王菲，廖靜,3，茅丹俊，孫成,*，楊紹貴，周俊麗，劉紅玲，高士祥，李梅

1. 南京大學(xué)環(huán)境學(xué)院，南京 2100232. 中國環(huán)境科學(xué)研究院，北京 1000123. 南京泓泰環(huán)境檢測有限公司，南京 210023

中國典型河湖水體鉛的水生生物安全基準(zhǔn)與生態(tài)風(fēng)險評價

王菲1，廖靜1,3，茅丹俊1，孫成1,*，楊紹貴1，周俊麗2，劉紅玲1，高士祥1，李梅1

1. 南京大學(xué)環(huán)境學(xué)院，南京 2100232. 中國環(huán)境科學(xué)研究院，北京 1000123. 南京泓泰環(huán)境檢測有限公司，南京 210023

采用物種敏感度排序法(SSR)對我國鉛的淡水水生生物安全基準(zhǔn)進(jìn)行推導(dǎo)，并以太湖為例進(jìn)行了流域水生生物安全基準(zhǔn)推導(dǎo)。對于難以獲得的本土生物毒性數(shù)據(jù)，開展了相應(yīng)的毒性試驗(yàn)。獲得了我國國家與太湖流域鉛的水生生物安全基準(zhǔn)值，基準(zhǔn)最大濃度(CMC)分別為63.92、104.26 μg·L-1，基準(zhǔn)連續(xù)濃度(CCC)分別為1.21、4.06 μg·L-1。同時，對我國主要河流以及太湖流域進(jìn)行了鉛的生態(tài)風(fēng)險評價，聯(lián)合概率曲線法顯示影響5%水生生物種類的概率分別為66.22%和43.19%，熵值法則顯示中國主要河流存在較大的鉛暴露風(fēng)險，因此，我國鉛的潛在生態(tài)風(fēng)險較大，主要河流與太湖流域存在鉛污染問題。

鉛；水質(zhì)基準(zhǔn)；物種敏感度排序法；生態(tài)風(fēng)險評價；熵值法；概率風(fēng)險評價法

Received20 January 2017accepted30 March 2017

Abstract: The aquatic quality criteria of lead in China were derived by the methods of species sensitivity rank. Several toxicity tests were added for the local species due to the shortage of toxicity data. The criteria of lead in Taihu watershed were also derived based on the parameters and formulas of freshwater soluble metallic quality criteria made by US EPA. The results showed that the criteria maximum concentration (CMC) and the criteria continuous concentration (CCC) values of lead were 63.92 μg·L-1and 1.21 μg·L-1in China, and those were 104.26 μg·L-1and 4.06 μg·L-1in Taihu watershed, respectively. Also, ecological risk assessments of lead exposure to aquatic ecosystem were conducted by the quotient method and the probabilistic approach. Risk quotients (RQ) showed that the potential ecological risk of lead in main rivers of China was high. The joint probability curve approach showed that the probabilities at 5% of the affected aquatic organisms were 66.22% in China and 43.19% in Taihu watershed, respectively, which also showed a high potential ecological risk of lead.

Keywords: lead; water quality criteria; species sensitivity rank (SSR); ecological risk assessment; quotient method; probability risk assessment

鉛是一種有毒重金屬元素，在自然界中分布廣泛。隨著高強(qiáng)度的工業(yè)生產(chǎn)和頻繁的人類活動，大量含鉛廢水進(jìn)入水體或土壤，造成我國地表水體中鉛污染現(xiàn)象普遍。近年來，我國人體中鉛的水平呈上升趨勢，特別是我國兒童群體中血鉛濃度較高，部分調(diào)查顯示3～5歲幼兒血鉛超標(biāo)比例高達(dá)29.91%[1]，所以開展鉛的生態(tài)風(fēng)險評價具有重要意義。同時，鉛及其化合物被列入中國水環(huán)境優(yōu)先污染物黑名單，其具有蓄積性、沿食物鏈轉(zhuǎn)移富集、污染后不易被發(fā)現(xiàn)并難以恢復(fù)等特點(diǎn)，所以對鉛的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)與基準(zhǔn)開展研究尤為必要。

