高宏斌，李暢游，孫 標(biāo)，史小紅，趙勝男，樊才睿

(內(nèi)蒙古農(nóng)業(yè)大學(xué)水利與土木建筑工程學(xué)院，呼和浩特 010018)

水位波動下的呼倫湖上覆水體與沉積物間隙水之間溶質(zhì)的運(yùn)移特征*

高宏斌，李暢游**，孫 標(biāo)，史小紅，趙勝男，樊才睿

(內(nèi)蒙古農(nóng)業(yè)大學(xué)水利與土木建筑工程學(xué)院，呼和浩特 010018)

為了探求內(nèi)蒙古呼倫湖上覆水體和沉積物間隙水之間溶質(zhì)運(yùn)移機(jī)制，對呼倫湖的1個沉積物柱芯的間隙水、3個湖泊水體以及湖周邊7個地下水體中的氯離子(Cl-)，氫、氧穩(wěn)定同位素(δD和δ18O)分別進(jìn)行分析測試，并利用其示蹤性對沉積物中溶質(zhì)運(yùn)移特征進(jìn)行研究. 結(jié)果顯示，δD、δ18O和Cl-濃度在不同水體中的分布具有相似的分布規(guī)律，整體上從底部沉積物到上部湖水濃度分布呈現(xiàn)逐漸遞減的拋物線趨勢，在間隙水中最大值位于所取沉積物柱芯的最深處，Cl-濃度為306 mg/L，δD和δ18O分別為-58‰和-5.9‰；最小值位于沉積物柱芯上層，并與上覆水體中的值相似，Cl-濃度為159 mg/L，δD和δ18O分別為-66‰和-7.3‰. 為了明確沉積物柱芯中間隙水的高濃度Cl-和偏正δD、δ18O的來源，比較不同水體的δ18O-δD關(guān)系點分布，表明含有偏正值的δD、δ18O和高濃度Cl-的間隙水與上覆湖水關(guān)系密切，可能是由于低水位時期湖水與間隙水相互發(fā)生擴(kuò)散作用而產(chǎn)生的結(jié)果. 一維對流擴(kuò)散遷移模型證實擴(kuò)散作用是控制著沉積物間隙水中溶質(zhì)濃度在垂向上分布的主要機(jī)制，同時湖水水位的變化會影響沉積物間隙水與上覆水體的擴(kuò)散過程，特別是在水位上升期，富集在沉積物中的溶質(zhì)可能成為湖水的重要物質(zhì)來源，影響上覆水體的水質(zhì). 因此，對于封閉湖泊水位的控制和管理不僅在維持湖泊水量方面有著直接的作用，同時在穩(wěn)定湖泊水質(zhì)條件上也有著重要的意義.

溶質(zhì)運(yùn)移;氯離子;氫氧同位素;沉積物間隙水;上覆水體;水位波動;呼倫湖

沉積物作為湖泊生態(tài)系統(tǒng)中一個不可或缺的部分，是湖泊物質(zhì)和能量交換的重要場所. 湖泊中的各種物質(zhì)來源進(jìn)入湖泊后, 經(jīng)過一系列的物理、化學(xué)、生物等作用后，其中一部分物質(zhì)進(jìn)入湖底部富集在沉積物中[1]. 同時，當(dāng)湖泊外部環(huán)境條件發(fā)生變化時，沉積物中溶解在間隙水中的物質(zhì)可以再次釋放至上覆水體中，這種沉積物間隙水和上覆水體間的溶質(zhì)交換過程對湖泊的水質(zhì)條件有著重要的影響[2]. 近年來，國內(nèi)外學(xué)者關(guān)于水—沉積物界面溶質(zhì)遷移轉(zhuǎn)化機(jī)理方面開展了大量的工作[3-5]，包括對河流、水庫等地表水體. 研究表明湖泊沉積物與水體的物質(zhì)交換主要通過擴(kuò)散作用實現(xiàn)，交換的動力主要取決于沉積物間隙水與上覆水體的濃度梯度[6]，同時，這一濃度梯度也決定了鹽分轉(zhuǎn)移擴(kuò)散的方向[7]. 此外，湖泊沉積物與水體間隙水的溶質(zhì)交換過程受湖泊水動力條件、生態(tài)動力學(xué)作用以及湖泊環(huán)境變化等因素的影響，例如風(fēng)浪作用[8]、沉積物結(jié)構(gòu)特征[9]、生物擾動作用[10]和湖泊外部氣候環(huán)境條件[11]等.

