呂全江， 莫春蘭， 張建立， 吳小明， 劉軍林， 江風(fēng)益

(南昌大學(xué) 國(guó)家硅基LED工程技術(shù)研究中心， 江西 南昌 330047)

量子阱結(jié)構(gòu)對(duì)含V形坑InGaN/GaN藍(lán)光LED效率衰減的影響

呂全江， 莫春蘭*， 張建立， 吳小明， 劉軍林， 江風(fēng)益

(南昌大學(xué) 國(guó)家硅基LED工程技術(shù)研究中心， 江西 南昌 330047)

使用MOCVD在圖形化Si襯底上生長(zhǎng)了含V形坑的InGaN/GaN藍(lán)光LED。通過(guò)改變生長(zhǎng)溫度，生長(zhǎng)了禁帶寬度稍大的載流子限制阱和禁帶寬度稍小的發(fā)光阱，研究了兩類(lèi)量子阱組合對(duì)含V形坑InGaN/GaN基藍(lán)光LED效率衰減的影響。使用高分辨率X射線(xiàn)衍射儀和LED電致發(fā)光測(cè)試系統(tǒng)對(duì)LED外延結(jié)構(gòu)和LED光電性能進(jìn)行了表征。結(jié)果表明：限制阱靠近n層、發(fā)光阱靠近p層的新型量子阱結(jié)構(gòu)，在室溫75 A/cm2時(shí)的外量子效率相對(duì)于其最高點(diǎn)僅衰減12.7% ，明顯優(yōu)于其他量子阱結(jié)構(gòu)的16.3%、16.0%、28.4%效率衰減，且只有這種結(jié)構(gòu)在低溫時(shí)(T≤150 K)未出現(xiàn)內(nèi)量子效率隨電流增大而劇烈衰減的現(xiàn)象。結(jié)果表明，合理的量子阱結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)能夠顯著提高電子空穴在含V形坑量子阱中的有效交疊，促進(jìn)載流子在阱間交互，提高載流子匹配度，抑制電子泄漏，從而減緩效率衰減、提升器件光電性能。

硅襯底； InGaN/GaN藍(lán)光LED； 效率衰減； V形坑； 量子阱結(jié)構(gòu)

1 引 言

近年來(lái)，隨著光效的快速提升，InGaN/GaN基LED已在照明、顯示等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用[1-2]。為了進(jìn)一步節(jié)能以及降低成本，LED發(fā)光效率的提高仍是目前學(xué)術(shù)界和產(chǎn)業(yè)界的關(guān)注熱點(diǎn)。典型的InGaN多量子阱(Multi quantum well,MQW)LED量子效率會(huì)在小電流密度下(<20 A/cm2)達(dá)到極大值[3]，隨后若再增大電流密度，其發(fā)光效率會(huì)逐漸下降，即出現(xiàn)“效率衰減”(Efficiency droop)現(xiàn)象[4-5]。對(duì)引起InGaN/GaN基LED發(fā)光效率隨電流密度增加而衰減(Current-density droop或J-droop)原因的研究由來(lái)已久，形成了眾多不同的觀(guān)點(diǎn)，包括載流子泄漏(Carrier leakage)[5]、俄歇復(fù)合(Auger recombination)[6]、空穴注入能力差(Poor hole injection efficiency)[7]以及載流子在多量子阱中不均勻分布(Nonuniform carrier distribution)[8]等。但目前為止，對(duì)這一問(wèn)題仍然沒(méi)有統(tǒng)一的說(shuō)法。針對(duì)各種引起InGaN/GaN基LED發(fā)光效率衰減的原因，研究者們制定了不同的應(yīng)對(duì)策略，主要表現(xiàn)為：加強(qiáng)空穴注入能力、提高量子阱對(duì)載流子的束縛能力、提升載流子在阱區(qū)匹配度從而減小電子泄漏和俄歇復(fù)合等[9-11]。

