張 揚，郭華明，賈永峰，張 卓

(1.浙江廣川工程咨詢有限公司，浙江 杭州 310020；2.中國地質(zhì)大學(北京)水資源與環(huán)境學院，北京 100083；3.中國環(huán)境科學研究院，北京 100012)

內(nèi)蒙古河套平原典型高砷區(qū)地下水中砷的演化規(guī)律

張 揚1，郭華明2，賈永峰3，張 卓2

(1.浙江廣川工程咨詢有限公司，浙江 杭州 310020；2.中國地質(zhì)大學(北京)水資源與環(huán)境學院，北京 100083；3.中國環(huán)境科學研究院，北京 100012)

通過對高砷地下水典型區(qū)完整地質(zhì)單元不同深度含水層地下水進行監(jiān)測，分析了與砷釋放、遷移和富集有關(guān)的敏感因素(水位、Eh、總鐵、亞鐵等)的時間和空間變化規(guī)律，探討了高砷地下水的形成機理。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，地下水灌溉區(qū)和黃河水灌溉區(qū)，地下水水位均受人為灌溉活動的影響。地下水砷含量在空間和時間尺度上發(fā)生有規(guī)律的變化。在空間尺度上，地下水中砷含量隨著深度的增加而升高，井深小于10 m的地下水砷含量在1.88～2.58 μg/L；井深在10～15 m之間的地下水中砷含量在18.2～217 μg/L；井深在15～25 m之間的地下水中砷含量在38.3～226 μg/L。受人為灌溉影響，地下水中砷的含量會隨著地下水位的抬升而升高。地下水砷含量隨時間變化的原因是水位抬升使水位變化造成氧化還原環(huán)境改變。地下水系統(tǒng)中含砷鐵氧化物礦物的還原性溶解、脫硫酸作用等是控制地下水砷含量的主要水文地球化學過程。

高砷地下水；含水層；地下水位；時間；空間

地方性砷中毒作為一個世界性難題一直困擾著人類。其發(fā)病周期長，中毒初期很難被發(fā)現(xiàn)，給砷中毒的防治帶來了很大難度[1～2]。地方性砷中毒可分為飲水型砷中毒和燃煤型砷中毒，而又以飲水型砷中毒分布最廣，中毒人數(shù)最多[3]。2004年世界衛(wèi)生組織(WHO)對砷的生活飲用水標準限定值由50 μg/L降到10 μg/L。我國是地方性砷中毒的重災區(qū)，飲水型砷中毒分布在山西、內(nèi)蒙古、新疆、寧夏、吉林、四川、安徽、青海、黑龍江、河南、山東等省(區(qū))，其中以山西、內(nèi)蒙古病情最重[4～5]。

內(nèi)蒙古自治區(qū)是地下水砷污染范圍最大、暴露人口最多、中毒情況最為嚴重的地區(qū)[4]。砷中毒區(qū)域涉及巴彥淖爾市臨河區(qū)、杭錦后旗、五原縣、烏拉特前旗、烏拉特中旗、烏拉特后旗、蹬口縣等十一個旗縣，區(qū)域面積達30 000 km2，涉及30萬人，患病人數(shù)超過2 000人。其中，河套平原是最典型的高砷地下水分布區(qū)，地下水最大砷濃度達857 μg/L[6]。該平原地下水中稀土元素異常較好的反應了砷含量的變化規(guī)律[7]。地下水砷含量不僅受地表排干和灌渠的影響，還與地表/近地表的黏土層分布有關(guān)[8]。此外，地下水中有機膠體，特別是分子量在5～10 kDa之間的有機膠體，與地下水砷含量密切相關(guān)，可以影響砷在含水層中的遷移轉(zhuǎn)化[9]。

在以往研究的基礎上，選擇河套平原的一個典型高砷地下水分布區(qū)作為研究區(qū)。在該區(qū)相應位置進行了鉆孔，采集沉積物樣，并成井監(jiān)測地下水化學特征，以研究地下水化學特征隨時間的演化規(guī)律，并探討高砷水形成的水文地球化學過程。

