徐海釗　原曉峰　張哲　李文斌

摘要：

針對不同厚度的鎳膜以及金膜，利用多物理場耦合分析軟件COMSOL Multiphysics研究了波長248 nm、矩形脈沖寬度14 ns激光輻照損傷閾值隨膜厚變化的物理過程。本研究與他人的理論計算和實驗測得的結(jié)果基本一致，研究表明：在高強度單脈沖激光均勻輻照下，金屬薄膜表面的損傷主要是由于激光能量在其材料內(nèi)部的沉積而導(dǎo)致的熱效應(yīng)引起的；當金屬薄膜的厚度小于其光學(xué)吸收長度時（鎳膜厚度<8 nm，金膜厚度<12 nm），其熔融損傷閾值隨著薄膜厚度的增加而減?。划敱∧ず穸却笥诠鈱W(xué)吸收長度而小于其熱擴散長度時（鎳膜厚度8～730 nm，金膜厚度12～1 050 nm），其熔融損傷閾值隨薄膜厚度增加而線性增加；當薄膜厚度大于其熱擴散長度時（鎳膜厚度>730 nm，金膜厚度>1 050 nm），其熔融損傷閾值隨薄膜厚度的增大基本保持不變。

關(guān)鍵詞：

光學(xué)吸收長度； 熱擴散長度； 金屬薄膜； 溫度場分布； 激光損傷閾值

中圖分類號： O 431.1； O 552.2文獻標志碼： Adoi： 10.3969/j.issn.10055630.2017.04.013

Abstract：

The damage threshold and the physical processes of Ni and Au films irradiated by single UV laser pulse（248 nm，14 ns） are investigated by using COMSOL Multiphysics as a function of layer thickness.The present simulation results arequite consistent with the previous theoretical and experimental results.It indicates that the damage on these metal films is mainly due to the thermal effect caused by the deposition of the laser energy inside the films.When the thickness of metal film is less than its optical absorption length（Ni film <8 nm and Au film <12 nm），the damage threshold of the metal film decreases with the increasing of the film thickness.When the thickness of metal film is larger than its optical absorption length but less than its thermal diffusion length（Ni film 8730 nm and Au film 121 050 nm），the damage threshold of the metal film increases linearly as a function of the film thickness.When the metal film thickness is larger than its thermal diffusion length（Ni film >730 nm and Au film >1 050 nm），the damage threshold of the metal film becomes almost a constant value even if increasing the film thickness further.

Keywords：

optical absorption length； thermal diffusion length； metal films； temperature field distribution； laser damage threshold

引言

近年來，隨著高功率全固態(tài)紫外激光器的發(fā)展，紫外激光刻蝕技術(shù)被廣泛應(yīng)用于生物工程、納米材料制備、半導(dǎo)體工業(yè)等領(lǐng)域[14]。相比于紅外激光，紫外激光具有波長短、聚焦光斑小、能量密度高和材料吸收率較高等特點。在衍射光柵、金屬薄膜溫度傳感器及精細掩膜等金屬薄膜器件制造中[58]，紫外激光精密微加工受到了越來越廣泛的關(guān)注。

鎳膜和金膜因其具有優(yōu)良的光學(xué)以及化學(xué)等特性而被設(shè)計加工成各類金屬薄膜器件，例如，電阻式薄膜量熱計就是利用鎳或金材料設(shè)計加工的一種測量軟X射線輻射能量的金屬薄膜探測器[910]，由于電阻式薄膜量熱計面型小，其表面的微觀結(jié)構(gòu)需要利用強紫外激光來進行高精度的加工。因此，為了選取能量合適的紫外激光來加工該面元的微觀結(jié)構(gòu)，我們需要對不同厚度的鎳膜或金膜的紫外激光輻照損傷閾值及其損傷機理和過程進行研究。此外，隨著短波長自由電子激光的發(fā)展[1112]，以鎳膜和金膜作為反射層的掠入射反射鏡廣泛應(yīng)用于自由電子激光的光束線建設(shè)中，由于超強自由電子激光輻照金屬薄膜極易造成薄膜損傷，因此鎳膜和金膜短波長輻照損傷機理研究也受到了廣泛的關(guān)注[1315]。