眾所周知，由于缺少合適的同質(zhì)襯底材料，GaN薄膜通常在異質(zhì)襯底(如藍(lán)寶石、SiC、硅襯底等)上生長(zhǎng)。由于二者之間巨大的晶格失配和熱失配，導(dǎo)致GaN薄膜外延生長(zhǎng)過(guò)程中產(chǎn)生的穿透位錯(cuò) (Threading dislocation，TD)密度高達(dá)108～1010/cm2。這些TDs在做近似垂直延伸時(shí)伴隨形成倒六角金字塔狀，6個(gè)側(cè)面為{10-11}面的V形缺陷，即通常所說(shuō)的V形坑(V-pits)[12-14]。作為InGaN/GaN 基LED器件的一個(gè)典型特征，V形坑在屏蔽位錯(cuò)、提高器件發(fā)光效率方面的作用已經(jīng)取得廣泛的認(rèn)同[15]；隨著研究的不斷深入，V形坑提升空穴注入量子阱的效率、改善載流子在阱區(qū)不均勻分布的作用也逐漸被認(rèn)識(shí)和利用，從而顯著提高了InGaN/GaN LED器件的光電性能[16-19]。關(guān)于V形坑的形成機(jī)理及V形坑大小對(duì)InGaN/GaN基藍(lán)光LED光電性能的影響已有大量研究，但是對(duì)于V形坑如何影響多量子阱結(jié)構(gòu)中載流子的輸運(yùn)及復(fù)合機(jī)制尚未有清晰的認(rèn)識(shí)，尤其是V形坑對(duì)靠近p層少數(shù)幾個(gè)阱發(fā)光行為的影響。因此，研究V形坑對(duì)載流子在阱區(qū)輸運(yùn)及復(fù)合的影響，對(duì)于提高藍(lán)光LED的發(fā)光效率具有積極的意義。

本文在含V形坑的外延結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上，通過(guò)改變生長(zhǎng)溫度生長(zhǎng)不同In組分的多量子阱，研究具有不同勢(shì)壘差的多量子阱結(jié)構(gòu)對(duì)含V形坑藍(lán)光LED光電性能的影響。采用高分辨率X射線(xiàn)衍射(HR-XRD)、電致發(fā)光(EL)、變溫變電流電致發(fā)光(VTEL)等對(duì)材料和器件的性能進(jìn)行表征。研究結(jié)果表明，對(duì)含V形坑結(jié)構(gòu)的藍(lán)光LED器件，設(shè)計(jì)合理的量子阱結(jié)構(gòu)，將量子阱分為載流子限制阱和發(fā)光阱，利用不同阱間的勢(shì)壘差促進(jìn)載流子在阱間交互，提升電子空穴在阱區(qū)匹配度，可以在一定程度上減緩效率衰減效應(yīng)、提升光效。

2 實(shí) 驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)樣品均采用圖形化硅襯底選區(qū)生長(zhǎng)技術(shù)在Thomas Swan CCS MOCVD外延生長(zhǎng)系統(tǒng)中制備[20-22]。其外延結(jié)構(gòu)如圖1(a)所示，自下至上分別為Si(111)襯底、AlN緩沖層、n型GaN層、周期數(shù)為30的In含量約為3%的InGaN/GaN超晶格、低溫GaN電子注入層、9個(gè)周期的InGaN/GaN多量子阱(阱3 nm，壘10 nm)、p-AlGaN電子阻擋層、p-GaN空穴注入層和重?fù)組g的p-GaN接觸層。

圖1(b)為樣品能帶結(jié)構(gòu)示意圖，在A(yíng)、B、C、D 4個(gè)樣品中，較深的藍(lán)色標(biāo)記的阱代表生長(zhǎng)溫度為836.5 ℃的禁帶寬度Eg較小的發(fā)光阱，設(shè)計(jì)波長(zhǎng)為455 nm；較淺的青色標(biāo)記的阱代表生長(zhǎng)溫度為842.5 ℃的禁帶寬度Eg較大的載流子限制阱，設(shè)計(jì)波長(zhǎng)為445 nm。紅色部分代表p-AlGaN電子阻擋層。器件結(jié)構(gòu)為垂直結(jié)構(gòu)，芯片有效發(fā)光面積為1 mm × 1 mm，其詳細(xì)制造過(guò)程見(jiàn)文獻(xiàn)報(bào)道[21]。

圖1 硅襯底InGaN/GaN基藍(lán)光LED藍(lán)色發(fā)光二極管。(a)外延結(jié)構(gòu)示意圖；(b)樣品A、B、C、D能帶結(jié)構(gòu)示意圖。

Fig.1 Schematic diagram of InGaN/GaN-based blue LED on silicon substrate． (a) Epitaxy layers. (b) Energy band structure of sample A, B, C and D, respectively.

