程加遷，王俊平*

（1.天津科技大學(xué) 教育部食品營養(yǎng)與安全重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津 300457；2.天津科技大學(xué)經(jīng)濟(jì)與管理學(xué)院，天津 300457）

蔬菜水果重金屬膳食暴露評(píng)估中風(fēng)險(xiǎn)權(quán)重的確定方法

程加遷1,2，王俊平1,*

（1.天津科技大學(xué) 教育部食品營養(yǎng)與安全重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津 300457；2.天津科技大學(xué)經(jīng)濟(jì)與管理學(xué)院，天津 300457）

以天津塘沽地區(qū)居民日常食用的蔬菜和水果為研究對(duì)象，使用微波消解對(duì)樣品進(jìn)行消化，用電感耦合等離子體質(zhì)譜對(duì)樣品中Cr、As、Cd、Hg、Pb 5 種重金屬含量進(jìn)行檢測(cè)，結(jié)果表明蔬菜和水果部分樣品存在重金屬含量超標(biāo)情況，其中蔬菜Pb和水果Pb超標(biāo)率均高于10%。為精確評(píng)估各種重金屬對(duì)于膳食風(fēng)險(xiǎn)的貢獻(xiàn)率，引入層次分析法確定各元素的風(fēng)險(xiǎn)權(quán)重。應(yīng)用暴露評(píng)估法和目標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)（target hazard quotient，THQ）將風(fēng)險(xiǎn)量化，結(jié)合THQ值和各元素超標(biāo)情況使用層次分析法計(jì)算各重金屬元素風(fēng)險(xiǎn)權(quán)重。結(jié)果表明，平均暴露水平下5 種元素的風(fēng)險(xiǎn)權(quán)重為Cr 0.141 1、As 0.157 0、Cd 0.341 1、Hg 0.040 4、Pb 0.320 4，風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)Cd、Pb＞As、Cr＞Hg，確定了不同重金屬基于攝入量和超標(biāo)情況的膳食風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)率，為食品中多元危害物風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)提供了一種方法。

重金屬；暴露評(píng)估；目標(biāo)危害系數(shù)；層次分析法；風(fēng)險(xiǎn)權(quán)重

蔬菜和水果是居民的主要食品，2014年我國居民的蔬菜年平均消費(fèi)量為94.1 kg，水果為38.6 kg，分別占食品消費(fèi)量的第二位和第三位[1]。目前，我國受Cd、As、Pb、Hg等重金屬污染的耕地面積有2 000萬 hm2，約占總耕地面積的1/5[2]。土壤中的重金屬容易被農(nóng)作物富集、吸收，通過食物鏈進(jìn)入人體，是最主要的污染途徑之一[3]。重金屬對(duì)人體的危害是多系統(tǒng)、多器官、多指征和不可逆的[4]，對(duì)健康構(gòu)成嚴(yán)重威脅，是國內(nèi)外研究的熱點(diǎn)課題[5-9]。

目前重金屬污染評(píng)價(jià)主要有單項(xiàng)污染指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法[10-12]，基于膳食暴露評(píng)估的目標(biāo)危害系數(shù)（target hazard quotient，THQ）法等[13-15]。由于影響重金屬對(duì)人體危害的因素是多元的，包括其種類特性、在不同食品中的含量、攝入量等，因此，需要一種方法能夠精確合理的評(píng)估不同重金屬對(duì)健康風(fēng)險(xiǎn)的貢獻(xiàn)率。

層次分析法（analytic hierarchy process，AHP）是20世紀(jì)70年代由美國運(yùn)籌學(xué)家Saaty教授提出的一種定性分析和定量分析相結(jié)合的決策方法，適用于解決多目標(biāo)復(fù)雜性問題，被廣泛應(yīng)用于經(jīng)濟(jì)計(jì)劃、資源分配、結(jié)果預(yù)測(cè)和績(jī)效評(píng)估等方面[16-17]。

