牟媛 吳振森?張耿 高艷卿 陽志強(qiáng)

1)(西安電子科技大學(xué)物理與光電工程學(xué)院,信息感知技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心,西安 710071)

2)(中國科學(xué)院上海技術(shù)物理研究所,紅外物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200083)

3)(西安工業(yè)大學(xué)光電工程學(xué)院,西安 710021)

基于Kramers-Kronig關(guān)系建立金屬太赫茲色散模型?

牟媛1)吳振森1)?張耿1)高艷卿2)陽志強(qiáng)3)

1)(西安電子科技大學(xué)物理與光電工程學(xué)院,信息感知技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心,西安 710071)

2)(中國科學(xué)院上海技術(shù)物理研究所,紅外物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200083)

3)(西安工業(yè)大學(xué)光電工程學(xué)院,西安 710021)

(2017年1月12日收到;2017年3月30日收到修改稿)

提出了一種基于測(cè)量反射率譜、使用Kramers-Kronig(KK)關(guān)系建立金屬太赫茲色散模型的方法.結(jié)合合金鋁和合金銅4—40 THz的測(cè)量反射率譜,通過反射系數(shù)振幅和相位的KK關(guān)系,采用高頻端指數(shù)外推,低頻端常數(shù)外推的方法,反演金屬復(fù)折射率.以KK反演的復(fù)折射率作為實(shí)驗(yàn)值,以擬合復(fù)折射率和實(shí)驗(yàn)值誤差最小為準(zhǔn)則,使用遺傳優(yōu)化算法,擬合了合金鋁和合金銅的Drude色散參數(shù)(等離子頻率和碰撞頻率).基于優(yōu)化的Drude模型計(jì)算了0.1—40 THz材料的復(fù)折射率,與橢偏儀的實(shí)測(cè)結(jié)果符合,驗(yàn)證了模型的準(zhǔn)確性.該方法理論與實(shí)驗(yàn)相互驗(yàn)證,以測(cè)量的復(fù)折射率作為實(shí)驗(yàn)定標(biāo),將遠(yuǎn)紅外頻段的色散信息拓展到太赫茲頻域,確定了太赫茲頻段金屬的微觀物理參數(shù),提供了太赫茲頻段色散和散射機(jī)理的研究依據(jù).

