岳東寧，趙 軍,，馬燕云，徐 江，粟永陽，汪 偉，袁祥龍，李志明

(1.國防科學(xué)技術(shù)大學(xué)理學(xué)院，湖南 長沙 410073；2.西北核技術(shù)研究所，陜西 西安 710024)

電感耦合等離子體離子源氣體溫度特性數(shù)值模擬分析

岳東寧1，趙 軍1,2，馬燕云1，徐 江2，粟永陽2，汪 偉2，袁祥龍2，李志明2

(1.國防科學(xué)技術(shù)大學(xué)理學(xué)院，湖南 長沙 410073；2.西北核技術(shù)研究所，陜西 西安 710024)

采用以流場為主耦合電磁場的計算流體力學(xué)方法分析ICP離子源的溫度特性，并比較加載采樣錐前后其溫度特性的變化。由于采樣錐和炬管構(gòu)成了相對封閉的空間，加載采樣錐后大部分區(qū)域溫度偏高。在采樣錐附近等離子體通道效應(yīng)明顯，中心通道溫度從25 mm附近開始急劇上升到8 000 K左右，在采樣錐口前1 mm左右急劇下降到6 000 K左右。用Discrete Phase Model (DPM)模型分析了不同直徑氣溶膠顆粒對中心通道氣體溫度的影響，發(fā)現(xiàn)顆粒直徑太大會影響中心通道氣體溫度的穩(wěn)定性，而直徑幾微米的氣溶膠顆粒電離效率較高。

電感耦合；采樣錐；氣體溫度；數(shù)值模擬

Abstract: Computational Fluid Dynamics (CFD) method coupled electromagnetic field is used to analyze thermal characters of inductively coupled plasma (ICP) with and without sampler. The ICP is modeled in an axisymmetric geometry, taking into account the gas streaming into a flowing ambient gas. The flow in the calculation region is assumed to be laminar and the well-known Navier-Stokes equations are used to determine the flow conditions. The time-averaged Axial and Radial Lorentz Force density is taken as Axial and Radial Momentum source respectively. Since the energy loss by emitted radiation is much lower than the coupled electric power density, it is negligible in this numerical simulation. The advantage of choosing CFD commercial software Ansys Fluent is that user-defined scalar (UDS) method can be applied to solve Maxwell’s equations. On the other hand, user-defined function is a convenient way to add Ar-ICP’s physical characters, which can be described by mathematic functions, like viscosity and thermal conductivity. Under the hypothesis of Local Thermal Equilibrium (LTE), electron density and electron temperature can be calculated based on gas temperature. The temperature of Nickel sampler interface cooled by water was set as 1 700 K which is below the melting point of pure Nickel. The flaw of this numerical simulation method was the distribution of electrical conductivityσ(T) which is related to gas temperature. Because several equations need to be solved in the process of iterations, there is no other way to do it ifσ(T) is unpredictable. In this case, the crucial parameter will be missing. But it is contradictory that ifσ(T) is predictable then gas temperature can be predictable too. Although many references setσ(T) as a constant number at the beginning of iterations, a simple mathematical function will help to do better but not perfectly. Besides, the process of how tested element diffuses in ICP is hardly estimated by this model. Gas temperature is a little higher with sampler orifice because it becomes a relatively closed space between ICP torch and sampler. But the nearest area of sampler position has cooler temperature and the effect of plasma central tunnel is stronger. Gas temperature of central tunnel rises fast to about 8 000 K from axial position around 25 mm and drops down quickly to about 6 000 K from axial position around 1 mm in front of sampler position. To study how aerosols with different diameters affect the gas temperature of central tunnel, Discrete Phase Model (DPM) was used. Aerosols with diameters of several microns have higher probability to be ionized.

Keywords： inductively coupled plasma; sampler cone; gas temperature; numerical simulation

自從20世紀(jì)第一臺商用化儀器問世以來，ICP-MS被廣泛應(yīng)用于環(huán)境、高純材料、核工業(yè)、生物醫(yī)藥、地質(zhì)、考古、化學(xué)計量學(xué)等諸多領(lǐng)域，現(xiàn)已成為重要的元素分析技術(shù)[1]。ICP-MS可以對周期表中多達73種元素進行快速同時分析，且測定靈敏度高、基體效應(yīng)低，有著良好的精密度和重復(fù)性[2]。

