許婷，侯讀杰，曹冰，陳曉東，刁慧

1.中國地質(zhì)大學(xué)(北京)能源學(xué)院，北京 100083 2.中國地質(zhì)大學(xué)(北京)能源學(xué)院 海相儲層演化與油氣富集機(jī)理教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100083 3.中國海洋石油(中國)有限公司上海分公司,上海 200030

東海盆地西湖凹陷輕質(zhì)原油芳烴地球化學(xué)特征

許婷1,2，侯讀杰1,2，曹冰3，陳曉東3，刁慧3

1.中國地質(zhì)大學(xué)(北京)能源學(xué)院，北京 100083 2.中國地質(zhì)大學(xué)(北京)能源學(xué)院 海相儲層演化與油氣富集機(jī)理教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100083 3.中國海洋石油(中國)有限公司上海分公司,上海 200030

采用GC-MS實(shí)驗(yàn)技術(shù)，對西湖凹陷8口井12個輕質(zhì)原油樣品的芳烴地球化學(xué)特征進(jìn)行了系統(tǒng)研究。平湖斜坡帶北部地區(qū)NB14-1井、NB14-2井和NB14-3井這3口井的輕質(zhì)原油與平湖斜坡帶中部地區(qū)的NB25-1井和NB25-2井、西次凹的HY1-1井以及黃巖構(gòu)造帶的HY2-1井和HY2-2井這5口井的輕質(zhì)原油芳烴化合物的分布特征和相對含量存在明顯差別。輕質(zhì)原油芳烴餾分中以二環(huán)和三環(huán)的化合物為主，前者富含菲系列化合物，萘系列和聯(lián)苯系列化合物含量相對較低，后者則相反，其富含萘系列和聯(lián)苯系列化合物，菲系列化合物含量相對較低。輕質(zhì)原油生源和沉積環(huán)境的研究表明，原油的母源都主要為陸源高等植物來源，成因環(huán)境都為氧化環(huán)境，但后者的1,2,5-TMN和1,2,5,6-TeMN相對含量更高，氧芴相對含量和Pr/Ph值更大，反映其母源的陸源高等植物輸入程度更大，沉積環(huán)境的氧化性更強(qiáng)。烷基萘、烷基菲和烷基二苯并噻吩成熟度指標(biāo)表明，輕質(zhì)原油以達(dá)到成熟到高熟演化階段，平湖斜坡帶北部地區(qū)的NB14-1井、NB14-2井和NB14-3井這3口井的輕質(zhì)原油熱演化程度相對更高。

西湖凹陷；輕質(zhì)原油；芳烴；地球化學(xué)特征；原油成熟度

0 引言

西湖凹陷是東海陸架盆地油氣勘探的一個重要凹陷，油氣主要分布于平湖組和花港組，以天然氣為主，天然氣藏中往往伴生著一定工業(yè)價值的凝析油或輕質(zhì)油藏，具有較好的輕質(zhì)油勘探潛力[1]。前人已對研究區(qū)原油的飽和烴地球化學(xué)特征進(jìn)行了一些研究[1-3]，但就其成因和油源的認(rèn)識不一，部分學(xué)者認(rèn)為西湖凹陷凝析油或輕質(zhì)油主要來源于樹脂體成烴，生成的原油成熟度不可能太高[4]，部分學(xué)者認(rèn)西湖凹陷部分凝析油或輕質(zhì)油為液態(tài)烴在高溫條件下裂解生成，原油處于過裂解階段[5]，部分學(xué)者認(rèn)為西湖凹陷凝析油是蒸發(fā)分餾作用形成的[4,6]。準(zhǔn)確判定原油的成熟度對于認(rèn)識原油的成因和油源問題至關(guān)重要。研究區(qū)常用的飽和烴甾萜類異構(gòu)化成熟度指標(biāo)均已經(jīng)接近或達(dá)到異構(gòu)化終點(diǎn)而難以反映原油的真實(shí)成熟度[3]。芳烴作為原油中的重要部分，可提供原油生源母質(zhì)、沉積環(huán)境、成熟度和油源對比方面的重要信息，且芳烴相對于飽和烴具有更強(qiáng)的抗生物降解能力，在成熟度方面的應(yīng)用范圍更廣，因此在原油成熟度評價中具有一定的優(yōu)越性，對芳烴的深入研究也是對飽和烴研究的有益補(bǔ)充。目前對于西湖凹陷原油芳烴的地球化學(xué)特征的系統(tǒng)研究較為薄弱，本文的目的是通過芳烴色譜—質(zhì)譜實(shí)驗(yàn)分析，對西湖凹陷輕質(zhì)原油的芳烴生物標(biāo)志化合物特征進(jìn)行系統(tǒng)分析，以明確研究區(qū)輕質(zhì)原油的生源、沉積環(huán)境和成熟度特征，以期有助于深入認(rèn)識研究區(qū)的油氣成因及油氣富集規(guī)律。