強紫外激光作用于金屬薄膜材料（如鎳、金等）時，激光能量在材料內(nèi)沉積使其局部不斷升溫。當薄膜材料表面逐漸升溫至其熔點時，使得材料表面熔化而出現(xiàn)損傷[1617]。由于金屬薄膜材料的光吸收和熱傳導(dǎo)過程對紫外光刻蝕的質(zhì)量和分辨率都會產(chǎn)生影響，所以需要研究強紫外激光輻照金屬薄膜的溫度場隨時間和膜層厚度的分布，以及薄膜厚度對于激光輻照損傷閾值的影響。本文以納秒脈沖激光均勻輻照鎳膜和金膜為物理模型，利用多物理場耦合分析軟件COMSOL Multiphysics中的射頻模塊（RF）和熱模塊（HT）來探究紫外光輻照鎳膜和金膜的損傷機理，分析波長248 nm、脈寬14 ns單脈沖激光輻照鎳膜和金膜的溫度場隨時間和膜厚的分布，以及不同厚度的鎳膜和金膜的激光輻照損傷閾值的變化情況。endprint

1理論模型

本文模擬計算的理論模型如圖1所示，紫外激光（波長為248 nm，矩形脈沖寬度14 ns）均勻輻照在鍍有鎳（或金）薄膜的SiO2基板表面。該模型滿足軸對稱性，因此我們選擇柱坐標參考系。如圖1所示，r為樣品的徑向方向，z為樣品的縱向方向并與激光入射方向一致，計算中選取垂直入射在樣品表面激光的中心點作為坐標原點O（r=0，z=0）。

當激光作為電磁波輻照金屬薄膜樣品時，電磁波在薄膜內(nèi)部的傳播過程可以利用麥克斯韋方程組描述。由于金屬薄膜材料的本征吸收等過程導(dǎo)致激光能量在材料表面以及內(nèi)部發(fā)生沉積，沉積的能量以熱傳導(dǎo)的方式不斷地在材料內(nèi)部擴散，進而在金屬薄膜材料內(nèi)部形成非均勻的溫度場。當局部溫度達到熔點，金屬材料可能發(fā)生熔融而產(chǎn)生表面損傷。由于該損傷過程涉及了電磁波在材料中的傳播、熱傳導(dǎo)等多物理過程，因此，本文將利用多物理場耦合分析軟件COMSOL Multiphysics中的射頻模塊（RF）和熱模塊（HT）來模擬分析單脈沖激光均勻輻照鎳膜（金膜）的物理過程。

1.1射頻模塊（RF）

當激光輻照薄膜材料時，其內(nèi)部的電磁場滿足麥克斯韋方程

在本文的模擬計算中，樣品的側(cè)表面和基板的下表面為完美電/磁導(dǎo)體（PEC/PMC），滿足n×E=0和n×H=0（n為膜層表面的方向矢量），上表面為激光輻照面，其入射電場強度為E0=Ez。

1.2熱模塊（HT）

單脈沖激光均勻輻照薄膜材料時，材料吸收的能量在其內(nèi)部進行沉積，這些沉積的能量最終以熱能的形式向材料內(nèi)部及邊界擴散，其遵循一般的熱傳導(dǎo)規(guī)律[18]，因此我們利用熱傳導(dǎo)方程來表示熱傳播過程。在HT模塊中包含材料相變的熱傳導(dǎo)方程可表示為

在本文模擬計算中，薄膜材料的初始溫度設(shè)定為室溫，即T|t=0=T0=293.15 K。樣品的側(cè)表面和上表面滿足絕熱條件Trr=r0=0，樣品基板的下表面保持恒定室溫，即T=293.15 K。本文模擬計算中用到的材料參數(shù)如表1所示[17，20]。

2數(shù)值模擬結(jié)果與討論

2.1波印廷矢量隨鎳膜（金膜）膜層厚度的變化

利用多物理場耦合分析軟件COMSOL Multiphysics，我們首先模擬計算了紫外激光垂直輻照1 000 nm鎳膜（金膜）時，其入射強度（即波印廷矢量大?。╇S膜層厚度變化的情況，其中假設(shè)入射光波強度為1 W/m2。如圖2所示，虛線是通過COMSOL建立上述模型模擬計算的結(jié)果，實線是利用Parratt理論計算出的鎳膜（金膜）波印廷矢量隨膜層深度變化結(jié)果[21]，可以看出兩種計算結(jié)果符合的很好。

如圖2所示，在正入射條件下，隨著z深度的增加，入射光波的強度呈指數(shù)衰減，滿足BeerLambert吸收定則[22]。此外，根據(jù)COMSOL模擬計算結(jié)果可以得到波長248 nm激光輻照1 000 nm鎳膜或金膜時，鎳膜表面的反射率為0.45而金膜表面的反射率為0.33，這與Parratt理論計算結(jié)果一致。