美國、加拿大等國家[2-4]都進(jìn)行了重金屬水生生物水質(zhì)基準(zhǔn)的相關(guān)研究，而我國水質(zhì)基準(zhǔn)的制定相對落后，需要積極開展相應(yīng)的研究。近些年，關(guān)于我國鉛的水質(zhì)基準(zhǔn)已經(jīng)有一些初步討論，洪鳴等[5]對我國海水中金屬鉛的水質(zhì)基準(zhǔn)進(jìn)行了推導(dǎo)，楊建軍等[6]以渭河陜西段為對象，研究了鉛的水質(zhì)基準(zhǔn)，何麗等[7]對鉛水水生生物安全基準(zhǔn)及其初步應(yīng)用進(jìn)行了探討，趙芊淵等[8]應(yīng)用概率物種敏感度分布法研究太湖重金屬水生生物水質(zhì)基準(zhǔn)。以此為基礎(chǔ)，本文旨在更新完善鉛的水質(zhì)基準(zhǔn)推導(dǎo)，并選擇太湖作為我國流域的典型代表，對鉛在流域的水質(zhì)基準(zhǔn)進(jìn)行研究。

近些年，我國已逐步開展主要流域重金屬的環(huán)境風(fēng)險評價工作，例如太湖水體典型重金屬鎘和鉻含量及其生態(tài)風(fēng)險[9]，沉積物和土壤重金屬的生態(tài)風(fēng)險研究[10-11]。本文搜集了我國主要河流以及太湖流域的鉛濃度數(shù)據(jù)，以期開展中國主要河流以及太湖流域鉛的生態(tài)風(fēng)險評價工作。

研究參照美國雙值體系，對從大量文獻(xiàn)和本研究實(shí)驗(yàn)中獲得的水生生物物種(包括中國本地種及引進(jìn)物種等)的鉛毒性數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，采用美國國家環(huán)保局(US EPA)推薦的物種敏感度排序法(SSR)[3]推導(dǎo)了鉛的淡水水生生物基準(zhǔn)，并與我國的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)和已有研究的基準(zhǔn)值進(jìn)行比較分析。采用風(fēng)險熵值法和概率曲線分布法對我國主要河流以及太湖流域的鉛暴露風(fēng)險進(jìn)行評價，并結(jié)合具體河流狀況進(jìn)行綜合分析，以期為我國以及太湖流域鉛的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)制定和水質(zhì)安全管理提供技術(shù)支持。

1 材料與方法(Materials and methods)

1.1 物種與數(shù)據(jù)的篩選

二價的鉛有多種化合物，毒性數(shù)據(jù)查詢時選定的待查詢物質(zhì)包括以下幾種：醋酸鉛、碳酸鉛、氯化鉛以及硝酸鉛。

毒性數(shù)據(jù)主要來自于US EPA的ECOTOX毒性數(shù)據(jù)庫(http://cfpub.epa.gov/ecotox/)和維普數(shù)據(jù)庫以及中國知網(wǎng)，數(shù)據(jù)收集截止到2016年10月。

由于是對我國鉛的水質(zhì)基準(zhǔn)進(jìn)行推導(dǎo)，本土生物的毒性數(shù)據(jù)不可或缺，為此，對于部分難于獲得本土生物毒性數(shù)據(jù)，本課題組開展了相應(yīng)急性毒性試驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)室試驗(yàn)物種主要有三角渦蟲、鯽魚、鰱魚、黃顙魚等，同時也開展了部分藻類毒性試驗(yàn)，主要為銅綠微囊藻(Microcystis aeruginosa)、普通小球藻(Chlorella vulgaris)和梅尼小環(huán)藻(Cyclotella meneghiniana)。

1.2 水生生物試驗(yàn)方法

參照“GB/T 13267—1991 水質(zhì)物質(zhì)對淡水魚(斑馬魚)急性毒性測試方法”[12]和“OECD化學(xué)品毒性測試技術(shù)指南”[13]，對三角渦蟲、鯽魚、鰱魚、黃顙魚等進(jìn)行靜態(tài)急性毒性測試試驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)用水為經(jīng)曝氣脫氯充氧24 h以上的自來水，pH 7.2～7.8，溶解氧8.4～8.8 mg·L-1，電導(dǎo)288 μS·cm-1，總硬度120 mg·L-1(以CaCO3計(jì))，試驗(yàn)期間溶解氧保持在大于4 mg·L-1。實(shí)驗(yàn)以硝酸鉛為受試化合物，按等對數(shù)間距至少設(shè)置5個濃度組，濃度間隔系數(shù)小于2.2。每個濃度設(shè)3個平行，每一系列設(shè)1個空白。試驗(yàn)周期為96 h，于24 h、48 h、72 h和96 h觀察中毒癥狀并記錄受試生物死亡率，死亡個體及時移出，計(jì)算得出96 h-LC50值。