1 地質(zhì)背景

西湖凹陷位于東海陸架盆地的東北部[7]，其東與釣魚島隆褶帶毗鄰，西以虎皮礁、海礁、魚山凸起為界，南臨臺北坳陷的基隆凹陷，北接福江坳陷，總面積約5.9×104km2，是東海油氣勘探的重點(diǎn)區(qū)域[8-10]。西湖凹陷構(gòu)造具有“東西分帶、南北分塊、縱向多疊合”的特點(diǎn)，經(jīng)歷了斷陷—拗陷—區(qū)域沉降3個演化階段[11]，由老到新發(fā)育古新統(tǒng)，中下始新統(tǒng)寶石組、中上始新統(tǒng)平湖組、漸新統(tǒng)花港組、下中新統(tǒng)龍井組、中中新統(tǒng)玉泉組和上中新統(tǒng)柳浪組、上新統(tǒng)三潭組及第四系東海群[12]，其中古新統(tǒng)—中、下始新統(tǒng)、始新統(tǒng)平湖組、漸新統(tǒng)花港組和中新統(tǒng)龍井組為本研究區(qū)的4套烴源巖[13]，始新統(tǒng)平湖組煤系烴源巖是盆地的主力烴源巖層，為一套海陸過渡相沉積，暗色泥巖厚度大、分布廣，煤層發(fā)育，有機(jī)質(zhì)豐度普遍為中等—高，成熟度多在成熟—高成熟演化階段，油氣源條件良好[14-16]。西湖凹陷目前發(fā)現(xiàn)的油氣藏主要分布在斜坡帶中南部和中央背斜帶南部[12]。油藏主要分布在平湖斜坡帶和黃巖構(gòu)造帶，凝析氣藏廣泛分布于平湖斜坡帶、黃巖構(gòu)造帶和天臺構(gòu)造帶。本次研究所取西湖凹陷8口井12個輕質(zhì)原油樣品，井位見圖1，通過芳烴化合物組成特征和相對含量來探討輕質(zhì)原油的生源和成油環(huán)境特征，選取有效的烷基萘，烷基菲和烷基二苯并噻吩成熟度參數(shù)來進(jìn)行輕質(zhì)原油成熟度評價。

圖1 西湖凹陷構(gòu)造區(qū)劃圖及原油取樣井位Fig.1 Regional structure map of Xihu Sag and well sites of crude oil samples

2 樣品和實(shí)驗(yàn)

西湖凹陷原油的物性有一定差異，其中NB14-1井、NB14-2井和NB14-3井這3口井的原油的密度為0.82 g/cm3～0.83 g/cm3，含蠟量為2.11%～10.54%，凝固點(diǎn)為5 ℃～14 ℃， NB25-1井、NB25-2井、HY1-1井、HY2-1井和HY2-2井這5口井原油的密度為0.75 g/cm3～0.82 g/cm3，含蠟量為0.79%～1.78%，凝固點(diǎn)為-30 ℃～1 ℃，前者的密度、含蠟量和凝固點(diǎn)較后者高。原油族組成中飽和烴含量最高(含量為77.2%～91.5%之間)，其次芳烴含量 (含量為3.5%～20.8%)，非烴和瀝青質(zhì)含量極低(含量為1.3%～5.4%)。輕質(zhì)原油的Pr/Ph>4，正構(gòu)烷烴無奇偶優(yōu)勢，OEP值大都在1.0左右，C21-/C22+分布在1.63～15.14之間，甾烷成熟度參數(shù)C29S/(S+R)、C29ββ/(ββ+αα)均已接近或達(dá)到異構(gòu)化終點(diǎn)，輕質(zhì)原油成熟度較高。

原油樣品用石油醚沉淀去除瀝青后，用氧化鋁/硅膠柱層析進(jìn)行族組分分離，分別用石油醚、二氯甲烷和三氯甲烷/乙醇分離得到飽和烴、芳烴和瀝青質(zhì)。后對芳烴組分進(jìn)行了氣相色譜—質(zhì)譜分析。實(shí)驗(yàn)儀器為Agilent 7890A-GC/5975C-MSD，色譜柱為 HP-5MS彈性石英毛細(xì)柱(30 m×0.25 mm×0.25m)。進(jìn)樣器溫度為300℃，升溫程序?yàn)槌鯗?0℃，保留1 min，以20 ℃/min升溫至120℃，以3 ℃/min升至310℃，恒溫15 min。載氣為He，流速：1 mL/min。質(zhì)譜離子化方式為EI，70 eV。數(shù)據(jù)采集方式為多離子檢測(SIM)。