1 研究區(qū)概況

該典型高砷地下水分布區(qū)位于內(nèi)蒙古巴彥淖爾市杭錦后旗西北15 km沙海鎮(zhèn)，北靠狼山(圖1)，屬于中溫帶大陸性半干燥半濕潤氣候，海拔1 010～1 050 m，年降水量130～220 mm，年蒸發(fā)量1 900～2 500 mm，年平均氣溫6.2～7.9 ℃。山前地下水補給區(qū)以及地下水徑流區(qū)，由于地勢較高無法使用引黃灌渠的黃河水進行灌溉，這些區(qū)域大部分使用地下水進行灌溉。

圖1 研究區(qū)地理位置、地質(zhì)剖面及鉆孔取水深度示意圖Fig.1 Locations of study area, hydrogeological section and sampling sites of groundwater

研究區(qū)包含完整的水文地質(zhì)單元(即山前溶濾區(qū)、徑流區(qū)、濃縮還原區(qū)和排泄區(qū))。通過前期對河套平原地下水的采集與分析，發(fā)現(xiàn)該區(qū)高砷水主要集中在淺層地下水中，超標嚴重的水樣埋深集中在15～30 m之間[10]。

2 材料與方法

2.1 監(jiān)測井的設立

在4個代表性位置上開展了鉆探工作(圖1)，以獲取地層巖性特征。#1鉆孔靠近山前沖洪積扇，地質(zhì)條件相對簡單，上層黃褐色粉土較厚，在埋深4～7.5 m處有3.5 m厚的黃褐色黏土；在埋深9.2 m以下由粉細砂向細砂過度，在埋深11.5 m以下均為細砂；由于還原環(huán)境的增強，在埋深18.5 m以下細砂由黃褐色變?yōu)闇\灰色。#2鉆孔處，地層中黏土層出現(xiàn)在4～7 m間，厚度3 m，上部由上到下分別為黃褐色粉細砂、黃褐色粉土和黃褐色粉黏土，黏土以下主要以粉砂和細砂為主；在埋深12 m處，砂層顏色由黃褐色變?yōu)榛疑?3鉆孔黏土層逐漸增多，9.5 m以上黏土、粉質(zhì)黏土和粉細砂交替出現(xiàn)；在9.5 m以下均為細砂和粉細砂層；在12～19 m砂層顏色變?yōu)闇\灰色；在19 m處夾雜有少量黑色粉質(zhì)黏土，19.3 m以下為黑色細砂。#4鉆孔處于平原還原區(qū)，黏土多層次分布于粉土、粉質(zhì)黏土、粉細砂和細砂之間，除18 m以下砂層厚度較大，其他各層厚度均較小。

在鉆孔#1、#2、#3和#4的位置分別設立分級監(jiān)測井。監(jiān)測井的濾管長度為1.0 m，濾管處均用濾網(wǎng)(150 目)包裹，并對鉆孔進行止水填埋，防止不同層次含水層水樣混合[11]。監(jiān)測井中放入水位計進行實時觀測。定期采集水樣，在空間和時間尺度上對于高砷地下水的演化進行分析研究。在鉆孔巖性剖面見圖1。多層監(jiān)測井的位置以及巖性詳見文獻[12]。

2.2 地下水樣品采集

在2010年5月—2011年11月，共進行了9次地下水樣品采集?，F(xiàn)場測定水溫、pH值、Eh值、電導率、總鐵、Fe(Ⅱ)、氨氮、硫化物等，并滴定水樣堿度。地下水樣采集均通過0.45 μm膜現(xiàn)場過濾。樣品過濾后裝入聚乙烯瓶中，對于陽離子和微量元素分析的水樣，加入1∶1(V/V)HNO3酸化進行保護；形態(tài)砷的水樣加入乙二胺四乙酸(EDTA)酸化至pH為2加以保護，防止形態(tài)變化；有機碳保存于20 mL棕色玻璃瓶中(防止光照分解)，并加入1∶9重蒸過的硫酸1.4 mL酸化；陰離子測試樣品不需要加入保護液。所有樣品在野外保存在0～4 ℃保溫箱中，到室內(nèi)后放入冰柜冷藏保存。