3 結(jié)果與討論

使用 Panalytical公司生產(chǎn)的X'Pert PRO高分辨率X射線(xiàn)雙晶衍射儀( Cu 靶，40 kV ×40 mA) 表征樣品A、B、C、D外延片的結(jié)構(gòu)及晶體質(zhì)量，結(jié)果如圖 2 所示。圖2中較強(qiáng)的主峰來(lái)自GaN層，其他較弱的0、±1、±2、-3、-4峰是MQW的衛(wèi)星峰。4個(gè)樣品的衍射曲線(xiàn)均能清楚地看到MQW第4級(jí)衛(wèi)星峰，表明4個(gè)樣品的晶體質(zhì)量都很好，量子阱阱層和壘層界面陡峭。通過(guò)進(jìn)一步軟件擬合發(fā)現(xiàn)，4個(gè)樣品的量子阱厚度基本一致，本實(shí)驗(yàn)中將阱的溫度升高或降低6 ℃并沒(méi)有對(duì)MQW厚度產(chǎn)生明顯影響。

圖2 樣品A、B、C、D外延片的XRD ω-2θ衍射峰曲線(xiàn)。

Fig.2 XRDω-2θpeak curves of sample A, B, C and D, respectively.

本文選取在350 mA下點(diǎn)測(cè)得到的主波長(zhǎng)在453～454 nm范圍內(nèi)的芯片進(jìn)行封裝，封裝成燈珠后采用 Keithley 2635恒流源作為激發(fā)源給樣品加占空比為10%的脈沖直流電信號(hào)，并同時(shí)記錄樣品的電流-電壓(I-V)特性，測(cè)試電壓范圍為0～3.5 V。樣品發(fā)出的穩(wěn)態(tài)EL信號(hào)經(jīng)Instrument Systems公司生產(chǎn)的型號(hào)為 ISP250- 211 的積分球和型號(hào)為CAS140CT的光譜儀進(jìn)行探測(cè)，得到室溫不同電流密度下的外量子效率(EQE)強(qiáng)度曲線(xiàn)，測(cè)試電流范圍為0.01～750 mA。

圖3 樣品A、B、C、D的外量子效率曲線(xiàn)(a)和正向偏壓下的I-V曲線(xiàn)(b)。

Fig.3 EQE curves (a) and forward-biasI-Vcurves (b) of sample A, B, C and D, respectively.

圖3為室溫下4組樣品的EQE和正向I-V曲線(xiàn)，從圖3(a)EQE曲線(xiàn)中可以看出：

(1)在小電流密度下(≤5.5 A/cm2)，樣品C 的EQE最大，樣品A、B次之且二者曲線(xiàn)在整個(gè)測(cè)試范圍內(nèi)基本重合，樣品D的EQE最小；4個(gè)樣品EQE最大值ηmax差別不大，均在67%附近。

(2)在大電流密度下，4組樣品都出現(xiàn)了效率衰減現(xiàn)象，樣品C的效率衰減最嚴(yán)重。定義ηdroop=(ηmax-η750)/ηmax(式中ηdroop為效率衰減比率，η750為樣品在750 mA測(cè)試電流下的EQE)，則樣品A、B、C、D的效率衰減分別為16.3%、16.0%、28.4%、12.7%。從圖3(b)I-V曲線(xiàn)中可以看出，樣品A、B的正向電壓曲線(xiàn)幾乎重合，樣品D正向電壓稍大于樣品A、B，而樣品C則表現(xiàn)出明顯的正向電壓增加現(xiàn)象。在350 mA工作電流下，樣品A、B、C、D的正向電壓分別為3.02，3.03，3.12，3.06 V。

