胡祖和　方敏　李長英

摘要：柴油機(jī)尾氣排放的炭黑顆粒物大氣污染治理日益受到關(guān)注，本文采用低溫等離子體協(xié)同催化劑技術(shù)凈化柴油機(jī)尾氣中碳煙顆粒。研究結(jié)果表明：放電電壓、放電頻率、尾氣流速對(duì)炭黑凈化率具有較大影響，其影響順序?yàn)槲矚饬魉俅笥诜烹婋妷?，放電頻率影響最??；其影響規(guī)律是先增大而后減小。最佳工藝參數(shù)為放電電壓35kV、放電頻率約200Hz、尾氣流速在3.5L/min左右，最佳工藝條件下炭黑的最大凈化率為69.6%。研究結(jié)論可為凈化柴油機(jī)尾氣中炭黑提供實(shí)驗(yàn)依據(jù)。

關(guān)鍵詞：低溫等離子體；柴油機(jī)尾氣；碳煙顆粒物；放電電壓；放電頻率

中圖分類號(hào)：X701文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1672-1098（2016）02-0016-04

Abstract：Removal of soot from diesel exhaust gas has been payed more attention. This paper has investigated the method of non-thermal plasma combined with catalyst to remove soot from diesel exhaust gas. The result showed that discharge voltage， discharge frequency and exhaust gas flow velocity has more effect on the soot removal rate. This sequence of effect factor from more to less is gas flow velocity， discharge voltage and discharge frequency. With the effect factor increasing， the removal ratio increases and then decreases. It has been found the maximum soot removal rate reached 69.6% under the optimal conditions of discharge voltage 35 kV， discharge frequency about 200 Hz， exhaust gas flow velocity 3.5 L/min or so. This conclusion can provide an experimental basis for the removal of soot from diesel exhaust gas.

Key words： non-thermal plasma； diesel exhaust gas； soot； discharge voltage； frequency

隨著我國交通運(yùn)輸業(yè)快速發(fā)展，柴油機(jī)作為車用和船用動(dòng)力也得到廣泛應(yīng)用，但柴油機(jī)尾氣污染的治理也受到社會(huì)關(guān)注[1-4]。柴油機(jī)與汽油機(jī)尾氣組成和特性不同，柴油機(jī)尾氣以未完全燃燒的油品和炭黑顆粒物，以及氮氧化物等為主要成分，傳統(tǒng)的汽車尾氣三效凈化器方法不能很好適用于柴油機(jī)尾氣的治理[5-7]。因此科研工作者一直致力于柴油機(jī)尾氣凈化的研究，到目前為止應(yīng)用于柴油機(jī)尾氣凈化的方法主要有活性炭吸附法、催化氧化法、等離子體法等，但這些方法存在處理量少、副產(chǎn)物多、凈化效率低等缺點(diǎn)。文獻(xiàn)資料[8-9]表明低溫等離子體協(xié)同催化劑技術(shù)能夠克服單獨(dú)采用等離子體技術(shù)能耗高、副產(chǎn)物多等缺點(diǎn)，同時(shí)又拓寬了催化氧化技術(shù)常溫凈化柴油機(jī)尾氣的適用范圍，因此在柴油機(jī)尾氣凈化領(lǐng)域具有良好應(yīng)用前景。本研究采用低溫等離子體協(xié)同催化劑技術(shù)，凈化處理柴油機(jī)尾氣排放的炭黑顆粒物[10-12]。

1實(shí)驗(yàn)部分

1.1實(shí)驗(yàn)儀器

主要實(shí)驗(yàn)儀器：1.5 kW柴油機(jī)、示波器、高壓電源、GM-0.20隔膜真空泵、硅膠管、斜管壓差計(jì)、FA2004電子精密分析天平、微孔濾膜、累積式煤氣表、過濾器、汽車尾氣分析儀、電流表、改性海泡石催化劑（自制）、介質(zhì)阻擋放電低溫等離子體反應(yīng)器（自制）等。

介質(zhì)阻擋放電低溫等離子體反應(yīng)器用壁厚3 mm、長度120 mm、外徑21 mm的石英玻璃管為殼體，外壁周圍包裹長度為50 mm的鋁板網(wǎng)為接地電極，管中央插入外徑為6 mm的不銹鋼棒為陽極；石英管兩端用硅橡膠塞封閉，并具有氣體進(jìn)出口；在石英管內(nèi)裝填高度為50 mm的催化劑填料。

