李玉梅，李海鵬，張連科，焦坤靈，孫 鵬，王維大

內蒙古科技大學能源與環(huán)境學院，內蒙古 包頭 014010

包頭某鋁廠周邊土壤重金屬污染及健康風險評價

李玉梅，李海鵬，張連科，焦坤靈，孫 鵬，王維大

內蒙古科技大學能源與環(huán)境學院，內蒙古 包頭 014010

以包頭市某鋁業(yè)周邊500 m內土壤為研究對象，測定其東北、東南、西北、西南4個方向不同水平距離及深度處土樣中Cu、Cd、Pb、Zn、Ni和Cr的含量，并采用地累積指數(shù)法和健康風險評價法對重金屬污染狀況進行評價。結果表明，該區(qū)域表層土壤中6種重金屬普遍高于內蒙古土壤背景值，且在西南方向50 m處含量最高，人類活動對該區(qū)域重金屬干擾強烈，而風向對重金屬分布影響不大；鋁廠周圍土壤中Cd、Pb處于中污染-重污染，Cu和Ni處于無污染-中污染，Zn和Cr為無污染，各金屬污染程度隨土壤深度的增加而減輕；健康風險評價表明，研究區(qū)域內Cu、Pb、Ni和Cd均不存在非致癌健康風險，而Cd的致癌危害雖在可接受范圍內，但已存在潛在致癌風險，Ni的致癌健康風險指數(shù)已超過預警值，應予以高度重視和防治。

包頭；鋁廠；重金屬污染；地累積指數(shù)；健康風險評價

根據(jù)2014年《全國土壤污染狀況調查公報》，我國土壤環(huán)境現(xiàn)狀總體不容樂觀，部分地區(qū)土壤污染較重，耕地土壤環(huán)境質量堪憂，工礦業(yè)廢棄地土壤環(huán)境問題突出，污染類型以無機型為主，尤以重金屬污染為最[1]。土壤重金屬污染具有隱蔽性、滯后性、累積性和不可逆轉性，不僅會影響糧食作物產量和質量，也可通過植物積累進入食物鏈而對人體或動物造成危害，威脅生態(tài)安全[2-3]。包頭市是我國重要的基礎工業(yè)基地，工業(yè)生產中以各種形式排放的重金屬對周圍環(huán)境造成嚴重影響，部分地區(qū)出現(xiàn)了農田減產退耕，居民骨質疏松、半身不遂甚至癌癥事例頻發(fā)。然而目前有關包頭市土壤重金屬污染的研究較少，且主要集中在對小面積農田、郊區(qū)和工礦企業(yè)周邊土壤重金屬污染狀況調查及簡單的污染評價方面，對人體健康危害評估極為少見[4-7]。

本研究以包頭某鋁業(yè)周邊土壤為對象，分東北、東南、西北、西南4個方位按不同水平距離和垂直深度采集土壤樣品，測定其中Cu、Zn、Pb、Cr、Cd和Ni 6種重金屬含量，并分別采用地累積指數(shù)法和健康風險評價法進行污染評價和健康風險評價，以期為該廠區(qū)及周邊土壤重金屬污染防治、土地利用結構調整以及人體健康的保護提供技術依據(jù)。

1 實驗部分

1.1 研究區(qū)域概況

包頭某鋁業(yè)位于包頭市某重點工業(yè)園區(qū)內，占地約20 hm2，交通便利，緊靠水源，且與多個村落相鄰。該廠以電解鋁生產為主，包括PVC、燒堿、電石、鋁深加工和賴氨酸生產的大型鋁電一體化企業(yè)，年總生產能力達252萬t。該鋁廠大規(guī)模、多元化的生產模式為地方經濟做出貢獻的同時，也對周圍環(huán)境造成了巨大影響，被當?shù)厝朔Q為“環(huán)境毒瘤”。為合理利用土地資源、保護人體健康，本研究依據(jù)鋁廠排污的一般特點[8-12]和該鋁廠周圍農田作物及居民的實際情況選擇Cu、Zn、Pb、Cr、Cd、Ni進行污染評價和健康風險評價。

