張亞尼, 李澤利, 鄧小文, 趙興華, 梅鵬蔚, 張 環(huán)

(1.天津工業(yè)大學(xué) 環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院, 天津300387; 2.天津市環(huán)境監(jiān)測中心, 天津300191)

沙河流域非點源溶解態(tài)氮負(fù)荷模擬及源解析

張亞尼1, 李澤利2, 鄧小文2, 趙興華2, 梅鵬蔚2, 張 環(huán)1

(1.天津工業(yè)大學(xué) 環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院, 天津300387; 2.天津市環(huán)境監(jiān)測中心, 天津300191)

利用通用流域負(fù)荷模型(GWLF)對沙河流域2006—2012年的溶解態(tài)氮(DN)負(fù)荷進行了定量分析和來源解析，并基于模型分析了各污染源的季節(jié)性差異。模型在沙河流域適用性良好，月徑流和DN負(fù)荷在校準(zhǔn)期和驗證期的ENS和R2都大于0.6，模型具備可靠的模擬能力。模擬結(jié)果表明，沙河流域DN年均負(fù)荷以非點源污染為主，占總污染負(fù)荷的82.7%。在所有土地利用類型中，耕地的DN負(fù)荷貢獻率最大(64.5%)，表明人類影響下的農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動是流域非點源污染最主要的來源。同時，沙河流域DN負(fù)荷污染源組成表現(xiàn)出明顯的季節(jié)性差異，豐水期地表徑流是最主要的污染源(47.0%)，而枯水期農(nóng)村生活污染源(45.0%)和點源(23.1%)貢獻相對顯著。因此，在制定負(fù)荷削減方案時，應(yīng)考慮氮污染源的季節(jié)性。

沙河流域; GWLF; 非點源; 溶解態(tài)氮; 污染源解析

隨著工業(yè)廢水和城市生活污水等點源污染控制水平的提高，非點源污染的防治問題成為環(huán)境工作者關(guān)注的焦點[1]，作為氮磷負(fù)荷的重要來源，非點源污染已成為引起水體富營養(yǎng)化[2]、水體生態(tài)功能降低[3]和飲用水源污染等問題的主要因素[4]。由于非點源污染的形成過程較復(fù)雜，機理模糊，影響因子復(fù)雜[5]，且與流域水文過程關(guān)系緊密[6]，這使得對非點源污染負(fù)荷及其來源構(gòu)成的判斷變得十分困難[7]。在定量估算非點源污染負(fù)荷方面，流域污染負(fù)荷模型是重要的技術(shù)手段，目前多采用的有結(jié)構(gòu)簡單的統(tǒng)計模型、基于經(jīng)驗的輸出系數(shù)模型和基于水文過程的機理模型[8-9]。統(tǒng)計模型無法對污染物的來源和傳輸過程進行模擬；而輸出系數(shù)模型是根據(jù)不同土地利用類型的污染物排放量與輸出系數(shù)的乘積之和進行計算，不考慮非點源污染發(fā)生的具體過程，不能提供逐年或逐月的污染物負(fù)荷估算值[10]；機理模型通過水文過程、土壤侵蝕和污染物的輸移過程等，應(yīng)用非點源污染發(fā)生的物理機制定量估算污染物負(fù)荷產(chǎn)出[11]，但其輸入數(shù)據(jù)及參數(shù)需求量大，機理復(fù)雜，使這類模型的推廣和應(yīng)用受到了限制，尤其在資料稀缺地區(qū)無法實現(xiàn)其應(yīng)用。

通用流域負(fù)荷模型(Generalized Watershed Loading Functions，GWLF)是一個靠水文驅(qū)動的準(zhǔn)經(jīng)驗性集總參數(shù)模型[12-14]，相比于復(fù)雜機理模型，其復(fù)雜程度適中[15]，所需數(shù)據(jù)量相對較少[16]，能夠廣泛推廣應(yīng)用于流域徑流與污染負(fù)荷模擬；相比輸出系數(shù)模型，其考慮水文過程，能夠提供逐年逐月的污染物負(fù)荷估算值及負(fù)荷來源，結(jié)果可靠且能滿足一般的環(huán)境管理需求。由于GWLF模型原始算法已經(jīng)在不同平臺進行了二次開發(fā)，本研究采用其在微軟Excel平臺下開發(fā)的ReNuMa2.2.2版本，選取我國北方于橋水庫流域上游最大水系沙河流域作為研究對象，由于目前水庫流域總氮水平顯著偏高(濃度為0.1～15.5 mg/L)，且水體中的氮主要以溶解態(tài)形式存在。因此，對沙河流域2006—2012年月徑流和溶解態(tài)氮(dissolved nitrogen，DN)負(fù)荷進行模擬，定量對DN負(fù)荷進行分析和來源解析，確定不同土地利用類型的DN負(fù)荷貢獻率，并對流域內(nèi)DN負(fù)荷的來源及其季節(jié)性特征進行探討。

