余功友，楊常亮，劉 楷，楊海燕，張佳麗

(1：云南大學(xué)建筑與規(guī)劃學(xué)院，昆明 650091)(2：云南大學(xué)生態(tài)學(xué)與環(huán)境學(xué)院，昆明 650091)(3：云南平正環(huán)?？萍加邢薰?，昆明 650221)(4：云南大學(xué)國際河流與生態(tài)安全研究院，昆明 650091)

云南陽宗海大氣氮、磷沉降特征

余功友1，楊常亮2，劉 楷3，楊海燕4，張佳麗4

(1：云南大學(xué)建筑與規(guī)劃學(xué)院，昆明 650091)(2：云南大學(xué)生態(tài)學(xué)與環(huán)境學(xué)院，昆明 650091)(3：云南平正環(huán)?？萍加邢薰荆ッ?650221)(4：云南大學(xué)國際河流與生態(tài)安全研究院，昆明 650091)

大氣氮、磷沉降是湖泊水體氮、磷入湖的重要途徑之一. 為了解陽宗海氮、磷沉降對湖泊富營養(yǎng)化的潛在影響，于2012年5月-2014年4月通過監(jiān)測陽宗海大氣氮、磷沉降，估算氮、磷的大氣沉降通量，揭示陽宗海大氣氮、磷沉降隨時間變化的特征，分析其來源、影響因素等. 由于陽宗海是磷限制湖泊，本研究在估算大氣氮、磷沉降通量的基礎(chǔ)上，特別比較了大氣磷沉降入湖量與非點源磷的入湖量，以此評估大氣沉降輸入磷對湖泊富營養(yǎng)化的潛在影響. 研究結(jié)果表明：陽宗?？偟昶骄两低繛?48 mg/m2，春、夏、秋和冬季平均分別為200、306、274和214 mg/m2，其中夏季沉降通量最大，原因與降雨量增加有關(guān)；總磷年平均沉降通量為24 mg/m2，春、夏、秋和冬季平均分別為18、31、19和27 mg/m2. 大氣磷沉降與輸入陽宗海的總磷量相比很小，對陽宗海富營養(yǎng)化影響較小.

大氣沉降；氮；磷；陽宗海

大氣沉降是化學(xué)物質(zhì)進(jìn)入地表水體的一個重要途徑，包括干沉降和濕沉降[1]. 近年來，化石燃料、化肥的大量生產(chǎn)和使用，使排入大氣中的含氮化合物急劇增加，造成氮循環(huán)的改變，對生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生了重大影響. 有研究表明，大氣沉降是氮、磷營養(yǎng)元素輸入水生生態(tài)系統(tǒng)的重要途徑，是水生生物生長所需營養(yǎng)元素的重要來源[2]. 大氣沉降帶來的大量含氮化合物會對浮游植物生長和種群結(jié)構(gòu)產(chǎn)生重要影響[3-5]. 也有人指出，大氣氮沉降已經(jīng)成為一些河口、沿海海域和淡水水體富營養(yǎng)化的重要污染來源[6-8].

早期，對大氣中磷元素影響的認(rèn)識存在分歧，主要是由于大氣沉降的磷元素與其他來源(如農(nóng)業(yè)徑流等)的磷元素相比，所占的比例較低，所以針對大氣營養(yǎng)鹽沉降很少有人研究磷沉降[9]. 而又有部分研究認(rèn)為，磷沉降是湖泊水體磷的重要來源[10-13]. 近年來，由于大氣污染的加劇，使得大氣磷沉降成為研究的熱點之一，國內(nèi)外對各種生態(tài)系統(tǒng)如湖泊、海洋、草地和森林等大氣沉降的研究均有報道[14-16].

盡管氮、磷的大氣沉降與其他導(dǎo)致水體富營養(yǎng)化的來源相比量較少，但大氣氮、磷沉降對湖泊水體氮、磷濃度還是有一定貢獻(xiàn)的. 有研究表明，當(dāng)?shù)两低吭?5×102mg/m2以內(nèi)時，大部分氮被保留在生態(tài)系統(tǒng)中，但超過這一數(shù)值時，就會出現(xiàn)飽和狀態(tài)[17]，過量的氮沉降會加速土壤的酸化和水體的富營養(yǎng)化[18]. 因此，了解湖泊氮、磷沉降特征，估算大氣氮、磷沉降通量，對湖泊的氮、磷污染防治具有重要意義，特別是對陽宗海這種磷限制型深水湖泊，了解磷沉降通量對湖泊富營養(yǎng)化防治具有現(xiàn)實意義.