1.2 樣品采集與測定

1.2.1 土樣采集與預處理

本研究沿東北、東南、西北、西南4個方向，距鋁廠邊緣50、100、300、500 m處分別按垂直深度0～5、5～20、20～40、40～60 cm由上向下采集土樣共計64個，采樣點見圖1。采樣時避開外來土層和新近擾動土層，每個采樣點采用多點混合法采集1～2 kg裝入采樣袋，標注樣品信息及編號。將土壤樣品帶回實驗室剔除根莖、沙礫等異物，置于室內通風處自然陰干，經研磨后過0.150 mm尼龍網篩后裝入實驗袋備用。

圖1 研究區(qū)分布采樣點示意圖Fig.1 Soil sampling sites of study area

1.2.2 土樣測定

待測土樣經奧普樂MD8微波消解/萃取儀消解后，使用Perkin Elmer AA800原子吸收光譜儀利用國標法分別測定其中Pb[13]、Cd[13]、Cu[14]、Zn[14]、Ni[15]和Cr[16]的含量。

實驗所用藥劑均為優(yōu)級純，所用實驗用品均用10%的稀硝酸浸泡24 h后，用超純水洗滌干凈。為保證分析的準確性，實驗全程做空白樣和平行樣，并在測試過程中加入國家標準土壤參比物質(GSS-1)進行質量控制，各種金屬的回收率均在國家標準參比物質的允許范圍內。

1.3 評價方法

1.3.1 地累積指數(shù)法

地累積指數(shù)法是1969年德國科學家Müller提出用于研究沉積物中重金屬的污染程度的一種定量評價方法[17]。該法不但能反映沉積物中重金屬的分布特征，還能比較直觀判別人為活動對環(huán)境的影響[18]，近年來被國內外學者廣泛應用于土壤重金屬污染的評價，計算公式：

式中：Igeo為地累積指數(shù)；Cn為樣品中重金屬含量實測值，mg/kg；Bn為參比值，本文選取內蒙古土壤背景值[19]，mg/kg；k為修正系數(shù)，考慮各地巖石差異可能會引起背景值的變動而取的系數(shù)，本文取值為1.5。依據(jù)Igeo的計算，將重金屬的污染程度分為7個等級[20]，具體見表1。

表1 地積累指數(shù)級數(shù)表

1.3.2 人體健康風險評價法

土壤重金屬主要通過3種途徑對人體產生危害：通過口鼻呼吸直接吸入空氣中的土壤飛塵；通過污染土壤中的果蔬、糧食等在食物鏈中傳遞；皮膚直接接觸污染土壤攝入重金屬[21]。該鋁廠生產過程中會產生大量煙塵且靠近農田，上述3種途徑均可能成為危害人體健康的主要途徑，因此，本研究將重金屬對人體健康的非致癌風險評價和致癌風險評價[22]時3種途徑均計入模型。

1.3.2.1 暴露評估計算

通過呼吸吸入土壤塵而攝入污染物量：

通過皮膚直接接觸土壤而攝入土壤污染物量：

經口直接攝入土壤污染物量：

總的暴露量：

式中：EDI呼吸、EDI皮膚、EDI經口、EDI總分別為呼吸吸入、皮膚接觸、經口直接攝入和以上3種途徑總攝入土壤中污染物量，mg/(kg·d)；CS為土壤中重金屬含量，mg/kg；IR空氣為空氣攝入量，m3/d；IR土壤為土壤攝入量，m3/d；PEF為土壤塵產生因子，m3/kg；SA為皮膚接觸表面積，cm2/d；AF為皮膚的吸附系數(shù)，mg/cm2;ABS為皮膚吸收率，%；EF為暴露頻率，d/a；ED為暴露年限/a；BW為體質量，kg；AT為平均作用時間，d。

進行暴露評估時成人和兒童的環(huán)境風險評價標準差異較大，依據(jù)我國場地環(huán)境評價導則、USEPA健康風險評估法以及近年來國內外實際研究結論[23-28]，本次評價各暴露評估參數(shù)取值見表2。