3 輕質(zhì)原油芳烴地球化學(xué)特征

3.1 芳烴的宏觀組成特征

西湖凹陷輕質(zhì)原油芳烴中檢測出了166種，包括12個系列化合物，即萘系列、菲系列、屈系列、二苯并噻吩系列、聯(lián)苯系列、二苯并呋喃系列、芴系列、芘系列、三芳甾烷系列、苯并熒蒽系列、苯并芘系列及苯并芴系列化合物。芳烴的組成和分布特征受母質(zhì)類型、沉積環(huán)境和成熟度等因素的影響。未成熟—低成熟度原油，芳烴化合物中以四環(huán)、五環(huán)化合物為主，中—高成熟度的原油，芳烴化合物以二環(huán)或三環(huán)化合物占優(yōu)勢[17]。從芳烴總離子流圖2可看出，西湖凹陷輕質(zhì)原油芳烴餾分以二環(huán)或三環(huán)化合物為主，四、五環(huán)芳烴化合物含量很低，反映輕質(zhì)原油成熟度較高。對12個系列芳烴化合物相對含量進(jìn)行歸一化計算，從圖3可看出二環(huán)的萘和聯(lián)苯以及三環(huán)的菲系列化合物含量最高，三者含量之和占芳烴含量的74.46～85.29%，其次是二苯并噻吩系列、二苯并呋喃系列和芴系列，含量之和占芳烴含量的14.39%～21.81%，屈、芘、三芳甾烷、苯并熒蒽、苯并芘及苯并芴系列含量約為1.5%左右甚至更低。平湖斜坡帶北部地區(qū)的NB14-1井、NB14-2井和NB14-3井這3口井的輕質(zhì)原油芳烴化合物分布特征與平湖斜坡帶中部地區(qū)的NB25-1井和NB25-2井、西次凹的HY1-1井以及黃巖構(gòu)造帶的HY2-1井和HY2-2井這5口井的輕質(zhì)原油芳烴化合物分布特征存在明顯差異，其中差別最顯著的是萘系列、菲系列和聯(lián)苯系列化合物，前者菲系列化合物含量相對較高(分布在36.24%～42.70%之間)，萘系列和聯(lián)苯系列化合物含量相對較低(分別分布在13.47%～27.48%和13.34%～18.29%之間)，后者則相反，其萘系列和聯(lián)苯系列化合物含量相對較高(分別分布在38.14%～52.39%和18.32～32.01%之間)，而菲系列化合物含量相對較低(分布在6.16%～17.27%之間)。輕質(zhì)原油芳烴化合物相對含量的這種差異指示原油的生源母質(zhì)可能存在不同。

3.2 生源和沉積環(huán)境特征

西湖凹陷輕質(zhì)原油中含量最多的萘、菲、聯(lián)苯化合物，微量的稠環(huán)芳烴化合物，包括卡達(dá)烯、惹烯、苯并熒蒽、熒蒽、芘等都是陸源有機(jī)質(zhì)輸入的生物標(biāo)志物[18-21]。Alexanderetal.[22]認(rèn)為1,2,5-三甲基萘(1,2,5-TMN)和1,2,5,6-四甲基萘(1,2,5,6-TeMN)可能來源于高等植物生源的五環(huán)三萜香樹素或樹脂生源的二環(huán)二萜刺柏酸，是陸源高等植物來源的標(biāo)志物。朱揚(yáng)明等[19]研究發(fā)現(xiàn)，海相原油中1,2,5-/1,3,6-TMN在較低，均在0.3以下，陸相原油中該比值較高，均在0.3以上，其中煤成油到達(dá)0.71～1.48，且該指標(biāo)變化隨高等植物成分增加而增高。西湖凹陷輕質(zhì)原油1,2,5-/1,3,6-TMN比值分布在0.44～1.22

圖2 西湖凹陷輕質(zhì)原油芳烴GC/MS總離子流圖Fig.2 GC/MS TIC of aromatic fraction of light oils in Xihu sag

圖3 西湖凹陷輕質(zhì)原油芳烴系列相對含量Fig.3 The component of aromatic hydrocarbon of light oils in Xihu sag