大氣干、濕沉降的觀測方法包括監(jiān)測布點、采樣方法和樣品的分析測定. 傳統(tǒng)的人工采樣是在采樣現(xiàn)場一定高度放置采樣缸，間隔一段時間后將樣品取回，在實驗室進(jìn)行分析. 如今大氣沉降采樣方法已經(jīng)由傳統(tǒng)的人工采樣逐漸向自動采樣發(fā)展，自動連續(xù)分別采集大氣干沉降和濕沉降. 采樣缸的容器規(guī)格和材質(zhì)的選擇可能差異很大，但是它們的功能都是確保能存儲采集到的樣品，防止樣品的遺失；并且根據(jù)實驗?zāi)康牡牟煌?，在采樣缸?nèi)添加乙二醇或者濾膜. 乙二醇的作用是防凍劑、保濕劑，并能保證采樣缸內(nèi)無藻類、微生物的生長，濾膜的作用是吸附固定并防止降塵被再次吹揚，方便后續(xù)研究[19-21]. 我國大氣干濕沉降采樣方法主要依照《環(huán)境空氣降塵的測定重量法》(GB/T 15265-1994)，其中規(guī)定集塵缸為內(nèi)徑15±0.5 cm、高30 cm的圓筒形平底玻璃缸；李軍等[22]依據(jù)歐盟EMEP計劃的設(shè)計原則，自行制作干濕沉降采樣器，采樣器由一個上部不銹鋼倒圓錐形接口和下部放有石英濾膜的收集器組成. 英國的標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定集塵器由有金屬網(wǎng)蓋的玻璃漏斗和集塵瓶連接而成[23]. 集塵缸的放置高度視不同地區(qū)的環(huán)境狀況而定，主要是避免平臺揚塵的影響. 監(jiān)測布點的原則類似，主要考慮可操作和具有代表性的地方，且考慮集塵器不易損壞和便于更換. 目前，國內(nèi)大氣干濕沉降自動采集器主要以《環(huán)境空氣降塵的測定重量法》(GB/T 15265-1994)、《總懸浮顆粒物采樣器》(JJG 943-2011)、《大氣采樣器》(JJG 956-2000)、《環(huán)境空氣采樣器技術(shù)要求及檢測方法》(HJ/T 375-2007)等為核心，加入智能和機(jī)械元件組成，主要由傳感器、機(jī)械驅(qū)動系統(tǒng)、干沉降收集筒、濕沉降收集筒、電源組件、連桿和蓋子、骨架等原件組成，如TE-78-100、HB-319-H-200、BUS125/KE和HY.PSC-I等產(chǎn)品. 自動采集器的特點是自動化程度高、性能好、靈敏度高、運行穩(wěn)定高效、抗干擾能力強(qiáng).

大氣氮濕沉降的測定方法有降水采集法和離子交換樹脂法. 降水采集法是收集雨水然后測定氮素的平均濃度. 離子交換樹脂法是利用離子交換后再提取樹脂上的氮素測定其含量. 氮素干沉降的測定方法有直接測定法和間接測定法. 直接測定法是用采樣缸收集一定的干沉降樣品，然后除以采樣面積和時間計算得到干沉降通量. 大氣氮素干沉降通量還可以通過分別測定含氮物質(zhì)濃度和沉降速率來間接計算. 總氮(TN)濃度一般采用濕法氧化法、紫外光氧化法和高溫催化氧化法等進(jìn)行分析[21]. 濕法氧化法是使用化學(xué)氧化劑(過硫酸鹽或過氧化氫)將有機(jī)氮氧化分解為硝態(tài)氮，然后采用鎘柱還原-對氨基苯磺酰胺比色法進(jìn)行分析；紫外光氧化法是利用紫外光將有機(jī)氮光解為無機(jī)離子，然后使用離子色譜法或分光光度法測定；高溫燃燒法是通過高溫催化氧化將有機(jī)氮轉(zhuǎn)化為氧化氮氣體，然后采用化學(xué)發(fā)光或分光光度法分析產(chǎn)生的氧化氮. 另外一種處理方法是將有機(jī)氮燃燒還原為氮氣，測定產(chǎn)生氮氣的壓力變化來進(jìn)行分析[20]. 大氣沉降總磷(TP)濃度的測定方法有傳統(tǒng)的分光光度法、流動注射分析法(FIA)和電感耦合等離子發(fā)射光譜法(ICP-AES)[24]. 傳統(tǒng)的分光光度法常用的是鉬酸胺分光光度法，該方法是在酸性條件下，正磷酸鹽與鉬酸銨、酒石酸銻氧鉀反應(yīng)，生成磷鉬雜多酸，被抗壞血酸還原后變成藍(lán)色絡(luò)合物，最后在700 nm比色定量；FIA法測定TP濃度以鉬酸銨分光光度法為基礎(chǔ)，不同之處是采用在線過硫酸鹽或紫外消解方法，生成的絡(luò)合物在880 nm波長比色定量；ICP-AES法是利用氬等離子體產(chǎn)生的高溫使測定物完全分解形成激發(fā)態(tài)的原子和離子，由于激發(fā)態(tài)的原子和離子不穩(wěn)定，外層電子會從激發(fā)態(tài)向低的能級躍遷，發(fā)射特征譜線，由于光強(qiáng)度與待測元素濃度呈正比，通過光柵等分光后，檢測器檢測TP特定波長的強(qiáng)度就可以得到TP濃度.

陽宗海是一個平均水深為20 m的高原深水湖泊，海拔1769.90 m，平均水面面積31.6 km2[25]. 正常年份雨季于5月下旬開始至10月上旬結(jié)束，降水量占全年降水量的85%左右，而降雨主要集中在6-8月[26]，多年平均降雨量為912.2 mm. 陽宗海主導(dǎo)風(fēng)向為西南風(fēng)，流域多年平均風(fēng)速為2.4 m/s[27].

陽宗海近年來水體呈現(xiàn)富營養(yǎng)化趨勢[28]，有必要進(jìn)行湖泊N、P的輸入與輸出平衡研究及各個輸入途徑的定量研究. 已有學(xué)者對流域地表徑流的N、P入湖貢獻(xiàn)進(jìn)行了定量研究[29]，但是迄今尚無對陽宗海大氣沉降定量研究的報道，而大氣沉降在許多湖泊N、P負(fù)荷中常常占有重要的比率. 因此，本研究針對陽宗海N、P大氣沉降入湖負(fù)荷進(jìn)行了為期2年的定量觀測和研究，分析了大氣氮、磷沉降的月變化和季節(jié)變化特征，計算了陽宗海TN、TP沉降通量以及大氣磷沉降占TP入湖量的比例，旨在評估該途徑N、P通量的大小，以此分析大氣沉降過程對陽宗海水體富營養(yǎng)化的潛在影響，為該湖泊富營養(yǎng)化防治提供科學(xué)依據(jù).