1 研究方法

1.1 研究區(qū)概況

沙河是于橋水庫流域上游最大的水系，源于河北省興隆縣大青山，流域面積890.3 km2，全長70 km，沙河干流自東北斜貫西南直入于橋水庫，它沿程接納了房山溝、蒲池河、馬蘭河等主要大小支流，構(gòu)成較典型的羽狀水系。流域內(nèi)主要土地利用類型為耕地和林地。該流域多年平均氣溫12.9℃，最高月均氣溫27.2℃，最低月均氣溫-5.7℃；沙河呈現(xiàn)季節(jié)性河流特征，年平均降水量為650.7 mm，但降水高度集中在汛期的7—9月份，占年平均降水量的70%～80%。

1.2 模型數(shù)據(jù)

ReNuMa模型所需的原始數(shù)據(jù)來源及處理步驟見表1。

表1 ReNuMa模型輸入數(shù)據(jù)來源及處理

1.3 模型參數(shù)校準(zhǔn)和驗證

采用模型自帶的規(guī)劃求解加載宏對模型參數(shù)進行校準(zhǔn)，此時徑流和DN負(fù)荷的逐月實測值和模型模擬值的差值平方和最小。用于校準(zhǔn)的徑流實測值來自沙河流域的沙河水平口站點，DN負(fù)荷實測值來自流域出口的沙河橋斷面[17-18]。

模型的驗證主要是利用納什系數(shù)(Nash-Sutcliffe)ENS和相關(guān)系數(shù)R2對模型的模擬結(jié)果進行評價。ENS是國際上通用的模型校準(zhǔn)目標(biāo)函數(shù)，它表示模型預(yù)測值和監(jiān)測值的擬合程度(如公式1)，ENS的取值范圍在-∞～1之間，當(dāng)ENS小于0時，表示模型預(yù)測值的準(zhǔn)確度不如直接采用監(jiān)測平均值，該模擬結(jié)果不可靠；ENS的值越接近1，表示計算值與監(jiān)測值匹配度越好。通常取ENS大于0.5作為模型模擬效果較好的評價標(biāo)準(zhǔn)。相關(guān)系數(shù)主要是對模擬值和實測值的吻合程度進行評價，根據(jù)模擬值和實測值的線性函數(shù)關(guān)系y=kx經(jīng)過回歸分析得到，一般認(rèn)為R2大于0.6時模型的模擬結(jié)果可接受。

2 模擬結(jié)果與分析

2.1 參數(shù)校準(zhǔn)

選取沙河水平口站2006—2012年共7 a的逐月水量和水質(zhì)數(shù)據(jù)，作為校準(zhǔn)和驗證模型有效的依據(jù)。其中，將2006—2009年共4 a的數(shù)據(jù)用于對模型參數(shù)的校準(zhǔn)；將2010—2012年共3 a的數(shù)據(jù)作為驗證數(shù)據(jù)，用于對校準(zhǔn)所得到參數(shù)集的有效性進行獨立檢驗。校準(zhǔn)過程按照先水文參數(shù)后水質(zhì)參數(shù)的順序進行。利用校準(zhǔn)所得到的參數(shù)對沙河流域進行逐月水量和DN負(fù)荷的模擬。

2.2 河川徑流量模擬結(jié)果

利用模型基礎(chǔ)數(shù)據(jù)集以及校準(zhǔn)得到的模型水文參數(shù)集，模擬得到2006—2012年沙河流域出口斷面的逐月水量(圖1)。將模擬結(jié)果與沙河流域沙河水平口監(jiān)測站實測值對比，在校準(zhǔn)期模型納什效率系數(shù)ENS為0.83，線性決定系數(shù)R2為0.85；而驗證期，納什系數(shù)也達到0.86，R2達到0.89，說明經(jīng)校準(zhǔn)后地模型能夠很好地模擬流域的水文過程，可依據(jù)該結(jié)果和參數(shù)數(shù)據(jù)進一步進行面向典型污染物負(fù)荷通量的水質(zhì)模擬。