對銅綠微囊藻、普通小球藻、梅尼小環(huán)藻進(jìn)行藻類實(shí)驗(yàn)，經(jīng)光照強(qiáng)度2 000 lux，光暗比12 h∶12 h，溫度為25 ℃的光照培養(yǎng)箱馴化培養(yǎng)后，取對數(shù)生長期的藻分別于100 mL的錐形瓶中，再加入所需濃度的硝酸鉛，使各藻類的起始密度為6×105cells·mL-1左右，每組3個平行，另各設(shè)一個空白對照。將藻液放入培養(yǎng)箱中進(jìn)行培養(yǎng)，實(shí)驗(yàn)周期為96 h，每隔24 h取藻液采用分光光度法測定其650 nm處的吸收值，與空白對比，求得藻類的96 h-EC50值。

1.3 水樣采集與鉛濃度測定方法

分別于2009至2014年7次在太湖湖區(qū)的37個點(diǎn)位(GPS定位)進(jìn)行采樣。采集水樣500 mL于潔凈的聚乙烯瓶中，后加硝酸酸化，然后經(jīng)過0.45 μm濾膜過濾，低溫保存。水樣重金屬使用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS，Perkin-Elmer, NexION 300，美國)進(jìn)行測定，通過試劑空白及平行樣進(jìn)行分析質(zhì)量控制，用加標(biāo)回收率來控制樣品測定的準(zhǔn)確性，相對標(biāo)準(zhǔn)差均控制在20%以內(nèi)，加標(biāo)回收率在90%～105%之間。

1.4 水質(zhì)基準(zhǔn)推導(dǎo)方法

物種敏感度排序法是US EPA推薦的制定水質(zhì)基準(zhǔn)[3]的標(biāo)準(zhǔn)方法，其是將所得屬的毒性數(shù)據(jù)按從小到大排序，R則代表毒性數(shù)據(jù)在序列中所處的位置，N是毒性數(shù)據(jù)總量，序列百分?jǐn)?shù)P=R/(N+1)。P值靠近5%處的4個屬為4個最敏感屬，根據(jù)公式(1)～(4)可得出最終急性值(Final Acute Value, FAV)，從而求得基準(zhǔn)最大濃度(CMC)為FAV/2。若慢性數(shù)據(jù)充足，最終慢性值(Final Chronic Value, FCV)使用與FAV相同的方法計(jì)算；當(dāng)數(shù)據(jù)不足時，采用最終急慢性比率(Final Acute Chronic Ratio, FACR)，用公式FCV=FAV/FACR計(jì)算?；鶞?zhǔn)連續(xù)濃度(CCC)為最終慢性值、最終植物值(Final Plant Value, FPV)和最終殘留值(Final Residue Value, FRV)三值中的最小值。

(1)

(2)

(3)

FAV=eA

(4)

式中S、L、A為計(jì)算過程中的符號，無特殊的含義；GMAV為屬急性毒性平均值；P為屬毒性數(shù)據(jù)的排序百分?jǐn)?shù)。

1.5 生態(tài)風(fēng)險評價

熵值法是一種較為簡單的風(fēng)險評價方法[14-15]，主要是根據(jù)風(fēng)險熵與1的相對大小來判斷。風(fēng)險熵(RQ)的計(jì)算公式如下，即實(shí)際測定濃度(measured environmental concentration, MEC)和預(yù)測無效應(yīng)濃度(predicted no effect concentration, PNEC)的比值。

RQ=MEC/PNEC

(5)

采用物種敏感度分布法(Species Sensitivity Distributions, SSDs)擬合急性毒性或慢性毒性數(shù)據(jù)得到HC5(hazardous concentration for 5% of species)，HC5除以相應(yīng)評估因子則得到PNEC值，通過公式(5)即可求得RQ。當(dāng)RQ大于1表明物質(zhì)存在潛在生態(tài)風(fēng)險，反之則代表生態(tài)風(fēng)險相對較小。

為了更全面地進(jìn)行鉛的生態(tài)風(fēng)險評價，本研究同時采用了聯(lián)合概率曲線法，該方法是通過毒性數(shù)據(jù)曲線和暴露濃度曲線繪制出超過毒性值的百分?jǐn)?shù)與物種百分?jǐn)?shù)的一條聯(lián)合概率曲線，通過分析毒性數(shù)據(jù)和暴露濃度的概率分布來考察污染物對生物的毒害程度，從而判斷污染物的生態(tài)風(fēng)險大小，該曲線與坐標(biāo)軸的相對位置可對生態(tài)風(fēng)險大小進(jìn)行直觀地估計(jì)[15-16]。

