhǔn)出版社，1997.