圖1沙河流域水量模擬值和實測值擬合圖

2.3 水質(zhì)模擬結(jié)果

與水文過程類似，利用模型基礎(chǔ)數(shù)據(jù)集以及校準(zhǔn)得到的模型水文、水質(zhì)參數(shù)，模擬得到2006—2012年沙河流域出口斷面的逐月DN負(fù)荷(圖2)。

將模擬結(jié)果與沙河流域沙河水平口監(jiān)測站實測值對比，在校準(zhǔn)期模型納什效率系數(shù)ENS為0.65，線性決定系數(shù)R2為0.68；而驗證期，納什系數(shù)也達到0.64，R2達到0.78，說明經(jīng)校準(zhǔn)后的模型能夠較好地模擬流域DN負(fù)荷的水文化學(xué)過程，可依據(jù)模型結(jié)果和參數(shù)數(shù)據(jù)集進一步進行污染源解析及其特征分析。

圖2沙河流域DN負(fù)荷模擬值和實測值擬合圖

3 污染源解析及特征分析

3.1 DN負(fù)荷來源解析

根據(jù)2006—2012年均DN負(fù)荷計算結(jié)果，沙河流域DN年均負(fù)荷以非點源污染為主，占總污染負(fù)荷的82.7%。對多年平均DN負(fù)荷解析，結(jié)果見圖3。圖3A表示的是DN的來源大類，圖3B表示的是針對農(nóng)業(yè)用地的DN解析結(jié)果。從圖3A可知，農(nóng)村生活污染源為DN負(fù)荷的主要來源，貢獻率大約為33.7%，這可能與沙河沿岸居住人口較多，農(nóng)村生產(chǎn)活動密集關(guān)系密切；此外，地下水源同樣不可小視，貢獻率為29.4%，事實上，由于淺層地下水易受到來自地表化肥施用過程的污染[19]，隨著降水和徑流的淋溶滲透作用，硝酸鹽N很容易在土壤層遷移并進入地下水當(dāng)中[20]，這造成地下水成為重要DN負(fù)荷來源的主要原因；其他DN負(fù)荷來源依次為點源、地表徑流源和大氣沉降源。顯然，由陸域向水體遷移過程中產(chǎn)生的DN負(fù)荷要遠高于大氣沉降源產(chǎn)生的DN負(fù)荷，是沙河流域最主要的非點源污染來源，因此在定量化分析流域污染負(fù)荷時，需對各種土地利用類型進行細分，以識別對DN負(fù)荷貢獻最大的土地利用類型。

從不同土地利用類型來看，耕地對DN負(fù)荷的貢獻率最大(64.5%)，這主要與農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動和過量施肥有關(guān)，由于降水的很大一部分比例會形成地表徑流，而該地區(qū)很大一部分農(nóng)田沿河岸分布，水利傳輸距離較短且沒有良好的生態(tài)河岸過濾帶，會使耕地對河流DN負(fù)荷帶來較大影響；其次，結(jié)合流域不同土地利用類型面積所占比例(表2)，耕地和灌木林面積在沙河流域占比較大，導(dǎo)致兩者對流域DN負(fù)荷貢獻較大。從圖3B還可看出，河渠的DN負(fù)荷貢獻比例占到10.6%，這主要是因為河渠的CN值較高，達到100，降水全部形成地表徑流，使河渠對DN負(fù)荷貢獻率較高。

因此，由2006—2012年均DN負(fù)荷污染源解析結(jié)果，要實現(xiàn)對沙河流域氮污染進行有效的管理與控制，可減少流域沿岸居住人口數(shù)，由于流域內(nèi)河岸周邊的人口密度相對較高，特別是在農(nóng)村地區(qū)沒有污水管網(wǎng)和化糞系統(tǒng)，導(dǎo)致大量的農(nóng)村居民生活污水和蓄禽養(yǎng)殖廢物隨著降水直接入河，因此減少流域內(nèi)人口數(shù)是控制農(nóng)村生活污染N負(fù)荷的有效措施之一；其次，耕地比例相對較大，加之過量化肥可隨著豐富的降水從地表徑流和地下水污染中流失，因此，合理規(guī)劃耕地面積，調(diào)整土地結(jié)構(gòu)，并積極貫徹科學(xué)的施肥技術(shù)，提高當(dāng)?shù)鼐用竦纳鷳B(tài)環(huán)保意識可在控制流域非點源污染中發(fā)揮作用。

圖3 2006-2012年不同來源DN負(fù)荷貢獻率表2 土地利用結(jié)構(gòu)