對于干旱半干旱區(qū)域的封閉湖泊，其水文條件和水化學(xué)環(huán)境對氣候的變化非常敏感，很容易受到氣候變化的影響而發(fā)生改變[12-13]. 而水環(huán)境的改變首先是上覆水體環(huán)境發(fā)生變化，這樣一來，作為湖泊重要組成部分的底層沉積物中間隙水的溶質(zhì)濃度將不能與上覆水體達(dá)到平衡狀態(tài)，引起上覆水體和沉積物之間的運(yùn)移作用[14]. 因此，為了維持干旱半干旱區(qū)封閉性湖泊生態(tài)系統(tǒng)的健康，研究因湖泊外部環(huán)境發(fā)生改變而引起的水—沉積物間物質(zhì)的遷移有著重要的意義.

呼倫湖是我國北方第一大湖，也是北方地區(qū)重要的生態(tài)屏障. 但近期由于氣候變化和人類活動的影響，呼倫湖的生態(tài)環(huán)境出現(xiàn)了一定的惡化，因此學(xué)者們在該方面開展了大量的研究. 嚴(yán)登華等[15-16]從流域生態(tài)水文過程方面著手，探討了呼倫湖流域生態(tài)水文過程對湖泊水環(huán)境的影響，認(rèn)為流域的生態(tài)水文過程是控制湖泊水環(huán)境系統(tǒng)的主要因子，氣候的暖干化和人類活動的加劇是造成水資源短缺、湖泊水位下降和周邊生態(tài)環(huán)境惡化的重要原因. 王麗艷等[17-19]對呼倫湖湖水質(zhì)進(jìn)行了評價，結(jié)果顯示水體已呈富營養(yǎng)化水平. 另外，根據(jù)毛志剛等[20]對呼倫湖魚類的調(diào)查表明，湖泊水質(zhì)的惡化已經(jīng)成為魚類衰減的主要原因.

近十幾年來，呼倫湖的水位經(jīng)歷了較大的波動. 在2001年之前，河水補(bǔ)給充足時，湖泊處于相對高的水位時期，水位最高可達(dá)到545 m. 然而從2001年開始由于克魯倫河和烏爾遜河補(bǔ)給量的急劇減少，湖泊水位在2012年降至歷史最低水位(541 m). 從2013年開始，隨著河水流量的增加，湖水水位又開始回升，據(jù)2014年監(jiān)測數(shù)據(jù)顯示湖泊水位已經(jīng)恢復(fù)到2003年時的水位[21]. 劇烈的湖泊外部環(huán)境變化可能對湖泊中的水化學(xué)環(huán)境產(chǎn)生巨大影響，特別是引起上覆水體和沉積物間隙水濃度梯度的改變，從而改變水—沉積物之間溶質(zhì)的運(yùn)移過程[22]. 已有研究表明，沉積物中的污染物(如氮、磷和COD等)在一定條件下經(jīng)擴(kuò)散作用以溶解態(tài)的形式進(jìn)入上覆湖水，成為湖水污染物的重要來源[23-24]. 另外，保守型示蹤劑由于其在環(huán)境中的穩(wěn)定性和實際分析中的簡易性已被用來示蹤湖水中營養(yǎng)鹽的分布[25]. 因此本文以呼倫湖為研究對象，利用保守示蹤劑(δD、δ18O和Cl-濃度)研究湖泊在近期水位變化下上覆水體和沉積物間隙水間溶質(zhì)的運(yùn)移特征,并對其運(yùn)移機(jī)制進(jìn)行探討，這可能對研究干旱半干旱區(qū)湖泊水-沉積物間溶質(zhì)遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律提供參考.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