太赫茲,遠(yuǎn)紅外,Drude模型,Kramers-Kronig關(guān)系

1 引 言

材料的色散特性,如介電參數(shù)、磁導(dǎo)率、表面阻抗等是用來表征固體宏觀光學(xué)性質(zhì)的物理量,也是目標(biāo)散射特性、通信及天線系統(tǒng)設(shè)計(jì)的重要基礎(chǔ)[1,2].對(duì)于不同材料,如金屬、絕緣體和半導(dǎo)體等,在不同頻段內(nèi)影響其介電性質(zhì)的物理機(jī)制有所不同,但主要受三個(gè)物理過程約束:電子躍遷、晶格振動(dòng)和自由載流子效應(yīng)[3].常見的理論研究材料光學(xué)常數(shù)的模型為L(zhǎng)orentz電介質(zhì)吸收模型和Drude金屬吸收模型[4,5].在遠(yuǎn)紅外頻段,Drude模型適合于貴金屬[6,7]、半導(dǎo)體[8,9]的介電參數(shù)研究,由于材料的微觀色散參數(shù)如碰撞頻率恰好位于太赫茲至遠(yuǎn)紅外頻段,因此太赫茲/遠(yuǎn)紅外頻段材料的色散特性引起了廣泛的研究.Spitzer等[10,11]通過測(cè)量材料的透反射率譜,結(jié)合經(jīng)典介電模型,研究了遠(yuǎn)紅外頻段石英晶體、鐵電氧化材料BaTiO3,SrTiO3,TiO2等物質(zhì)的色散關(guān)系.美國海軍研究實(shí)驗(yàn)室在液氦環(huán)境中測(cè)量了InSb,InAs,GaSb,GaAs以及室溫下InP和AlSb材料的反射率,使用Lorentz振子模型數(shù)值擬合了其反射率特性[12].Willis等[13,14]根據(jù)時(shí)域有限差分法,系統(tǒng)蒙特卡羅法和分子動(dòng)力學(xué)法等算法,驗(yàn)證了Drude模型對(duì)于硅材料的適用性.Lucyszyn[15]證明了Drude經(jīng)典模型可用來描述室溫下常見金屬的電損耗特性,為30 GHz—12 THz的計(jì)算機(jī)輔助設(shè)計(jì)測(cè)量仿真系統(tǒng)提供了材料色散特性的信息.但是,單一的Drude模型無法準(zhǔn)確描述材料的帶間傳輸特性,也無法在整個(gè)波譜內(nèi)解釋材料的色散特性,因而在太赫茲頻段,需要采用不同的測(cè)量手段建立色散模型.Ordal等[16]根據(jù)非諧振腔實(shí)驗(yàn)測(cè)量了不同金屬的吸收譜,結(jié)合吸收系數(shù)和折射率實(shí)部的Kramers-Kronig(KK)關(guān)系,反演了金屬在亞毫米波頻段的光學(xué)常數(shù).Silfsten等[17]基于THz光譜儀測(cè)量了多孔材料的透射率譜,利用KK關(guān)系反演了0.5—2.0 THz的復(fù)折射率.目前,較為成熟的太赫茲時(shí)域光譜(THz-TDS)技術(shù)[18]和太赫茲?rùn)E偏技術(shù)[19]可以獲得有限頻點(diǎn)不同材料的光學(xué)參數(shù).但是由于太赫茲輻射技術(shù)的局限,太赫茲實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)需要提供真空或者低溫的測(cè)量環(huán)境,實(shí)驗(yàn)樣品需要保證嚴(yán)格的光學(xué)蝕刻標(biāo)準(zhǔn),對(duì)表面粗糙度、樣品厚度和材料摻雜度等加工工藝要求嚴(yán)苛,造成了太赫茲色散常數(shù)提取實(shí)驗(yàn)成本高、測(cè)量頻點(diǎn)有限和穩(wěn)定性差等缺點(diǎn)[20].由于材料的反射光譜包含豐富的物理信息,可用來定量研究材料的微觀物理參數(shù)和光學(xué)常數(shù),同時(shí)KK關(guān)系能更好地反映材料的帶間躍遷效應(yīng),因而基于KK關(guān)系建立的經(jīng)典介電模型將有利于太赫茲頻段材料特性的研究及樣品標(biāo)準(zhǔn)的確定.

文獻(xiàn)[21]提出了基于不同合金的反射率譜,以遠(yuǎn)紅外橢偏儀的測(cè)量復(fù)折射率作為實(shí)驗(yàn)定標(biāo),使用KK理論提取材料復(fù)折射率的方法.文獻(xiàn)[21]以橢偏儀的測(cè)量復(fù)折射率為初值,對(duì)太赫茲頻段的測(cè)量反射率譜進(jìn)行了去噪平滑,獲得了測(cè)量頻段4—40 THz不同金屬的復(fù)折射率.然而,由于定標(biāo)復(fù)折射率位于遠(yuǎn)紅外頻段,因而在太赫茲低頻端的復(fù)折射率反演將產(chǎn)生較大誤差.同時(shí),若材料反射率譜存在明顯的帶間躍遷效應(yīng),則無法依據(jù)單一頻點(diǎn)的定標(biāo)復(fù)折射率平滑寬頻段的反射率譜.本文在文獻(xiàn)[21]的基礎(chǔ)上,以合金鋁和合金銅的測(cè)量反射率譜與修正譜誤差最小為原則[22],采用經(jīng)典介電模型對(duì)測(cè)量反射率譜進(jìn)行平滑濾波,可準(zhǔn)確擬合測(cè)量反射率譜的頻率特性,適用于金屬、介質(zhì)等多種材料.但是受太赫茲光譜測(cè)量中散射損耗及信噪比的影響,單純通過反射率譜擬合的Drude介電模型無法準(zhǔn)確描述材料在寬頻帶內(nèi)的色散特性.因此,結(jié)合反射率振幅和相位的KK關(guān)系,依據(jù)濾波后的修正反射率譜,數(shù)值反演了與橢偏儀測(cè)量值相符合的金屬復(fù)折射率.由于KK高頻端外推指數(shù)因子適應(yīng)于測(cè)量反射率譜,可減少反射率譜測(cè)量誤差對(duì)反演復(fù)折射率的影響,有利于準(zhǔn)確建立材料的色散模型.文中以KK反演的復(fù)折射率作為實(shí)驗(yàn)值,以擬合復(fù)折射率和實(shí)驗(yàn)值誤差最小為目標(biāo)函數(shù),建立遺傳優(yōu)化模型,分別獲得了0.1—20 THz及15—40 THz頻域內(nèi)金屬的Drude色散模型,計(jì)算結(jié)果與橢偏儀測(cè)量的復(fù)折射率高度符合.該方法為太赫茲色散實(shí)驗(yàn)提供了理論校對(duì),為研究材料太赫茲色散特性和散射機(jī)理提供了計(jì)算標(biāo)準(zhǔn).