表2 暴露評估參數(shù)取值

1.3.2.2 毒性評估與風險表征

毒性評估是估算人群對污染物暴露程度與產生負面效應可能性之間的關系[10]。本文研究的6種重金屬中，Cu、Pb、Cd、Ni 均具有非致癌健康風險，其中Pb、Cd和Ni同時存在致癌風險[27]，但因Pb的相關致癌參數(shù)未有現(xiàn)行數(shù)據(jù)可供借鑒，因此本文對Cu和Pb只做非致癌健康風險評價，而對Cd和Ni同時進行非致癌與致癌健康風險評價。Cu、Pb、Cd和Ni 4種重金屬非致癌和致癌效應毒性參數(shù)見表3，其中非致癌效應參數(shù)為各暴露途徑下重金屬的參考劑量(RfDj)，致癌效應參數(shù)(SF)為Cd和Ni的致癌斜率因子。

表3 重金屬不同途徑RfD和SF取值

注：“空”表示無相關數(shù)據(jù)。下同。

每種暴露途徑都存在致癌和非致癌風險，非致癌風險水平可通過重金屬日暴露量除以經口、皮膚、呼吸3種途徑的慢性參考劑量來計算，其計算公式：

(6)

HI=∑HQi

(7)

式中：HI為土壤中重金屬經口、呼吸及皮膚接觸3種暴露途徑下非致癌總風險水平；HQi為不同攝入途徑的非致癌風險水平；EDIj為平均每天不同途徑的污染物攝入量，mg/(kg·d)；RfDj為各類途徑的慢性參考劑量，mg/(kg·d)(見表3)。當HQi<1或HI<1時，不存在顯著的非致癌健康風險；當HQi>1或HI>1時，說明存在非致癌健康風險，其值越大，表明非致癌健康風險越嚴重。

致癌風險水平是通過平均到整個生命期的平均每天攝入量乘以經口、經皮膚或呼吸吸入致癌斜率系數(shù)計算，其計算公式：

Riski=EDIi×SFi

(8)

(Risk)T=∑Riski

(9)

式中：Riski為土壤重金屬不同途徑下致癌風險指數(shù)；(Risk)T為土壤重金屬致癌風險指數(shù)總和；EDIi為平均每天不同污染物的日攝入量，mg/(kg·d);SFi為各類途徑的致癌風險斜率系數(shù)，(kg·d)/mg(見表3)。Risk為致癌健康風險指數(shù)，通常以一定數(shù)量人口出現(xiàn)癌癥患者的個數(shù)表示。美國環(huán)保局(USEPA)定義的致癌物質可接受風險值為一生中癌發(fā)病風險超過正常值10-4～10-6。當Risk<1×10-6時，認為不存在致癌風險；當Risk>1×10-4時，認為存在致癌風險；當1×10-6≤Risk≤1×10-4時，認為致癌風險在可接受范圍。

2 結果與討論

2.1 重金屬污染現(xiàn)狀及來源分析

本研究選取內蒙古土壤幾何平均值作為背景值[19]，采用超標倍數(shù)可以簡單直觀展現(xiàn)重金屬的污染程度，變異系數(shù)反映人為活動對重金屬含量的干擾。為考察該鋁廠周圍各重金屬整體污染狀況以及所處方位及與污染源距離可能產生的影響，分別測定了研究區(qū)域內各重金屬含量的平均值以及東北、東南、西南和西北4個方向不同水平距離處各重金屬含量，所得結果見表4及圖2。

表4 鋁廠表層土壤(0～5 cm)重金屬含量

由表4可知，該鋁廠表層土壤中受試的6種重金屬普遍超標，Zn、Pb、Cd超標率為100%，Cu、Ni超標率達94%，Cr的超標率最低，但也達到69%。變異系數(shù)可反映人為活動對重金屬含量的影響，變異系數(shù)越大，表明受人為活動干擾越強烈。鋁廠受測的6種重金屬變異系數(shù)的從大到小順序依次為Cu>Cr>Pb>Zn>Cd>Ni。其中Cu變異系數(shù)高達165%，屬強變異，表明Cu受人為影響極為嚴重；除Ni的變異系數(shù)為24%外，其余4種元素也均超過30%，表明廠區(qū)周邊重金屬含量受人為影響較為嚴重。