本研究通過檢測(cè)天津地區(qū)蔬菜水果的重金屬含量，應(yīng)用暴露評(píng)估、目標(biāo)危害系數(shù)和層次分析法，綜合考慮重金屬攝入量、不同食物攝入量和不同元素超標(biāo)情況，通過計(jì)算各元素的風(fēng)險(xiǎn)權(quán)重來評(píng)價(jià)不同重金屬對(duì)健康的危害程度，探討了層次分析法在解決不同危害物風(fēng)險(xiǎn)定權(quán)問題的可行性，為膳食暴露評(píng)估中多元危害物的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)問題提供了一種合理的解決方法。

1 材料與方法

1.1 材料與試劑

水果蔬菜樣品采購于天津塘沽地區(qū)各大超市及農(nóng)貿(mào)市場(chǎng)。

濃硝酸（優(yōu)級(jí)純） 德國Merck公司；雙氧水國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司；混合標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液（Pb、Cd、Hg、As、Cr）、混合內(nèi)標(biāo)儲(chǔ)備液（Sc、Ge、In、Bi）美國Agilent公司；豆角（GBW10021）、胡蘿卜（GBW10047）、芹菜（GBW10048）成分分析標(biāo)準(zhǔn)物國家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中心；實(shí)驗(yàn)用水均為實(shí)驗(yàn)室自制超純水。

1.2 儀器與設(shè)備

7500電感耦合等離子體質(zhì)譜（inductively coupled plasma-mass spectrometry，ICP-MS） 美國Agilent公司；MARs6微波消解儀 美國CEM公司；電子分析天平 德國Sartorius公司；Milli-Q超純水儀 美國Millipore公司。

1.3 方法

1.3.1 樣品采集

2015年分3 個(gè)季度分別對(duì)天津塘沽地區(qū)的超市及農(nóng)貿(mào)市場(chǎng)進(jìn)行隨機(jī)抽樣，樣品包括居民日常消費(fèi)量較大的水果、蔬菜種類。共采集蔬菜樣品150 個(gè)，包括葉菜類（白菜、油菜、菠菜、生菜等）63 個(gè)，根莖類（胡蘿卜、土豆、藕、萵苣等）42 個(gè)，茄果類（茄子、西紅柿、辣椒等）19 個(gè)，瓜類和豆類（冬瓜、南瓜、四季豆等）26 個(gè)；水果樣品82 個(gè)，包括仁果類（蘋果、梨等）26 個(gè)，熱帶類（香蕉、芒果等）23 個(gè)，柑橘類（桔子、橙子）14 個(gè)，漿果類（草莓、葡萄等）11 個(gè)，瓜類（西瓜、甜瓜）8 個(gè)。樣品采集后-20 ℃冷凍貯藏。

1.3.2 樣品前處理

取樣品的可食用部位攪碎混合均勻，稱取0.200 g攪碎的樣品置于聚四氟乙烯消解罐中，加入5 mL硝酸，浸泡2 h，加入2 mL過氧化氫，蓋上密封蓋，置于微波消解儀中進(jìn)行消解，消解結(jié)束后待消解罐冷卻至室溫，將消解液轉(zhuǎn)移至50 mL容量瓶，用超純水定容至刻度線[18]。用5 mL無菌注射器吸取稀釋定容后的消解液，過0.22 μm水系針頭濾器至15 mL聚丙烯離心管，同時(shí)做空白試劑對(duì)照。

1.3.3 樣品檢測(cè)

樣品檢測(cè)方法采用ICP-MS進(jìn)行檢測(cè)，使用Sc、Ge、In和Bi作為混合內(nèi)標(biāo)，對(duì)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)和處理好的樣品在線加內(nèi)標(biāo)進(jìn)行檢測(cè)。由工作站軟件分析數(shù)據(jù)，建立標(biāo)準(zhǔn)曲線，計(jì)算樣品重金屬含量。每次測(cè)定前重新繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。