2 反射率譜的測(cè)量

在太赫茲至遠(yuǎn)紅外頻段,受趨膚效應(yīng)的影響,入射波只能穿透納米級(jí)厚度的金屬薄膜,而對(duì)于常見的塊狀金屬,透射能量幾乎為0,反射率譜是分析其物理性質(zhì)的有效實(shí)驗(yàn)手段之一.金屬的反射率譜包含豐富的材料色散特性,反射率譜的定量分析可精確提取材料的復(fù)折射率和微觀物理參數(shù).當(dāng)入射波垂直照射金屬表面,反射率R與復(fù)折射率=n+iκ的關(guān)系為

其中,εr和εi分別為復(fù)介電參數(shù)的實(shí)部和虛部.復(fù)折射率的頻率特性揭示了不同頻段散射特性的微觀機(jī)理,也決定了材料光譜特性的頻率依賴性.在Drude近似模型中,復(fù)介電常數(shù)定義為

如圖1所示,文獻(xiàn)[21]采用Vertex 80V光譜儀,測(cè)量了合金鋁和合金銅4—40 THz的反射率譜.然而,受光譜儀輻射和探測(cè)技術(shù)的影響,測(cè)量的反射率譜受系統(tǒng)噪聲影響嚴(yán)重,尤其在太赫茲頻段,反射率譜存在明顯的噪聲起伏.為了減少噪聲對(duì)色散參數(shù)(如以及微觀物理量(如ωp和γ0)的反演誤差,需要對(duì)測(cè)量的反射率譜進(jìn)行去噪平滑.

圖1 合金鋁和合金銅的測(cè)量反射率譜Fig.1.Measured re fl ection spectra of Al alloy and Cu alloy.

文獻(xiàn)[21]使用遠(yuǎn)紅外測(cè)量復(fù)折射率作為實(shí)驗(yàn)初值,對(duì)測(cè)量反射率譜進(jìn)行平滑去噪,然而由于不同類型的材料具有不同的光譜頻率分布特性,需要根據(jù)測(cè)量光譜的頻率特性來選擇合適的色散模型.文獻(xiàn)[21]以單一頻點(diǎn)的復(fù)折射率作為初值,無法擬合不同特性的反射率譜.實(shí)驗(yàn)證明,金屬太赫茲/遠(yuǎn)紅外反射率譜滿足Drude經(jīng)典介電模型[15].根據(jù)(4)式,Drude模型中的等離子頻率ωp和碰撞頻率γ0是確定介電模型的關(guān)鍵參數(shù).由于ωp和γ0無法通過實(shí)驗(yàn)直接獲得,因而采用材料測(cè)量反射率譜來進(jìn)行優(yōu)化反演計(jì)算.使用遺傳算法,通過確定目標(biāo)函數(shù)(6)式來反演未知參數(shù)的最優(yōu)解[22]:

文獻(xiàn)[16]中測(cè)量了金屬Al在亞毫米波段的反射率譜,以4.0—40 THz頻段為例 (如圖2所示),結(jié)合遺傳算法,反演最優(yōu)的ωp和γ0,設(shè)定遺傳參數(shù),采用二進(jìn)制的編碼方法,變量的2進(jìn)制位數(shù)為20,最大迭代代數(shù)為1200代,初始種群數(shù)目為80,選擇概率為0.9,重組概率為0.7,目標(biāo)函數(shù)(6)式于500代收斂于0,等離子頻率的收斂結(jié)果為ωp=6194.49 THz,碰撞頻率為γ0=41.76 THz,如圖2所示.