1 方法

1.1 采樣與測定

在陽宗海流域南部的陽宗鎮(zhèn)(A)、中部的七甸鄉(xiāng)(B)和北部的湯池鎮(zhèn)(C)各設(shè)置1個降塵監(jiān)測點(圖1)，每個監(jiān)測點放置2個降塵缸作為平行樣. 大氣沉降樣品的采集按照國家標(biāo)準(zhǔn)《環(huán)境空氣降塵的測定重量法》(GB/T 15265-1994)進(jìn)行. 大氣沉降樣品采用135 mm×350 mm、缸口面積為1.43×10-2m2的圓筒型玻璃降塵缸收集. 采樣前缸體用體積比為10%的鹽酸浸泡24 h，用自來水沖洗，然后再用去離子水多次蕩滌，倒置晾干后使用. 采樣時加入去離子水做收集液，液體以占滿缸底為準(zhǔn)，加入量視當(dāng)?shù)馗骷竟?jié)氣候條件而定. 降塵監(jiān)測點周圍開闊無遮擋物，且放置于建筑屋頂1.2 m處. 每月月初放置采樣缸，月末取回采樣缸并及時測定TP和TN濃度.

圖1 監(jiān)測布點和陽宗海流域的污染源Fig.1 Monitoring sites and pollution sources in Lake Yangzonghai watershed

監(jiān)測采樣歷時兩年(2012年5月-2014年4月). 樣品中的TN濃度根據(jù)環(huán)境保護(hù)部標(biāo)準(zhǔn)《水質(zhì)-總氮的測定-堿性過硫酸鉀消解紫外分光光度法》(HJ 636-2012)進(jìn)行測定，TP濃度根據(jù)國家標(biāo)準(zhǔn)《水質(zhì)-總磷的測定-鉬酸銨分光光度法》(GB 11893-1989)進(jìn)行測定[30].

1.2 沉降通量的計算

謝迎新等[31]認(rèn)為缸內(nèi)存在微生物活動和環(huán)境溫度的影響，收集的樣品若沒有及時處理就可能產(chǎn)生硝化或者反硝化作用，從而導(dǎo)致沉降樣品總氮含量降低. 本研究不考慮降塵缸內(nèi)可能發(fā)生的物理化學(xué)及生物過程，根據(jù)采樣缸的體積和測得的TN、TP 濃度計算大氣月沉降通量. 年總沉降通量為月沉降通量的總和，計算公式為：

M=C·V/S

(1)

(2)

式中，M為大氣月總沉降通量(mg/m2)，Y為大氣年總沉降通量(mg/m2)，C為總沉降樣品測得的TN、TP濃度(mg/L)，V為總沉降樣品的體積(L)，S為降塵缸的底面積(m2).

1.3 數(shù)據(jù)相關(guān)性分析

描述事物之間非唯一性、非直接性和普遍性關(guān)系稱之為相關(guān)關(guān)系，而揭示、分析和解釋它們之間關(guān)系的強(qiáng)弱和程度差異的數(shù)理統(tǒng)計方法稱之為相關(guān)分析法. 為了驗證大氣沉降與降雨之間的相關(guān)關(guān)系，本文利用Excel軟件對不同時段大氣氮、磷沉降與降雨量進(jìn)行相關(guān)分析.

2 結(jié)果與分析

2.1 大氣氮、磷沉降通量的變化

2012年5月-2014年4月陽宗海大氣TN和TP月總沉降通量隨時間的變化都很明顯. 監(jiān)測期間，每年陽宗海TN月總沉降通量在夏初或秋末出現(xiàn)峰值，最小值出現(xiàn)在雨季末期的9月或10月. TN月總沉降通量隨時間的變化波動比較大，監(jiān)測到的最大值和最小值分別出現(xiàn)于2013年10月(658 mg/m2)和9月(33 mg/m2)，兩者相差約20倍. 監(jiān)測期間，每年陽宗海TP月總沉降通量在夏初或冬初出現(xiàn)峰值，3月或9月出現(xiàn)最小值；監(jiān)測到的TP月總沉降通量的最大值和最小值分別出現(xiàn)在2013年的6月(57 mg/m2)和3月(6 mg/m2)，兩者之間相差約10倍(圖2).

圖2 總氮和總磷沉降通量的月變化Fig.2 Monthly variations of total nitrogen and total phosphorus deposition fluxes

大氣干濕沉降氮在不同季節(jié)、不同氣候區(qū)域以及不同生態(tài)條件下受到較多因素影響[31]，主要因素有：來源、降雨、風(fēng)速和風(fēng)向等. 大氣中氮、磷營養(yǎng)元素主要來自農(nóng)業(yè)施用化肥和工業(yè)企業(yè)排放進(jìn)入大氣的廢氣. 工廠排放與企業(yè)內(nèi)部生產(chǎn)、工況等情況有關(guān)，一般不具有周期性；農(nóng)業(yè)來源相對穩(wěn)定，具有周期性；焦鋒等[32]認(rèn)為農(nóng)田可能是大氣氮的主要來源之一. 陽宗海每年2、3月為農(nóng)耕期，在5、6月又有部分農(nóng)耕，導(dǎo)致春季和夏季大氣中氮、磷濃度升高，從而使得2、3月和5、6月的大氣氮、磷沉降通量增加. 賈鈞彥等[33]研究發(fā)現(xiàn)藏東南地區(qū)降雨量與氮沉降量有極強(qiáng)的正相關(guān)性，氮沉降量的季節(jié)性差異主要與相應(yīng)時期降水中各形態(tài)氮的月均濃度和降雨量有關(guān). 據(jù)了解，云南自2009年開始?xì)v時4年的干旱，2012年陽宗海附近的宜良縣年總降雨量只有624 mm，2013年下半年降雨開始恢復(fù)正常. 從數(shù)據(jù)上看，2012年5月-2014年4月歷時24個月，前12個月氮沉降通量為192 mg/m2，后12個月為304 mg/m2；而前12個月磷沉降通量為19 mg/m2，后12個月為29 mg/m2. 針對大氣氮、磷沉降通量與降雨量的數(shù)據(jù)，取置信度α=0.05，查相關(guān)系數(shù)臨界值(f=n-2)，當(dāng)n=24時臨界值為0.404，當(dāng)n=12時臨界值為0.576. 計算得出每月TN沉降通量與降雨量的相關(guān)系數(shù)ρ=0.296，說明該地區(qū)TN的沉降通量與降雨量的相關(guān)性較低；同樣計算每月TP沉降通量與降雨量的ρ=0.266，說明該地區(qū)TP沉降通量與降雨量的相關(guān)性也較低. 其中，TN沉降通量與前12個月降雨量的ρ=0.255，小于后12個月的ρ=0.343，而TP通量沉降則與其相反，前12個月ρ=0.552，而后12個月的ρ=0.077，相關(guān)性都很低. 前后12月比較說明TN沉降通量中濕沉降略大于干沉降，而TP沉降中干沉降較多. 風(fēng)向和風(fēng)速對干沉降的影響很大[34]，一方面影響大氣中顆粒物等的遷移擴(kuò)散，另一方面會導(dǎo)致?lián)P塵，從而加大干沉降量.