呼倫湖(48°33′～49°20′N,116°58′～117°48′E)是我國第五大淡水湖，內(nèi)蒙古第一大湖，位于內(nèi)蒙古自治區(qū)滿洲里市及新巴爾虎左旗、新巴爾虎右旗之間(圖1)，湖盆東邊是興安嶺山脈，西邊及南邊是蒙古高原. 湖泊歷史水位達(dá)到最高時，最大水深可達(dá)8 m，蓄水量達(dá)1.2×1010m3. 該湖位于干旱半干旱地區(qū)，并受東亞季風(fēng)的影響，年平均降雨量在247～319 mm之間，降水主要集中在夏季6-9月，年平均蒸發(fā)量在1400～1900 mm之間，主要集中在4-10月，年平均氣溫為0.3℃. 呼倫湖水系是額爾古納水系的組成部分，其中發(fā)源于蒙古的克魯倫河和發(fā)源于貝爾湖的烏爾遜河是呼倫湖的主要補(bǔ)給水源. 新開河位于呼倫湖的東北部，是呼倫湖湖水的出口，近年來，由于呼倫湖水位下降劇烈，湖水不能通過新開河外泄，因此呼倫湖成為了真正的封閉性湖泊.

圖1 呼倫湖取樣點位置Fig.1 The location of water and sediment sampling sites in Lake Hulun

1.2 樣品的采集

根據(jù)呼倫湖的地形特點，并考慮人為和水流擾動影響最小的情況下，于2015年6月在湖中心水深最大處利用Glew[26]重力取樣器取得24 cm的沉積物柱芯樣(圖1)，取樣后立即在現(xiàn)場取樣船上進(jìn)行樣品切割. 首先將約5 cm上覆水先通過儀器上推排出，剩余的水再用吸管吸出，盡量避免對懸浮層的擾動. 為了保證采集到的間隙水量，之后按照儀器設(shè)計的操作方法對柱樣以每2 cm為間隔進(jìn)行切割，共12個樣品，切割完的樣品存放于密封袋，避免因蒸發(fā)而引起的分餾作用發(fā)生. 最后一起放入保溫箱，帶回實驗室進(jìn)行后續(xù)實驗.

為了與間隙水作對照參考，利用手持式電動深水采樣器在沉積物取樣處采集上覆水體水樣，由上至下分別取得水體表面、中間、底部3個水樣. 在不同深度取樣時，為了防止采集管在降落過程中造成水體混合，取樣時將最初抽出的水樣排出不作為實驗樣品. 同時對呼倫湖周邊7個水井進(jìn)行取樣(圖1)，取樣水井都為淺水井，深度在1～15 m之間. 采集的所有水樣立即用封口膜密封在100 ml的聚乙烯瓶中，放于保溫箱，帶回實驗室.

1.3 樣品的分析方法

12個沉積物樣品中的間隙水經(jīng)過LegendTMT/RT離心機(jī)進(jìn)行提取，轉(zhuǎn)速為4600轉(zhuǎn)/min，離心5～10 min，提取上清液.

所有的水樣(間隙水、湖水、井水，共22個)在測定分析前都經(jīng)0.45 μm的濾膜過濾. 隨后，采用離子色譜儀(型號:DIONEX-120，精度 0.1)分別測定陰離子和陽離子，從而獲得Cl-和Na+數(shù)據(jù)；δD、δ18O采用高精度的美國LGR公司的液態(tài)水同位素分析儀測定(型號:LMIA-V2(DLT-100)，精度δD：1‰，δ18O：0.1‰). 計算結(jié)果以維也納平均海水VSMOW為標(biāo)準(zhǔn)，公式如下：

δ[‰]=(Rsample/Rstandard-1)×1000

(1)

式中，R為重穩(wěn)定同位素與輕穩(wěn)定同位素的比值，Rsample和Rstandard分別為樣品和標(biāo)準(zhǔn)液的穩(wěn)定同位素的比值.

1.4 一維對流擴(kuò)散遷移模型及其參數(shù)的計算

基于質(zhì)量守恒定律的穩(wěn)定示蹤劑(Cl-、δD、δ18O)的一維對流擴(kuò)散遷移模型由Lerman和Berner提出，用來模擬并重建沉積物中溶質(zhì)在垂向上的分布特征，簡化公式如下[27-28]：

(2)

式中，Ci是間隙水中某種溶質(zhì)的濃度；z是沉積物水界面至沉積物底部的深度(在界面處z=0，向下方向為正方向)；t是遷移時間；Ds,i是間隙水中某種溶質(zhì)的有效擴(kuò)散系數(shù)；U是對流項，包括地下水和由于受沉積作用擠壓而產(chǎn)生向上的間隙水遷移；φ是沉積物的孔隙率,其計算公式為：

φ[%]=(1-rs/ds)×100

(3)

式中，ds為土壤比重，取2.65;rs為土壤容重，可以通過下式求得：

rs=G·100/V(100+W)

(4)

式中,G為每層沉積物樣品的濕樣重；V為每層沉積物樣品的容積，根據(jù)采樣器大小計算得知(V=50 cm3)；W為每層沉積物樣品的含水量(%)，通過烘干法測得.