ICP放電特性的研究涉及流場、電磁場等多物理場耦合的過程[3-7]。Lindner等[3]分析了27 MHz，1 000 W功率下ICP特性，給出其物性參數(shù)并建立了使用Fluent進行數(shù)值模擬的基本方法。Cai等[4]研究了大氣壓下He-ICP的放電特性，并與Ar-ICP的特性進行比較，但沒有考慮加載采樣錐后對分析特性的影響。Bernardi等[5]研究了3種不同模型下的ICP電磁場分布，為使用Fluent進行電磁場方程求解建立了方法。Xue等[6]研究了不同等離子體電導(dǎo)率下的ICP電磁場分布，為數(shù)值模擬提供了重要的參數(shù)分析。Punjabi等[8]模擬了高頻線圈和負載在不同相對位置下ICP的溫度分布，為高頻發(fā)生器和負載之間能量傳遞的研究提供理論支持。

本工作將研究ICP的氣體溫度分布特性，并比較加載采樣錐前后溫度特性的變化，以了解ICP離子源的工作機理，優(yōu)化運行參數(shù)及改善其分析性能。通過研究氣溶膠顆粒對中心通道氣體溫度的影響，以助于理解樣品的電離過程，提高電離效率。

1 構(gòu)建模型

主流ICP炬管結(jié)構(gòu)呈三管嵌套式軸對稱模型，其截面示于圖1。工作氣體氬氣從3個入口進入，模擬采用的流量數(shù)值如下：中心氣流量0.7 L/min，輔助氣流量1 L/min，冷卻氣流量16 L/min。高頻線圈工作頻率為27.12 MHz，通有31.81 A電流。在沒有采樣錐的情況下，整個氣壓環(huán)境為大氣壓。相對地，在軸向位置41.5 mm處，加載直徑D=1 mm的采樣錐，錐后為低真空狀態(tài)，氣壓設(shè)為133.32 Pa。

電感耦合等離子體的發(fā)生以及維持是一個多物理場耦合的過程，可采用以流場為主耦合電磁場的計算流體力學(xué)(CFD)方法進行數(shù)值模擬。同時為了提高運算速度，可對Ar-ICP的物性參數(shù)(粘度、熱導(dǎo)系數(shù)、擴散系數(shù))進行多項式擬合，再代入程序中。多項式擬合方程為：

注：id—內(nèi)直徑；od—外直徑圖1 ICP炬管結(jié)構(gòu)示意圖 Fig.1 Two-dimensional model of ICP torch

物性參數(shù)=a1·T5+a2·T4+a3·T3+a4·T2+a5·T+a6

假設(shè)Ar-ICP為理想等離子體狀態(tài)[9-10]，其擬合系數(shù)列于表1。

表1 多項式擬合系數(shù)表Table 1 Polynomial coefficients of physical characters for Ar-ICP

2 結(jié)果與討論

2.1 采樣錐對氣體溫度特性的影響

對Ar-ICP而言，等離子體包含電子、Ar+、Ar原子等3種粒子，使用Fluent 15.0進行多場耦合的數(shù)值模擬，等離子體物性參數(shù)用UDF編程描述，電磁場拉普拉斯方程通過UDS在Fluent中進行求解。選取軸向位置10～45 mm，徑向位置0～9 mm的范圍給出ICP溫度分布圖，示于圖2。溫度分布較高的區(qū)域集中在軸向位置24 mm，徑向位置5 mm附近，整體分布呈現(xiàn)火焰狀。由于高頻線圈對帶電粒子具有磁約束作用[2]，會使部分帶電粒子產(chǎn)生徑向運動，因此會呈現(xiàn)束腰狀的火焰分布。越是遠離線圈功率密度越低，在矩管末端形成等離子體衰減區(qū)[12]。

圖2 未加采樣錐時，ICP溫度分布Fig.2 Gas temperature distribution of Ar-ICP without sampler orifice

加載采樣錐后，由于錐后為低真空環(huán)境，流場的變化導(dǎo)致等離子體溫度特性的改變，其ICP溫度分布示于圖3。采樣錐與炬管構(gòu)成了一個相對封閉的空間，導(dǎo)致一定的熱量未被帶出，等離子體溫度有一定的升高且錐口前溫度相對較高，有利于樣品元素的電離。由于采樣錐錐壁受到水冷系統(tǒng)的冷卻作用，其周圍氣體溫度較低。

圖3 加載采樣錐后，ICP溫度分布Fig.3 Gas temperature distribution of Ar-ICP with sampler orifice

采樣錐軸向位置為41.5 mm，依次選取軸向位置41.5、41.4、41.1、40.8、39.5、37.5 mm等處給出ICP溫度的徑向分布，每兩個位置為一組，其氣體溫度的徑向分布示于圖4。

第一組位置(41.5 mm，41.4 mm)接近采樣錐，其溫度的徑向分布示于圖4a和4b?？梢?，在加載采樣錐后，其錐口(直徑1 mm)范圍內(nèi)氣體流速非?？烨覝囟绕?，等離子體通道效應(yīng)更加明顯。

