楊 波，施建鋒，畢光文，湯春桃

(上海核工程研究設計院, 上海200233)

重水堆釷鈾燃料增殖循環(huán)方案研究

楊 波，施建鋒，畢光文，湯春桃

(上海核工程研究設計院, 上海200233)

論文的目的是研究重水堆釷鈾燃料增殖循環(huán)方案。基于前期設計的技術路線，以CANDU-6堆芯為參考堆芯，研究了釷基堆芯燃料管理策略，分析了中子學特性，并對乏燃料特性進行了評估，包括放射性毒性、衰變熱和伽馬射線。在此基礎上，建立了釷鈾燃料增殖循環(huán)方案，其在可持續(xù)性關鍵指標方面優(yōu)于常規(guī)天然鈾一次通過循環(huán)。

重水堆；燃料循環(huán)；釷鈾增殖循環(huán)

相對于鈾燃料，釷基燃料具備多方面的潛在優(yōu)勢。238U-239Pu燃料循環(huán)僅在快中子譜區(qū)可實現(xiàn)易裂變核素的增殖，而232Th-233U增殖循環(huán)在快譜、超熱譜和熱譜區(qū)均可實現(xiàn)。與鈾燃料循環(huán)相比，釷燃料循環(huán)產(chǎn)生的具有長期放射性毒性的超鈾核素總量要少得多。釷燃料循環(huán)中，232U的短壽命子體所釋放的高能伽馬射線增強了燃料的防核擴散性。由于更高的熔點、更高的熱導率和更低的熱膨脹系數(shù)，二氧化釷(ThO2)燃料比二氧化鈾(UO2)具有更優(yōu)的熱物理性能[1]。

CANDU堆是成熟的商業(yè)動力反應堆，使用重水作為慢化劑和冷卻劑，具有良好的中子經(jīng)濟性，這對實現(xiàn)核燃料的增殖循環(huán)具有重要的意義。同時，CANDU堆采用壓力管設計，使用體積小且結構簡單的棒束型燃料組件，并支持在線換料。棒束型燃料組件設計利于含放射性燃料組件的生產(chǎn)，在線換料使得堆芯可在無需大量剩余反應性的情況下進行精細的反應性管理。獨立的燃料通道設計使得在同一堆芯中，對裝載不同類型燃料的通道進行獨立的換料管理成為可能。CANDU堆的上述特征為釷燃料循環(huán)的實施提供了極大的便利。

本文在早期技術路線研究的基礎上，以CANDU-6堆芯為參考堆芯，研究了釷基堆芯燃料管理策略，分析了中子學特性，并對乏燃料特性進行了評估，包括放射性毒性、衰變熱和伽馬射線。在此基礎上，建立了重水堆釷鈾燃料增殖循環(huán)方案，并與在現(xiàn)役CANDU堆中廣泛應用的天然鈾一次通過式循環(huán)進行了比較。

圖1 CANDU堆內(nèi)釷-鈾增殖循環(huán)的技術路線Fig.1 The roadmap of Th-U breeding recycle in CANDU reactors

1 重水堆內(nèi)釷-鈾增殖循環(huán)技術路線

如圖1所示，CANDU堆中實施釷-鈾增殖循環(huán)的技術路線分兩個階段[2]：

第一階段(直接再循環(huán))：初始233U生成和積累階段。這一階段中，以稍濃縮鈾(SEU)為種子燃料，與ThO2組裝成非均勻燃料棒束，在堆內(nèi)經(jīng)歷中子輻照。采用CANFLEX棒束設計，棒束中心1根與內(nèi)圈7根為ThO2棒，外兩圈35根為SEU棒。堆內(nèi)循環(huán)結束后，非均勻棒束卸出堆芯，進入乏燃料池進行冷卻貯存；冷卻合適的時間(0.5～1年)后，將ThO2棒從棒束中拆解分離出來，并與新的SEU燃料棒重新組裝成非均勻棒束，進入堆芯接受下一循環(huán)的輻照。如此進行三個循環(huán)，ThO2燃料棒中233U的濃度達到飽和。