綜合EQE和正向I-V結(jié)果可以得出，改變含V形坑的量子阱的結(jié)構(gòu)及勢(shì)壘差對(duì)InGaN/GaN基藍(lán)光光電性能產(chǎn)生了顯著影響。相對(duì)于樣品A、B、C，樣品D在大電流密度下不僅EQE有了提高而且效率衰減現(xiàn)象有了大幅改善，與樣品C相比，其效率衰減降低16%左右。需要注意的是，樣品D靠近p層的2個(gè)發(fā)光阱的生長(zhǎng)溫度較前面7個(gè)載流子限制阱降低了6 ℃，導(dǎo)致其In組分變多，禁帶寬度Eg變小，二者之間產(chǎn)生勢(shì)壘差；同時(shí)由于空穴有效質(zhì)量大、遷移率低等原因，空穴主要集中分布在靠p層Eg較小的少數(shù)幾個(gè)阱中，使得發(fā)光阱中的載流子濃度更高且電子空穴匹配度更好，從而導(dǎo)致樣品D不僅效率高、droop效應(yīng)小而且工作電壓低，有較為優(yōu)異的光電性能。

從圖3(a)可以觀(guān)察到一個(gè)很有意思的現(xiàn)象：樣品A和B的EQE曲線(xiàn)在整個(gè)測(cè)試電流范圍內(nèi)基本重合。進(jìn)一步對(duì)比其他光電性能(如半峰寬、峰值波長(zhǎng)、光譜隨電流密度的變化)發(fā)現(xiàn)，樣品A和B在室溫下的幾乎所有曲線(xiàn)都相吻合。需要注意的是樣品B在樣品A的結(jié)構(gòu)上只是在靠p層末阱生長(zhǎng)時(shí)溫度升高6 ℃，因此我們認(rèn)為，在含V形坑結(jié)構(gòu)的InGaN/GaN基藍(lán)光LED中，末阱對(duì)整個(gè)阱區(qū)發(fā)光貢獻(xiàn)不大，甚至幾乎不發(fā)光。這一結(jié)果與以往眾多文獻(xiàn)模擬中所提出的InGaN/GaN基藍(lán)光LED以末阱發(fā)光為主[23-24]的結(jié)論截然相反。當(dāng)然，需要指出的是之前文獻(xiàn)中的模擬模型都不包含V形坑。而最近Li等對(duì)含V形坑多量子阱中靠p層末阱發(fā)光行為模擬結(jié)果的報(bào)道[18]與我們?cè)趯?shí)驗(yàn)中所觀(guān)察到的現(xiàn)象相吻合。

樣品C所表現(xiàn)出來(lái)的小電流密度EQE高于其他樣品，而大電流密度下效率衰減嚴(yán)重且工作電壓高的現(xiàn)象，可能原因是樣品C在小電流密度下有利于載流子注入發(fā)光阱，在大電流密度下發(fā)生了較為嚴(yán)重的電子泄漏。為進(jìn)一步探究效率衰減效應(yīng)與電子泄漏之間的關(guān)系，解釋各個(gè)樣品droop效應(yīng)的差異，我們對(duì)4個(gè)樣品進(jìn)行了變溫變電流電致發(fā)光(VTEL)測(cè)試，測(cè)試溫度范圍為100～350 K，結(jié)果如圖4所示。

圖4 樣品A、B、C、D的IQE曲線(xiàn)。

對(duì)于InGaN/GaN基LED，EQE隨溫度降低而增大。這是由于溫度降低，缺陷(主要是點(diǎn)缺陷)被部分“凍結(jié)”，從而減少了由缺陷引起的非輻射復(fù)合[25]。在這種情況下，我們假設(shè)低溫下EL強(qiáng)度最大值對(duì)應(yīng)的IQE(內(nèi)量子效率)為100%，其他測(cè)試溫度和電流對(duì)應(yīng)的IQE可以通過(guò)與低溫下EQE最大值進(jìn)行歸一化處理獲得[26-27]。本文測(cè)試中以100 K的EQE最高值做歸一化處理得到樣品A、B、C、D的IQE曲線(xiàn)。