3.2 DN負(fù)荷來源的季節(jié)性差異

為分析污染源組成的季節(jié)性變化，得到不同水情條件下的沙河流域DN負(fù)荷構(gòu)成特征，對不同月份組內(nèi)的DN負(fù)荷貢構(gòu)成分別展開解析(表3)。分析結(jié)果可知，地表徑流源在水量豐沛時期貢獻率最高，且其貢獻率隨水量減少而下降，到枯水期最低；與地表徑流源相反，點源和農(nóng)村生活源的貢獻率隨水量的減少而上升，雖然點源年總貢獻率較低，但在枯水期兩者的影響較為顯著；而地下水源和大氣沉降源在全年貢獻比例基本穩(wěn)定?？傮w上，流域內(nèi)年降水分配不均，產(chǎn)生非點源污染的徑流事件主要集中在雨量充沛的豐水期；在枯水期，生活污染源為最主要的污染源；同時，點源負(fù)荷在枯水期的貢獻率要高于豐水期。DN負(fù)荷的污染源貢獻率體現(xiàn)出明顯季節(jié)性差異，因此，在制定負(fù)荷削減方案時，應(yīng)考慮氮污染源的季節(jié)性差異，豐水期優(yōu)先控制非點源污染，枯水期優(yōu)先控制點源污染。

表3 2006-2012年不同時期DN負(fù)荷來源構(gòu)成

4 結(jié) 論

(1) 沙河流域DN年均負(fù)荷以非點源污染為主，占總污染負(fù)荷的82.7%。

(2) 農(nóng)村生活污染源對沙河流域DN負(fù)荷的貢獻最大，表明人類農(nóng)業(yè)生產(chǎn)及農(nóng)村活動是流域非點源污染的最主要來源。不同土地利用類型的DN負(fù)荷貢獻率排序為：耕地>灌木林>水渠>有林地>草地>居住地>工業(yè)用地>喬木園地>草本沼澤。非點源污染負(fù)荷不僅與不同土地利用類型有關(guān)，還與各自的面積密切相關(guān)。

(3) 沙河流域DN負(fù)荷污染源組成表現(xiàn)出明顯的季節(jié)性差異，地表徑流污染源的貢獻率在豐水期要遠高于枯水期，而點源和農(nóng)村生活源在枯水期的貢獻率隨水量的降低而升高，枯水期達到最大，生活污染源是枯水期最主要的污染源。

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SimulationandSourceApportionmentofNonpointSourceDissolvedNitrogenLoadinShaheWatershed

ZHANG Yani1, LI Zeli2, DENG Xiaowen2, ZHAO Xinghua2, MEI Pengyu2, ZHANG Huan1

(1.SchoolofEnvironmentalandChemicalEngineering,TianjinPolytechnicUniversity,Tianjin300387,China; 2.TianjinEnvironmentalMonitoringCentre,Tianjin300191,China)

Generalized Watershed Loading Functions (GWLF) was employed to estimate dissolved nitrogen (DN) load and perform source apportionment in Shahe Watershed from 2006 to 2012. The seasonal variation of pollution source was also analyzed based on model results. Satisfactory performance of GWLF was revealed by the ENSand R2of greater than 0.6 in calibrating and validating streamflow and DN. The result indicated that the nonpoint source pollution had the highest ratio of the annual average DN load， accounting for 81.6%. Among all the land uses, farmlands contributed most to DN load in Shahe watershed, indicating that agricultural activities dominated by human were the major contributor of nonpoint source pollution. Besides, seasonal differences of the contribution ratio from DN pollution source were significant. Runoff was the major pollution source in the wet season; however, septic system and point source were more significant in the dry season. In order to efficiently reduce and control nitrogen pollution in Shahe Watershed, it is necessary to consider the difference of pollution source constitution between wet season and dry season with respect to the formulation of pollution reduction plan and control measure preference.

Shahe Watershed; GWLF; nonpoint source; dissolved nitrogen; source apportionment of pollution

2016-09-06

：2016-10-11

國家水體污染控制與治理科技重大專項跨省重點流域生態(tài)補償與經(jīng)濟責(zé)任機制示范研究課題(2013ZX07603-003-006)

張亞尼(1990—),女,山西澤州人,碩士研究生,從事環(huán)境污染與防治研究。E-mail:zhang_yani000@163.com

鄧小文(1976—),男,山西長治人,正高級工程師,從事生態(tài)修復(fù)方面研究。E-mail:dxwpp@163.com

X522

：A

：1005-3409(2017)05-0352-05