經(jīng)計算得知沉積物柱芯孔隙率φ為0.9；Ds,i=D0/(1.02φ-0.81)[29],其中，D0是自由擴(kuò)散系數(shù)，考慮呼倫湖常年平均溫度接近于0℃，因此Cl-的D0=0.016 m2/a[30]，經(jīng)計算Ds,i=0.014 m2/a.

該一維對流擴(kuò)散遷移模型假設(shè)最初時刻間隙水與上覆湖水濃度達(dá)到平衡狀態(tài)，邊界條件為假定沉積物—湖水界面的濃度大致與湖水中的濃度相同.

圖2 Cl-在不同水體中的分布Fig.2 The distribution of Cl- in different water samples

2 結(jié)果

2.1 Cl-在不同水體中的分布

天然環(huán)境中的Cl元素由于具有不易與其他物質(zhì)發(fā)生反應(yīng)的穩(wěn)定性，被廣泛地作為示蹤劑應(yīng)用于不同的研究中[31-32]. 為了能夠清晰地比較地下水井、湖水與間隙水中的Cl-濃度的分布，將3種水體中的Cl-濃度按照垂向深度作圖2表示，其中地下井水的值位于縱軸刻度為“-1”處，上覆水體中的值為“0 cm”處，間隙水中的值按照沉積物柱芯的深度“1～24 cm”表示. 間隙水中Cl-濃度在垂向上分布較為規(guī)律，最大濃度位于沉積物最深處，為306 mg/L,最小值為159 mg/L，位于沉積物最上層，且最上層的Cl-濃度與上覆湖水的Cl-濃度較為接近，整體上從沉積物柱芯底部到上部湖水的濃度分布呈現(xiàn)逐漸遞減的拋物線趨勢. 不同深度的湖水水樣中Cl-濃度基本相同,在圖中落在同一個位置處，說明呼倫湖作為淺水湖泊，水中Cl-能夠較好混合，無分層現(xiàn)象. 湖周邊地下水的Cl-濃度分布在18～79 mg/L之間，與湖水和沉積物間隙水比較，地下水的濃度明顯小于這2種水體中.

2.2 δD、δ18O在不同水體中的分布

環(huán)境中δD、δ18O由于在水汽的蒸發(fā)和冷凝以及不同水體的混合而導(dǎo)致其含量分布不同，成為了示蹤水體運(yùn)移、交換與混合的理想示蹤劑[33]. 通過對沉積物中間隙水的δD、δ18O的測定(圖3)，結(jié)果表明二者分布呈現(xiàn)與Cl-濃度相似的分布規(guī)律，最大值位于沉積物最深處，δD為-58‰，δ18O為-5.9‰，最小值位于沉積物上層，最小值出現(xiàn)在沉積物3 cm深度處，但與頂層的值基本相同，δD和δ18O分別為-66‰和-7.3‰. 沉積物上層間隙水中的同位素值與上覆湖水較為接近，整體上從底部沉積物到上部湖水δD和δ18O分布呈現(xiàn)逐漸遞減的拋物線趨勢. 不同深度的湖水水樣中δD和δ18O值，與Cl-濃度分布特征相同，3個水樣的δD和δ18O值基本相同，說明湖水中氫氧同位素也能夠較好混合，無分層現(xiàn)象. 與湖水和沉積物間隙水中的同位素值比較，湖周邊地下水的δD和δ18O值遠(yuǎn)小于在這2種水體中的值，含量分別在-101‰～-87‰和-13.3‰～-11.4‰之間.