研究表明[7-8,11]，土壤重金屬污染除與其種類有關外，與污染源相對位置及距離也可能存在一定關系。本研究中，Cd在各方向、各位置處含量均超過內蒙古土壤背景值，且無明顯規(guī)律性，其平均超標達15倍，這可能是因為鋁廠及鄰近其他冶金企業(yè)生產過程中含鎘廢水的排放或含鎘廢氣經大氣沉降落入土壤造成的。Cd是非生物必須元素，可通過食物鏈進入人體并在體內富集引起慢性中毒，導致肝臟、腎臟受損及骨骼代謝受阻[18]，必須采取有力措施予以防治。其他5種金屬均在西南方向50 m處含量達到最大，這種現(xiàn)象尤以Cu最為明顯。這可能是由于鋁廠西南方與銅廠相鄰，兩者共同作用使鋁廠周邊西南方向Cu及其他各金屬含量較其他方向高。Pb、Zn的變異系數(shù)和超標倍數(shù)均很相似，可能是因為銅廠靠近公路，汽車尾氣的排放、輪胎磨損以及企業(yè)廢氣的排放使其普遍超標[28]。Ni在4個方向雖也具有很高的超標率，但其含量變化較平穩(wěn)，變異系數(shù)僅為24%，受人為影響較少。而在靠近農田的采樣點濃度均高于非農田采樣點，因此推斷Ni的污染極有可能與農藥施用有關[31]。Cr在受測的6種重金屬中超標率及平均超標倍數(shù)最低，含量較高的采樣點主要集中在鋁廠西側，這可能與排污渠的集中布設有關，與李晉昌等[32]研究的汾河水庫周邊土壤因污水灌溉等因素導致Cr超標的結論相一致。

圖2 研究區(qū)不同方向土壤表層重金屬含量Fig.2 Heavy metal concentrations in the soils from different directions of study area

包頭常年主導風向為西北風，而本研究中重金屬總體產生富集的方位為西南方向50 m處而非處于下風向的東南方向。趙仁鑫等[30]研究內蒙古白乃廟礦區(qū)重金屬污染特征也曾得出風向對重金屬分布影響并不顯著的結論。產生這種現(xiàn)象的主要原因可能有3個方面：其他企業(yè)排污的干擾；鋁廠周圍多農田，障礙物較少，包頭風力強而使重金屬隨大氣沉降至更遠處；廠區(qū)周邊為城市主干道，來往車輛尤其是大噸位貨車過往頻繁而造成氣流擾動，削弱了自然風向的作用。

2.2 地累積指數(shù)評價

采用地累積指數(shù)法對鋁廠周邊土壤中6種重金屬的總體評價及各金屬在不同垂直深度的評價結果分別見表5和圖3。

表5 鋁廠周邊土壤重金屬污染地累積指數(shù)分級

圖3 研究區(qū)土壤重金屬地累積指數(shù)垂直分布Fig.3 Soil heavy metal cumulative index vertical distribution of the study area

由表5和圖3可知，鋁廠周邊重金屬Igeo從大到小順序依次為Cd>Pb>Ni>Cu>Zn>Cr。Cd的地累積指數(shù)最高達2.4，所有土樣均受到不同程度的Cd污染且多集中在中污染至重污染水平，其嚴重程度隨土壤深度的增加而減弱。Pb的地累積平均指數(shù)Igeo>1，所有土樣同樣均遭受污染但程度低于Cd，中度以上的污染土樣均集中在公路兩側的西北方向、西南100 m以內以及東北、東南300米以外土壤中。研究區(qū)域內Cu的地累積指數(shù)變化最大，59.38%的Cu處于無污染水平，這部分土樣主要集中在20c m以下的深層土壤，而有3.12%的土樣出現(xiàn)了重污染甚至極重污染的現(xiàn)象，這些土樣為西南方向的表層土壤。Ni總體處在無污染—中污染之間。Zn和Cr的地累積指數(shù)Igeo平均值均小于0，總體處于無污染-中污染及以下水平。