根據(jù)圖2反演的最優(yōu)ωp和γ0,代入(5)式中,獲得Al的Drude反射率擬合譜.如圖3所示,反射率擬合譜與測(cè)量譜符合.采用同樣的方法,對(duì)傅里葉光譜儀測(cè)量的反射率譜進(jìn)行平滑濾波.圖4(a)和圖4(b)為利用遠(yuǎn)紅外源測(cè)量的4—20 THz鋁和銅的反射率譜,圖4(c)和圖4(d)為利用中紅外源測(cè)量的15—40 THz的反射率譜.由于中紅外源信噪比較高,因而測(cè)量的反射光譜相對(duì)平滑.采用(6)式對(duì)圖4中反射率測(cè)量譜進(jìn)行平滑,反演的最優(yōu)ωp和γ0如表1所列.

圖2 反演的碰撞頻率和等離子頻率Fig.2.Inversed damping frequency and plasma frequency.

圖3 文獻(xiàn)[16]中Al的反射率測(cè)量譜及Drude修正譜Fig.3.Re fl ection spectra from Ref.[16]and its smoothed Drude spetra.

表1 使用遺傳算法擬合合金鋁和合金銅的等離子頻率和碰撞頻率Table 1.Optimized plasma frequency and damping frequency of Al alloy and Cu alloy using genetic algorithm.

圖4 合金鋁和合金銅的測(cè)量反射率譜及修正譜 (a)合金鋁4—20 THz;(b)合金銅4—20 THz;(c)合金鋁15—40 THz;(d)合金銅15—40 THzFig.4.Measured and smoothed re fl ection spectra of Al alloy and Cu alloy:(a)Al alloy from 4–20 THz;(b)Cu alloy from 4–20 THz;(c)Al alloy from 15–40 THz;(d)Cu alloy from 15–40 THz.

圖5 文獻(xiàn)[16]中Al擬合復(fù)折射率與實(shí)測(cè)結(jié)果的對(duì)比Fig.5.Comparison of the measured and fi tted complex refractivity of Al in Ref.[16].

將表1計(jì)算的Drude參數(shù)代入到(5)和(1)式,獲得優(yōu)化后的反射率譜.如圖4所示,優(yōu)化后的Drude反射率譜消除了測(cè)量反射率譜的噪聲起伏,譜線的變化趨勢(shì)與測(cè)量譜符合,為提取材料的介電參數(shù)提供了數(shù)據(jù)基礎(chǔ).

但是基于反射率譜反演的ωp和γ0在寬頻譜范圍內(nèi)無法精確擬合材料的復(fù)折射率.將圖2中擬合的等離子頻率和碰撞頻率代入(5)式中,獲得文獻(xiàn)[16]中金屬Al的擬合復(fù)折射率,如圖5所示,實(shí)折射率n和消光系數(shù)κ的測(cè)量值(如實(shí)線所示)與擬合值(如虛線所示)具有相同的譜線趨勢(shì),但是單位頻點(diǎn)上的擬合值與真實(shí)值之間存在一定的誤差.因此根據(jù)(6)式優(yōu)化獲得的Drude模型雖然可以擬合金屬的反射率譜特性,卻無法在較寬頻帶內(nèi)擬合材料的復(fù)折射率.因而需要引入KK關(guān)系對(duì)測(cè)量的反射率譜進(jìn)行復(fù)折射率的提取.

3 利用KK關(guān)系建立Drude色散模型

KK關(guān)系具有嚴(yán)格的因果性、線性和解析性,因而相比于其他測(cè)量手段,KK關(guān)系只依賴于材料的透/反射率譜,對(duì)實(shí)驗(yàn)設(shè)備的要求低,測(cè)量頻譜寬,測(cè)量過程簡(jiǎn)單.已知材料的反射率譜R(ω),通過KK積分關(guān)系(7)式得到反射系數(shù)的相位譜信息[23]:

其中,ω為圓頻率,P為柯西積分主值,R表示反射率.反射率R與反射系數(shù)r滿足如下關(guān)系:

其中,r?表示反射系數(shù)的共軛,r0為反射系數(shù)振幅,θ為反射系數(shù)相位.當(dāng)ω′位于測(cè)量區(qū)間(ωa,ωb),即ωa< ω′< ωb時(shí),R為測(cè)量值,當(dāng)0< ω′< ωa時(shí),采用常數(shù)外推,令R(ω′)=R(ωa);當(dāng)ωb< ω′< ∞時(shí),采用指數(shù)外推,令R(ω′)=R(ωb)(ω′/ωb)?p,p為外推指數(shù)因子.由(9)式求得材料的折射率和消光系數(shù):