第二階段(后處理再循環(huán))：后續(xù)233U增殖循環(huán)階段。直接再循環(huán)結束后，非均勻棒束卸出堆芯，進入乏燃料池進行較長時間的冷卻貯存；冷卻足夠的時間(約2～3年)后，將ThO2棒從棒束中拆解分離出來，并對其進行后處理，分離提取出所需的工業(yè)級233U；然后將工業(yè)級233U與ThO2混合，制備均勻型(233U,Th)O2(簡稱為U3Th)燃料棒束，放入堆芯進行燃耗，實現(xiàn)釷-鈾增殖循環(huán)。堆內(nèi)循環(huán)結束后，卸出的U3Th棒束冷卻足夠時間，并對其進行后處理，提取工業(yè)級233U，用于下一輪循環(huán)。

2 中子學分析方法

中子學分析及堆芯燃料管理策略研究采用DRAGON和RFSP程序。

DRAGON程序[3]是組件計算程序，集成了一系列輸運方程求解方法，并具備強大的幾何處理能力，適用于處理棒束幾何結構以及CANDU堆特有的三維超柵元結構。多群常數(shù)庫采用基于ENDF/B-VII的WIMS-D4格式69群庫。通過一系列的基準題計算(包括反應性、功率分布以及同位素燃耗)，驗證了DRAGON程序及其多群常數(shù)庫模擬釷基燃料的適用性。表1給出了關于IAEA臨界基準題[4]的偏差結果。

表1 臨界基準題k∞計算偏差Table 1 Results of k∞ for criticality benchmarks

RFSP[5]作為三維堆芯計算程序，是CANDU堆的工業(yè)標準分析工具，可對堆芯功率分布進行跟蹤計算，并具備時均模型分析功能。研究中通過核數(shù)據(jù)處理接口的開發(fā)，建立了DRAGON/RFSP核設計分析程序系統(tǒng)。應用DRAGON/RFSP程序系統(tǒng)對CANDU-6天然鈾堆芯進行時均模型計算，并與參考結果進行對比，如表2所示。驗證結果表明該程序系統(tǒng)的計算精度與標準的PPV/RFSP相當。

表2 DRAGON/RFSP程序的驗證結果Table 2 Time-average results of DRAGON/RFSP

3 堆芯燃料管理策略及核特性評價

3.1 堆芯燃料管理策略

遵循第2節(jié)所述的技術路線，以CANDU-6堆芯為參考堆芯，研究了釷基堆芯燃料管理策略。燃料管理計算采用時均模型，根據(jù)燃料成分的變化設計了一系列平衡堆芯狀態(tài)。對于初始233U積累的第一階段，設計了裝載非均勻SEU-Th燃料棒束的平衡堆芯；對于實現(xiàn)232Th-233U增殖的第二階段，設計了裝載均勻U3Th燃料棒束的平衡堆芯。

圖2給出了第一階段第3輪循環(huán)堆芯的燃料裝載示意圖，堆芯分為三區(qū)：

外區(qū)：以富集度(質量分數(shù))為1.50%的SEU為種子燃料的釷基燃料棒束，記為棒束A；

中區(qū)：以富集度(質量分數(shù))為1.15%的SEU為種子燃料的釷基燃料棒束，該類棒束中的ThO2燃料棒已經(jīng)歷過一輪堆芯輻照，記為棒束B；

內(nèi)區(qū)：以富集度(質量分數(shù))為1.10%的SEU為種子燃料的釷基燃料棒束，該類棒束中的ThO2燃料棒已經(jīng)歷過兩輪堆芯輻照，記為棒束C。

人類的意識可以分為自我意識與對象意識，自我意識是對自我的感受與認識；對象意識是對環(huán)境的感受與認識。對象意識的產(chǎn)生以自我意識的產(chǎn)生為前提，而自我之所以稱自我，是因為有對象。因此，實際上自我意識與對象意識是同時產(chǎn)生，并無先后的，在邏輯上他們相互為前提。

第一階段第1輪循環(huán)堆芯僅包含A類燃料棒束，即圖2中完全裝載A；第2輪循環(huán)堆芯包含A類和B類燃料棒束，即圖2中將C替換成B。相應地，第一階段堆芯燃料管理策略包括三步：