上述分析表明，污染較重的土樣均為表層土壤(0～5 cm)及亞表層土壤(5～20 cm)，深層土壤的重金屬多為表層土壤向下滲透的結果，因此表層土壤的治理是重中之重[8]。本研究測定的6種重金屬中，除Zn和Cr地累積平均指數(shù)小于0外，其余4種金屬均處于不同程度的污染中，考慮其對周邊居民的可能危害，選取Cu、Pb、Cd和Ni 4種金屬作為危險因子進行人體健康風險評價。

2.3 健康風險評價

2.3.1 暴露評估分析

本研究進行了Cu、Pb、Cd、Ni 4種重金屬對兒童和成人的非致癌日暴露評估，結果見表6。

表6 土壤重金屬非致癌日暴露量

由表6可知，經口攝入的重金屬遠高于經皮膚接觸和呼吸吸入的重金屬含量。3種途徑對土壤中重金屬的日攝入從大到小順序為EDI經口>EDI皮膚>EDI呼吸，兒童經口攝入的重金屬含量高于成人，但是通過皮膚接觸和呼吸吸入的重金屬含量小于成人。暴露劑量在兒童經口攝入Cu元素時達到最大為1.06×10-3mg/(kg·d)，暴露劑量最小值出現(xiàn)在兒童經呼吸吸入Cd元素，最小值為9.64×10-12mg/(kg·d)。

2.3.2 健康風險評價

Cu、Pb、Cd和Ni 4種重金屬對人體健康風險非致癌和致癌風險評價指數(shù)見表7。從表7可知，包頭某鋁廠周邊各途徑下非致癌風險指數(shù)(HQj)均遠小于1。相對而言，經口攝入風險最大，其次為皮膚直接接觸，呼吸吸入的非致癌風險最小，結果與楊孝智[24]研究背景地鐵站灰塵中重金屬的健康風險評價結論一致。HQj最大出現(xiàn)在兒童經口攝入重金屬Pb，最大值為3.46×10-2；最小值則為兒童經呼吸攝入重金屬Cd，最小值為3.59×10-8。另外，4種重金屬對兒童在經口攝入和皮膚接觸時的HQj均高于成人，但是在呼吸吸入時的HQj卻低于成人，與暴露評估得到的結論一致，表明非致癌風險指數(shù)與暴露途徑有關。各途徑下，Pb的非致癌健康風險評價均高于其余3種重金屬，因此Pb非致癌健康風險隱患最大，應加強對該元素的防治。Cu、Pb、Cd、Ni 4種元素對成人和兒童的非致癌健康總風險(HI)均小于1，表明這些元素對廠區(qū)周邊居民不存在非致癌健康風險?？傦L險除Cd外，其余3種金屬對兒童的HI均大于成人，表明HI與HQj的最大值有關。

表7 健康風險表征指數(shù)

注：HQ經口、HQ皮膚、HQ呼吸、HI均為非致癌風險指數(shù)和總非致癌指數(shù)，Risk經口、Risk呼吸、Risk皮膚、(RISK)T為致癌風險指數(shù)和總致癌風險指數(shù)。