2 結(jié)果(Results)

2.1 毒性數(shù)據(jù)

數(shù)據(jù)篩選原則主要依據(jù)US EPA規(guī)定原則，結(jié)合我國流域物種分布情況，篩選后得到的鉛對27個屬35種淡水動物的急性毒性數(shù)據(jù)(表1)以及9個屬9種淡水動物的慢性毒性數(shù)據(jù)(表2)，表3是鉛對淡水藻類和植物的毒性數(shù)據(jù)。具體的數(shù)據(jù)篩選要求如下[3,17]：1)根據(jù)物種拉丁名和英文名等檢索物種的中文名稱和區(qū)域分布情況，剔除非中國物種的數(shù)據(jù)(例如白鮭、美國旗魚等)以及只在實(shí)驗(yàn)室養(yǎng)殖用于試驗(yàn)的生物數(shù)據(jù)(例如黑頭軟口鰷、斑馬魚等)。2)在急性毒性試驗(yàn)中，水蚤類、搖蚊類動物保留48 h-LC50或EC50急性毒性試驗(yàn)指標(biāo)；魚類及其他生物采用96 h-LC50或EC50數(shù)據(jù)。3)在慢性毒性試驗(yàn)中，慢性毒性指標(biāo)保留數(shù)據(jù)為14 d以上EC50或LC50毒性測試終點(diǎn)值以及NOEC(無觀察效應(yīng)濃度，no observed effect concentration)或LOEC(最低觀察效應(yīng)濃度，lowest observed effect concentration)慢性毒性測試終點(diǎn)值。4)當(dāng)實(shí)驗(yàn)物種為藻類時，采用急性毒性試驗(yàn)，試驗(yàn)結(jié)果應(yīng)以96 h-EC50來表示；當(dāng)實(shí)驗(yàn)物種為水生維管束植物時，采用慢性毒性試驗(yàn)，試驗(yàn)結(jié)果應(yīng)用長期的EC50來表示。研究所選擇的水生生物涵蓋3個營養(yǎng)級：綠藻/初級生產(chǎn)者、小型甲殼類/初級消費(fèi)者、以及魚類/次級消費(fèi)者，數(shù)據(jù)包括了至少3門8科的生物分類單元，符合US EPA建立水質(zhì)基準(zhǔn)的要求。

表1 鉛對淡水動物的急性毒性Table 1 Acute toxicity of lead to aquatic organisms

注：SMAV(species mean acute value)為種急性毒性平均值；GMAV(genus mean acute value)為屬急性毒性平均值；- 代表數(shù)據(jù)來源于US EPA的ECOTOX毒性數(shù)據(jù)庫。

Note: SMAV is species mean acute value; GMAV is genus mean acute value; - means data comes from ECOTOX database of US EPA.

2.2 中國主要河流以及太湖流域鉛污染水平

本研究收集了我國主要河流(表4)以及2009—2014年太湖流域水體中鉛的平均濃度(圖1)。太湖流域共設(shè)置39個采樣點(diǎn)，劃分為8個區(qū)域(圖2)，采樣時間分別為2009年6月，2010年7月，2011年7月，2012年8月，2013年3月和9月以及2014年2月。

圖1 2009-2014年太湖不同流域水體中鉛的平均濃度Fig. 1 Lead exposure concentration in Taihu watershed from 2009 to 2014

圖2 太湖流域39個采樣點(diǎn)位Fig. 2 39 sampling points in Taihu watershed

表2 鉛對淡水動物的慢性毒性Table 2 Chronic toxicity of lead to aquatic organisms

注：SMCV(species mean chronic value)為種慢性毒性平均值；GMCV(genus mean chronic value)為屬慢性毒性平均值；數(shù)據(jù)來源于US EPA的ECOTOX毒性數(shù)據(jù)庫。

Note: SMCV is species mean chronic value; GMCV is genus mean chronic value; data comes from ECOTOX database of US EPA.