2.2鎳膜材料升溫規(guī)律

由于入射激光均勻地輻照金屬薄膜，其內(nèi)部同一厚度的膜層溫度分布是一致的，因此在模擬計算中我們只需考慮溫度隨著膜層深度，即z方向上的變化情況。由于金膜和鎳膜具有相似的升溫規(guī)律，因此本文以鎳膜材料為例，給出在單脈沖激光均勻輻照下的升溫規(guī)律。

當能量密度為0.86 J/cm2的單脈沖激光均勻輻照1 000 nm厚鎳膜時，其溫度沿軸線方向不同時刻的分布情況如圖3所示。理論計算結(jié)果表明，在0～14 ns時間內(nèi)，鎳膜表面的溫度不斷升高并在14 ns時該溫度達到最大值。因此圖3分別給出了8 ns、14 ns和25 ns時鎳膜內(nèi)部溫度隨膜厚變化曲線?？梢钥闯觯?～14 ns時間內(nèi)，隨著入射激光不斷輻照鎳膜，其能量沿著軸向迅速地向基底傳播，且在鎳膜膜層內(nèi)溫度的傳播速度快于基底溫度的傳播速度，這是由于鎳膜的熱擴散率（0.190 0 cm2/s）要遠大于基底SiO2的熱擴散率（0.008 7 cm2/s）；14 ns以后，激光輻照鎳膜結(jié)束，鎳膜的表面開始冷卻，由于熱傳導(dǎo)效應(yīng)熱量沿著軸向依舊不斷地向基底傳播；25 ns時，激光輻照結(jié)束11 ns后，此時鎳膜內(nèi)的溫度分布基本一致，但其表面的溫度遠低于激光輻照14 ns時鎳膜表面的溫度，基底SiO2的溫度要高于激光輻照14 ns時的溫度。

在薄膜材料受激光輻照熔融損傷閾值的研究中，一般選擇薄膜材料熱擴散長度范圍內(nèi)的平均溫度超過其熔點時對應(yīng)的入射激光能量密度來表示其熔融損傷閾值[13]。該熱擴散長度可以利用下式計算得到：

式中：κ為材料的熱擴散率；τ為入射激光的脈寬。該熱擴散長度用薄膜材料溫度下降到其表面溫度e-1/2（0.6倍）時的膜厚大小來表示。在本模擬計算中，由于需要研究不同厚度的金屬薄膜的激光輻照損傷閾值，所以我們選取金屬薄膜內(nèi)部溫度降到其表面溫度e-1/2時的膜厚大小作為熱擴散長度來計算其損傷閾值[17]。

當單脈沖能量密度為0.86 J/cm2的激光均勻輻照1 000 nm厚的鎳膜時，以輻照中心點O（r=0，z=0）為起點，得到的沿z方向熱擴散長度范圍內(nèi)的平均溫度隨時間的變化情況如圖4所示?？梢钥闯觯涸诩す廨椪真嚹?～14 ns時間范圍內(nèi)，隨著入射激光輻照鎳膜，激光的能量不斷地在鎳膜表面積累，導(dǎo)致其熱擴散長度范圍內(nèi)的平均溫度不斷升高；在14 ns時，其熱擴散長度范圍內(nèi)的平均溫度達到了熔點1 728 K，鎳膜表面出現(xiàn)熔融損傷；此后激光脈沖結(jié)束，鎳膜熱擴散長度范圍內(nèi)的平均溫度持續(xù)降低，這是由于薄膜材料的熱傳導(dǎo)效應(yīng)造成的。

2.3鎳膜（金膜）單脈沖激光均勻輻照熔融損傷閾值

單脈沖激光均勻輻照不同厚度鎳膜和金膜時，其熔融損傷閾值的變化如圖5、圖6所示。該實驗是利用波長248 nm、脈寬14 ns的圓形平頂激光以1on1的方式測量得到的金屬薄膜損傷閾值[17]。在不考慮金屬薄膜與空氣之間的熱交換和熱對流的情況下[23]，Matthias等基于熱損傷理論模型提出了一個計算金屬薄膜激光輻照熱損閾值的計算公式，該式表示如下[17]：endprint