前12個月降雨量較少時，陽宗鎮(zhèn)、湯池鎮(zhèn)和七甸鄉(xiāng)3個采樣點的TN沉降通量差異較大，波動明顯；后12個月，當(dāng)降雨量恢復(fù)到正常年份的水平時，3個采樣點的TN沉降通量波動具有明顯的一致性，且前后對比可以看出，降雨量有助于增加TN沉降. 陽宗鎮(zhèn)、湯池鎮(zhèn)和七甸鄉(xiāng)3個采樣點的TP沉降在24個月都沒有明顯的一致性，波動也不具有規(guī)律性(圖3).

圖3 各采樣點總氮和總磷沉降通量的月變化Fig.3 Monthly changes of total nitrogen and total phosphorus deposition fluxes at each sampling site

對各個采樣點氮、磷沉降的相關(guān)性進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn)，24個月內(nèi)3個采樣點之間TN沉降通量的ρ在0.68～0.82之間，TP沉降通量的ρ在0.41～0.69之間，相關(guān)性都較高. 其中，TN和TP沉降通量都是陽宗鎮(zhèn)與七甸鄉(xiāng)的相關(guān)性最高，而七甸鄉(xiāng)與湯池鎮(zhèn)的相關(guān)性相對較差，這可能與采樣點所處的局部環(huán)境有關(guān)，3個采樣點TP沉降通量的相關(guān)性均較小，說明磷沉降受到局部環(huán)境條件影響較明顯.

我國氣象部門將四季劃分為：3-5月為春季，6-8月為夏季，9-11月為秋季，12-2月為冬季. 按季節(jié)統(tǒng)計，春、夏、秋和冬季TN的沉降量分別為200、306、274和214 mg/m2，季平均沉降通量為248 mg/m2. 而春、夏、秋和冬季TP的沉降量分別為18、31、19和27 mg/m2，季平均沉降通量為24 mg/m2. 將大氣氮磷沉降量與降雨量對比分析(圖4)，發(fā)現(xiàn)TN、TP沉降通量都與降雨量變化趨勢不一致. TN沉降通量在春、秋和冬季隨著降雨的增加而增加，而夏季則隨著降雨量的增加而減少；TP沉降則表現(xiàn)為春季和夏季隨著降雨量的增加而減少，秋季和冬季則隨著降雨量的增加而增加. 王江飛等[30]研究杭嘉湖地區(qū)大氣氮干濕沉降得出的干沉降與濕沉降的比例為1∶1，還有一些國內(nèi)外學(xué)者研究發(fā)現(xiàn)磷沉降以干沉降為主[30,35-36]，本研究結(jié)論與其不同；陳瑾等[37]研究惠州大亞灣的氮沉降得到的結(jié)論為氮沉降存在季節(jié)變化規(guī)律，與本研究結(jié)論類似，但不同的是本研究發(fā)現(xiàn)磷也存在季節(jié)變化規(guī)律.

圖4 總氮和總磷沉降通量的季節(jié)變化Fig.4 Seasonal changes of total nitrogen and total phosphorus deposition fluxes

表1 國內(nèi)一些地區(qū)總氮和總磷沉降通量的對比

Tab.1 Comparison of total nitrogen and total phosphorus deposition fluxes in some areas of China

地區(qū)總氮沉降通量/(mg/(m2·a))總磷沉降通量/(mg/(m2·a))數(shù)據(jù)來源上海地區(qū)5810-張修峰[39]太湖4226306楊龍元等[40]南京近郊6600-鄧君俊等[41]太湖梅梁灣2652～330061～107翟水晶等[42]重慶4560～5490-袁玲等[43]江西鷹潭1105-崔鍵等[44]撫仙湖-80星云湖-444金星等[38]杞麓湖-89珠江口358849樊敏玲等[45]長樂江流域8180198張峰[46]珠江三角洲506647劉愛萍等[47]杭州503665嘉興558670王江飛等[30]湖州495167陽宗海24824本研究