表3 鉛對淡水藻類和植物的毒性Table 3 Toxicity of lead to freshwater algae and plants

2.3 水質(zhì)基準(zhǔn)推導(dǎo)

2.3.1 鉛的國家水質(zhì)基準(zhǔn)推導(dǎo)

由表1中的數(shù)據(jù)計(jì)算得到鉛的FAV值為127.83 μg·L-1，所以得CMC的值為63.92 μg·L-1。由表2數(shù)據(jù)計(jì)算得到的FCV值是11.50 μg·L-1。表3可以看出，鉛對水生植物毒性范圍在60～63 800 μg·L-1之間，最敏感的毒性效應(yīng)值為60 μg·L-1，由此確定FPV為60 μg·L-1。根據(jù)中華人民共和國國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫局頒布的鉛在水產(chǎn)品中的標(biāo)準(zhǔn)限值[39]，得到鉛在各類水產(chǎn)品中的最大允許組織濃度：魚類0.5 mg·kg-1、甲殼類0.5 mg·kg-1、貝類1.0 mg·kg-1、頭足類1.0 mg·kg-1。通過收集數(shù)據(jù)得到一系列水生生物對鉛的富集因子，其中最大的是魚類彩石鮒，生物富集因子為412[40]。因最大允許組織濃度為0.5 mg·kg-1，通過計(jì)算得出鉛的FRV為1.21 μg·L-1。綜上，基于US EPA規(guī)范方法得到的中國淡水水生生物鉛基準(zhǔn)最大濃度CMC值和基準(zhǔn)連續(xù)濃度CCC值分別為63.92和1.21 μg·L-1。

2.3.2 鉛的太湖流域水質(zhì)基準(zhǔn)推導(dǎo)

流域水質(zhì)基準(zhǔn)與流域水質(zhì)狀況息息相關(guān)，硬度對水質(zhì)基準(zhǔn)影響方面已有部分研究[6,41]。由于鉛是與硬度有關(guān)的淡水可溶性金屬，但我國還未制定出與硬度有關(guān)的可溶性金屬Pb基準(zhǔn)的計(jì)算參數(shù)與公式，所以本研究參照US EPA淡水可溶性金屬Pb的基準(zhǔn)計(jì)算公式(5)～(6)[2]，對太湖流域Pb的水質(zhì)基準(zhǔn)值進(jìn)行推導(dǎo)。

CMC= exp{mA[ln hardness]+bA}(CF)/1000

(5)

CCC= exp{mC[ln hardness]+bC}(CF)/1000

(6)

CMC與CCC中的CF(淡水轉(zhuǎn)換系數(shù))均可由公式1.46203-[(ln hardness)(0.145712)]進(jìn)行計(jì)算得出，式中mA、bA、mC和bC為待定參數(shù)，US EPA將其確定為mA=1.273，bA=-1.460，mC=1.273，bC=-4.705。太湖流域的總硬度約為155.77 mg·L-1(118.05～210.00 mg·L-1)[42]，所以求得CF=0.7264，根據(jù)公式計(jì)算得到CMC=104.26 μg·L-1，CCC=4.06 μg·L-1。由硬度求得的太湖流域CMC與CCC值都高于國家基準(zhǔn)。

2.4 生態(tài)風(fēng)險評價

2.4.1 熵值法

由于物種敏感度分布法一般要求至少10個物種的毒性數(shù)據(jù)[43]，所以采用急慢性比率對種急性

表4 國內(nèi)主要河流Pb的濃度水平[34-38]Table 4 Statistical summary of lead exposure in main rivers of China [34-38]

注：濃度為河流鉛濃度平均值。

Note: Concentration is average concentration.

表5 中國主要河流以及太湖流域鉛的風(fēng)險熵(RQ)Table 5 Risk quotient (RQ) of lead in main rivers of China and Taihu watershed

毒性數(shù)據(jù)進(jìn)行轉(zhuǎn)化，急慢性比率取默認(rèn)值10[2-3]，后用SPSS 17.0對其對數(shù)值進(jìn)行Shapiro-Wilk正態(tài)分布檢驗(yàn)，顯著性水平P為0.167，符合正態(tài)分布，滿足SSD方法的擬合要求。然后對轉(zhuǎn)化后的種毒性值由小到大進(jìn)行排序并編號，以編號除以數(shù)據(jù)總數(shù)加1(即累積概率，cumulative probability)為縱坐標(biāo)，轉(zhuǎn)化后的種毒性值的對數(shù)值為橫坐標(biāo)作圖，用Origin 8.0擬合鉛的急性物種敏感度分布曲線，擬合較好的是Logistic函數(shù)，可決系數(shù)R2為0.993，加權(quán)卡方檢驗(yàn)系數(shù)為5.51×10-4，擬合公式為：

y=A2+(A1-A2)/(1+(x/b)p)