1.3.4 暴露評(píng)估方法

使用Crystal Ball軟件對(duì)檢測(cè)樣本的重金屬含量進(jìn)行分布擬合，根據(jù)A-D（Anderson Darling）、K-S（Kolmogorov-Smirnov）和χ2（Chi-Square）擬合優(yōu)度檢驗(yàn)結(jié)果，確定其最優(yōu)分布類型及分布參數(shù)，應(yīng)用Monte Carlo模擬，從分布中隨機(jī)抽取數(shù)據(jù)獲得重金屬含量C，再根據(jù)評(píng)估模型進(jìn)行暴露評(píng)估。重金屬膳食暴露量（estimated daily intake，EDI）根據(jù)式（1）計(jì)算。

式中：C為重金屬含量/（mg/kg）；ˉI為食物平均攝入量/（g/d），根據(jù)2015年中國統(tǒng)計(jì)年鑒，我國居民蔬菜人均日攝入量為257.8 g/d，水果人均日攝入量為105.8 g/d[1]；m為平均體質(zhì)量/kg，根據(jù)2015年中國居民營養(yǎng)與慢性病狀況報(bào)告，我國居民平均體質(zhì)量為61.8 kg[19]。

1.3.5 THQ的計(jì)算方法

THQ法是2000年美國國家環(huán)境保護(hù)局建立的一種評(píng)價(jià)非致癌污染物風(fēng)險(xiǎn)的方法[20]。該方法基于污染物暴露劑量和參考劑量的比值[21]，根據(jù)式（2）計(jì)算。

式中：EF為暴露頻率/（d/年）；ED為暴露持久性/年；FIR為膳食攝入量/（g/d）；C為危害物含量/（mg/kg）；RFD為參考劑量/（mg/（kg·d））；m為平均體質(zhì)量/kg；t為非致癌性暴露的平均時(shí)間/d。

1.3.6 AHP法分析

AHP首先將要分析的問題層次化，構(gòu)建層次分析模型，將不同重金屬元素兩兩比較構(gòu)成判斷矩陣，按照其相對(duì)風(fēng)險(xiǎn)程度根據(jù)1～9標(biāo)度法進(jìn)行打分[22]（表1），進(jìn)行一致性檢驗(yàn)后根據(jù)矩陣的特征值和特征向量計(jì)算指標(biāo)權(quán)重。

表1 判斷矩陣標(biāo)度含義Table 1 Scaling of judgment matrix

2 結(jié)果與分析

2.1 標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)測(cè)定結(jié)果

對(duì)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)豆角、胡蘿卜、芹菜進(jìn)行檢測(cè)，Cr、As、Cd、Hg、Pb的檢測(cè)結(jié)果均在標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)含量的許可范圍之內(nèi)，說明樣品的前處理及檢測(cè)方法可信。

2.2 蔬菜水果中重金屬含量檢測(cè)結(jié)果

重金屬超標(biāo)情況參考GB 2762—2012《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn) 食品中污染物限量》[23]，蔬菜中Pb超標(biāo)率較高，達(dá)到10.67%；Cr超標(biāo)率達(dá)到3.33%，與2012年宇妍[24]對(duì)天津市近郊蔬菜重金屬檢測(cè)的結(jié)果接近；水果Pb超標(biāo)率也比較高，達(dá)到14.63%；Cr、Cd超標(biāo)率分別達(dá)到2.44%、8.54%（表2）。

表2 蔬菜、水果中重金屬含量檢測(cè)結(jié)果Table 2 Detection of heavy metals in vegetables and fruits

圖1 蔬菜重金屬含量對(duì)比圖Fig. 1 Comparison among contents of heavy metals in vegetables

由蔬菜重金屬含量箱線圖（圖1）可以看出，5 種重金屬的含量均集中在低含量水平，Cr和Pb有異常值出現(xiàn)。

圖2 水果重金屬含量對(duì)比圖Fig. 2 Comparison among contents of heavy metals in fruits

由水果重金屬含量箱線圖（圖2）可以看出，5 種重金屬除Cr外含量均集中在低含量水平，Cr的含量分布稍廣。Cr、Cd和Pb有異常值出現(xiàn)。

2.3 膳食暴露評(píng)估結(jié)果

2.3.1 暴露評(píng)估參數(shù)