圖3 δD和δ18O在不同水體中的分布Fig.3 The distribution of δD and δ18O in different water samples

3 討論

3.1 不同水樣中的δD、δ18O特征分析

利用不同水樣中的δ18O-δD關(guān)系特征可以對水樣進(jìn)行分類. 由于呼倫湖流域目前還沒有常年的同位素監(jiān)測站，只有零星的文獻(xiàn)可以參考. Tsujimura等[34]在2007年對呼倫湖的子流域克魯倫河流域的不同水域同位素進(jìn)行了研究，并確定該區(qū)域的大氣降水線，文獻(xiàn)中的研究區(qū)與呼倫湖具有相似的地理位置和氣候環(huán)境，因此本文采用該結(jié)果作為呼倫湖流域的當(dāng)?shù)卮髿饨邓€，關(guān)系式如下：

δD=7.5 δ18O+2.1

(5)

圖4 呼倫湖湖水、沉積物間隙水和周邊水井的δ18O-δD關(guān)系Fig.4 The crossplot of δ18O and δD from lake water, pore water and well water of Lake Hulun

呼倫湖湖水、沉積物間隙水和周邊水井的δ18O-δD關(guān)系特征分布如圖4所示，湖周邊水井水樣的δ18O-δD關(guān)系點靠近當(dāng)?shù)卮髿饨邓€，說明該地區(qū)地下水可能主要來源于大氣降水補(bǔ)給，且地下水井中的δ18O和δD值較湖水和間隙水偏負(fù). 而湖泊水、沉積物間隙水的δ18O-δD關(guān)系點全都落在當(dāng)?shù)亟邓€的右下方，分布點形成一條趨勢線，可能是該區(qū)域的蒸發(fā)線，且間隙水要比湖水靠上，說明間隙水和湖水都經(jīng)歷了強(qiáng)烈的蒸發(fā)作用，但間隙水受到的蒸發(fā)程度要大于湖水.

圖5 間隙水中巖鹽的飽和度Fig.5 The saturation of halite in sediment pore water

特殊條件下，由于間隙水與周邊礦物發(fā)生交換反應(yīng)，也會造成間隙水中偏正的δD和δ18O值. 但通常水中的δD和δ18O與礦物在低溫(<60℃)發(fā)生交換的反應(yīng)速度十分緩慢，幾乎可以忽略. 而且由于巖石中含氫礦物很少，該反應(yīng)對水中的氫同位素幾乎不產(chǎn)生影響，再進(jìn)一步，即使存在水—巖石同位素交換反應(yīng)，其結(jié)果也會使得δ18O沿水平方向向右平移，氫和氧會產(chǎn)生不一致的變化[35]. 而對比圖4中δ18O-δD關(guān)系圖，間隙水中的δ18O-δD點與湖水靠近，并且δD與δ18O值相關(guān)性非常好，說明二者變化一致，因此排除了間隙水與礦物交換反應(yīng)的可能性，間隙水中較偏正的δD和δ18O值可能只與蒸發(fā)程度有關(guān).

湖泊沉積物中的間隙水主要受上覆水體、可能從底層流入的地下水以及沉積物中可能存在的含鹽層的影響. 利用飽和指數(shù)法對間隙水中的蒸發(fā)巖飽和度進(jìn)行計算得知[36](圖5)，與Cl-相關(guān)的巖鹽飽和指數(shù)(Si)遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于1，并且隨著沉積物深度的變化沒有明顯的改變，說明該沉積物中不存在巖鹽層進(jìn)而影響Cl-濃度分布，這一結(jié)論與之前的呼倫湖沉積物研究結(jié)論一致[37]. 沉積物間隙水與湖水δ18O-δD關(guān)系特征的相似性而與流域內(nèi)地下水δ18O-δD關(guān)系特征的明顯差異性，表明湖中心沉積物中間隙水可能跟上覆湖泊水體的關(guān)系更為密切，而并不與地下水發(fā)生作用.

3.2 間隙水中高濃度氯和同位素的來源

δD、δ18O和Cl-濃度常常被一起作為穩(wěn)定且保守的示蹤劑用來揭示不同水體的最初來源和混合作用[37-41]. 湖水、間隙水中的δD、δ18O與Cl-濃度的線性關(guān)系較好，相關(guān)系數(shù)分別為0.98和0.93(圖6)，表明Cl-在湖水中的變化與氫、氧同位素變化有著相同的特點，都是受蒸發(fā)作用的影響，蒸發(fā)程度越大，濃度就越大. 鑒于研究區(qū)氫、氧同位素數(shù)據(jù)不足的情況，因此本研究以資料相對豐富的Cl-為代表作為研究.