(7)

y為累計(jì)概率，x為鉛濃度(μg·L-1)的對數(shù)值，A1、A2、b和p為曲線特征參數(shù)，y=0.05時，x=0.991，計(jì)算可得HC5=9.79 μg·L-1。出于統(tǒng)計(jì)考慮和環(huán)境保護(hù)需求，本研究取評估因子為1，即將PNEC設(shè)為HC5[44]，所以得到PNEC值為9.79 μg·L-1，RQ=MEC/PNEC求得中國主要河流以及太湖流域鉛的風(fēng)險熵(表5)。

由表5可以看到太湖流域的竺山湖和南部沿岸區(qū)RQ值大于1，說明這2個區(qū)域鉛的生態(tài)風(fēng)險相對較大。中國主要河流中，除拉薩河、鴨綠江、松花江和長江外，其他河流的RQ值都大于1，一定程度上說明了我國大部分河流都存在一定的鉛暴露風(fēng)險?；春恿饔騌Q值最大，主要原因是其數(shù)據(jù)來源于淮河安徽段，監(jiān)測點(diǎn)附近有電廠等一些企業(yè)，導(dǎo)致鉛濃度異常。黃河段鉛暴露風(fēng)險也處在較高水平，原因可能是黃河上游有較多金屬冶煉企業(yè)，加上泥沙流量大水土沖刷劇烈，導(dǎo)致了鉛的釋放。

2.4.2 概率風(fēng)險評價

將鉛的水生生物急性毒性數(shù)據(jù)進(jìn)行急慢性比率轉(zhuǎn)化后與環(huán)境中鉛的暴露濃度進(jìn)行擬合，得到基于鉛暴露濃度和毒性數(shù)據(jù)分布的聯(lián)合概率曲線。

由結(jié)果可知，太湖流域鉛影響5%水生生物種類的概率為43.19%，影響5%水生生物種類對應(yīng)的暴露濃度為6.41 μg·L-1，竺山湖與南部沿岸區(qū)鉛平均暴露濃度都遠(yuǎn)大于該值，這2個地區(qū)鉛的生態(tài)風(fēng)險較大。相關(guān)研究表明，大量工業(yè)廢水排放，造成竺山湖地區(qū)重金屬污染嚴(yán)重[45]。全國主要河流則顯示了更大的鉛暴露風(fēng)險，影響5%水生生物種類的概率高達(dá)66.22%。由圖3可以直觀看到，二者聯(lián)合概率曲線都遠(yuǎn)離坐標(biāo)軸，太湖流域較我國主要河流的聯(lián)合概率曲線要稍接近坐標(biāo)軸，表明我國主要河流與太湖流域鉛的潛在生態(tài)風(fēng)險都較大，而且我國主要河流相對于太湖流域鉛污染更加嚴(yán)重。

圖3 基于全國主要河流與太湖流域鉛暴露濃度和 毒性數(shù)據(jù)分布的聯(lián)合概率曲線Fig. 3 Joint probability distribution curve of SSD and cumulative distribution of exposure concentration in main rivers of China and Taihu watershed

3 討論(Discussion)

本研究獲得的鉛水生生物閾值與美國的水質(zhì)基準(zhǔn)以及相關(guān)水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)值列在表6中。美國EPA公布的水質(zhì)基準(zhǔn)認(rèn)為鉛的基準(zhǔn)值是受硬度影響的變化值，其公布的CMC值為65 μg·L-1，CCC值為2.5 μg·L-1。可以看出本研究推導(dǎo)的水生生物基準(zhǔn)的CMC與美國的非常一致，這可能是因?yàn)樽蠲舾械奈锓N毒性試驗(yàn)數(shù)值相近；而本研究推導(dǎo)的CCC與美國EPA的數(shù)值相差一倍以上，但在一個數(shù)量級以內(nèi)，還是屬于物種間的敏感度差異，抑或是由于我國規(guī)定的鉛在各類水產(chǎn)品中的最大允許組織濃度與美國的不同。這也基本說明本研究在基于我國水生生物的基礎(chǔ)上推導(dǎo)鉛基準(zhǔn)的方法是可行的，數(shù)據(jù)是可靠的。另外，從表中可見南非的水質(zhì)基準(zhǔn)推導(dǎo)值是以硬度為區(qū)間進(jìn)行劃分，區(qū)間對應(yīng)的基準(zhǔn)值還是有較大差異的，隨著硬度增大鉛的基準(zhǔn)值升高?？紤]到我國地域遼闊，水質(zhì)差異大，硬度區(qū)間廣，水質(zhì)基準(zhǔn)研究中引入硬度的概念可作為后續(xù)工作的研究重點(diǎn)，特別是對易受硬度影響的物質(zhì)。