第1步：堆芯僅裝載棒束A并過渡到平衡堆芯狀態(tài)；將卸出堆芯的棒束A中的ThO2棒和新的SEU棒組裝，生產(chǎn)棒束B。

第2步：內(nèi)區(qū)和中區(qū)的棒束A逐步替換成棒束B，直到這兩個區(qū)域均完全裝載棒束B，并建立新的平衡堆芯狀態(tài)；將卸出堆芯的棒束B中的ThO2棒和新的SEU棒組裝，生產(chǎn)棒束C。

第3步：內(nèi)區(qū)的棒束B逐步替換成棒束C，直到內(nèi)區(qū)完全裝載棒束C，并建立新的平衡堆芯狀態(tài)。

圖2 第一階段第3輪循環(huán)SEU-Th堆芯燃料布置方案Fig.2 SEU-Th core loading pattern for cycle-3in stage I

當從經(jīng)歷3輪輻照的ThO2燃料棒中提取了足夠的233U，就可生產(chǎn)均勻型U3Th棒束用以裝載一個新的CANDU-6堆芯，從而進入第二階段的釷鈾增殖循環(huán)。在第二階段，堆芯按卸料燃耗不同分為五區(qū)(見圖3)。在第一階段

圖3 第二階段U3Th堆芯燃料布置方案Fig.3 U3Th core divisions in stage II

用RFSP程序對以上各階段的平衡堆芯狀態(tài)進行時均計算，主要堆芯參數(shù)如表4所示。釷基堆芯的峰值通道功率、峰值棒束功率與天然鈾(NU)堆芯相當。由于SEU燃料對反應性的貢獻，第一階段的SEU-Th堆芯具有更高的平均卸料燃耗和更低的平均棒束換料率。在滿足核燃料增殖的前提下，U3Th燃料中初始233U的份額較低，堆芯平均卸料燃耗較低。

表4 釷基堆芯時均計算結果及與NU堆芯的比較Table 4 Time-average results for Th-based cores

圖4 反應性系數(shù)隨燃耗的變化Fig.4 Reactivity coefficients vs. burnup

3.2 釷基燃料中子學特性分析

針對上述任意一種釷基燃料堆芯，由于堆芯中各燃料棒束裝載的燃料類型相同，因此其中子學特性也相似。而且，CANDU堆中各通道間相互獨立，通道間影響較小。因此，可借助一個假想的“平均柵格”來代表堆芯的中子學特性，分析的關鍵反饋參數(shù)包括反應性參數(shù)和動態(tài)參數(shù)。

圖4給出了各種反應性參數(shù)隨燃耗的變化情況，包括燃料溫度系數(shù)(FTC)、慢化劑溫度系數(shù)(MTC)、冷卻劑溫度系數(shù)(CTC)和冷卻劑空泡反應性(CVR)。其中空泡反應性定義為空泡份額由0%變化至100%所引入的反應性變化，單位為mk(1mk=100pcm)。在絕大部分燃耗范圍內(nèi)，SEU-Th和U3Th燃料柵格具有比NU更負的反應性系數(shù)，增強了釷基堆芯的固有安全性。由于U3Th燃料實現(xiàn)了自持增殖循環(huán)，燃料中233U的比例隨燃耗變化很小，所以U3Th燃料柵格的反應性系數(shù)隨燃耗基本保持不變。

圖5給出了有效緩發(fā)中子份額(β)隨燃耗的變化過程。對于SEU-Th棒束，緩發(fā)中子份額基本與NU棒束相當；然而，由于233U的主導作用，U3Th棒束的緩發(fā)中子份額明顯小于NU和SEU-Th棒束。需要指出的是，較小的緩發(fā)中子份額對反應性控制帶來挑戰(zhàn)，因此對于裝載U3Th棒束的堆芯，需要特別關注其對反應性引入事故的影響。

