吉 飛，李志偉，趙汗青

(1.河海大學(xué)水利水電學(xué)院，江蘇 南京 210098;2.河海大學(xué)水文水資源與水利工程科學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京 210098)

水動(dòng)力作用下泥沙對磷的吸附特征

吉 飛1，2，李志偉1，2，趙汗青1，2

(1.河海大學(xué)水利水電學(xué)院，江蘇 南京 210098;2.河海大學(xué)水文水資源與水利工程科學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京 210098)

為了研究水動(dòng)力作用下泥沙對磷的吸附規(guī)律，在加長型環(huán)形水槽中進(jìn)行不同流速、初始磷質(zhì)量濃度及含沙量條件下泥沙對磷的吸附以及磷在水深方向的分布規(guī)律試驗(yàn)。結(jié)果表明，加長型環(huán)形水槽內(nèi)試驗(yàn)段流速的垂向分布滿足對數(shù)規(guī)律。溶解性活性磷酸鹽質(zhì)量濃度在水深方向非均勻分布，中部水深處磷質(zhì)量濃度達(dá)到最大值。流速影響下的吸附規(guī)律取決于水相磷質(zhì)量濃度：磷質(zhì)量濃度較低時(shí)，流速越大對應(yīng)的單位泥沙吸附量越小；磷質(zhì)量濃度較高時(shí)，流速越大對應(yīng)的吸附量就越大。泥沙質(zhì)量濃度越小，初始磷質(zhì)量濃度越大，單位質(zhì)量泥沙對磷的吸附量越大。一階、二階動(dòng)力學(xué)方程能夠更好地表征淮河泥沙的吸附行為。伴隨著泥沙沉降，水體磷質(zhì)量濃度先增大、后降低，且在沉降0.25 h達(dá)到最大值。

水動(dòng)力作用；懸沙；磷；加長型環(huán)形水槽；水流流態(tài)；吸附-沉降試驗(yàn)；淮河泥沙吸附行為

泥沙作為天然河流的重要組成因子，其表面的大量活性物質(zhì)會通過物理、化學(xué)和生物作用[1]等吸附水體中的污染物，影響水體水質(zhì)。磷是水體富營養(yǎng)化的主要控制性因子[2-4]，其與泥沙顆粒表面具有很強(qiáng)的親和性[5]。進(jìn)入水體中的磷大部分被泥沙顆粒吸附[6]，并隨著泥沙顆粒的運(yùn)動(dòng)而發(fā)生遷移轉(zhuǎn)化[7]。

關(guān)于泥沙對磷的吸附效應(yīng)，國內(nèi)外已有大量研究。如Wang等[8]通過研究泥沙粒徑、化學(xué)成分等對磷吸附的影響，發(fā)現(xiàn)泥沙對磷的吸附量隨著泥沙粒徑的減小而增大。張斌亮等[9]研究了長江下游湖泊表層沉積物對磷的吸附過程，認(rèn)為泥沙的飽和吸附量隨顆粒中有機(jī)質(zhì)含量的增加而增大，與泥沙顆粒比表面積、活性鐵、活性鋁含量之間存在一定的正相關(guān)性。黃文典[10]通過懸沙吸附磷試驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)單位質(zhì)量泥沙對磷的吸附量隨初始磷質(zhì)量濃度增大而增大，隨含沙量的增大而減小。郭長城等[11]通過研究長江泥沙，發(fā)現(xiàn)在強(qiáng)酸條件下泥沙對磷的吸附現(xiàn)象顯著，隨著pH增加，吸附現(xiàn)象逐漸減弱。王曉蓉等[12]通過對比10 ℃與40 ℃條件下湖泊沉積物釋放磷含量，發(fā)現(xiàn)溫度越高時(shí)磷的釋放量越大。李一平等[13]試驗(yàn)?zāi)M不同流速條件下太湖底泥的起動(dòng)，發(fā)現(xiàn)上覆水總磷質(zhì)量濃度在不同起動(dòng)流速間發(fā)生較大跳躍。然而，這些研究主要通過室內(nèi)靜水試驗(yàn)，或者通過震蕩、攪拌等手段研究泥沙的吸附解吸特性[14-16]，并不能有效模擬天然河流中水流形態(tài)、紊動(dòng)特性以及泥沙輸移等因素對磷遷移轉(zhuǎn)化過程的影響[17]。