使用Crystal Ball軟件對(duì)重金屬檢出數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合分布，分布類型及參數(shù)見表3。

表3 暴露評(píng)估參數(shù)Table 3 Parameters of exposure assessment

2.3.2 重金屬膳食暴露評(píng)估

根據(jù)數(shù)據(jù)分布模型和評(píng)估模型，使用Monte Carlo模擬進(jìn)行暴露評(píng)估（表4）。

暴露評(píng)估獲得不同重金屬的EDI值，由于不同重金屬的允許攝入劑量不同，因此使用THQ來評(píng)價(jià)重金屬膳食攝入風(fēng)險(xiǎn)。

表4 蔬菜和水果膳食重金屬暴露評(píng)估結(jié)果Table 4 Dietary exposure assessment to heavy metals in vegetables and fruits

2.4 THQ值的計(jì)算

由于人每天都要攝入蔬菜水果，因此EF取值為365 d/年；ED在數(shù)值上等于人的平均壽命，根據(jù)2015年國民經(jīng)濟(jì)和社會(huì)發(fā)展統(tǒng)計(jì)公報(bào)，我國人均預(yù)期壽命為76.34 歲[25]，取值為76 年；t＝365 d/年×76 年＝27 740 d。

表5 參考劑量取值及參考依據(jù)Table 5 Reference doses of heavy metals and related standards

RFD采用JECFA制定的PTWI或我國制定的相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)（表5）[26-30]：Cr的價(jià)態(tài)影響其對(duì)人體作用，目前國際上缺乏統(tǒng)一標(biāo)準(zhǔn)，故采用我國營養(yǎng)學(xué)會(huì)制定的每日可耐受最高攝入量；As由于形態(tài)多樣，毒性不同，采用JECFA制定的無機(jī)As的PTWI；2010年JECFA將Cd的PTWI修改為PTMI；2011年JECFA將無機(jī)汞的PTWI下調(diào)至4 μg/（kg·周），2010年JECFA取消了Pb的PTWI，并且認(rèn)為難以制定新的指導(dǎo)值，因此本研究Pb采用JECFA之前制定的PTWI值。

表6 平均暴露水平、P90、P99暴露水平的THQTable 6 THQ of mean, P90 and P99 dietary exposure

由表6可知，平均暴露水平的THQ值遠(yuǎn)小于1，說明天津塘沽地區(qū)居民的蔬菜水果重金屬平均攝入水平是安全的。與平均暴露水平THQ值相比，P90和P99暴露水平的THQ值明顯提高，但仍小于1，說明在高百分位居民通過蔬菜水果攝入的重金屬仍處于相對(duì)安全水平。由于重金屬的風(fēng)險(xiǎn)還受其他因素影響，比如超標(biāo)情況、不同食物攝入比例等，因此引入適用于多目標(biāo)決策的層次分析法來確定不同重金屬元素的風(fēng)險(xiǎn)權(quán)重。

2.5 風(fēng)險(xiǎn)權(quán)重的判別

2.5.1 層次分析模型

將重金屬風(fēng)險(xiǎn)分解為蔬菜重金屬風(fēng)險(xiǎn)與水果重金屬風(fēng)險(xiǎn)，并將風(fēng)險(xiǎn)細(xì)分為Cr、As、Cd、Pb和Hg 5 種元素，使用層次分析法構(gòu)建層次分析模型，結(jié)果見圖3。

2.5.2 判斷矩陣

根據(jù)蔬菜、水果的平均攝入量，兩兩比較其重要性并進(jìn)行打分，結(jié)果見表7。

表7 蔬菜、水果重要性賦值Table 7 Importance values of vegetables in comparison with fruits

表8 蔬菜和水果重金屬指標(biāo)重要性賦值Table 8 Relative importance values of heavy metals in vegetables and fruits