2.2 大氣沉降的地域差異

對比國內(nèi)其他地區(qū)大氣TN、TP沉降通量(表1)，雖然不同的時間、下墊面、氣候因素及實驗方法在一定程度上影響數(shù)據(jù)的可比性，但是區(qū)域之間的橫向?qū)Ρ葘α私獾?、磷沉降通量大小仍然有意義. 從數(shù)值上看，陽宗海大氣TN、TP年平均總沉降通量水平較低，比鄰近的撫仙湖還低(表1). 陽宗海與撫仙湖、星云湖距離較近，氣候差異不大. 金星等[38]調(diào)查發(fā)現(xiàn)星云湖和撫仙湖附近的磷化工企業(yè)共有20家，認(rèn)為星云湖比撫仙湖總沉降更高的原因是磷化工企業(yè)距離湖面的距離、地形和湖陸風(fēng)局地條件造成的影響. 其中江城工業(yè)片區(qū)和螺螄鋪工業(yè)片區(qū)對星云湖的影響十分明顯，而對撫仙湖的影響輕微，主要是風(fēng)向?qū)е碌? 陽宗海四面環(huán)山，流域內(nèi)僅有的1家磷化工企業(yè)已經(jīng)停產(chǎn)多年，1家燃煤電廠位于湯池鎮(zhèn)，即陽宗海的北面. 由于陽宗海主導(dǎo)風(fēng)向為西南風(fēng)，在上風(fēng)向沒有磷化工企業(yè)，所以大氣磷沉降的來源主要是農(nóng)業(yè)面源. 相比同時受工業(yè)源和農(nóng)業(yè)源影響的撫仙湖和星云湖，陽宗海大氣氮、磷沉降通量較低是合理的.

2.3 大氣沉降中TP沉降的貢獻(xiàn)率

陽宗海屬于高原深水湖泊，根據(jù)楊常亮等[48]的研究結(jié)果，磷是陽宗海水體富營養(yǎng)化的限制因子(氮磷比為26.7∶1)，所以本研究著重探討大氣沉降對陽宗海磷負(fù)荷的貢獻(xiàn)率.

由于近年來陽宗海流域的幾個工業(yè)企業(yè)的污水均不入湖，而是輸送到污水處理廠進(jìn)行處理后直接排到流域外，而且入湖河流陽宗大河、七星河等旱季基本斷流，所以該流域的點源污染基本可以忽略不計. 因此，總?cè)牒拷频扔诜屈c源入湖量. 本文通過與楊亮秀[29]采用SWAT模型計算的2006、2007和2010年陽宗海流域非點源入湖TP負(fù)荷(表2)進(jìn)行對比，評價大氣磷沉降對陽宗海磷輸入的影響.

表2 陽宗海流域非點源入湖負(fù)荷[29]

陽宗海平均水面面積為3.16×105m2，由于TP沉降通量平均值為24 mg/(m2·a)，則由本研究得出的TP沉降通量的平均值乘以湖面面積可得出大氣TP沉降量為0.0076 t/a. 而陽宗海非點源年入湖TP量為105.4 t，相比于農(nóng)業(yè)施用化肥對陽宗海輸入磷負(fù)荷的影響，大氣沉降輸入的影響較小，可以忽略不計，所以陽宗海富營養(yǎng)化的防治工作重點應(yīng)該是控制周圍農(nóng)業(yè)面源的磷污染.

3 結(jié)論

1)陽宗海TN年平均總沉降通量為248 mg/(m2· a)，TP年平均總沉降通量為24 mg/(m2· a).

2)陽宗海流域氮、磷大氣總沉降水平比鄰近撫仙湖流域、星云湖低，這與流域內(nèi)缺少氮、磷大氣污染源有關(guān).

3)陽宗海流域TP沉降入湖量為0.0076 t. 大氣TP沉降量與入湖TP量相比，大氣沉降帶入的TP量貢獻(xiàn)率較低，潛在影響較小，防治富營養(yǎng)化應(yīng)該加強(qiáng)非點源磷輸入的控制.

[1] Chen Nengwang, Hong Huasheng, Zhang Luopingetal. Wet deposition of atmospheric nitrogen in Jiulong River Watershed.EnvironmentalScience, 2008, 29(1): 38-46. [陳能汪, 洪華生, 張珞平. 九龍江流域大氣氮濕沉降研究. 環(huán)境科學(xué), 2008, 29(1): 38-46.]

[2] Migon C, Sandroni V. Phosphorus in rainwater: Partitioning inputs and impacts on the surface coastal ocean.LimnolOceanogr, 1999, 44: 1160-1165.

[3] Liu Changling, Chen Hongtao, Ren Hongboetal. Nutrient elements in wet deposition(precipitation) from the Yellow Sea and the East China Sea regions.MarinEnvironSci, 2003, 22(3): 26-30. [劉昌嶺, 陳洪濤, 任宏波等. 黃海及東海海域大氣濕沉降(降水)中的營養(yǎng)元素. 海洋環(huán)境科學(xué), 2003, 22(3): 26-30.]

[4] Zhang Jinliang, Chen Ning, Yu Zhiweietal. Ion balance and composition of atmospheric wet deposition (precipitation) in Western Yellow Sea.MarinEnvironSci, 2009, 19(2): 10-13. [張金良, 陳寧, 于志尉等. 黃海西部大氣濕沉降(降水)的離子平衡及離子組成研究. 海洋環(huán)境科學(xué), 2000, 19(2): 10-13.]

[5] Chen Nengwang, Hong Huasheng, Zhang Luoping. Dry deposition of atmospheric nitrogen to Jiulong River watershed in southeast China.ActaEcologicaSinica, 2006, 26(8): 2602-2607. [陳能汪, 洪華生, 張珞平. 九龍江流域大氣氮干沉降. 生態(tài)學(xué)報, 2006, 26(8): 2602-2607.]

[6] Whitall D, Hendrickson B, Paerl H. Importance of atmospherically deposited nitrogen to the annual nitrogen budget of the Neuse River estuary, North Carolina.EnvironInt, 2003, 29: 393-399.

[7] Zhai SJ, Yang LY, Hu WP. Observations of atmospheric nitrogen and phosphorus deposition during the period of algal bloom formation in Northern Lake Taihu, China.EnvironManage, 2009, 44: 542-551.