第二組位置(41.1 mm，40.8 mm)稍偏離采樣錐，溫度徑向分布示于圖4c和4d。對比圖4a和4b可知，等離子體通道效應(yīng)已經(jīng)明顯減弱，且通道中心的溫度比周圍區(qū)域高，此處發(fā)生電離的概率較高。

第三組位置(39.5 mm，37.5 mm)更加遠離采樣錐，受錐后低真空環(huán)境的影響很小，溫度徑向分布示于圖4e和4f。由于采樣錐與炬管的構(gòu)成相對封閉，這部分區(qū)域的空間效應(yīng)更加明顯。因此，等離子體通道不明顯，且溫度較不加采樣錐時偏高。

— 加采樣錐； 未加采樣錐注：a.41.5 mm；b.41.4mm；c.41.1 mm；d.40.8 mm；e.39.5 mm；f.37.5 mm；圖4 氣體溫度的徑向分布 Fig.4 Radial distribution of gas temperature

2.2 中心通道氣體溫度分布

由于被測樣品通過中心通道時發(fā)生熱電離，因此，中心通道的溫度分布是影響儀器分析性能的重要因素之一。中心通道的溫度分布示于圖5，可見，在接近采樣錐時溫度急劇下降。通道其他區(qū)域的溫度在加載采樣錐的情況下偏高，可提高樣品元素的電離效率。

2.3 霧化液滴直徑對中心通道氣體溫度的影響

將霧化小液滴，即顆粒物直徑分別取1、5、10、20、60 μm，用DPM模型模擬進樣過程中不同直徑氣溶膠顆粒對中心通道氣體溫度的影響。假設(shè)進樣質(zhì)量流速為4.854×10-7kg/s，氣溶膠顆粒均勻進入中心通道，不同直徑的顆粒物對中心通道氣體溫度的影響示于圖6。顆粒物直徑越小，對中心通道氣體溫度的擾動越小，反之，擾動越大。模擬結(jié)果顯示：直徑60 μm的氣溶膠顆粒通過中心通道時，未完全被蒸發(fā)并導(dǎo)致通道氣體溫度降低；直徑20 μm的氣溶膠顆粒雖然完全被蒸發(fā)，但對中心通道氣體溫度的擾動在采樣錐前5 mm處才開始降低；直徑1、5和10 μm的氣溶膠顆粒不僅完全被蒸發(fā)，其溫度分布對樣品元素的熱電離也十分有利。相關(guān)實驗[11]表明，在0.4～3 μm范圍內(nèi)，ICP-MS的探測效率與粒徑無關(guān)，這與模擬分析的結(jié)果一致。

圖5 中心通道溫度分布Fig.5 Gas temperature of central tunnel

圖6 中心通道氣體溫度隨氣溶膠顆粒直徑的變化Fig.6 Gas temperature of central tunnel changes with different diameters of aerosol

3 結(jié)論

本工作針對ICP離子源進行了溫度分布的數(shù)值模擬，比較了加載采樣錐和大氣壓環(huán)境下的兩種模擬結(jié)果，發(fā)現(xiàn)加載采樣錐后氣體溫度會有小幅度升高，但采樣錐口附近溫度下降。這有利于減少被測元素離子的擴散并增加其通過采樣錐的概率。此外，還通過DPM模型分析了不同直徑大小的霧化液滴對氣體溫度的影響，發(fā)現(xiàn)直徑小于5 μm的液滴對中心通道氣體溫度的影響最小。若直徑大于10 μm的液滴混入中心通道，將會對氣體溫度造成擾動，從而影響實驗測量結(jié)果。在等離子體實驗診斷困難或條件不足的情況下，采用數(shù)值模擬方法可為實驗展開和基礎(chǔ)研究提供指導(dǎo)。

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Numerical Analysis of Gas Temperature in Inductively Coupled Plasma Ion Source

YUE Dong-ning1, ZHAO Jun1,2, MA Yan-yun1, XU Jiang2, SU Yong-yang2, WANG Wei2, YUAN Xiang-long2, LI Zhi-ming2

(1.NationalUniversityofDefenseTechnology,Changsha410073,China;2.NorthwestInstituteofNuclearTechnology,Xi’an710024,China)

O539

A

1004-2997(2017)05-0521-05

10.7538/zpxb.2016.0061

2016-04-15;

2016-11-30

國家重大科學(xué)儀器專項(2012YQ250003)資助

岳東寧(1991—)，男(漢族)，山東榮成人，碩士研究生，激光等離子體專業(yè)。E-mail: 1039728678@qq.com

李志明(1973—)，男(漢族)，湖北浠水人，研究員，從事無機和同位素質(zhì)譜研究。E-mail: zhiming_li218@sina.com

時間：2017-04-13；網(wǎng)絡(luò)出版地址：http:∥www.cnki.net/kcms/detail/11.2979.TH.20170413.0925.010.html