2.3 地下水樣品分析

分析地下水樣時，加設5%的重復樣，所有重復樣品的誤差小于5%。所有樣品分析的各項指標的準確度和精密度均符合質(zhì)量要求，誤差小于5%，合格率為100%。

3 地下水水位動態(tài)

研究區(qū)每年4—10月為耕作季節(jié)，區(qū)內(nèi)大部分地區(qū)采用黃河水灌溉。在山前補給區(qū)由于地勢較高，引黃水量少，為滿足灌溉用水，2001年起，當?shù)卮迕裣嗬^開采地下水進行灌溉。受引黃灌溉和地下水開采等人為因素的影響，研究區(qū)內(nèi)地下水水位存在季節(jié)性變化，且地下水水位的波動規(guī)律在山前補給區(qū)和平原區(qū)不同。

#1鉆孔位于山前補給區(qū)。灌溉期大量抽取地下水灌溉，導致水位埋深自4月初的4 m急劇下降到7.3 m；6月上旬小麥等農(nóng)作物成熟收獲后到6月下旬下一季農(nóng)作物播種之前，地下水得到了短時間的恢復，地下水水位有所上升；秋季作物生長期，正值當?shù)刈钛谉岬?—9月，為保證作物正常生長，所需水量也更多，地下水埋深降到最低值7.9 m；在秋季作物收獲后，灌溉用水量減少，地下水位上升；在每年10月還要進行一次冬灌，保證土壤墑情，為來年耕作做準備。11月—翌年3月底，地下水水位恢復到埋深4 m(圖2)。

圖2 鉆孔水位隨時間的變化關(guān)系(A: #1; B: #3)Fig.2 Dynamics of groundwater levels in two wells (A: #1; B: #3)

#2、#3、#4均位于平原區(qū)，該區(qū)域主要采用引黃灌溉。每年從4月初引黃灌溉開始，每次灌溉后，地下水水位均會升高，產(chǎn)生一個峰，下次灌溉前，灌溉水通過自由重力水或者蒸散發(fā)作用逐漸消退。除了在耕作期為保證作物生長進行灌溉外，每年10月，平原區(qū)也會進行一次引黃冬灌，地下水水位抬升，出現(xiàn)一個峰。11月—翌年3月底，地下水水位穩(wěn)定，埋深維持在3 m左右(圖2)。

該區(qū)地下水位受到人類活動影響較大[13]。山前徑流區(qū)抽取地下水灌溉，地下水水位降低，停止灌溉時，水位會由徑流補給而上升。平原區(qū)引黃灌溉，由于外來水源的補給，使得地下水水位抬升，灌溉停止后，水位發(fā)生回落。

4 地下水砷含量動態(tài)變化規(guī)律

4.1 砷含量隨深度變化

采用9次監(jiān)測結(jié)果的平均值作為不同深度和位置上地下水砷含量進行分析。下層地下水中砷含量和還原強度高于上層(圖3)。地下水砷含量一般隨深度的增加而增加(圖4)，這說明了還原作用促進砷的釋放。在一個完整的水文地質(zhì)單元，從補給區(qū)到徑流區(qū)，地下水的還原條件逐漸增加，砷含量在同一含水層應該呈現(xiàn)逐漸升高的趨勢，#2鉆孔地下水砷含量低于#1鉆孔，這是由于#2鉆孔受其西側(cè)50 m處排干的影響。由于水位的波動，排干水補給地下水或者地下水補給排干，在排干附近氧化還原環(huán)境隨著水位埋深上下變動而發(fā)生變化，使得砷重新被沉積物吸附，導致地下水中砷含量降低。#3鉆孔由于受到局部地質(zhì)環(huán)境條件的影響，其砷含量較低，隨著埋藏深度的增加，ORP降低，地下水中砷含量升高，總體規(guī)律與其他鉆孔規(guī)律相同(圖4)。