之間，其中NB14-1井、NB14-2井和NB14-3井這3口井的輕質(zhì)原油該比值分布在0.44～0.56之間，NB25-1井、NB25-2井、HY1-1井、HY2-1井和HY2-2井這5口井的輕質(zhì)原油該比值分布在0.65～1.22之間(表1)，后者該比值明顯高于前者；前人的研究認(rèn)為海相原油中1,2,5,6-TeMN含量較低，占TeMN系列的10%以下，陸相原油中該化合物含量較高，在湖相和煤成油中含量超過20%[19]，西湖凹陷輕質(zhì)原油1,2,5,6-TeMN占TeMN系列的10.97%～23.93%，其中NB14-1井、NB14-2井和NB14-3井這3口井的輕質(zhì)原油的1,2,5,6-TeMN占TeMN系列的10.97%～15.71%，NB25-1井、NB25-2井、HY1-1井、HY2-1井和HY2-2井這5口井的輕質(zhì)原油的1,2,5,6-TeMN占TeMN系列的18.76%～23.93%，后者1,2,5,6-TeMN占TeMN系列的比例明顯高于前者(圖4)，上述研究表明西湖凹陷輕質(zhì)原油母源輸入主要為陸源高等植物，但后者的母源的陸源高等植物輸入程度明顯更高。聯(lián)苯系列來源于高等植物的木質(zhì)素，西湖凹陷NB14-1井、NB14-2井和NB14-3井這3口井的輕質(zhì)原油聯(lián)苯系列分布在13.34%～18.29%之間，NB25-1井、NB25-2井、HY1-1井、HY2-1井和HY2-2井這5口井的輕質(zhì)原油該系列分布在18.32%～32.01%(見圖3)，同樣表明后者陸源高等植物輸入強(qiáng)度更大。

表1 西湖凹陷輕質(zhì)原油芳烴地球化學(xué)參數(shù)

注：Hs代表花港組上段；Hx代表花港組下段；Ps代表平湖組上段；Pz代表平湖組中段；甲基萘比值MNR=2-MN/1-MN；二甲基萘比值DNR-1=(2,6-DMN+2,7-DMN)/1,5-DMN；三甲基萘指數(shù)TMNr=2,3,6-TMN/(2,3,6+1,2,5-TMN)；四甲基萘指數(shù)TeMNr=1,3,6,7-TeMN/(1,3,6,7+1,2,5,7-TeMN)；二苯并噻吩參數(shù)MDR=4-MDBT /1-MDBT；根據(jù)二甲基二苯并噻吩參數(shù)計算的鏡質(zhì)組反射率值Rc1=0.14×(4,6-DMDBT/1,4-DMDBT)+0.57；Rc2=0.35×(2,4-DMDBT/1,4-DMDBT)+0.46；甲基菲指數(shù)MPI1=1.5×(2-MP+3-MP)/(P+1-MP+9-MP)；MPI2=3×(2-MP)/(P+1-MP+9-MP)；MPI3= (2-MP+3-MP)/(1-MP+9-MP)；MPR=(2-MP)/(1-MP)；二甲基菲指數(shù)DPR2=(2,7-DMP)/(1,8-DMP)；根據(jù)甲基菲指數(shù)MPI1計算的鏡質(zhì)組反射率值Rc=0.6MPI1+0.40(0.65≤Rm<1.35)。

圖4 西湖凹陷輕質(zhì)原油1,2,5-TMN/TMN與1,2,5,6-TeMN/TeMN相關(guān)圖Fig.4 The correlation between1,2,5-TMN/TMN and 1,2,5,6-TeMN/TeMN of light oils in Xihu sag

三芴系列化合物的相對組成特征常用來指示烴源巖和原油的沉積環(huán)境，也可用來油源對比。通常在鹽湖相、海相碳酸鹽烴源巖或原油中硫芴含量較高，在沼澤相煤或煤成油中氧芴含量較高，在陸相淡水、微咸水湖相烴源巖或原油中芴的含量較高[23-24]。從圖5a三芴系列組成三角圖中可看出，氧芴含量較高(32.86%～62.05%)，其次是芴含量(22.94%～48.74%)，硫芴含量最低(14.44%～22.24%)，原油母質(zhì)沉積環(huán)境整體上為氧化環(huán)境，其中NB14-1井、NB14-2井和NB14-3井這3口井輕質(zhì)原油的氧芴含量為32.86%～43.87%，平均值為40.58%，芴的含量為39.55%～48.74%，平均值為42.15%；NB25-1井、NB25-2井、HY1-1井、HY2-1井和HY2-2井這5口井的輕質(zhì)原油的氧芴含量為48.42%～62.05%，平均值為53.82%，芴的含量為22.94%～32.20%，平均值為28.61%，前者芴的含量相對較高，表明沉積環(huán)境可能主要為淡水湖相沉積環(huán)境，后者氧芴含量明顯更高，表明原油母質(zhì)沉積環(huán)境更偏向于氧化性較強(qiáng)的沼澤相沉積環(huán)境。Radkeetal.[25]提出可利用甲基二苯并噻吩/甲基二苯并呋喃比值(MDBTs/MDBFs)與Pr/Ph值相關(guān)圖確定沉積境。從圖5b中MDBTs/MDBFs與Pr/Ph相關(guān)圖可看出，西湖凹陷NB14-1井、NB14-2井、NB14-3井這3口井的輕質(zhì)原油與NB25-1井、NB25-2井、HY1-1井、HY2-1井和HY2-2井這5口井的輕質(zhì)原油的母質(zhì)沉積環(huán)境有一定差異。輕質(zhì)原油的MDBTs/MDBFs值分布于0.06～0.52之間，表明甲基二苯并呋喃系列化合物相對于甲基二苯并噻吩系列化合物更豐富，原油母質(zhì)沉積環(huán)境氧化性較強(qiáng)，其中NB14-1井、NB14-2井、NB14-3井這3口井輕質(zhì)原油的MDBTs/MDBFs值為0.35～0.52，對應(yīng)的Pr/Ph值分布在4.15～4.96之間；NB25-1井、NB25-2井、HY1-1井、HY2-1井和HY2-2井這5口井的輕質(zhì)原油的MDBTs/MDBFs值為0.06～0.17，對應(yīng)的Pr/Ph值分布在5.14～7.25，兩類原油都處于圖版中的濱淺湖—三角洲—沼澤相的氧化環(huán)境區(qū)域，但后者M(jìn)DBTs/MDBFs值相對更低，且Pr/Ph值相對更高，表明原油母質(zhì)沉積環(huán)境氧化性更強(qiáng)，沉積環(huán)境參數(shù)結(jié)合前人的研究結(jié)果[12,26]表明，前者沉積環(huán)境可能屬于濱淺湖相沉積，氧化性較強(qiáng)，母源輸入主要為陸源高等植物，后者可能屬于氧化性更強(qiáng)的三角洲—沼澤相沉積，母源中陸源高等植物的輸入程度也更高。