筆者在加長型環(huán)形水槽中模擬天然河流中的水流流態(tài)，研究懸浮泥沙在動(dòng)水條件下對磷的吸附特性，重點(diǎn)研究加長型環(huán)形水槽中的水流流態(tài)，磷質(zhì)量濃度的垂向分布，以及不同流速、不同初始磷質(zhì)量濃度和泥沙質(zhì)量濃度條件下的懸沙吸附過程。

1 試 驗(yàn) 方 案

1.1 試驗(yàn)水槽

在PVC板制成的加長型環(huán)形水槽中研究懸沙對磷的吸附作用(見圖1)。水槽周長10 m，寬0.3 m，深0.43 m。水槽由直道和彎道段2部分構(gòu)成，彎道中心線的半徑為0.8 m。距離彎道一側(cè)0.3 m位置處設(shè)有直徑為0.2 m的圓盤形轉(zhuǎn)輪。轉(zhuǎn)輪表面附著一定高度的斷齒，并在外接電機(jī)M驅(qū)動(dòng)下?lián)軇?dòng)上層水體，形成整個(gè)水槽范圍內(nèi)的水流運(yùn)動(dòng)。

(a)水槽示意圖(單位：cm) (b)轉(zhuǎn)輪結(jié)構(gòu)圖1 加長型環(huán)形水槽及轉(zhuǎn)輪結(jié)構(gòu)Fig. 1 Schematic diagram of elongated annular flume and plexiglas gear

圖2 #8斷面中軸線位置流速垂向分布特征Fig. 2 Vertical distribution of flow velocity along centerline at cross-section #8

試驗(yàn)過程中，恒定水槽中水深H=20 cm。為分析流場空間分布，沿水槽軸線方向布置10個(gè)測量斷面(#1—#10)，利用聲學(xué)多普勒流速儀(ADV)及旋槳流速儀測量各斷面的流速分布。結(jié)果表明，#8斷面的流速沿水深滿足對數(shù)分布規(guī)律，且能夠較好地表征不同電機(jī)轉(zhuǎn)速條件下對應(yīng)水槽10個(gè)斷面的平均流速分布。通過測量#8斷面0.6H處水體磷酸鹽質(zhì)量濃度的變化，反映水槽系統(tǒng)中泥沙吸附磷的整體趨勢。各試驗(yàn)工況下水平流速v沿水深h的分布如圖2所示(其中U為斷面平均流速)。

1.2 試驗(yàn)方法

本文研究不同磷污染物質(zhì)量濃度c0、懸沙質(zhì)量濃度S0以及水平流速U條件下懸沙對磷的吸附作用規(guī)律。試驗(yàn)開始之前，緩慢調(diào)整并穩(wěn)定電機(jī)轉(zhuǎn)速使水槽內(nèi)水流達(dá)到設(shè)計(jì)流速，然后加入一定量的試驗(yàn)?zāi)嗌?。水沙作用穩(wěn)定后，沿水槽軸線方向均勻加入設(shè)定質(zhì)量濃度的磷酸二氫鉀(KH2PO4)溶液，并開始試驗(yàn)。試驗(yàn)過程中，在#8斷面中軸線水深h=12 cm的位置處進(jìn)行取樣，取樣時(shí)間t=10 min、20 min、30 min、45 min、1 h、1.5 h、2 h、3 h、…、13 h、22 h、23 h、24 h。每次取3個(gè)平行樣品(各5 mL)，并取均值代表對應(yīng)時(shí)刻的磷質(zhì)量濃度。取樣結(jié)束后，立即采用0.45 μm的微孔濾膜真空抽濾以進(jìn)行水沙分離，避免樣品中泥沙對磷的進(jìn)一步吸附，并采用紫外-可見分光光度計(jì)測量水體活性溶解態(tài)磷質(zhì)量濃度。為進(jìn)一步分析磷的空間分布狀況，在試驗(yàn)開始5 h后測量#8斷面水深h=5 cm、8 cm、12 cm、14 cm、18 cm處水體磷質(zhì)量濃度的變化。試驗(yàn)結(jié)束后，關(guān)閉電機(jī)，并測量#8斷面水深h=12 cm位置處在15 min、30 min、45 min、1 h、1.5 h、2 h的水體磷質(zhì)量濃度以探討泥沙沉降對磷的影響。整個(gè)過程中水槽系統(tǒng)內(nèi)不存在磷的流入或流出，每一時(shí)刻取樣15 mL，共取樣300 mL，水槽總水量600 L，取樣量僅占總水量的0.05%，故取樣對試驗(yàn)結(jié)果的影響可以忽略。根據(jù)磷的質(zhì)量守恒，可以通過水體磷質(zhì)量濃度的變化間接反映泥沙對磷的吸附量[18]。設(shè)計(jì)磷初始質(zhì)量濃度c0=0.5 mg/L、1 mg/L、2 mg/L、3 mg/L、5 mg/L，含沙量(懸沙質(zhì)量濃度)S0=0.5 g/L、1 g/L、1.5 g/L、2 g/L，試驗(yàn)過程中控制水溫為(21±2) ℃，pH為6.5～7。