圖3 不同深度和位置上地下水中平均砷濃度與平均ORP值(監(jiān)測時間為2010年5月—2011年11月)Fig.3 Average As concentrations and ORP values in multilevel wells at different depths

圖4 井深與砷濃度關(guān)系圖(監(jiān)測時間為2010年5月—2011年11月)Fig.4 Scatter plots of well depths and arsenic concentrations

4.2 砷含量隨時間變化特征

不同時間不同深度地下水砷含量見圖5。在地下水灌溉區(qū)，灌溉季節(jié)(4—10月)地下水水位急劇下降，包氣帶變厚，還原強度降低，不利于砷的還原釋放，地下水中砷含量降低。當灌溉結(jié)束(11月—翌年3月)后，地下水水位恢復，含水層重新達到飽和，含水層還原強度增強，地下水中砷含量升高。

在引黃灌溉區(qū)域，灌溉期地下水水位上升，較淺層地下水中砷由于稀釋作用含量降低。灌溉引起的地下水水位升高使包氣帶的氧化還原環(huán)境發(fā)生變化，含水層還原環(huán)境增強，沉積物中砷釋放加速，地下水中砷含量升高。由于地表水灌溉多次，砷含量變化存在波動。

圖5 四個鉆孔不同時間地下水砷含量圖Fig.5 Groundwater As concentrations at different times in four multilevel wells

5 地下水砷含量影響因素

5.1 Fe和Fe(Ⅱ)對地下水中砷含量影響

圖6 地下水總Fe(a)和Fe(Ⅱ)(b)與砷關(guān)系圖(監(jiān)測時間為2010年5月—2011年11月)Fig.6 Plot of arsenic concentrations and total Fe (A) and Fe(Ⅱ) (B) concentrations in groundwater from multilevel wells

由人類活動引起的地下水周期性動態(tài)變化使得含水層氧化還原環(huán)境發(fā)生變化，地下水位較高時，含水層還原環(huán)境增強，含砷鐵錳氧化物礦物的還原性溶解，地下水位較低時，包氣帶增厚，含水層還原強度降低，不利于砷鐵錳氧化物礦物的還原性溶解。在時間尺度上，地下水中砷與總鐵的變化規(guī)律相同(圖7)。

圖7 時間尺度上地下水中總Fe與砷關(guān)系圖Fig.7 Plot of arsenic concentrations and total Fe concentrations in groundwater with time

圖8 地下水與砷關(guān)系圖(監(jiān)測時間為2010年5月—2011年11月)Fig.8 Groundwater arsenic versus from multilevel wells

5.3 TOC對地下水中砷含量的影響

地下水砷與TOC關(guān)系呈現(xiàn)正相關(guān)關(guān)系，但是相關(guān)性不是很明顯。深層地下水中砷與TOC正相關(guān)性較好。砷由沉積物釋放到水的過程中，微生物作用是一個不可忽視的影響因素，而TOC是微生物的重要碳源，促進微生物的生長繁殖，加速砷的釋放。相比而言，淺層水中砷與TOC沒有呈現(xiàn)出較好的相關(guān)性。可能存在兩方面的原因：淺層地下水受到入滲水影響較大，地表及淺層土壤中有機物被帶入到淺層地下水中[21]，其TOC含量較高，但所處還原環(huán)境較弱，因而其砷含量較低；另一方面，具有微生物活性的溶解性有機物在不同地下水中存在差異[22]。因此，表征地下水中具有微生物活性的溶解性有機物的含量、特征將是下一步的研究重點。