通過將本研究推導(dǎo)值與何麗等[7]研究值進(jìn)行比較，可以發(fā)現(xiàn)本研究CMC值約是其一半，這主要是數(shù)據(jù)經(jīng)篩選后得到的敏感物種不同，后者得到的4種最敏感物種分別為鯉屬、茴魚屬、鉤蝦屬和網(wǎng)紋蚤屬。本研究更廣泛地搜集了中國本地物種與引進(jìn)物種的毒性數(shù)據(jù)，并開展了部分本地物種的毒性實(shí)驗(yàn)。另外，趙芊淵等[8]也研究的太湖水質(zhì)基準(zhǔn)值，其Pb的CMC約是本研究的6倍多而CCC值則相差更大，可能的原因是該研究運(yùn)用了概率物種敏感度分布法，而本研究主要是基于太湖水質(zhì)總硬度情況進(jìn)行推導(dǎo)，基于我國的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)以及美國等國外的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)與基準(zhǔn)，應(yīng)該說本研究更切合環(huán)境需求，即水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)處于CMC與CCC之間。我國渭河段水質(zhì)基準(zhǔn)研究[6]以渭河陜西段各斷面的硬度為基礎(chǔ)，得到鉛的水質(zhì)基準(zhǔn)推薦值，該研究特別考慮了硬度對水質(zhì)基準(zhǔn)的影響，其單一基準(zhǔn)值接近于我國的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)(II類)，具有一定的可行性，因此，硬度是鉛的水質(zhì)基準(zhǔn)研究應(yīng)該考慮的環(huán)境因子之一。同時，流域水質(zhì)基準(zhǔn)的研究更應(yīng)與流域水質(zhì)情況相關(guān)聯(lián)，石小榮等[47]在以太湖流域?yàn)槔接懳覈锇钡鶞?zhǔn)時考慮了pH和溫度對水質(zhì)基準(zhǔn)的影響，主要由于氨氮毒性與溫度、pH密切相關(guān)。在重金屬研究方面，目前多數(shù)研究尚未考慮溫度與pH等的影響，這主要是因多數(shù)重金屬在常規(guī)水體中的溶解態(tài)幾乎不受pH影響，溫度也影響極小。但在有條件時考慮pH、溫度、腐殖酸等綜合影響，可使特定流域水體的重金屬基準(zhǔn)更趨于符合實(shí)際水體的水生生物保護(hù)目標(biāo)，可為更加有效保護(hù)區(qū)域水環(huán)境提供支持。

另一方面可以看到，我國II類的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)為10 μg·L-1，與歐盟和日本的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)一致，高于澳大利亞水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)，低于美國水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)。水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)值都落在CCC與CMC之間，而我國的III與IV類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)的鉛濃度為50 μg·L-1，也低于CMC。由此可見，這2種基準(zhǔn)值能基本滿足水體短期應(yīng)急和長期生物效應(yīng)的保護(hù)需求，期望可為我國水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)的制定提供參考。

表6 鉛基準(zhǔn)值與水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)的比較Table 6 Comparison between criteria and standards for lead

注：CMC為基準(zhǔn)最大濃度；CCC為基準(zhǔn)連續(xù)濃度；SSR為物種敏感度排序法；SSD為物種敏感度分布法；PSSD為概率物種敏感度分布法。

Note: CMC is criteria maximum concentration; CCC is criteria continuous concentration; SSR is species sensitivity rank; SSD is species sensitivity distribution; PSSD is probabilistic species sensitivity distribution.

本研究分別采用熵值法和概率風(fēng)險評價法對我國主要河流以及太湖流域進(jìn)行了鉛的生態(tài)風(fēng)險評價，2種方法都顯示了我國水環(huán)境具有較高的鉛暴露風(fēng)險。有些流域鉛濃度異常高，例如淮河，這和監(jiān)測點(diǎn)位的選擇直接相關(guān)。由于本研究搜集的我國主要河流鉛暴露濃度來源于不同學(xué)者的研究成果，而且部分是對污染河段的研究。不排除一些點(diǎn)位的鉛暴露濃度值偏高的可能。因此，若要更加全面準(zhǔn)確地對我國主要河流的鉛污染進(jìn)行風(fēng)險評價，還需要進(jìn)行統(tǒng)一的更廣范圍更長時間跨度的鉛暴露水平監(jiān)測。