Cd的致癌健康風險指數(shù)(Risk)對成人和兒童最大值分別出現(xiàn)在2種不同的途徑下，成人的Risk最大值出現(xiàn)在經皮膚直接接觸的情況下，其值為1.51×10-4，在致癌風險可接受范圍內；兒童的Risk最大值則出現(xiàn)在經口攝入的途徑下，其值為2.12×10-5，也在致癌風險可接受范圍內；Cd的Risk最小值則均為呼吸吸入，其中成人為1.67×10-8，兒童為5.87×10-9，均不存在致癌可能性。可見，兒童健康風險指數(shù)在呼吸吸入和皮膚接觸途徑下低于成人，而經口攝入及總致癌健康風險指數(shù)則均高于成人。綜上所述，單一途徑及3種途徑共同作用下Cd的致癌危害均在可接受范圍內，但已存在潛在致癌風險，因此應對其排放加以控制。Ni在單一途徑上的致癌風險表現(xiàn)與Cd類似，在呼吸吸入和皮膚直接接觸途徑下，成人Risk均大于兒童，在經口攝入途徑下，兒童的Risk卻高于成人。成人和兒童的Risk最大值均出現(xiàn)在經口攝入途徑下，分別為3.71×10-3和2.64×10-3，與前文Ni超標可能來自農田施用農藥的結論相吻合。Ni除在呼吸途徑下致癌健康風險小于1×10-6外，兒童和成人在經口攝入途徑下的致癌健康風險值與成人經皮膚接觸途徑下的致癌健康風險值均超過1×10-4，存在致癌的可能性，而兒童與成人3種途徑共作用下的總致癌健康風險指數(shù)也均超過10-4。因此，單一途徑和復合影響下Ni均已呈現(xiàn)致癌風險，應引起高度重視。

3 結論

1)包頭市某鋁廠廠區(qū)周邊表層土壤中6種重金屬普遍超標，其中Zn、Pb和Cd超標率為100%，Cu和Ni為94%，Cr為69%；除Ni外的5種重金屬變異系數(shù)均超過30%，該區(qū)域土壤重金屬污染受人為干擾較強；鋁廠周邊表層土壤中重金屬富集方位為西南方向50m處，風向對該區(qū)域重金屬的分布影響不大。

2)鋁廠周圍表層土壤各金屬的地累積指數(shù)從大到小順序依次為Cd>Pb>Ni>Cu>Zn>Cr，Cd、Pb處于中污染-重污染，Cu和Ni處于無污染-中污染，Zn和Cr為無污染；各金屬污染程度隨土壤深度的增加而減輕，0～5cm的污染程度最為嚴重。

3)研究區(qū)域內Cu、Pb、Ni和Cd 4種重金屬均不存在非致癌健康風險。而Cd的致癌危害雖在可接受范圍內，但已存在潛在致癌風險；Ni的致癌健康風險指數(shù)已超過預警值，應予以高度重視和防治。

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Contamination and Health Risk Assessment of Heavy Metals in Soil Surrounding an Aluminum Factory in Baotou, China

LI Yumei, LI Haipeng, ZHANG Lianke, JIAO Kunling, SUN Peng, WANG Weida

School of Environment and Energy, Inner Mongolia University of Science and Technology, Baotou 014010, China

Based on soil in the vicinity 500 m of an aluminum factory in Baotou, soil in different horizontal distance and depth from the northeast, southeast, northwest, southwest direction of research region were sampled, and the heavy metal content included Cu, Cd, Pb, Zn, Ni and Cr were measured. The heavy metal pollution status was analyzed by using index of geoaccumulation and health risk assessment. The results showed that the content of six heavy metals in the region topsoil were higher than the soil background values in Inner Mongolia, maximum content were found at 50m in the southwest. The local heavy metal pollution had a close relationship with human activity, but not with wind direction. Around the aluminum industry, Cd and Pb were at the medium-heavy pollution, Cu and Ni were at the non-medium pollution, Zn and Cr were not polluted. The heavy metal pollution reduced with the increase of soil depth. By application of the health risk assessment, the health risk of cancer by Cu，Pb，Ni and Cd were not exist, and Cd carcinogenic hazards was within the acceptable range, but had a potential risk of cancer. The cancer risks indexes of Ni had exceed warning value, which should be highly valued and prevention.

Baotou； aluminum factory; heavy metal contamination; index of geoaccumulation; human health assessment

2015-08-27；

2016-02-23

內蒙古自治區(qū)自然科學基金資助項目(2015MS0408)

李玉梅(1978-)，女，內蒙古赤峰人，博士，副教授。

張連科

X820.1

A

1002-6002(2017)01- 0088- 09

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.01.14