當薄膜厚度d小于其熱擴散長度Lth，f時，其有效的熱擴散長度為d，當薄膜厚度d大于等于其熱擴散長度Lth，f時，其有效的熱擴散長度為Lth，f。

如圖5所示，本文模擬計算的曲線與Matthias等的理論結(jié)果基本重合，其變化趨勢為：當鎳膜厚度<8 nm時，其熔融損傷閾值隨著薄膜厚度的增加而減小，由2 nm厚度時的0.160 J/cm2減小到8 nm厚度時的0.099 J/cm2；當鎳膜厚度>8 nm而<730 nm時，其熔融損傷閾值隨薄膜厚度增加而線性增加，由8 nm厚度時的0.099 J/cm2線性增大到730 nm厚度時的0.860 J/cm2；當鎳膜厚度>730 nm時，其熔融損傷閾值隨薄膜厚度的增加基本保持不變，大小基本為0.860 J/cm2。圖5中，當鎳膜厚度小于8 nm時，其熔融損傷閾值大小隨著薄膜厚度的減小而增大，這是由于d<α-1時，式（10）中1-e-αd近似表示為αd，ρfcf-Lth，sLth，fρscsLf+Lth，sρscs近似表示為Lth，sρscs，因此損傷閾值Fth將隨著d的減小而增大。圖5中Matthias等的實驗結(jié)果在鎳膜厚度>100 nm而<600 nm的范圍內(nèi)，與其理論結(jié)果也基本一致。

如圖6所示，本文模擬計算的曲線與Matthias等的理論結(jié)果基本一致：當金膜厚度<12 nm時，其熔融損傷閾值隨著薄膜厚度的增加而減小，由2 nm厚度時的0.213 J/cm2減小到12 nm厚度時的0.066 J/cm2；當金膜厚度>12 nm而<1 050 nm時，其熔融損傷閾值隨薄膜厚度增加而線性增加，由12 nm厚度時的0.066 J/cm2線性增大到1 050 nm厚度時的0.469 J/cm2；當金膜厚度>1 050 nm時，其熔融損傷閾值隨薄膜厚度的增加基本保持不變，大小基本為0.469 J/cm2。圖6中，當金膜厚度<12 nm時，其熔融損傷閾值大小隨著薄膜厚度的減小而增大，這同鎳膜的損傷閾值在d<α-1時的變化趨勢一致。圖6中本文計算結(jié)果稍高于Matthias等理論結(jié)果，這是因為在本文計算模擬中我們考慮了金膜的相變潛熱對其熔融損傷閾值的影響。Matthias等的實驗結(jié)果所測得幾組數(shù)據(jù)點基本在理論曲線上，說明該實驗結(jié)果同理論計算結(jié)果基本一致。

通過圖5和圖6比較可以看出，同一厚度的鎳膜和金膜受UV激光均勻輻照時，鎳膜的熔融損傷閾值大約是金膜的熔融損傷閾值的2倍。該現(xiàn)象產(chǎn)生的主要原因包括如下幾點：1） 波長248 nm激光正入射輻照鎳膜和金膜時，鎳膜的反射率（0.45）高于金膜表面的反射率（0.33），因此入射到鎳膜內(nèi)的激光能量要小于金膜；2） 鎳膜的熔點（1 728 K）比金膜的熔點（1 337 K）高，其受激光輻照產(chǎn)生熔融損傷需要的激光能量更高；3） 鎳膜的比熱容（0.531 kJ/（kg·K））遠大于金膜的比熱容（0.137 kJ/（kg·K）），在吸收相同激光能量的條件下鎳膜的溫升幅度要小于金膜，因此鎳膜升溫達到熔點所需的激光能量更高。

3結(jié)論

本文以納秒脈沖激光均勻輻照鎳膜和金膜為物理模型，利用多物理場耦合分析軟件COMSOL Multiphysics來探究紫外光輻照鎳膜和金膜的損傷過程，確定了鎳膜（金膜）在單脈沖激光均勻輻照下的升溫規(guī)律，得到不同厚度的鎳膜（金膜）的激光輻照熔融損傷閾值的變化情況。研究結(jié)果表明：在高強度單脈沖激光輻照下，金屬薄膜表面的損傷主要是由于入射激光能量在其內(nèi)部的沉積而導(dǎo)致的熱效應(yīng)損傷；當金屬薄膜的厚度小于其光學(xué)吸收長度時，其熔融損傷閾值隨著薄膜厚度的增加而減??；當金屬薄膜厚度大于其光學(xué)吸收長度而小于熱擴散長度時，其熔融損傷閾值隨薄膜厚度增加而線性增加；當金屬薄膜厚度大于其熱擴散長度時，其熔融損傷閾值隨薄膜厚度的增大基本保持不變。該結(jié)果同Matthias等的理論和實驗結(jié)果一致，證實了利用COMSOL Multiphysics建立的物理模型的可靠性。同時，該模型同樣可應(yīng)用于極紫外、軟X射線波段的激光輻照薄膜損傷研究，為我們研究更短波長薄膜材料的激光輻照損傷提供參考。

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（編輯：劉鐵英）endprint