指數(shù)因子p一般取決于復(fù)折射率的定標(biāo)值.通常定標(biāo)復(fù)折射率為單位頻點(diǎn)或者有限區(qū)間的測(cè)量復(fù)折射率,可由THz-TDS系統(tǒng)、橢偏儀等實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)測(cè)量獲得.以圖3中修正后的反射率譜為例,當(dāng)p=0.035時(shí),反演的復(fù)折射率與測(cè)量值高度符合(圖6),驗(yàn)證了基于修正反射率譜反演材料復(fù)折射率的準(zhǔn)確性.其中反演誤差主要來源于反射率修正譜與測(cè)量譜的誤差以及KK法自身積分所產(chǎn)生的誤差.

本文以文獻(xiàn)[21]中的測(cè)量復(fù)折射率作為定標(biāo)值,基于反射率修正譜(如圖4所示),反演合金鋁和合金銅的復(fù)折射率.然而由于太赫茲輻射源信噪比的局限性,測(cè)量的反射率譜存在微小的能量損耗,從而影響了基于KK法提取材料光學(xué)常數(shù)的精確性.對(duì)比圖4(a)和圖4(c)以及圖4(b)和圖4(d)中15—20 THz的反射率,對(duì)4—20 THz的修正反射率譜進(jìn)行能量補(bǔ)償,確保同一材料相同頻段內(nèi)的反射率基本符合.基于修正后的反射率譜,圖7和圖8使用KK法反演合金鋁和合金銅的4—40 THz的復(fù)折射率.圖7(a)中,p=2.5,圖7(b)中,p=0.22,合金鋁的反演復(fù)折射率與相同區(qū)間內(nèi)橢偏儀測(cè)量值符合.圖8(a)中,p=3.2,圖8(b)中,p=0.4.指數(shù)參數(shù)p的差異來源于反演區(qū)間的不同以及反射率修正譜的誤差.因而,調(diào)整指數(shù)因子p可減小反射率譜的測(cè)量誤差對(duì)復(fù)折射率提取所造成的影響.

圖6 基于文獻(xiàn)[16]Drude修正譜的KK反演復(fù)折射率Fig.6. Inversed complex refractivity based on the Drude smoothed re fl ection spectra in Ref.[16].

圖7 基于反射率修正譜反演合金鋁的復(fù)折射率 (a)4—20 THz;(b)15—40 THzFig.7.Inversion of complex refractivity based on the fi tted re fl ection spectra of Al alloy:(a)4–20 THz;(b)15–40 THz.

圖8 基于反射率修正譜反演合金銅的復(fù)折射率 (a)4—20 THz;(b)15—40 THzFig.8.Inversion of complex refractivity based on the fi tted re fl ection spectra of Cu alloy:(a)4–20 THz;(b)15–40 THz.

分析(5)式可知,通過KK關(guān)系從反射率譜中提取的復(fù)折射率,可以定量分析材料的微觀物理參數(shù).根據(jù)(5)式,Drude模型的參數(shù)γ0和ωp可通過下式獲得:

通過已知的復(fù)折射率(復(fù)介電參數(shù)),基于遺傳算法,建立目標(biāo)函數(shù)ζ:

其中,εr,ie代表已知的復(fù)介電參數(shù),εr,i為擬合的復(fù)介電參數(shù).采用遺傳算法尋找最優(yōu)解,當(dāng)目標(biāo)函數(shù)(11)惟一收斂到最小值,相應(yīng)的Drude參數(shù)(ωp,γ0)即為最優(yōu)擬合值.