圖5 西湖凹陷輕質(zhì)原油沉積環(huán)境相關(guān)圖a.輕質(zhì)原油三芴系列化合物組成三角圖；b.輕質(zhì)原油MDBTs/MDBTFs與Pr/Ph值相關(guān)圖Fig.5 Cross plot of depositional environments of light oils in Xihu sag

3.3 輕質(zhì)原油成熟度

原油成熟度的判定對于認(rèn)識原油的成因具有重要意義，西湖凹陷輕質(zhì)原油中常規(guī)的甾萜烷成熟度指標(biāo)均已接近或達(dá)到異構(gòu)化終點(diǎn)而難以反映真實(shí)的成熟度，如C29甾烷ββ/(ββ+αα)和C29甾烷20S/(20S+20R)值分布為在0.51～0.64和0.35～0.62，均已接近或達(dá)到平衡終點(diǎn)值，說明輕質(zhì)原油成熟度較高。新藿烷成熟度參數(shù)Ts/(Tm+Ts)是最常用的成熟度參數(shù)，該參數(shù)在較高熱演化階段仍然適用，隨成熟度增加該比值增大，約在生油階段晚期該值達(dá)到0.5[27]。西湖凹陷輕質(zhì)原油的Ts/(Ts+Tm)均小于0.45，該比值除受熱演化程度的影響外，還受有機(jī)質(zhì)類型的影響，在煤系有機(jī)質(zhì)中往往具有較高含量的Tm，導(dǎo)致Ts/(Ts+Tm)比值較低，因此該參數(shù)也難以準(zhǔn)確判斷研究區(qū)輕質(zhì)原油的真實(shí)成熟度。芳烴中也有很多能夠反映原油成熟度的指標(biāo)，如烷基萘、烷基菲和烷基二苯并噻吩等[28]，且這些成熟度指標(biāo)相對于飽和烴成熟度指標(biāo)應(yīng)用范圍更廣，故在原油和烴源巖成熟度評價中具有一定的優(yōu)越性。考慮到西湖凹陷輕質(zhì)原油熱演化程度較高，因而選取能反映較高成熟度階段的有效指標(biāo)來進(jìn)行西湖凹陷輕質(zhì)原油成熟度評價。

3.3.1 烷基萘

研究表明多甲基萘成熟度指標(biāo)是烴源巖和原油成熟度研究的很好參數(shù)。其中甲基萘比值[MNR=2-MN/1-MN]和二甲基萘比值[DNR-1=(2,6-DMN+2,7-DMN)/1,5-DMN]是有用的成熟度參數(shù)，可用于較高熱演化階段的成熟度研究。從西湖凹陷輕質(zhì)原油的多甲基萘的GC-MS圖可看出(圖6)，NB14-1井、NB14-2井和NB14-3井這3口井輕質(zhì)原油的2-MN的峰明顯高于1-MN的峰，NB25-1井、NB25-2井、HY1-1井、HY2-1井和HY2-2井這5口井輕質(zhì)原油的2-MN的峰也比1-MN的峰要高，但對應(yīng)的峰差明顯要小一些，計算得到西湖凹陷輕質(zhì)原油的MNR值為1.19～5.30，其中NB14-1井、NB14-2井和NB14-3井這3口井的MNR值為4.03～5.30，NB25-1井、NB25-2井、HY1-1井、HY2-1井和HY2-2井這5口井的MNR值為1.19～3.67(表1)，前者的成熟度明顯高于后者。二甲基萘中(2,6-DMN+2,7-DMN)的峰較1,5-DMN峰高，且NB14-1井、NB14-2井和NB14-3井這3口井對應(yīng)的峰差要更大(圖6)，經(jīng)計算得到NB14-1井、NB14-2井和NB14-3井這3口井輕質(zhì)原油的DNR-1值較NB25-1井、NB25-2井、HY1-1井、HY2-1井和HY2-2井這5口井要大(表1)，同樣表明NB14-1井、NB14-2井和NB14-3井這3口井的輕質(zhì)原油成熟度更高。