圖3 U=51.5 cm/s時(shí)不同斷面中心線上流速沿水深分布Fig. 3 Distribution of flow velocity along depth at centerlines of different cross-sections (U=51.5 cm/s)

2 結(jié) 果 分 析

2.1 直道段流速分布

圖3給出了U=51.5 cm/s時(shí)水槽直道段不同斷面中心線流速沿水深方向的變化特征。受到水槽邊壁阻力以及彎道水流作用的影響，#6—#7斷面在距床面2 cm處流速有一個(gè)極大值，其他水深處流速沿水深可以較好地吻合對數(shù)分布公式。直道段中部斷面#6—#8流速垂線分布規(guī)律近似，說明直道段流速分布變化不大，可較好地模擬天然條件下河道中的水流狀態(tài)。

圖4 U=39 cm/s、c0=3 mg/L時(shí)不同含沙量條件下#8斷面水體磷質(zhì)量濃度c和泥沙質(zhì)量濃度S垂向分布Fig. 4 Vertical distribution of phosphorus and sediment concentrations under different conditions at cross-section #8 (U= 39 cm/s and c0 = 3 mg/L)

2.2 磷質(zhì)量濃度的垂向變化規(guī)律

試驗(yàn)水槽內(nèi)流場分布不均勻，且懸沙質(zhì)量濃度沿水深分布不均勻，流速及泥沙的不均勻分布會對磷的空間分布造成一定的影響。筆者測量吸附平衡狀態(tài)下#8斷面不同水深處磷質(zhì)量濃度以及懸沙質(zhì)量濃度，分析磷在水深方向的分布規(guī)律。由圖4(a)可見，磷的垂向分布存在一定的不均勻性，但相對變化量并不十分顯著(<0.01 mg/L)。可見，水槽系統(tǒng)內(nèi)的水體運(yùn)動(dòng)對于促進(jìn)磷酸鹽的垂向均勻分布具有一定影響。進(jìn)一步分析可知，水體磷質(zhì)量濃度的最大值出現(xiàn)在中部水深處，且最大值出現(xiàn)的位置會隨著泥沙質(zhì)量濃度的增大而向水面方向發(fā)生移動(dòng)。圖4(b)給出泥沙質(zhì)量濃度沿水深的分布情況，在環(huán)形水槽直道段：上部水體混摻均勻，表現(xiàn)為水面部分泥沙質(zhì)量濃度略小于水體中部泥沙質(zhì)量濃度；下部水體泥沙質(zhì)量濃度沿水深呈增大趨勢顯著，在水槽底部達(dá)到最大值。

圖5 U=39 cm/s時(shí)#8斷面不同位置水流紊動(dòng)強(qiáng)度σu垂向分布Fig. 5 Vertical distribution of turbulence intensity σu at different measuring points at cross-section #8 (U=39 cm/s)