選擇平均暴露水平的THQ值作為判斷依據(jù)，對(duì)各個(gè)重金屬指標(biāo)兩兩比較其風(fēng)險(xiǎn)程度并根據(jù)1～9標(biāo)度法進(jìn)行打分，由于超標(biāo)率是一種高風(fēng)險(xiǎn)因素，蔬菜水果中Pb的超標(biāo)率均較高，因此適當(dāng)提高對(duì)Pb的賦值，對(duì)于超標(biāo)率低于10%的，賦值不變，高出10%的，每增加10%，重要性賦值增加1。構(gòu)造判斷矩陣，結(jié)果見表8。

2.5.3 風(fēng)險(xiǎn)權(quán)重計(jì)算結(jié)果

表9 平均暴露水平和P90, P99暴露水平風(fēng)險(xiǎn)權(quán)重值Table 9 Risk weight values of mean, P90 and P99 dietary exposure

風(fēng)險(xiǎn)權(quán)重的結(jié)果見表9，Cd、Pb＞As、Cr＞Hg，說明平均暴露水平下，果蔬中Cd和Pb的風(fēng)險(xiǎn)最高，As和Cr次之，Hg的風(fēng)險(xiǎn)最小。通過層次分析風(fēng)險(xiǎn)權(quán)重值與THQ值比較可以發(fā)現(xiàn)，THQ值排序?yàn)镃d＞Pb＞As、Cr＞Hg，而在層次分析法獲得的權(quán)重值中Pb權(quán)重有所提高，這是因?yàn)槌瑯?biāo)率在膳食暴露中屬于高風(fēng)險(xiǎn)因素，食品超標(biāo)，則會(huì)對(duì)健康產(chǎn)生危害，因此在兩兩比較各元素重要性時(shí)，提高了超標(biāo)率較高的Pb的賦值。因此，在處理具有多種影響因素的不同危害物風(fēng)險(xiǎn)定權(quán)問題時(shí)，使用層次分析法可以綜合考慮多種因素，對(duì)重要程度進(jìn)行綜合賦值，使得權(quán)重結(jié)果更加準(zhǔn)確合理。選擇P90和P99暴露評(píng)估的THQ值作為判斷依據(jù)，利用層次分析法計(jì)算相應(yīng)權(quán)重。

通過比較可以發(fā)現(xiàn)，平均暴露水平和P90暴露水平的風(fēng)險(xiǎn)權(quán)重值基本保持一致，而P99暴露水平的風(fēng)險(xiǎn)權(quán)重值則出現(xiàn)明顯變化，其中Pb及Cr的權(quán)重值變大，As權(quán)重值變小。說明極端暴露人群與一般人群相比，不同重金屬元素對(duì)健康的危害程度發(fā)生了變化，Pb對(duì)于健康的危害更加顯著。

3 結(jié) 論

本研究對(duì)天津塘沽地區(qū)居民日常食用的蔬菜和水果的重金屬含量進(jìn)行了檢測(cè)。檢測(cè)結(jié)果表明，部分蔬菜樣品的Cr、Pb和部分水果樣品的Cr、Cd和Pb含量存在超標(biāo)情況，其中蔬菜Pb和水果Pb超標(biāo)率高于10%，其他樣品符合限量標(biāo)準(zhǔn)要求。