圖9 時間尺度上地下水中與砷關(guān)系圖Fig.9 Groundwater arsenic versus with time

6 結(jié)論

(1) 地下水水位受人為灌溉影響較大。在地下水灌溉區(qū)，灌溉季節(jié)，地下水位降低，包氣帶變厚。灌溉結(jié)束后，地下水水位恢復，含水層重新達到飽和。在引黃灌溉區(qū)域，灌溉期地下水水位上升；灌溉結(jié)果后，地下水位降低。這種地下水位的變化特征決定了地下水的徑流模式。

(2)地下水砷含量受人為灌溉影響較大，砷濃度隨著地下水水位的周期性變化也發(fā)生周期性起伏。在地下水灌溉區(qū)，灌溉季節(jié)，包氣帶變厚，還原強度降低，不利于砷的還原釋放，地下水中水砷含量降低。灌溉結(jié)束后，地下水水位恢復，含水層重新達到飽和，含水層還原強度增強，地下水中砷含量升高。引黃灌溉區(qū)域，灌溉期灌溉引起的地下水水位升高使得含水層還原環(huán)境增強，沉積物中砷的釋放加速，地下水中砷含量隨之升高。

(3)鐵錳氧化物礦物的還原性溶解和次生礦物的沉淀共同決定地下水中砷等化學成分的變化。#1—#3鉆孔地下水中 Fe(Ⅱ)與砷呈現(xiàn)出較好的正相關(guān)關(guān)系，進一步證明了砷的釋放與還原環(huán)境有關(guān)。井4-5中地下水由于S與Fe(Ⅱ)共沉淀作用，使得Fe(Ⅱ)與As未呈現(xiàn)出較好的相關(guān)關(guān)系。

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Geochemical evolution of high arsenic groundwater in a typical area of the Hetao Basin, Inner Mongolia

ZHANG Yang1, GUO Huaming2, JIA Yongfeng3, ZHANG Zhuo2

(1.ZhejiangGuangchuanEngineeringConsultingCo.Ltd.,Hangzhou,Zhejiang310020,China;2.SchoolofWaterResourcesandEnvironment,ChinaUniversityofGeosciences(Beijing),Beijing100083,China;3.ChineseResearchAcademyofEnvironmentalSciences,Beijing100012,China)

Based on monitoring of groundwater levels and chemical conponents at different aquifers in a typical hydrogeological section of the Hetao basin, spatial and temporal variations in As, redox-sensitive parameters (including Eh, total dissolved Fe, Fe(Ⅱ)) were assessed, and the formation mechanisms of high As groundwater were evaluated. Results showed that groundwater levels were affected by agricultural irrigation in both groundwater irrigation area and surface water irrigation area. Spatial and temporal variations of groundwater As were observed. Spatially, groundwater As concentrations increased with the increasing sampling depths. In aquifers at depths <10 m, groundwater As was less than 5.0 μg/L, between 18.2 and 217 μg/L at depths 10～15 m, and between 38.3 and 226 μg/L at depths 15～25 m. Affected by agricultural irrigation, groundwater As generally increased with the increase in groundwater levels. The reason for the increases in As concentrations with increasing water levels is that the fluctuation of groundwater level induced the change of groundwater redox conditions. The major hydrogeochemical processes controlling groundwater As concentrations included reductive dissolution of Fe(Ⅲ) oxides and bacterial sulfate reduction.

High As groundwater; Aquifer; Groundwater level; Spatial; Temporal

10.16030/j.cnki.issn.1000-3665.2017.02.03

2016-10-08;

2017-01-08

國家自然科學基金(41222020，41672225)

張揚(1985-)，男，工程師，主要從事水利規(guī)劃、水環(huán)境研究。E-mail：zhangyangqj@163.com

郭華明(1975-)，男，教授，主要從事水文地質(zhì)學的教學與科研工作。E-mail：hmguo@cugb.edu.cn

P641.3

A

1000-3665(2017)02-0015-08