[8] Chen Jin, Lu Ping, Chen Zhongyingetal. Atmospheric deposition of nitrogen and phosphorus at Daya Bay in Huizhou during spring and summer.JTropOceanograph, 2014, 33(2): 109-114. [陳瑾, 盧平, 陳中穎等. 惠州大亞灣春夏季大氣氮磷沉降的研究. 熱帶海洋學(xué)報, 2014, 33(2): 109-114.]

[9] Jin Xiangcan, Tu Qingying eds. Specifications for lake eutrophication survey (2nd Edition). Beijing: China Environmental Science Press, 1990. [金相燦, 屠清瑛. 湖泊富營養(yǎng)化調(diào)查規(guī)范(第2版). 北京: 中國環(huán)境科學(xué)出版社, 1990.]

[10] Jassby AD, Reuter JE, Axler RPetal. Atmospheric deposition of nitrogen and phosphorus in the annual nutrient load of Lake Tahoe.WaterResourcesResearch, 1994, 30: 2207-2216.

[11] Peters NE, Reese RS. Variations of weekly atmospheric deposition for multiple collectors at a site on the shore of Lake Okeechobee.AtmosphericEnvironment, 1995, 29: 179-187.

[12] Guerzoni S, Chester R, Dulac Retal. The role of atmospheric deposition in the biogeochemistry of the Mediterranean Sea.ProgressinOceanography, 1999, 44: 147-190.

[13] Winter JG, Dillon PJ, Futter MN. Total phosphorus budgets and nitrogen loads: Lake Simcoe, Ontario (1990 to 1998).JournalofGreatLakesResearch, 2002, 28: 301-314.

[14] Wang Linjian, Liu qian, Zhao Hengetal. Atmospheric nitrogen deposition in agrecosystem in red soil region of Jiangxi province.ActaPedolSin, 2008, 45(2): 280-287. [王體健, 劉倩, 趙恒等. 江西紅壤地區(qū)農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)大氣氮沉降通量的研究. 土壤學(xué)報, 2008, 45(2): 280-287.]

[15] Fan Jianling, Hu Zhengyi, Zhou Jingetal. Comparative study on the observation of atmospheric nitrogen deposition in a forestland.ChinaEnvironmentalScience, 2013, 33(5): 786-792. [樊建凌, 胡正義, 周靜等. 林地大氣氮沉降通量觀測對比研究. 中國環(huán)境科學(xué), 2013, 33(5): 786-792.]

[16] Liu Chanfang. Study on the influence of dry and wet deposition of atmosphere nitrogen on marine environment.TheJournalQualityofGoods,BuildingandDevelopment, 2013, (8): 109. [劉嬋芳. 大氣氮干濕沉降對海洋環(huán)境影響研究. 商品與質(zhì)量·建筑與發(fā)展, 2013, (8): 109.]

[17] Fan HouBao, Huang Yu. Ecophysiological mechanism underlying the impacts of nitrogen saturation in terrestrial ecosystems on plants.JournalofPlantPhysiologyandMolecularBiology, 2006, 32(4): 395-402. [樊后保, 黃玉. 陸地生態(tài)系統(tǒng)氮飽和對植物影響的生理生態(tài)機(jī)制. 植物生理與分子生物學(xué)學(xué)報, 2006, 32(4): 395-402.]

[18] Magill AH, Aber JD, Berntson GMetal. Long-term nitrogen additions and nitrogen saturation in two temperate forests.Ecosystems, 2000, 3(3): 238-253.

[19] Uematsu M, Duce RA, Prospero JM. Deposition of atmospheric mineral particles in the North Pacific Ocean.JournalofAtmosphericChemistry, 1985, 3(1): 123-138.

[20] Burkhardt J, Grantz DA eds. Plants and atmospheric aerosols.ProgressinBotany, 2016, 78: 369-406. DOI: 10.1007/123-2016-12.

[21] Bleta A, Nastos PT, Kaminski Uetal. Impacts of coarse atmospheric particulate matter between 2.5 and 80 μm on respiratory admissions in Heraklion, Crete Island, Greece.PerspectivesonAtmosphericSciences, 2017: 1117-1122. DOI: 10.1007/978-3-319-35095-0_160.

[22] Li Jun, Zhang Gan, Qi Shihuaetal. Atmospheric deposition of PAHs to a small urban lake, Lake Luhu, Guangzhou.JLakeSci, 2003, 15(3): 193-199. DOI: 10.18307/2003.0301. [李軍, 張干, 祁士華等. 廣州麓湖大氣多環(huán)芳烴的干濕沉降. 湖泊科學(xué), 2003, 15(3): 193-199.]

[23] Wu Pengming ed. Quality assurance handbook of ambient air monitoring. Beijing: China Environmental Science Press, 1989. [吳鵬鳴. 環(huán)境空氣監(jiān)測質(zhì)量保證手冊. 北京: 中國環(huán)境科學(xué)出版社, 1989.]

[24] Shi Jinhui. Atmospheric deposition of nitrogen species over the China Sea and its impact on a spring bloom [Dissertation]. Qingdao: Ocean University of China, 2011. [石金輝. 中國近海大氣沉降中氮組分的分布特征及對春季水華事件的影響[學(xué)位論文]. 青島: 中國海洋大學(xué), 2011.]

[25] Yang Changliang, Li Shiyu, Liu Rengbingetal. An analysis on external loading of nitrogen and phosphorus in Lake Yangzonghai.ShanghaiEnvironmentalScience, 2014, (2): 47-52. [楊常亮, 李世玉, 劉仍兵等. 陽宗海外源氮磷負(fù)荷入湖量分析. 上海環(huán)境科學(xué), 2014, (2): 47-52.]