從圖4發(fā)現(xiàn)，在低溫時(shí)(≤150 K)，樣品A、B、C均出現(xiàn)了IQE隨電流密度增大而劇烈下降的現(xiàn)象，且在樣品C中表現(xiàn)尤為突出。在100 K溫度下，樣品A、B、C發(fā)生IQE曲線(xiàn)突然下降的電流密度分別為2，1.5，0.18 A/cm2。樣品C在150 K即出現(xiàn)IQE曲線(xiàn)隨電流密度增大突然下降的現(xiàn)象，而樣品D在整個(gè)測(cè)試溫度范圍內(nèi)無(wú)IQE突然下降現(xiàn)象。

圖5給出了具有V形坑的InGaN/GaN基藍(lán)光LED載流子輸運(yùn)的示意圖。由于Mg激活能大導(dǎo)致空穴濃度不足，再加上空穴有效質(zhì)量大、遷移率低等原因，空穴由圖5中path 1直接向多量子阱中擴(kuò)散或隧穿長(zhǎng)度一般在80 nm左右[28]，很難到達(dá)圖中所示的靠n層的量子阱中。相對(duì)于樣品A，樣品C靠p層的兩個(gè)Eg較大的限制阱會(huì)阻礙空穴由path 1注入靠n層的發(fā)光阱中，而V坑側(cè)壁薄、電阻小，從而迫使部分空穴由path 2注入靠n層的發(fā)光阱中。由此，在小電流密度下，由于有V坑側(cè)壁(path 2)注入空穴的補(bǔ)充，樣品C發(fā)光阱中的載流子匹配度更高，從而導(dǎo)致其EQE顯著高于樣品A；隨著電流密度的增大，從V坑側(cè)壁(path 2)注入的空穴電流逐漸趨于飽和，此時(shí)path 1成為主要空穴注入通道，樣品C靠p層兩個(gè)Eg較大的限制阱將不利于空穴的注入，從而導(dǎo)致嚴(yán)重的電子泄漏，并造成IQE曲線(xiàn)出現(xiàn)嚴(yán)重的droop效應(yīng)，當(dāng)溫度降低時(shí)，空穴濃度的顯著下降將加劇這一現(xiàn)象。樣品B由于靠近p層只有1個(gè)限制阱，所以對(duì)空穴從path 1注入發(fā)光阱影響小，只有在100 K、電流密度大于1 A/cm2時(shí)才表現(xiàn)出與樣品A的差異，如圖4所示，這也說(shuō)明最后一個(gè)阱對(duì)載流子注入影響不大。對(duì)于樣品D，由于其靠p層的兩個(gè)發(fā)光阱Eg較小，有利于空穴由path 1注入，同時(shí)電子自n側(cè)注入到阱區(qū)時(shí)會(huì)被Eg較大的限制阱所“冷卻”， 減少電子在靠近p層發(fā)光阱中的堆積，所以電子泄漏得到抑制，大電流密度下的效率衰減最小。以上結(jié)果表明，不同限制阱和發(fā)光阱的組合可以顯著影響載流子在含V形坑量子阱中的輸運(yùn)及復(fù)合，而載流子的輸運(yùn)及復(fù)合直接影響器件的光電性能。對(duì)于含V形坑的InGaN/GaN基藍(lán)光LED，合理的量子阱結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)可以使器件獲得更加優(yōu)異的光電性能。

圖5 載流子由V形坑側(cè)壁量子阱注入及等效電路示意圖

Fig.5 Carrier injected into the quantum well from the sidewall of the V- pits and it’s equivalent electrical circuit model