由文獻(xiàn)[24]可知,采用(11)式獲得的擬合Drude參數(shù)(ωp,γ0)隨著擬合頻點(diǎn)的不同而不同.為了減少復(fù)介電參數(shù)測(cè)量/反演的誤差對(duì)Drude參數(shù)的影響,需要對(duì)N 個(gè)擬合頻點(diǎn)的最優(yōu)(ωpi,γ0i)求平均:

文獻(xiàn)[16]和文獻(xiàn)[6]中分別列舉了金屬鋁和銅的遠(yuǎn)紅外復(fù)折射率.其中,鋁的Durde擬合參數(shù)分別為γ0=12.72 THz,ωp=2862 THz;銅的擬合參數(shù)為γ0=2.196 THz,ωp=1788 THz.圖9分別擬合了鋁1.5—12 THz以及銅5.4—12 THz的復(fù)折射率,擬合Drude參數(shù)分別為γ0=13.07 THz,ωp=2885.1 THz和γ0=2.54 THz,ωp=1762.1 THz,與文獻(xiàn)[16]和文獻(xiàn)[6]的Drude擬合參數(shù)基本一致.由(5)式可知,由于擬合的ωp?γ0,因而Drude擬合參數(shù)的誤差對(duì)消光系數(shù)κ影響較小;同時(shí),銅的平均碰撞頻率γ0與擬合頻率ω的值相當(dāng),因而銅的實(shí)折射率擬合值相較于鋁的實(shí)折射率擬合存在相對(duì)明顯的誤差.

結(jié)合橢偏儀測(cè)量的合金鋁和合金銅的復(fù)折射率,分別以18.6,20.5,28.0,32.4 THz作為擬合頻點(diǎn),獲得相應(yīng)的Drude參數(shù)擬合結(jié)果,如表2所列.由于(ωp,γ0)的最優(yōu)解隨著擬合頻點(diǎn)的不同而變化,因而,對(duì)優(yōu)化的參數(shù)分別求平均值.其中,合金鋁的平均等離子體頻率ωp=4066.3 THz,平均碰撞頻率γ0=7.87 THz,合金銅的平均等離子體頻率ωp=3141.0 THz,平均碰撞頻率γ0=7.60 THz.

表2 基于橢偏儀測(cè)量合金復(fù)折射率的Drude模型參數(shù)擬合Table 2.The optimized Drude parameters of metals based on the measured complex refractivity by ellipsometer.

相應(yīng)地,基于15—40 THz的反演復(fù)折射率(如圖7(b)和圖8(b)所示),結(jié)合(11)式,分別擬合在18.6,20.5,28.0,32.4 THz下的Drude模型參數(shù),合金鋁的平均等離子頻率為3749.0 THz,與橢偏儀的擬合誤差為7.8%;碰撞頻率為8.93 THz,與橢偏儀的擬合誤差為13.5%;合金銅的平均等離子頻率為3254.0 THz,誤差為3.6%,平均碰撞頻率為8.14 THz,誤差為7.0%,如表3所列.其中誤差主要來源是橢偏儀自身復(fù)折射率的測(cè)量誤差以及KK反演復(fù)折射率的誤差等.

分別將表2和表3中的Drude模型參數(shù)代入(5)式中,計(jì)算15—40 THz下合金鋁和合金銅的復(fù)折射率,如圖10所示.其中,空心圓線表示基于橢偏儀測(cè)量值擬合的Drude模型,實(shí)心圓線表示基于KK反演的復(fù)折射率擬合的Drude模型.如圖10所示,兩者所獲得的復(fù)折射率與橢偏儀的測(cè)量值符合,且根據(jù)KK關(guān)系建立的Drude介電模型的擬合結(jié)果與橢偏儀實(shí)測(cè)值之間誤差優(yōu)于20%,論證了基于KK反演建立的Drude色散模型在寬頻帶內(nèi)分析材料復(fù)折射率的準(zhǔn)確性.

圖9 基于鋁和銅的文獻(xiàn)復(fù)折射率建立Drude模型 (a)鋁;(b)銅Fig.9.The Drude models optimized from the complex refractivity of References:(a)Al;(b)Cu.

表3 基于15—40 THz的反演復(fù)折射率擬合的Drude模型參數(shù)Table 3.The optimized Drude parameters based on KK inversed complex refractivity from 15–40 THz.

圖10 Drude擬合的復(fù)折射率與橢偏儀測(cè)量結(jié)果的比較(15—40 THz) (a)合金鋁;(b)合金銅Fig.10.Comparison of complex refractivity from Drude fi tness and ellipsometer measurement(15–40 THz):(a)Al alloy;(b)Cu alloy.