圖6 間隙水中Cl-濃度與δD、δ18O的相關(guān)性Fig.6 The correlations between chloride concentration and δD, δ18O in sediment pore water

圖7為近60多年的水位和Cl-濃度序列數(shù)據(jù)(2000年以前的Cl-數(shù)據(jù)來源于文獻(xiàn)[42]，其他數(shù)據(jù)為內(nèi)蒙古農(nóng)業(yè)大學(xué)水環(huán)境項目組測試所得的年平均值). 多年來，呼倫湖水中的Cl-濃度分布在118～407 mg/L之間，并與水位的波動大致呈相反的變化趨勢，湖水水位高時，Cl-濃度就低，水位低時，Cl-濃度就高，這與文獻(xiàn)中關(guān)于呼倫湖水位與鹽度變化關(guān)系的結(jié)論一致[43]. 如上述已知，間隙水中的高濃度可能是來源于間隙水與上覆水體的相互作用，將間隙水中Cl-濃度與多年來上覆水體的濃度比較，只有在呼倫湖水位最低時期的Cl-濃度與間隙水中濃度最大值相接近，其他時期湖水的濃度都遠(yuǎn)小于間隙水. 由此可見，可能低水位時期含有高濃度Cl-的湖水與間隙水相互發(fā)生作用而改變了間隙水中Cl-濃度.

圖7 呼倫湖歷史水位和湖水中Cl-濃度變化Fig.7 The changes of lake level and chloride concentration of Lake Hulun

3.3 沉積物間隙水中Cl-的運(yùn)移機(jī)制

垂向的保守性示蹤劑的分布特征可以用來解釋溶質(zhì)在沉積物間隙水中的運(yùn)移機(jī)制[44]. 如果示蹤劑在垂向分布上沒有變化,近似為一條直線，那么對流作用可能是溶質(zhì)在沉積物中的主要運(yùn)移方式[45-46]；反之，如果示蹤劑在垂向上的濃度—深度剖面線呈曲線分布，那么擴(kuò)散作用為溶質(zhì)在沉積物中的主要運(yùn)移方式[47-49]. 呼倫湖沉積物間隙水中的δD、δ18O和Cl-濃度的垂向分布相似，全部為曲線分布，說明擴(kuò)散可能是積物中間隙水和上覆水體之間的主要運(yùn)移方式.

為了摸清沉積物間隙水與上覆水體相互作用機(jī)制并驗證上述結(jié)論，采用一維對流擴(kuò)散遷移模型(公式(2))對呼倫湖沉積物中不同深度間隙水Cl-濃度分布進(jìn)行模擬.

佩克萊數(shù)(Peclet number)可用來描述溶質(zhì)運(yùn)移時對流作用和擴(kuò)散作用的大小，如果對流項與擴(kuò)散項的比值Pe<<1，那么對流項可以忽略不計.

Pe=(UL)/Ds,i

(6)

式中，L為沉積物深度，其他同上.

根據(jù)上述已知，地下水對沉積物間隙水沒有影響，故對流項中的U值只受到沉積物沉積過程中擠壓而使得間隙水產(chǎn)生向上的對流作用，近似于沉積速率0.72 cm/a(計算值來自同一沉積柱樣). 經(jīng)計算，Pe=0.18遠(yuǎn)小于1，故對流項可以忽略不計. 模型公式(2)可簡化為：

(7)

呼倫湖水位在1984-1999年相對穩(wěn)定，湖水中的Cl-濃度在此期間變化不大，故假設(shè)此時沉積物間隙水的Cl-濃度與上覆水體達(dá)到了平衡狀態(tài)(圖7). 選擇1999年作為開始時刻，采用水位穩(wěn)定時期內(nèi)實測的1991年數(shù)據(jù)(124 mg/L)作為Cl-的初始濃度C0. 根據(jù)水位變化的時間段，再結(jié)合有限的Cl-實測數(shù)據(jù)，模擬分為3個階段(1999-2012、2012-2013和2013-2015年)，不同時期采用不同的實測Cl-濃度數(shù)據(jù)作為該時間段的邊界條件，分別為：t1=2012年，Cl-濃度為407 mg/L；t2=2013年，Cl-濃度為293 mg/L；t3=2015年，Cl-濃度為126 mg/L.