分析認(rèn)為，水流通過影響泥沙與磷之間的相互作用可能是造成磷質(zhì)量濃度不均勻分布的重要原因。水流紊動(dòng)強(qiáng)度以及泥沙濃度沿水深方向變化顯著：水槽底部水體含沙量高，水流紊動(dòng)強(qiáng)度大(見圖5，其中n為斷面測點(diǎn)與水槽內(nèi)側(cè)距離)，泥沙對磷的吸附量大，導(dǎo)致水體磷質(zhì)量濃度降低；上部水體含沙量相對較小，水流通過泥沙環(huán)境效應(yīng)對磷質(zhì)量濃度的影響并不顯著[18]，但上部水體流速大，導(dǎo)致泥沙對磷的吸附量增大，水體磷質(zhì)量濃度降低。最終上部水體和下部水體吸附量較大，水體磷質(zhì)量濃度低，而中部水體磷質(zhì)量濃度表現(xiàn)為較大值。由于懸沙的存在對于水流紊動(dòng)具有一定的抑制作用[19]，隨著懸沙質(zhì)量濃度的增大，水流紊動(dòng)強(qiáng)度減弱，水槽底部高濃度泥沙層的厚度也逐漸增加，是造成最大磷質(zhì)量濃度所處位置發(fā)生相對上移的主要原因。

2.3 動(dòng)力學(xué)吸附過程分析及擬合

泥沙對磷的動(dòng)力學(xué)吸附過程可分為以下3個(gè)階段：0～1 h的快速吸附階段，此時(shí)泥沙的吸附效率較高，可以達(dá)到平衡吸附量的80%左右；1 h之后至泥沙達(dá)到吸附平衡之前的過程為緩慢吸附階段，該過程持續(xù)3～4 h，其對應(yīng)的磷吸附量約為20%；之后是吸附平衡階段，其對應(yīng)的單位泥沙磷吸附量不隨時(shí)間增加，僅在某一均值附近小范圍波動(dòng)。

試驗(yàn)過程中，研究平衡狀態(tài)時(shí)采用單位質(zhì)量泥沙對磷的吸附量Ne來分析泥沙的吸附規(guī)律。取沉降6 h后不同時(shí)刻泥沙磷質(zhì)量濃度的均值為對應(yīng)條件下的Ne值[20]。由表1可知，液相磷質(zhì)量濃度較低時(shí)(c≤1 mg/L)，流速越大Ne越??；液相磷質(zhì)量濃度較高時(shí)，流速越大Ne越大。分析認(rèn)為，流速越大，水沙界面邊界層厚度越小，導(dǎo)致水沙界面產(chǎn)生較大的濃度梯度，泥沙對磷的吸附能力增強(qiáng)。當(dāng)磷質(zhì)量濃度較低時(shí)，由于水沙界面濃度梯度較小，流速對吸附速率的影響較小，泥沙對磷的吸附能力減弱。

表1 不同條件下的Ne值

對比表1不同工況Ne值的大小，可以發(fā)現(xiàn)泥沙質(zhì)量濃度和初始磷質(zhì)量濃度對吸附的影響。初始磷質(zhì)量濃度同為3 mg/L，泥沙質(zhì)量濃度分別為1 g/L、1.5 g/L、2 g/L時(shí)，在水流流速相同的情況下，Ne隨著泥沙質(zhì)量濃度的增大而減小。雖然泥沙質(zhì)量濃度增大會提供更多的有效吸附位，但是由于泥沙之間存在競爭吸附，導(dǎo)致Ne反而減小。泥沙質(zhì)量濃度同為1 g/L，初始磷質(zhì)量濃度分別為0.5 mg/L、1 mg/L、3 mg/L時(shí)，在水流流速相同的情況下，Ne隨著初始磷質(zhì)量濃度的增大而增大[21]。

圖6為不同流速條件下，各個(gè)方程對動(dòng)力學(xué)吸附過程的擬合結(jié)果(c0=3 mg/L，S0=1 g/L，其中nt為t時(shí)刻單位泥沙對磷的吸附量)。由圖6可知，拋物線方程擬合效果最差，無法準(zhǔn)確描述磷吸附量的變化情況，擬合相關(guān)系數(shù)R2平均值約為0.86(0.830 2～0.905 8)。拋物線方程低估了快吸附階段的吸附量，但高估了平衡階段的吸附量。Elovich方程能較好地估計(jì)平衡階段吸附量，但對快吸附階段吸附量略有高估，且低估了緩慢吸附階段的吸附量，擬合相關(guān)系數(shù)R2平均值約為0.96(0.960 5～0.965 3)。一階動(dòng)力學(xué)方程以及二階動(dòng)力學(xué)方程均能較好地表現(xiàn)達(dá)到吸附平衡狀態(tài)之前單位泥沙對污染物吸附量隨時(shí)間的變化關(guān)系[22]，擬合相關(guān)系數(shù)多數(shù)大于0.97(見表2)。結(jié)合圖6和表2可以發(fā)現(xiàn)，一階、二階動(dòng)力學(xué)方程能夠更好地表征淮河泥沙吸附行為。