4 結(jié) 論

使用MOCVD方法，在圖形化硅(111)襯底上生長(zhǎng)了含V形坑的InGaN/GaN基藍(lán)光LED。通過(guò)生長(zhǎng)載流子限制阱和發(fā)光阱，研究了兩種不同類(lèi)型量子阱的組合對(duì)含V形坑的InGaN/GaN基藍(lán)光LED效率衰減的影響。結(jié)果表明，通過(guò)優(yōu)化異質(zhì)結(jié)構(gòu)改變不同類(lèi)型量子阱勢(shì)壘差，可以提高載流子在含V形坑量子阱中的注入及復(fù)合效率，提升載流子在阱區(qū)匹配度，抑制電子泄漏，獲得更加優(yōu)異的光電性能。在電學(xué)性能方面，具有不同的量子阱勢(shì)壘差的A、B、C、D 4組樣品在350 mA下的正向電壓依次為3.02，3.03，3.12，3.06 V。在光學(xué)性能方面，A、B、C、D 4組樣品在75 A/cm2時(shí)相對(duì)于各自EQE最大值的效率衰減分別為16.3%、16.0%、28.4%、12.7%。在低溫時(shí)，樣品A、B、C都出現(xiàn)IQE在大電流下劇烈衰減的現(xiàn)象且趨勢(shì)依次加重，而樣品D在整個(gè)測(cè)試溫度范圍內(nèi)并未出現(xiàn)IQE劇烈下降情況。本文給出通過(guò)不同類(lèi)型量子阱組合產(chǎn)生能級(jí)勢(shì)壘差的新型量子阱結(jié)構(gòu)，對(duì)于減緩LED器件在大電流密度下的效率衰減有一定的參考價(jià)值。

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呂全江(1989-)，男，湖北隨州人，碩士研究生，2013年于中南林業(yè)科技大學(xué)獲得學(xué)士學(xué)位，主要從事硅襯底LED材料與器件方面的研究。

E-mail: lyuquanjiang@qq.com

莫春蘭(1976-)，女，江西吉安人，博士，副研究員，碩士生導(dǎo)師，2006年于南昌大學(xué)獲得博士學(xué)位，主要從事硅襯底LED材料與器件的研究。

E-mail: mclan@ncu.edu.cn

Effect of Quantum Well Structure on The Efficiency Droop of V-pits-containing InGaN/GaN Blue LED

LYU Quan-jiang, MO Chun-lan*, ZHANG Jian-li, WU Xiao-ming, LIU Jun-lin, JIANG Feng-yi

(National Institute of LED on Silicon Substrate, Nanchang University, Nanchang 330047, China)

*Corresponding Author, E-mail: mclan@ncu.edu.cn

V-pits-containing InGaN/GaN blue LEDs were grown on patterned Si substrate by metal-organic chemical vapor deposition (MOCVD). A carrier confinement quantum well(QW)with a larger band gap and a light-emitting QW with a slightly smaller band gap were grown by tuning growth temperature. The effect of QW structure on the efficiency droop performance of V-pits-containing InGaN/GaN blue LED was investigated with some means to mix the two different types of QW. LED epitaxial wafers and LED photoelectric properties were characterized by high-resolution X-ray diffraction and LED test system. For the novel quantum well structure in which the confinement QW close to the n-side and the light-emitting QW close to the p-side, the droop of the external quantum efficiency is only 12.7%, which shows a more significant improvement compared with other QW structures (16.3%, 16.0%, 28.4%). What’s more, only for this kind of structure, the internal quantum efficiency does not decrease sharply with the increasing of drive current at low temperature(T≤150 K). The results show that a reasonable design of QW structure can significantly improve the effective overlap of electron-hole pairs in V-pits-containing InGaN/GaN QWs, promote carriers interaction between wells, and then improve carriers matching degree, inhibit electron leakage, retard efficiency droop, and finally enhance the photoelectric properties of devices.

Si substrate; InGaN/GaN blue LED; efficiency droop; V-shaped pits; quantum well structure

1000-7032(2017)07-0923-07

2016-12-21；

2017-01-22

國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃重點(diǎn)專(zhuān)項(xiàng)(2016YFB0400600,2016YFB0400601)； 國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目(61334001)； 國(guó)家自然科學(xué)青年基金(21405076)； 國(guó)家自然科學(xué)地區(qū)基金(11364034)； 江西省自然科學(xué)基金(20151BAB207053)； 江西省自然科學(xué)基金(20161BAB201011)資助項(xiàng)目 Supported by State Key Program of Research and Development of China (2016YFB0400600, 2016YFB0400601); State Key Program of National Natural Science of China (61334001); National Science Foundation for Young Scientists of China (21405076); Fund for Less Developed Regions of National Natural Science Foundation of China (11364034); Natural Science Foundation of Jiangxi Province (20151BAB207053); Natural Science Foundation of Jiangxi Province (20161BAB201011)

O484.4； TN383+.1

A

10.3788/fgxb20173807.0923