[26] Bi Jianpei, Liu Chen, Li Shaozuo. Variation of water quality of Yangzonghai Lake affected by arsenic pollution.WaterResourcesProtection, 2014, 30(1): 84-89. [畢建培, 劉晨, 黎紹佐. 陽宗海砷污染水質(zhì)變化過程分析. 水資源保護(hù), 2014, 30(1): 84-89.]

[27] Liu Weihong. Study on water environmental carrying capacity in Yangzonghai Catchment [Dissertation]. Kunming: Yunnan University, 2009. [劉衛(wèi)紅. 陽宗海流域水環(huán)境承載力研究[學(xué)位論文]. 昆明: 云南大學(xué), 2009.]

[28] Li Xiaoming, Li Shiyu. Dynamic characteristics of nitrogen, phosphorus, chlorophyll a and eutrophication trend in Yangzonghai Lake.WaterResourcesProtection, 2014, 30(4): 43-46, 52. [李曉銘, 李世玉. 陽宗海葉綠素a、磷、氮動態(tài)特征及富營養(yǎng)化趨勢. 水資源保護(hù), 2014, 30(4): 43-46, 52.]

[29] Yang Liangxiu. Simulation study on phosphorus load from non-point sources in Yangzonghai catchment based on SWAT Model[Dissertation]. Kunming: Yunnan University， 2012. [楊亮秀. 基于SWAT模型的陽宗海流域非點源磷負(fù)荷模擬研究[學(xué)位論文]. 昆明: 云南大學(xué), 2012.]

[30] Wang Jiangfei, Zhou Kejin, Wang Xiaoquanetal. Atmospheric nitrogen and phosphorous deposition in Hangjiahu area.ChinaEnvironmentalScience, 2015, 35(9): 2754-2763. [王江飛, 周柯錦, 汪小泉等. 杭嘉湖地區(qū)大氣氮、磷沉降特征研究. 中國環(huán)境科學(xué), 2015, 35(9): 2754-2763.]

[31] Xie Yingxin, Zhang Shuli, Feng Weietal. Review of atmospheric nitrogen deposition research.ChineseJournalofEco-Agriculture, 2010, 18(4): 897-904. [謝迎新, 張淑利, 馮偉等. 大氣氮素沉降研究進(jìn)展. 中國生態(tài)農(nóng)業(yè)學(xué)報, 2010, 18(4): 897-904.]

[32] Jiao Feng, Qin Huiping, Qin Boqiang. Identification of major exogenous sources of TN and TP in Beili Lake.JournalofHohaiUniversity(NaturalSciences), 2012, 40(2): 148-155. [焦鋒, 秦惠平, 秦伯強(qiáng). 北里湖總氮、總磷主要輸入外源辨識. 河海大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版), 2012, 40(2): 148-155.]

[33] Jia Junyan, Zhang Ying, Cai Xiaobuetal. A dynamic changes of wet deposition of nitrogen in southeast Tibet: taking Linzhi experiment station as an example.ActaEcologicaSinica, 2009, 29(4): 1907-1913. [賈鈞彥, 張穎, 蔡曉布等. 藏東南大氣氮濕沉降動態(tài)變——以林芝觀測點為例. 生態(tài)學(xué)報, 2009, 29(4): 1907-1913.]

[34] Shen Zhanying, Lu Bin, Chen Haiboetal. Effects of meteorology condition in precipitation on aerosol concentration in Zhengzhou.MeteorologicalandEnvironmentalSciences, 2009, 32(3): 55-58. [申占營, 陸斌, 陳海波等. 降水過程中氣象條件對鄭州市區(qū)氣溶膠濃度的影響. 氣象與環(huán)境科學(xué), 2009, 32(3): 55-58.]

[35] Asman WAH, van Jaarsveld HA. A variable-resolution transport model applied for NHx in Europe.AtmosphericEnvironment.PartA.GeneralTopics, 1992, 26(3): 445-464.

[36] Benitez-Nelson CR. The biogeochemical cycling of phosphorus in marine systems.Earth-ScienceReviews, 2000, 51(1): 109-135.

[37] Chen Jin, Lu Ping, Chen Zhongyingetal. Atmospheric deposition of nitrogen and phosphorus at Daya Bay in Huizhou during spring and summer.JTropOceanograph, 2014, 33(2):109-114. [陳瑾, 盧平, 陳中穎等. 惠州大亞灣春夏季大氣氮磷沉降的研究. 熱帶海洋學(xué)報, 2014, 33(2): 109-114.]

[38] Jin Xing, Lu Ya, Jing Shuqingetal. Research on amount of total phosphors entering into Fuxian Lake and Xingyun Lake through dry and wet deposition caused by surrounding phosphorus chemical factories.EnvironSciSurv, 2010, 29(6): 39-42. [金星, 陸婭, 靳澍清等. 撫仙湖、星云湖周邊磷化工對湖面大氣干、濕沉降總磷入湖量影響的調(diào)查研究. 環(huán)境科學(xué)導(dǎo)刊, 2010, 29(6): 39-42.]

[39] Zhang Xiufeng. Atmospheric nitrogen wet deposition and its effects on wetland water environment of Shanghai area.ChineseJournalofAppliedEcology, 2006, 17(6): 1099-1102. [張修峰. 上海地區(qū)大氣氮濕沉降及其對濕地水環(huán)境的影響. 應(yīng)用生態(tài)學(xué)報, 2006, 17(6): 1099-1102.]

[40] Yang Longyuan, Qin Boqiang, Hu Weiping. The atmospheric deposition of nitrogen and phosphorus nutrients in Taihu Lake.OceanologiaetLimnologiaSinica, 2007, 38(2): 104-110. [楊龍元, 秦伯強(qiáng), 胡維平等. 太湖大氣氮、磷營養(yǎng)元素干濕沉降率研究. 海洋與湖沼, 2007, 38(2): 104-110.]