圖6 不同流速對應(yīng)動(dòng)態(tài)吸附過程擬合結(jié)果對比Fig. 6 Comparison of fitted results of different dynamic sorption equations under different velocity conditions

U/(cm·s-1)Elovich方程拋物線方程一階動(dòng)力學(xué)方程二階動(dòng)力學(xué)方程abR2R2R2K1R2K2R251.50.9390.96530.06400.85282.30.9704300.9835482.2550.96050.05000.83022.60.9911360.9878442.6580.96290.04000.84842.20.9767430.9812391.51170.96320.02560.90581.60.8961510.9910

注：a、b、R2、K1、K2為方程擬合參數(shù)。

2.4 懸沙沉降對吸附的影響

吸附試驗(yàn)結(jié)束后，關(guān)閉電機(jī)，水流逐漸停止運(yùn)動(dòng)，懸沙顆粒開始緩慢沉降。本文研究泥沙沉降對應(yīng)水體磷質(zhì)量濃度的變化。由圖7可知(橫坐標(biāo)時(shí)間t從關(guān)閉電機(jī)開始計(jì)時(shí))，伴隨泥沙沉降，水體磷質(zhì)量濃度c與水體相對平衡時(shí)的磷質(zhì)量濃度ceq的差值先增加、后降低，且在沉降0.75～1 h左右水體磷質(zhì)量濃度降低至懸沙沉降前水體磷質(zhì)量濃度范圍，意味著懸沙沉降過程對應(yīng)發(fā)生泥沙顆粒向水體釋放磷以及對磷的“二次吸附”2個(gè)階段作用，并最終造成水體磷質(zhì)量濃度顯著降低。其中，懸沙解吸磷的過程持續(xù)約0.25 h。

圖7(a)為相同泥沙、液相磷質(zhì)量濃度在不同流速試驗(yàn)條件下，關(guān)閉電機(jī)后水體磷酸鹽質(zhì)量濃度的變化過程。試驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)環(huán)境因子保持不變時(shí)，不同原始流速條件對應(yīng)泥沙沉降過程造成水體磷質(zhì)量濃度的變化規(guī)律基本一致，說明沉降試驗(yàn)具有一定的可重復(fù)性。圖7(b)進(jìn)一步分析不同懸沙質(zhì)量濃度對“泥沙沉降-水體磷質(zhì)量濃度變化”過程的影響，結(jié)果表明含沙量越大對應(yīng)泥沙解吸以及“二次吸附”作用也相對越強(qiáng)，說明不同含沙量水體在泥沙沉降過程中表現(xiàn)出不同程度的液相磷質(zhì)量濃度變化，且變化的劇烈程度隨含沙量的增大而增大。

根據(jù)懸沙吸附的試驗(yàn)結(jié)論，試驗(yàn)對應(yīng)條件下單位泥沙的平衡吸附量隨流速減小而降低。關(guān)閉電機(jī)后水流流速逐漸減弱，泥沙發(fā)生解吸作用，水體磷質(zhì)量濃度增加。筆者認(rèn)為，泥沙對磷的“二次吸附”可能是由于沉降過程發(fā)生顆粒之間的絮凝作用。流速降低導(dǎo)致懸沙顆粒大范圍沉降，而且泥沙顆粒粒徑較小(d10=3.3 μm，d50=22.72 μm)，在沉降過程中顆粒之間接觸、碰撞并發(fā)生絮凝作用，形成松散的結(jié)構(gòu)，構(gòu)成更多的吸附位置[23]，泥沙對磷吸附能力顯著增強(qiáng)，顯示出沉降0.25 h之后水體磷質(zhì)量濃度降低。