鉛的各類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)值除澳大利亞外其余都大于PNEC值(9.79 μg·L-1)，但總的相差不大，表明該標(biāo)準(zhǔn)值下可能存在一定的生態(tài)風(fēng)險。我國地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)II類標(biāo)準(zhǔn)值在SSD曲線中對應(yīng)概率為5.15%，所以可知約5.15%的水生生物受到影響。表6中所有雙值體系得到的CCC值都小于PNEC值，在SSD曲線中對應(yīng)概率接近為0，說明該濃度下鉛對水生生物影響微小，能達(dá)到完全保護(hù)水生生物的要求。而本研究得到的我國CMC值由SSD曲線可知大約影響22.87%的水生生物，具有一定的生態(tài)風(fēng)險效應(yīng)，但總體基本滿足水體短期應(yīng)急的需求。

綜上所述，本文的主要結(jié)論包括：

1)基于我國淡水水生生物物種應(yīng)用物種敏感度排序法研究了鉛的急性毒性水質(zhì)基準(zhǔn)(CMC)與慢性毒性水質(zhì)基準(zhǔn)(CCC)。所獲得的CMC與CCC分別為63.92 μg·L-1和1.21 μg·L-1，同美國EPA的鉛的CMC(65 μg·L-1)與CCC(2.5 μg·L-1)相當(dāng)接近，基本說明鉛對我國的水生生物與美國的水生生物影響相近，無很大區(qū)別。

2)我國的鉛水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)為10 μg·L-1(I、II類)與50 μg·L-1(III、IV類)，落在CMC與CCC之間，說明采用雙值體系的水質(zhì)基準(zhǔn)比單值科學(xué)，能基本滿足對環(huán)境水體中短期應(yīng)急和長期生物效應(yīng)保護(hù)的需求。

3)太湖流域水生生物安全基準(zhǔn)推導(dǎo)，獲得CMC與CCC分別為104.26 μg·L-1和4.06 μg·L-1。其生態(tài)風(fēng)險評價顯示，竺山湖和南部沿岸區(qū)存在較大的鉛暴露風(fēng)險。整體來看，鉛影響太湖流域5%水生生物種類的概率為43.19%，可見太湖流域鉛的潛在生態(tài)風(fēng)險較大。

4)我國主要河流除拉薩河、鴨綠江和長江外，其他河流RQ值都大于1。概率風(fēng)險評價法得到鉛影響我國主要河流5%水生生物種類的概率高達(dá)66.22%。2種方法都在一定程度上說明了我國主要河流存在一定的鉛暴露風(fēng)險，鉛污染應(yīng)當(dāng)引起足夠的重視。

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◆

AquaticQualityCriteriaandEcologicalRiskAssessmentforLeadinTypicalWatersofChina

Wang Fei1, Liao Jing1,3, Mao Danjun1, Sun Cheng1,*, Yang Shaogui1, Zhou Junli2, Liu Hongling1, Gao Shixiang1, Li Mei1

1. School of the Environment, Nanjing University, Nanjing 210023, China2. Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China3. Hongtai Environmental Testing Co. Ltd, Nanjing 210023, China

10.7524/AJE.1673-5897.20170120004

2017-01-20錄用日期2017-03-30

1673-5897(2017)3-434-12

X171.5

A

孫成(1955—)，男，教授，博士生導(dǎo)師，主要從事微量與痕量有機(jī)污染物的分析、污染物的環(huán)境行為以及水體中有毒有機(jī)物去除技術(shù)與機(jī)理研究，發(fā)表科學(xué)論文200多篇。

國家水體污染控制與治理科技重大專項(xiàng)資助(2017ZX07301-002)

王菲(1992-)，女，碩士，研究方向?yàn)樗|(zhì)基準(zhǔn)研究和土壤有機(jī)污染物修復(fù)，E-mail: feiiris@126.com；

*通訊作者(Corresponding author)， E-mail: envidean@nju.edu.cn

王菲, 廖靜, 茅丹俊, 等. 中國典型河湖水體鉛的水生生物安全基準(zhǔn)與生態(tài)風(fēng)險評價[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報(bào)，2017, 12(3): 434-445

Wang F, Liao J, Mao D J, et al. Aquatic quality criteria and ecological risk assessment for lead in typical waters of China [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2017, 12(3): 434-445 (in Chinese)