圖5 緩發(fā)中子份額隨燃耗的變化Fig.5 Total delayed neutron fraction vs. burnup

圖6 各類乏燃料的放射性毒性隨衰變時間的變化Fig.6 Total radiotoxicity of various spent fuel types

4 乏燃料特性

本節(jié)對釷基燃料的乏燃料特性進行了分析，包括放射性毒性、衰變熱和伽馬射線。燃耗和衰變計算采用由美國橡樹嶺國家實驗室開發(fā)的ORIGEN-S程序[6]。針對CANDU燃料棒束的模擬，ORIGEN-S程序自帶的僅有二進制庫candu37e，該庫是根據(jù)37根天然鈾元件棒束的能譜條件計算得到的，用于43根元件、釷基燃料棒束的燃耗分析將引起較大偏差。為了進行與具體問題相關的燃耗模擬，需對該中子截面庫進行更新。燃耗計算分為兩步：(1)根據(jù)燃料設計參數(shù)及反應堆運行工況，用DRAGON程序進行組件柵格計算，生成單群有效中子截面；(2)利用新生成的中子截面更新ORIGEN-S自帶的單群截面，接著進行ORIGEN-S燃耗計算。

4.1 放射性毒性

放射性毒性隨衰變時間的變化如圖6所示。SEU-Th乏燃料的放射性毒性稍高于NU，而U3Th則遠低于NU。在卸料至500年的衰變時間范圍內(nèi)，各種乏燃料的放射性毒性隨時間不斷衰減。在500年至1000萬年的衰變時間范圍內(nèi)，U3Th乏燃料的放射性毒性隨衰變時間先逐漸增大，在5萬年左右達到最大，然后再次衰減。進一步的分析顯示，對于NU、LEU-Th乏燃料，錒系核素是放射性毒性的主要貢獻者。對于U3Th而言，在卸料后100年內(nèi)，裂變產(chǎn)物對放射性毒性占據(jù)主導作用；在500年至100萬年范圍內(nèi)，233U及其衰變子體229Th是放射性毒性的主要貢獻者。

4.2 衰變熱

衰變熱隨時間的變化如圖7所示。總體上，不同類型乏燃料衰變熱大小的相互關系保持與放射性毒性一致的規(guī)律。進一步的分析顯示，在卸料后100年以內(nèi)乏燃料的衰變熱主要來自裂變產(chǎn)物。從長期來看，對于NU、LEU-Th乏燃料來說，錒系核素是衰變熱的主要貢獻者。對于U3Th乏燃料來說，在500年至100萬年之間，233U衰變鏈核素是衰變熱的主要貢獻者。

圖7 各類乏燃料的衰變熱隨時間的變化Fig.7 Total decay heat of various spent fuel types

4.3 伽馬射線

圖8給出了各類乏燃料卸料后10年時的伽馬射線能譜。由于232U衰變鏈中208Tl的貢獻，釷基乏燃料中2.6MeV的伽馬射線強度明顯強于鈾基乏燃料。如圖9所示，在卸料后0.5年至100年范圍內(nèi)，相比于鈾基乏燃料而言，釷基乏燃料2.6MeV的伽馬放射線強度保持相當高的水平。因此，對于釷基燃料操作而言，有必要采取遠程操作和強屏蔽措施。

圖8 卸料后10年內(nèi)的伽馬射線能譜Fig.8 Gamma ray spectra at 10years after discharge

圖9 2.6MeV伽馬射線的放射性強度Fig.9 The gamma ray intensity of 2.6MeV

5 資源利用率

基于堆芯燃料管理策略，建立重水堆釷鈾燃料增殖循環(huán)方案，并與天然鈾一次通過循環(huán)進行對比。參考堆芯為CANDU-6，其額定熱功率和電功率分別為2061MW和650MW。

關鍵燃料循環(huán)參數(shù)包括卸料燃耗、后處理前的冷卻和貯存時間、后處理回收損失等。基于堆芯燃料管理，假設SEU-Th、U3Th的卸料燃耗分別為16.875GW·d/tHM和5.0GW·d/tHM。對于各類燃料，假設后處理前的冷卻和貯存時間為5年，后處理回收損失為0.1%。這些參數(shù)是根據(jù)當前技術現(xiàn)狀以及預期的大規(guī)模后處理實施階段的技術發(fā)展而合理推斷的[7]。