三甲基萘指數(shù)TMNr=2,3,6-TMN/(2,3,6+1,2,5-TMN)和四甲基萘指數(shù)TeMNr=1,3,6,7-TeMN/(1,3,6,7+1,2,5,7-TeMN)也是常用的成熟度指標(biāo)，從低熟到高熟熱演化階段，這兩個比值是逐漸增大的。西湖凹陷輕質(zhì)原油的2,3,6-TMN的峰明顯高于1,2,5-TMN的峰，1,3,6,7-TeMN的峰明顯高于1,2,5,7-TeMN的峰(圖6)，計算得到輕質(zhì)原油的TMNr值為0.49～0.83，TeMNr值為0.59～0.79，其中NB14-1井、NB14-2井和NB14-3井這3口井輕質(zhì)原油的TMNr值為0.77～0.83，TeMNr值為0.75～0.79，NB25-1井、NB25-2井、HY1-1井、HY2-1井和HY2-2井這5口井的輕質(zhì)原油的TMNr值為0.49～0.59，TeMNr值為0.59～0.68，前者的這兩個比值明顯高于后者(圖7)，表明其成熟度相對更高。陳致林等[29]研究認(rèn)為，這兩個比值大于0.5，為高熟原油，兩個比值介于0.4～0.6之間，為成熟原油，由此可知西湖凹陷輕質(zhì)原油均已達(dá)到較成熟—高成熟演化階段。

3.3.2 二苯并噻吩系列化合物

烷基二苯并噻吩分子結(jié)構(gòu)稱性，具有高度的熱穩(wěn)定性和抗微生物降解能力，在新老各時代地層(第三系→震旦系)和原油(含凝析油和輕質(zhì)油)中廣泛分布，并且對熱應(yīng)力表現(xiàn)出高度的、持續(xù)的靈敏性，是常用的原油成熟度評價參數(shù)，可用于低熟—高熟熱演化階段的成熟度評價[30-33]。在熱演化過程中，熱穩(wěn)定性不同引起的二苯并噻吩系列化合物異構(gòu)體相對含量的差異能反映原油成熟度的差異。Hughes[31]提出了甲基二苯并噻吩參數(shù)MDR(4-MDBT與1-MDBT的比值)，4-MDBT相對于1-MDBT的熱穩(wěn)定性更好，隨熱演化程度增加兩者比值逐漸增大。Chakhmakhchevetal.[34]研究發(fā)現(xiàn)二甲基二苯并噻吩中4,6-DMDBT和2,4-DMDBT相對含量隨著熱演化程度增加而增大，1,4-DMDBT相對含量隨著熱演化程度增加而減小，故4,6-DMDBT/1,4-DMDBT和2,4-DMDBT/1,4-DMDBT兩個參數(shù)隨成熟度增高而增大。

圖6 西湖凹陷代表井多甲基萘系列色譜質(zhì)譜圖Fig.6 Representative wells mass chromatographs of methylated naphthalene in Xihu sag

圖7 西湖凹陷輕質(zhì)原油TMNr和TeMNr相互關(guān)系圖Fig.7 Relations of TMNr and TeMNr of light oils in Xihu sag

西湖凹陷輕質(zhì)原油甲基二苯并噻吩中4-MDBT豐度明顯高于1-MDBT，4-MDBT/1-MDBT相對豐度比值分布在4.00～13.71之間，表明輕質(zhì)原油熱演化程度較高。二甲基二苯并噻吩成熟度參數(shù)4,6-DMDBT/1,4-DMDBT相對豐度比值分布在1.88～3.77之間，2,4-DMDBT/1,4-DMDBT相對豐度比值分布在1.17～2.47之間，且4,6-DMDBT/1,4-DMDBT、2,4-DMDBT/1,4-DMDBT與MDR三者之間有很好的正相關(guān)關(guān)系，隨著這三個參數(shù)值的增加成熟度是增大的，NB14-1井、NB14-2井和NB14-3井這3口井輕質(zhì)原油的這三個參數(shù)值較NB25-1井、NB25-2井、HY1-1井、HY2-1井和HY2-2井這5口井輕質(zhì)原油的這三個參數(shù)值要高，反映其成熟度更高(圖8)。利用二甲基二苯并噻吩參數(shù)4,6-DMDBT/1,4-DMDBT和2,4-DMDBT/1,4-DMDBT建立的經(jīng)驗(yàn)公式[35]，計算得到西湖凹陷輕質(zhì)原油等效鏡質(zhì)體反射率Rc1值為0.83%～1.10%，Rc2值為0.87%～1.32%，屬于成熟—高成熟度范疇，與飽和烴甾萜烷異構(gòu)化參數(shù)和甲基萘成熟度參數(shù)所反映的成熟度特征一致。