(a)c0=3 mg/L， S=0.5 g/L (b)U=48 cm/s， c0=3 mg/L圖7 關(guān)閉電機(jī)后泥沙沉降導(dǎo)致水體磷質(zhì)量濃度的變化Fig. 7 Change of phosphorus mass concentration caused by deposition of sediment after motor was turned off

3 結(jié) 論

a.水體磷質(zhì)量濃度沿水深方向分布不均勻，但相對變化量較小。磷質(zhì)量濃度在水深中部達(dá)到最大值，且對應(yīng)位置隨著含沙量的增大而存在向水面移動(dòng)的趨勢。

b.液相磷質(zhì)量濃度較低時(shí)，水槽中水流流速越大對應(yīng)的磷吸附量越小；液相磷質(zhì)量濃度較高時(shí)，水槽中水流流速越大對應(yīng)的磷吸附量越大。泥沙質(zhì)量濃度越小，初始磷質(zhì)量濃度越大，單位質(zhì)量泥沙對磷的吸附量越大。一階、二階動(dòng)力學(xué)方程能夠更好地表征淮河泥沙的吸附行為。

c.伴隨泥沙沉降，泥沙對液相磷作用經(jīng)歷了懸沙解吸磷以及絮凝作用對磷的“二次吸附”2個(gè)階段，對應(yīng)磷質(zhì)量濃度先增大、后降低，且在沉降0.25 h時(shí)水體磷質(zhì)量濃度達(dá)到最大值。

d.受試驗(yàn)條件以及觀測手段限制，未能進(jìn)一步探討磷在水槽彎道的空間分布以及彎道對泥沙遷移轉(zhuǎn)化磷的影響，對泥沙沉降過程的研究也僅僅提出初步的探索性結(jié)論。未來的研究應(yīng)當(dāng)圍繞上述方面展開，并進(jìn)行深入的分析與討論。

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Characteristics of adsorption of phosphorus by sediment under hydrodynamic action

JI Fei1，2，LI Zhiwei1，2，ZHAO Hanqing1，2

(1.CollegeofWaterConservancyandHydropowerEngineering，HohaiUniversity，Nanjing210098，China；2.StateKeyLaboratoryofHydrology-WaterResourcesandHydraulicEngineering，HohaiUniversity，Nanjing210098，China)

In order to investigate the patterns of adsorption of phosphorus by sediment under different hydrodynamic actions，the adsorption of phosphorus and the vertical distribution of phosphorus were investigated through experiments in an elongated annular flume. The effects of velocity，initial phosphorus concentration，and sediment concentration were investigated. The results show that the vertical distribution of velocity in the elongated annular flume matched the logarithm law. The concentration of soluble reactive phosphate was distributed unevenly along the depth，and the maximum value appeared in the middle of the depth. The adsorption pattern of phosphorus under different velocity conditions depends on the mass concentration of soluble phosphorus. The amount of adsorption per unit mass of sediment decreased as the velocity increased when the phosphorus concentration was low，while it increased when the phosphorus concentration was high. The adsorption amount of phosphorus per unit mass of sediment increased as the sediment concentration decreased or the initial phosphorus concentration increased. The first-order and second-order dynamic equations can be used to describe the adsorption behavior of sediment in the Huaihe River. With the deposition of suspended sediment，the phosphorus concentration increased to a maximum at 0.25 h and then decreased.

hydrodynamic action；suspended sediment；phosphorus；elongated annular flume；water flow regime；adsorption-deposition experiment； adsorption behavior of sediment in Huaihe River

10.3876/j.issn.1000-1980.2017.01.008

2016-05-14

國家自然科學(xué)基金(51409085，51239003)；水利部公益性行業(yè)科研專項(xiàng)(201501007)；水資源與水電工程科學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(武漢大學(xué))開放研究基金(2015HLG01)

吉飛(1991—)，男，江蘇寶應(yīng)人，碩士研究生，主要從事環(huán)境泥沙研究。E-mail：feiji@hhu.edu.cn

李志偉，副教授。E-mail： zwli@ hhu.edu.cn

X522；TV143

A

1000-1980(2017)01-0056-07