以生產(chǎn)10億度電(1TWh)所需的核燃料為衡量標準，建立燃料循環(huán)物料流關系。圖10給出了NU一次通過式方案，圖11給出了本研究建立的釷鈾燃料增殖循環(huán)方案。分立的釷基燃料棒從SEU-Th棒束中拆解，并與新的SEU燃料棒組裝成新的SEU-Th棒束，如此釷基燃料經(jīng)歷三輪堆芯輻照。然后，從經(jīng)過冷卻、貯存的釷基燃料中提取鈾(主要為233U)，與釷燃料混合組成U3Th燃料，用于多輪U3Th循環(huán)。與NU一次通過式方案相比，三輪U3Th循環(huán)可節(jié)省約35%天然鈾。

圖10 天然鈾一次通過式循環(huán)Fig.10 Natural uranium once-through cycle

圖11 U3Th三輪循環(huán)方案Fig.11 233U tri-recycle with U3Th fuel

6 結論

本文根據(jù)早期研究提出的技術路線，通過堆芯燃料管理、中子學特性分析、乏燃料特性分析和資源利用率評價，研究了CANDU堆釷鈾燃料增殖循環(huán)方案。釷基燃料堆芯比NU堆芯具有更負的反應性系數(shù)，增強了CANDU堆的固有安全性。由于超鈾元素含量低，釷基乏燃料的放射性毒性遠低于鈾基乏燃料。與目前工業(yè)上廣泛應用的一次通過式NU循環(huán)相比，釷鈾燃料增殖循環(huán)可節(jié)約至少35%的天然鈾。

需要說明的是，完全裝載U3Th燃料的釷基堆芯的緩發(fā)中子份額明顯小于NU堆芯，需要特別關注其對反應性引入事故的影響。釷基乏燃料中2.6MeV的伽馬射線強度明顯強于鈾基乏燃料，有必要采取遠程操作和強屏蔽措施。

[1] International Atomic Energy Agency, “Thorium Fuel Cycle: Potential Benefits and Challenges”, IAEA-TECDOC-1450, Vienna, Austria, (2005).

[2] 楊波,施建鋒,畢光文. “CANDU堆內(nèi)釷-鈾增殖循環(huán)的技術路線初步研究”, 第十四屆反應堆數(shù)值計算與粒子輸運學術會議, (2012).

[3] G. Marleau, A. Hébert and R. Roy. “A User Guide for DRAGON”, école Polytechnique de Montréal (2008).

[4] F. Leszczynski, D. López Aldama, A.Trkov, “WIMS-D Library Update”, IAEA (2007).

[5] P. Schwanke, “RFSP-IST Version REL_3-04: Users’ Manual”, AECL (2006).

[6] I. C. GAULD, O. W. HERMANN, and R. M. WESTFALL, “ORIGEN-S: Scale System Module to Calculate Fuel Depletion, Actinide Transmutation, Fission Product Buildup and Decay, and Associated Radiation Source Terms,” ORNL/TM-2005/39, Oak Ridge National Laboratory (Jan. 2009).

[7] NUCLEAR ENERGY AGENCY, “Advanced Nuclear Fuel Cycles and Radioactive Waste Management”, Organisation for Economic Co-operation and Development (2006).

Research on Thorium-uranium Breeding Recycle in Heavy Water Reactors

YANG Bo, SHI Jian-feng, BI Guang-wen, TANG Chun-tao

(Shanghai Nuclear Engineering Research and Design Institute. Shanghai 200233, China)

This work is aimed to develop a fuel cycle scheme for thorium-uranium breeding recycle in heavy water reactors. A roadmap of thorium-uranium breeding recycle in heavy water reactors had been promoted in previous work. Following the roadmap, the thorium-based fuel cores were designed and the neutroincs performance was evaluated. A CANDU-6core with rated thermal power of 2061MW was taken as the reference core. Based on the fuel management strategy, the thorium-uranium breeding recycle scheme was established and evaluated in contrast with natural uranium once-through cycle which is widely applied in operational CANDU reactors.

Heavy water reactors; Nuclear fuel cycle; Thorium-uranium breeding recycle

2016-03-21

楊 波(1978—)，男，江蘇南通人，高級工程師，碩士學歷，從事反應堆堆芯設計及物理方法研究

TL249

A

0258-0918(2017)01-0129-09