3.3.3 菲系列化合物

菲系列化合物常用于原油和烴源巖的成熟度研究[36]，菲系列甲基化、甲基重排及脫甲基化作用主要受熱力學(xué)作用控制。Radkeetal.[37]提出利用菲及甲基菲的相對豐度判斷成熟度的甲基菲指數(shù)MPI，在熱演化過程中熱力學(xué)不穩(wěn)定的α位取代異構(gòu)體9-MP和1-MP含量降低，熱力學(xué)穩(wěn)定的β位取代異構(gòu)體3-MP和2-MP含量相對增加[38]，MPI是逐漸增加的。西湖凹陷輕質(zhì)原油的甲基菲參數(shù)MPI1與MPI2、MPI3、MPR2、DPR2都具有很好的線性相關(guān)關(guān)系(圖9)，進(jìn)一步證實(shí)了這些甲基菲成熟度指標(biāo)在評價原油成熟度中的有效性。西湖凹陷甲基菲參數(shù)MPI1值分布在0.35～1.24之間，根據(jù)Radkeetal.提出經(jīng)驗(yàn)公式[37]，計算得到原油等效鏡質(zhì)體反射率Rc分布在0.83%～1.14%之間(除HY2-2井Rc為0.62%外，可能有其他因素的影響，導(dǎo)致成熟度偏低)，同樣反映輕質(zhì)原油已達(dá)到較高成熟度。由圖9可見西湖凹陷輕質(zhì)原油的成熟度存在差異，其中NB14-1井、NB14-2井和NB14-3井這3口井的輕質(zhì)原油成熟度比NB25-1井、NB25-2井、HY1-1井、HY2-1井和HY2-2井這5口井輕質(zhì)原油的成熟度要高。

圖8 西湖凹陷輕質(zhì)原油烷基二苯并噻吩成熟度參數(shù)相關(guān)圖Fig.8 Relations of the alkyl dibenzothiophene maturity parameters of light oils in Xihu sag

圖9 西湖凹陷輕質(zhì)原油烷基菲成熟度參數(shù)相關(guān)圖Fig.9 Relations of alkyl phenanthrene maturity parameters of light oils in Xihu sag

根據(jù)西湖凹陷輕質(zhì)原油計算的等效鏡質(zhì)體反射率表明，絕大多數(shù)原油的成熟度分布在0.8%～1.1%之間，原油成熟度與平湖組烴源巖成熟度相近，反映兩者有良好的成因聯(lián)系。朱揚(yáng)明等[12]前人的研究表明西湖凹陷烴源巖的液態(tài)烴生成模式只有一次生烴高峰期，且高峰階段的鏡質(zhì)體反射率為0.8%～1.1%，說明西湖凹陷原油成因主要為烴源巖在生烴高峰階段成烴貢獻(xiàn)，而不是樹脂體早期生油或烴源巖在過裂解階段生成。不同地區(qū)原油的成熟度不同，平北地區(qū)原油埋深較深(深度在4 100 m以上)，成熟對相對較高，而平中地區(qū)、西次凹和黃巖地區(qū)原油埋深相對較淺(深度基本小于3 500 m)，成熟度相對較低，反映母源巖及其成熟度的差異，兩類原油可能來自平湖組的不同深度段，前者母源巖的埋深相對更深。

4 結(jié)論

(1) 西湖凹陷輕質(zhì)原油芳烴化合物餾分中以二環(huán)和三環(huán)的化合物為主，萘、菲和聯(lián)苯系列相對含量較高, 三者含量之和占芳烴含量的74%以上。平湖斜坡帶北部地區(qū)的NB14-1井、NB14-2井和NB14-3井這3口井與平湖斜坡帶中部地區(qū)NB25-1井和NB25-2井、西次凹的HY1-1井以及黃巖構(gòu)造帶的HY2-1井和HY2-2井這5口井的輕質(zhì)原油的芳烴化合物分布特征差別較大，前者富含菲系列化合物，萘系列和聯(lián)苯系列化合物含量相對較低，后者則相反，其富含萘系列和聯(lián)苯系列化合物，菲系列化合物含量相對較低。