[41] Deng Junjun, Wang Tijian, Li Shuetal. Study on atmospheric nitrogen oxidant and deposition flux in suburban of Nanjing.ScientiaMeteorologicaSciences, 2009, 29(1): 25-30. [鄧君俊, 王體健, 李樹等. 南京郊區(qū)大氣氮化物濃度和氮沉降通量的研究. 氣象科學(xué), 2009, 29(1): 25-30.]

[42] Zhai Shuijing, Yang Longyuan, Hu Weiping. Atmospheric nitrogen and phosphorus deposition during optimal algal growth period in northern Lake Taihu.EnvironmentalPollution&Control, 2009, 31(4): 5-10. [翟水晶, 楊龍元, 胡維平. 太湖北部藻類生長旺盛期大氣氮、磷沉降特征. 環(huán)境污染與防治, 2009, 31(4): 5-10.]

[43] Yuan Ling, Zhou Xinbin, Gu Xirongetal. Variation in wet deposition of nitrogen from atmosphere in typical areas of Chongqing.ActaEcologicaSinica, 2009, 29(11): 6095-6101. [袁玲, 周鑫斌, 辜夕容等. 重慶典型地區(qū)大氣濕沉降氮的時空變化. 生態(tài)學(xué)報, 2009, 29(11): 6095-6101.]

[44] Cui Jian, Zhou Jing, Yang Hao. Observations of the input for atmospheric wet-deposition of nitrogen and sulfur into Agro-ecosystem.EcologyandEnvironmentSciences, 2009, 18(6): 2243-2248. [崔鍵, 周靜, 楊浩. 農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)大氣氮、硫濕沉降通量的觀測研究. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報, 2009, 18(6): 2243-2248.]

[45] Fan Minling, Wang Xuemei, Wang Qianetal. Atmospheric deposition of nitrogen and phosphorus into the Hengmen of Pearl River Estuary.JTropOceanograph, 2010, 29(1): 51-56. [樊敏玲, 王雪梅, 王茜等. 珠江口橫門大氣氮、磷干濕沉降的初步研究. 熱帶海洋學(xué)報, 2010, 29(1): 51-56.]

[46] Zhang Feng. Atmospheric sedimentation of nitrogen and phosphorus and the contribution to the regional nutrient cycle in Changle River Basin [Dissertation]. Hangzhou: Zhejiang University, 2011. [張峰. 長樂江流域大氣氮、磷沉降及其在區(qū)域營養(yǎng)物質(zhì)循環(huán)中的貢獻(xiàn)[學(xué)位論文]. 杭州: 浙江大學(xué), 2011.]

[47] Liu Aiping, Li Laisheng, Reng Xiuwenetal. Flux and composition characteristic of dry and wet deposition of nitrogen and phosphorus in Pearl River Delta. Kunming: Chinese Society of Environmental Science Academic Annual Meeting, 2013. [劉愛萍, 李來勝, 任秀文等. 珠三角地區(qū)大氣氮磷干濕沉降通量及其組成特征. 昆明: 中國環(huán)境科學(xué)學(xué)會學(xué)術(shù)年會, 2013.]

[48] Yang Changliang, Chen Jianzhong, He Binetal. Origin analysis of overproof of total phosphorus and its environmental capacity in Yangzonghai Lake.EnvironmentalScienceSurvey, 2008, 27(1): 44-46. [楊常亮, 陳建中, 賀彬等. 陽宗?？偭篆h(huán)境容量與總磷超標(biāo)的原因分析. 環(huán)境科學(xué)導(dǎo)刊, 2008, 27(1): 44-46.]

Atmospheric deposition of nitrogen and phosphorous in Lake Yangzonghai, Yunnan Province

YU Gongyou1, YANG Changliang2**, LIU Kai3, YANG Haiyan4& ZHANG Jiali4

(1:SchoolofArchitectureandPlanning,YunnanUniversity,Kunming650091,P.R.China)(2:SchoolofEcologyandEnvironmentalScience,YunnanUniversity,Kunming650091,P.R.China)(3:YunnanPingzhengEnvironmentalTechnologyCo.Ltd. ,Kunming650221,P.R.China)(4:InstituteofInternationalRiversandEco-security,YunnanUniversity,Kunming650091,P.R.China)

Atmospheric deposition is one of the important pathways for nitrogen (N) and phosphorus (P) transported into lakes. To understand the potential impact of N and P from atmospheric depositions on the eutrophication of Lake Yangzonghai, this research investigated the temporal variation and estimated the fluxes of N and P from atmospheric depositions in the lake catchment. The sources and impact factors of the N and P depositions were analyzed by monitoring data from May 2012 to April 2014. Since Lake Yangzonghai is a P-limited lake, this study especially compared the P fluxes from N and P atmospheric deposition with that from non-point sources, and assessed the potential P-impact from atmospheric deposition on the eutrophication lake. The results showed that the average annual deposition flux of total nitrogen was 248 mg/m2, and seasonal deposition fluxes in spring, summer, autumn and winter were 200, 306, 274 and 214 mg/m2, respectively. The peak of N flux occurred in summer because of the increased rainfall. The annual average P deposition flux was 24 mg/m2, and seasonal deposition fluxes in spring, summer, autumn and winter were 18, 31, 19 and 27 mg/m2, respectively. Compared with the non-point P-load source, P-input from atmospheric deposition seemed very small, and would have little effect on the eutrophication of the lake.

Atmospheric deposition; nitrogen; phosphorus; Lake Yangzonghai

國家自然科學(xué)基金項目(51168047)資助. 2016-04-23收稿； 2016-10-12收修改稿. 余功友(1991～)，男，碩士研究生； E-mail： yugyouzerojue@163.com.

； E-mail： YangCL227@163.com.

DOI 10.18307/2017.0511