模擬結(jié)果如圖8所示，分別模擬出3個不同時間段沉積物間隙水中Cl-垂向分布以及隨時間的運(yùn)移過程，其中2015年的模擬值與2015年實測的沉積物間隙水中的Cl-濃度對比，除了沉積物最上層模擬值的誤差為13%，其他模擬值的誤差都小于6%，模擬值與實測值較為吻合，說明假設(shè)成立，即擴(kuò)散作用是控制著間隙水中Cl-濃度在垂向分布的主要機(jī)制，同時湖水中Cl-濃度變化會影響沉積物間隙水與上覆水體的擴(kuò)散過程.

圖8 Cl-濃度在不同時期的模擬值及2015年實測值Fig.8 The modeled concentration of chloride in different periods and measured chloride concentration in 2015

根據(jù)模擬結(jié)果可將上覆水體和沉積物間隙水中的Cl-的運(yùn)移機(jī)制概述為：1984-1999年，由于河水徑流量相對充足，湖泊水位比較高且平穩(wěn)，故兩種水體中的Cl-濃度較小，同時湖水和沉積物間隙水中的Cl-由于長時間的水位穩(wěn)定而達(dá)到平衡狀態(tài). 而2000-2012年，由于河水補(bǔ)給量減少，強(qiáng)烈的蒸發(fā)作用使得水位急劇下降，同時湖水中的Cl-由于湖泊的封閉性會在水中逐漸富集濃縮，濃度越來越高. 這樣一來，高濃度Cl-的上覆水體和低濃度Cl-的沉積物間會打破原有的平衡狀態(tài)，濃度高的上覆水體中的Cl-通過擴(kuò)散作用向間隙水中遷移，最終沉積物間隙水中Cl-濃度升高，逐漸與上覆水體達(dá)成再次的平衡. 2012年以后，由于河水補(bǔ)給量再次增加致使湖水水位迅速上升，湖水中Cl-濃度受到河水的稀釋作用而逐漸降低，但此時沉積物間隙水中的Cl-受之前湖水濃度的影響，濃度保持較高，再一次與上覆水體處于不平衡狀態(tài)，高濃度的Cl-經(jīng)擴(kuò)散作用向低濃度的上覆水體釋放，而間隙水中的Cl-濃度逐漸被稀釋. 因此，受蒸發(fā)作用明顯的呼倫湖的水位劇烈變化，是引起沉積物間隙水與上覆水體發(fā)生物質(zhì)遷移的重要動力. 同時在物質(zhì)遷移過程中，沉積物在水位下降期是物質(zhì)的匯，水位上升期是物質(zhì)的源，影響著上覆水體的物質(zhì)組成和分布.

4 結(jié)論

通過對沉積物間隙水以及作為參照對比的上覆湖泊水體和湖周邊地下水體中的保守型示蹤劑(δD、δ18O和Cl-濃度)的分析研究，得出沉積物間隙水中δD、δ18O和Cl-濃度的分布特點及其可能來源，結(jié)合一維對流擴(kuò)散遷移模型的模擬，摸清了呼倫湖沉積物柱芯間隙水中的溶質(zhì)與上覆水體在湖泊近期水位劇烈變化下的遷移機(jī)制，具體結(jié)論如下：

1)保守示蹤劑(δD、δ18O和Cl-濃度)有效地揭示了呼倫湖沉積物間隙水的可能來源，結(jié)果表明沉積物柱芯間隙水中高濃度的Cl-和偏正值的δD、δ18O受強(qiáng)烈的蒸發(fā)作用的影響，且與上覆湖水關(guān)系密切，來源于低水位時期與沉積物間隙水發(fā)生作用的上覆水體.