(2) 西湖凹陷輕質(zhì)原油具有明顯的陸源高等植物輸入特征，表現(xiàn)在芳烴組分中以萘、菲和聯(lián)苯系列為主，并含有少量指示陸源高等植物輸入的生物標(biāo)志化合物，1,2,5-TMN/1,3,6-TMN比值分布在0.44～1.22之間，1,2,5,6-TeMN占TeMN系列的10.97%～23.93%，同樣指示輕質(zhì)原油為陸源有機(jī)質(zhì)來源，其中平湖斜坡帶中部地區(qū)的NB25-1井和NB25-2井、西次凹的HY1-1井以及黃巖構(gòu)造帶的HY2-1井和HY2-2井這5口井相對于平湖斜坡帶北部地區(qū)的NB14-1井、NB14-2井和NB14-3井這3口井的這兩個比值更高，反映母源的陸源高等植物輸入程度更大。三芴系列化合物相對含量、MDBTs/MDBFs比值以及Pr/Ph比值均表明輕質(zhì)原油母質(zhì)沉積環(huán)境為氧化環(huán)境，且NB25-1井、NB25-2井、HY1-1井、HY2-1井和HY2-2井這5口井的輕質(zhì)原油氧芴含量和Pr/Ph更高，沉積環(huán)境氧化性更強(qiáng)。

(3) 優(yōu)選芳烴中烷基萘、烷基菲和烷基二苯并噻吩成熟度參數(shù)對西湖凹陷輕質(zhì)原油的成熟度進(jìn)行了評價。結(jié)果表明，西湖凹陷輕質(zhì)原油均已經(jīng)處于成熟到高成熟演化階段，且平湖斜坡帶北部地區(qū)(NB14-1井、NB14-2井和NB14-3井)的輕質(zhì)原油相對于其他地區(qū)的輕質(zhì)原油成熟度更高。

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Characteristics of Aromatic Geochemistry in Light Oils from Xihu Sag in East China Sea Basin

XU Ting1,2，HOU DuJie1,2，CAO Bing3，CHEN XiaoDong3，DIAO Hui3

1. School of Energy Resources, China University of Geosciences, Beijing 100083, China 2. MOE Key Laboratory of Marine Reservoir Evolution and Hydrocarbon Accumulation Mechanism, School of Energy Resources, China University of Geosciences, Beijing 100083, China 3. Shanghai Branch of CNOOC, Shanghai 200030, China)

Aromatic geochemical characteristics of thirteen light oil samples from nine Wells have been studied systematically by using GC-MS experimental technique. The results show that the distribution and relative content of aromatic compounds in the light oils from Well NB14-1, Well NB14-2 and well NB14-3 in the north of Pinghu slope belt are different from those of Well NB25-1 and Well NB25-2 in the middle of Pinghu slope belt, Well HY1-1 in the Xiciao , and Well HY2-1 and Well HY2-2 in Huangyan tectonic belt. The major components of aromatic fraction in light oils are bicyclic and tricyclic compounds. The light oil samples from the former wells contain more phenanthrene hydrocarbons and less naphthalene and biphenyl hydrocarbons. Meanwhile, the latter wells contain more naphthalene and biphenyl hydrocarbons and less phenanthrene hydrocarbons. The study on the source and depositional environment shows that the source material of light oils is mainly terrestrial higher plants input, and the depositional environment is oxidizing environment, but the latter wells has a higher 1,2,5-TMN and 1,2,5,6-TeMN relative content, and has a greater relative content of dibenzofuran and Pr/Ph value, reflecting that which has a greater degree of higher terrestrial plants input, with a stronger oxidative deposition environment. Alkyl-naphthalene, alkyl-phenanthrene and alkyl-dibenzothiophen are found to be optimal parameters for assessing thermal maturity characteristics, and the study shows that the light oils have reached mature-high mature oil characteristics, and the light oils in Well NB14-1, Well NB14-2 and NB14-3 have a higher maturity relatively.

Xihu Sag; light oils; aromatic hydrocarbon; geochemical characteristic; crude oil maturity

1000-0550(2017)01-0182-11

10.14027/j.cnki.cjxb.2017.01.018

2015-11-23；收修改稿日期： 2016-03-14

國家科技重大專項(xiàng)(2011ZX05023-001-010)；國家自然科學(xué)基金(41472108)[Foundation: National Science and Technology Major Project, No. 2011ZX05023-001-010; National Natural Science Foudation of China, No.41472108]

許婷，女，1988年出生，博士研究生，石油地質(zhì)與成藏地球化學(xué)，E-mail: xuting_0206@126.com

侯讀杰，男，教授，E-mail: hdj@cugb.edu.cn

P593

A