通過應(yīng)用暴露評(píng)估法、目標(biāo)危害系數(shù)和層次分析法，計(jì)算不同重金屬元素的風(fēng)險(xiǎn)權(quán)重，探討了層次分析法在重金屬膳食暴露評(píng)估中確定不同危害物風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)率的可行性。與THQ值相比，由于風(fēng)險(xiǎn)權(quán)重綜合考慮了不同重金屬攝入量、不同種類食品攝入量和超標(biāo)情況多種影響因素，因此可以更精確地評(píng)估不同危害物的風(fēng)險(xiǎn)。平均暴露水平和P90暴露水平的風(fēng)險(xiǎn)權(quán)重值相一致，說明不同重金屬對(duì)于健康的風(fēng)險(xiǎn)程度順序在大部分人群中相一致。風(fēng)險(xiǎn)權(quán)重值Cd、Pb＞As、Cr＞Hg，說明果蔬重金屬中Cd和Pb的風(fēng)險(xiǎn)較高，As和Cr次之，Hg的風(fēng)險(xiǎn)最低；因此建議對(duì)重金屬實(shí)行分級(jí)監(jiān)測(cè)，加強(qiáng)對(duì)Cd和Pb污染監(jiān)測(cè)工作。

在今后的研究中，可以再綜合考慮其他風(fēng)險(xiǎn)影響因素，會(huì)使風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)更加合理，也可以將此方法應(yīng)用到其他重金屬元素及農(nóng)藥殘留、獸藥殘留等膳食暴露評(píng)估和風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)工作中。

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A Method to Determine Risk Weight in Dietary Exposure Assessment to Heavy Metals in Vegetables and Fruits

CHENG Jiaqian1,2, WANG Junping1,*
(1. Key Laboratory of Food Nutrition and Safety, Ministry of Education, Tianjin University of Science and Technology, Tianjin 300457, China;2. College of Economics and Management, Tianjin University of Science and Technology, Tianjin 300457, China)

This paper is focused on assessing the health risk associated with dietary intake of heavy metals from vegetables and fruits in the Tanggu district of Tianjin. A microwave digestion system was used to digest food samples for the determination of the concentrations of Cr, As, Cd, Hg and Pb by inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS).The results showed that heavy metal contents of some samples exceeded the standard limits. The over-standard rates of Pb in vegetables and fruits were higher than 10%. In order to accurately assess the contribution rates of hazardous heavy metals to health risk, the analytic hierarchy process (AHP) was introduced to determine their risk weights. The exposure assessment and the target hazard quotient (THQ) were used to quantify the risk. Based on the THQ value combined with the overstandard rates of heavy metals, the risk weight was calculated. The results showed that the risk weights of Cr, As, Cd, Hg,and Pb were 0.141 1, 0.157 0, 0.341 1, 0.040 4 and 0.320 4, and the risk levels decreased in the order of Cr, Pb ＞ As, Cr ＞Hg at the average exposure level. The contribution rates of these metals to health risk based on the daily intake and the overstandard rates was determined. This study may provide a new method for evaluating the risk levels of multiple hazardous substances in foods.

heavy metals; exposure assessment; target hazard quotient; analytic hierarchy process; risk weight

10.7506/spkx1002-6630-201801007

TS201.6

A

1002-6630（2018）01-0047-06

程加遷, 王俊平. 蔬菜水果重金屬膳食暴露評(píng)估中風(fēng)險(xiǎn)權(quán)重的確定方法[J]. 食品科學(xué), 2018, 39(1): 47-52.

10.7506/spkx1002-6630-201801007. http://www.spkx.net.cn

CHENG Jiaqian, WANG Junping. A method to determine risk weight in dietary exposure assessment to heavy metals in vegetables and fruits[J]. Food Science, 2018, 39(1): 47-52. (in Chinese with English abstract) DOI:10.7506/spkx1002-6630-201801007. http://www.spkx.net.cn

2016-09-28

國家高技術(shù)研究發(fā)展計(jì)劃（863計(jì)劃）項(xiàng)目（2012AA101604）

程加遷（1992—），男，碩士研究生，研究方向?yàn)槭称钒踩L(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。E-mail：chengjiaqian1@163.com

*通信作者簡(jiǎn)介：王俊平（1969—），男，教授，博士，研究方向?yàn)槭称钒踩?。E-mail：wangjp@tust.edu.cn