表4列出了基于4—20 THz KK反演的復(fù)折射率(如圖7(a)和圖8(a)所示)在各個(gè)擬合頻點(diǎn)上的Drude模型參數(shù)的平均值(簡(jiǎn)稱數(shù)值結(jié)果).合金鋁等離子頻率的數(shù)值結(jié)果為3435.6 THz,碰撞頻率的數(shù)值結(jié)果為8.0 THz.圖11基于表4的Drude參數(shù)擬合了合金鋁和合金銅在0.1—20 THz的復(fù)折射率,與KK反演的復(fù)折射率和橢偏儀測(cè)量的復(fù)折射率相符合.

表4 基于4—20 THz反演復(fù)折射率的Drude模型參數(shù)擬合Table 4.The optimized Drude parameters based on KK inversed complex refractivity in the region of 4–20 THz.

圖11 Drude擬合的復(fù)折射率與橢偏儀測(cè)量結(jié)果的比較(0.1—20 THz) (a)合金鋁;(b)合金銅Fig.11.Comparison of complex refractivity from Drude fi tness and ellipsometer measurement(0.1–20 THz):(a)Al alloy;(b)Cu alloy.

如圖10和圖11所示,依據(jù)KK關(guān)系反演的復(fù)折射率可以建立金屬的Drude模型,擬合結(jié)果與橢偏儀實(shí)測(cè)值符合.該方法的準(zhǔn)確性取決于反射率光譜與橢偏儀定標(biāo)復(fù)折射率的測(cè)量精度,反射率譜越接近于真實(shí)值,定標(biāo)復(fù)折射率精度越高,則KK反演的復(fù)折射率越精確,建立的色散模型也更加準(zhǔn)確.因而,該方法也對(duì)太赫茲頻段反射率譜的測(cè)量以及單頻點(diǎn)復(fù)折射率測(cè)量實(shí)驗(yàn)的精度提出了更高的要求.

4 結(jié) 論

本文提出一種聯(lián)合傅里葉光譜儀和遠(yuǎn)紅外橢偏儀建立金屬太赫茲色散模型的方法.利用遠(yuǎn)紅外橢偏儀測(cè)量的復(fù)折射率值為定標(biāo),結(jié)合傅里葉光譜儀測(cè)量的太赫茲/遠(yuǎn)紅外反射率譜,采用反射系數(shù)幅度和相位的KK關(guān)系,調(diào)整指數(shù)外推參數(shù),直至反演結(jié)果與橢偏儀定標(biāo)復(fù)折射率符合為止.基于遺傳算法,建立與橢偏儀實(shí)測(cè)復(fù)折射率和KK反演復(fù)折射率符合良好的Drude經(jīng)典色散模型.為了減少反射率測(cè)量譜的噪聲對(duì)KK反演的影響,以Drude色散模型為基礎(chǔ),以修正反射率譜與測(cè)量譜誤差最小為原則,對(duì)反射率測(cè)量譜進(jìn)行平滑去噪.去噪后的反射率譜與測(cè)量譜符合,消除了噪聲起伏對(duì)KK反演的影響.KK關(guān)系采用了高頻端指數(shù)外推、低頻端常數(shù)外推的方法,其中KK指數(shù)因子的調(diào)整可以彌補(bǔ)反射率譜測(cè)量產(chǎn)生的能量損耗,提高了KK反演的可靠性.由于在4 THz以下,反射率譜測(cè)量誤差較大,且橢偏儀所獲得的定標(biāo)復(fù)折射率位于遠(yuǎn)紅外頻段,因而KK法只反演了4—40 THz的復(fù)折射率.文中結(jié)合KK反演的復(fù)折射率,擬合了0.1—20 THz頻段的Drude模型,獲得了太赫茲低頻端的色散參數(shù),為太赫茲色散實(shí)驗(yàn)和散射分析提供了理論依據(jù).該方法以有限頻段內(nèi)的實(shí)驗(yàn)值為基礎(chǔ),獲得了更寬頻段的復(fù)折射率,實(shí)現(xiàn)了寬頻帶復(fù)折射率的測(cè)量提取.基于KK關(guān)系建立經(jīng)典色散模型的關(guān)鍵在于精確的反射率譜和定標(biāo)復(fù)折射率的測(cè)量(其中定標(biāo)復(fù)折射率可以由THz-TDS系統(tǒng)或太赫茲?rùn)E偏技術(shù)等獲得),測(cè)量精度越高,KK反演越精確,擬合的色散模型也更精確.該方法利用了現(xiàn)階段THz頻段復(fù)折射率測(cè)量頻點(diǎn)有限的特點(diǎn),將有限頻段色散特性的研究拓展到更寬頻段.由于KK關(guān)系可以更好地反映材料的帶間躍遷效應(yīng),因而該方法可通過選擇不同的色散模型,適應(yīng)不同材料(如半導(dǎo)體、介質(zhì)等)的色散模型擬合,為太赫茲材料散射特性和太赫茲雷達(dá)成像技術(shù)的發(fā)展提供了研究基礎(chǔ).