2)干旱半干旱區(qū)封閉湖泊由于氣候環(huán)境的改變致使湖泊水位劇烈變化，為沉積物間隙水與上覆水體中的溶質(zhì)發(fā)生運(yùn)移作用提供了重要的驅(qū)動力，也是引起湖泊水體環(huán)境中溶質(zhì)組成和分布的重要因素. 湖泊水位高且平穩(wěn)時，湖水和沉積物間隙水中的溶質(zhì)處于平衡狀態(tài). 而在水位劇烈下降同時受蒸發(fā)作用的影響時，水體中的溶質(zhì)被富集濃縮，上覆水體高濃度的物質(zhì)通過擴(kuò)散作用遷移至間隙水中，最終使得沉積物間隙水中溶質(zhì)濃度升高. 在湖水水位上升時，湖水中溶質(zhì)濃度受到河水的稀釋作用而逐漸降低，沉積物間隙水中的物質(zhì)再一次與上覆水體處于不平衡狀態(tài)，經(jīng)擴(kuò)散作用向低濃度的上覆水體釋放. 這種溶質(zhì)遷移機(jī)制可能是干旱半干旱區(qū)域封閉湖泊共同存在的，同時，在湖泊水位升高時，沉積物間隙水中釋放的溶質(zhì)可能是湖水中重要的一部分物質(zhì)來源. 因此，為了維持湖泊生態(tài)系統(tǒng)的健康，有效的控制和管理水位、水量對封閉湖泊有著重要的意義.

致謝：感謝內(nèi)蒙古農(nóng)業(yè)大學(xué)河湖濕地水環(huán)境項目組同學(xué)在野外實驗工作上的支持和幫助.

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SolutestransportbetweenlakewaterandsedimentporewaterduringthelakewaterlevelfluctuationinLakeHulun

GAO Hongbin, LI Changyou, SUN Biao, SHI Xiaohong & FAN Cairui

(CollegeofWaterConservancyandCivilEngineering,InnerMongoliaAgriculturalUniversity,Hohhot010018,P.R.China)

To get a better understanding of the solutes transport between overlying lake water and sediment pore water, several water samples from sediment core, lake, wells around the lake were sampled, stable isotopes (oxygen-18, deuterium) and chloride were analyzed and used as tracers to identify the mechanism of solutes transportation through the sediment in Lake Hulun, China. The results showed that the distribution of chloride has the same characters with isotopic compositions in sediment pore water. The highest values (306 mg/L for Cl-, -58‰ for δD, -5.9‰ for δ18O, respectively) in pore water located in the bottom of the core, however, the lowest values (159 mg/L for Cl-， -66‰ for δD, -7.3‰ for δ18O, respectively) exist at top of the core and similar with that in overlying lake water. The well waters have the lower values (18 mg/L to 79 mg/L for Cl-, -13.3‰ to -11.4‰ and -101‰ to -87‰ for δ18O and δD). Such difference between well water and pore water may illustrate that pore water in this shallow core was not affected by underlying groundwater, the high concentration of chloride and more positive isotopic compositions in pore water only result from surface water evaporation. Furthermore, combined with field data of historic chloride concentration of lake water, pore water with high concentration of chloride and more positive isotopic compositions is likely from the lake water during period of the lowest water level. The diffusive model results suggest the variations of chloride concentration with time in pore water reflect the transport mechanism in this study. In the period of 1941 to 1999, lake was in high and stable water level, and the chloride was equilibrium between sediment pore water and overlying water. In the period of 2000 to 2012, more concentrated chloride migrated from high chloride concentration in overlying lake water to the pore water due to evaporation and decreased river discharge. After 2012, high concentration in pore water was eliminated by lake water with diluted chloride concentration during the increasing water level. The changes of water level could be the driver for solutes transportation between lake sediment and overlying water, and these solutes transportation mechanism could exist in many closed lake in arid and semiarid region, thus, the control and management of water level is not only the effective measure to keep the lake volume, but also keep the water quality stable.

Solutes transport; chloride; isotopes of hydrogen and oxygen; sediment pore water; overlying lake water; lake level fluctuation; Lake Hulun

*國家自然科學(xué)基金項目(51669022,51509133)、高等學(xué)校博士學(xué)科點專項科研基金項目(20131515120005)和國家留學(xué)基金委項目(201408150013)聯(lián)合資助. 2016-11-16收稿; 2017-02-20收修改稿. 高宏斌(1988～)，男，博士研究生；E-mail： gaohongbin0922@126.com.

**通信作者; E-mail： nndlichangyou@163.com.