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PACS:02.30.Zz,07.60.–j,78.20.–e,78.20.CiDOI:10.7498/aps.66.120202

Establishment of THz dispersion model of metals based on Kramers-Kronig relation?

Mou Yuan1)Wu Zhen-Sen1)?Zhang Geng1)Gao Yan-Qing2)Yang Zhi-Qiang3)

1)(Collaboration Innovation Center of Information Sensing and Understanding,School of Physics and Optoelectronic Engineering,Xidian University,Xi’an 710071,China)
2)(National Laboratory of Infrared Physics,Shanghai Institute of Technical Physics,Chinese Academy of Sciences,Shanghai 200083,China)
3)(School of Optoelectronic Engineering,Xi’an Technological University,Xi’an 710021,China)

12 January 2017;revised manuscript

30 March 2017)

The extraction of terahertz dispersion parameters is con fi ned in a limited region due to the limitation of the existing THz techniques.A method of studying the dispersion model of metals from the measurements of re fl ection spectrum and analysis of Kramers-Kronig(KK)relation is proposed.The re fl ection spectrum is measured by Vertex 80V Fourier transform spectrometer.In order to eliminate the signal noise of measured re fl ection spectrum,the measured spectrum is smoothed by Drude estimation.Using the smoothed re fl ection spectra of copper(Cu)alloy and aluminum(Al)alloy in a range of 4–40 THz,the complex refractivities are inversed based on the KK relation of amplitude and phase of re fl ective coefficient.The constant extrapolations at lower frequencies and the exponential extrapolation at higher frequencies are adopted in the KK integration.The exponential extrapolation index is adjusted according to the calibrating complex refractivity measured from far-infrared ellipsometer.According to the inversed complex refractivity,the plasma frequency and damping frequency in Drude model are optimized using the genetic algorithm.The objective function is de fi ned as the error between the fi tted complex refractivity and KK inversion.Since the optimal plasma frequency and damping frequency are di ff erent for di ff erent fi tting frequencies,the obtained Drude parameters are averaged in order to reduce the in fl uences of errors from KK inversion,measured re fl ection spectrum and calibrations.The complex refractivity indexes in a range from 15 THz to 40 THz,calculated by the established Drude model,are in good agreement with the measured calibrations from ellipsometer,which demonstrates the accuracy of the established Drude dispersion model.The re fl ection spectra below 4 THz are greatly distorted due to the signal noise,and the calibrating refractivity is located in the far infrared region,thus the complex refractivity is inversed in a region of 4–40 THz by KK algorithm.The complex refractivity indexes in a range of 0.1–20 THz,obtained by the proposed scheme,are for the vacancy,which will provide great support for the dispersion analysis in the whole terahertz gap.The procedures are helpful for extrapolating the dispersion information to terahertz band from the far infrared region.The scheme takes the advantage of the spectrometer and ellipsometer,and it requires high experimental precisions of re fl ection spectrum and calibrating refractivity.In addition,the scheme is adaptive to both metals and nonmetals by applying proper dispersion model which depends on the property of the re fl ection spectrum.The established model determines the microscopic dispersion parameters of material,which provides great support for the investigation of terahertz dispersion analysis,scattering mechanisms and imaging processes.

terahertz,far infrared,Drude model,Kramers-Kronig relation

10.7498/aps.66.120202

?國家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào):61571355)資助的課題.

?通信作者.E-mail:wuzhs@mail.xidian.edu.cn

?2017中國物理學(xué)會(huì)Chinese Physical Society

http://wulixb.iphy.ac.cn

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant No.61571355).

?Corresponding author.E-mail:wuzhs@mail.xidian.edu.cn