1.2實(shí)驗(yàn)方法

實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示

實(shí)驗(yàn)開始時(shí)先發(fā)動(dòng)柴油機(jī)1，待其工作穩(wěn)定后打開控制閥5，用氣體轉(zhuǎn)子流量計(jì)4控制柴油機(jī)尾氣流量，調(diào)整所需氣體流量，再次檢查所有管道氣密性。采用調(diào)頻調(diào)壓高壓電源10控制等離子體反應(yīng)器的電壓和頻率，用數(shù)字式示波器11記錄其電壓和頻率數(shù)值。

試驗(yàn)裝置穩(wěn)定運(yùn)行7～8min，待管道中空氣被柴油機(jī)尾氣完全置換、尾氣流速穩(wěn)定后，用隔膜泵8抽取柴油機(jī)尾氣并進(jìn)入檢測(cè)裝置分析成分；用累積式煤氣表測(cè)定隔膜泵抽氣量。在過濾器7中裝上精密濾膜，用電子精密分析天平準(zhǔn)確稱量每抽取1 m3氣體前后的濾膜重量，從而可準(zhǔn)確計(jì)算出單位體積氣體內(nèi)的炭黑重量m。為保證采樣的準(zhǔn)確性，本實(shí)驗(yàn)采用等速取樣方法，在取樣抽氣過程中，通過調(diào)整進(jìn)氣閥門控制微型壓差計(jì)2的讀數(shù)，使其始終保持微正壓差。根據(jù)低溫等離子體反應(yīng)器反應(yīng)前后濾膜沉積炭黑重量m1和m2，由式a=（m1-m2）/m1計(jì)算柴油機(jī)尾氣中炭黑的凈化率。

2結(jié)果與討論

2.1放電電壓對(duì)凈化率的影響

將尾氣流速設(shè)定為4 L/min。啟動(dòng)柴油機(jī)待工作穩(wěn)定，開啟隔膜泵，開始計(jì)時(shí)，待累積式煤氣表讀取抽氣體積為1 m3時(shí)，關(guān)閉隔膜泵和閥門，取出濾膜稱重，多次實(shí)驗(yàn)取其平均值，測(cè)得凈化前炭黑的質(zhì)量是24.3 mg。將高壓電源放電頻率設(shè)定為150 Hz，放電電壓分別調(diào)至10 kV、15 kV、20 kV、25 kV、30 kV、35 kV、40 kV、45 kV，測(cè)得凈化后炭黑質(zhì)量依次為22.1 mg、19.1 mg、16.0 mg、14.2 mg、12.6 mg、11.7 mg、12.5 mg、12.7 mg，計(jì)算炭黑的凈化率，得到放電電壓與炭黑凈化率的關(guān)系如圖2所示。

由圖2可見，柴油機(jī)尾氣炭黑顆粒物凈化率隨放電電壓升高呈現(xiàn)出先增大后略有下降直至逐漸平緩趨勢(shì)。表明在一定范圍內(nèi)升高放電電壓能提高炭黑凈化率；當(dāng)放電電壓超過35 kV以后，凈化率略有下降趨勢(shì)，但下降速度十分緩慢。

這是由于在一定區(qū)間內(nèi)隨放電電壓升高，反應(yīng)器內(nèi)等離子體能量密度增大，能夠提供各類粒子和氧化自由基團(tuán)更多能量；同時(shí)等離子體濃度增加使炭黑顆粒物活性增大，有利于提高炭黑凈化率。但當(dāng)輸入電壓足夠大時(shí)，容易發(fā)生反應(yīng)空間擊穿現(xiàn)象，所以凈化率會(huì)略有下降。

2.2放電頻率對(duì)凈化率的影響

放電電壓穩(wěn)定在35kV，尾氣流速設(shè)定為4 L/min，實(shí)驗(yàn)方法不變，放電頻率分別設(shè)定為50 Hz、100 Hz、150 Hz、200 Hz、250 Hz、300 H

z進(jìn)行測(cè)試并計(jì)算炭黑的凈化率，得到放電頻率與炭黑凈化率的關(guān)系如圖3所示。

放電頻率/Hz圖3放電頻率與炭黑凈化率關(guān)系曲線

由圖3可見，在上述實(shí)驗(yàn)條件下，放電頻率在50～200 Hz范圍內(nèi)，炭黑凈化率隨放電頻率增大不斷提高，當(dāng)頻率達(dá)到200 Hz左右時(shí)，炭黑凈化率達(dá)到最大值，之后略有下降，但下降速度較緩慢。實(shí)驗(yàn)證明：提高放電頻率能提高炭黑顆粒物的凈化效果，但如果頻率過高已發(fā)生擊穿現(xiàn)象，從而影響了凈化效率。本實(shí)驗(yàn)最優(yōu)放電頻率約為200 Hz。

2.3尾氣流速對(duì)凈化率的影響

由圖4可見，隨著尾氣流速的逐漸增大，炭黑凈化率呈現(xiàn)先上升后又快速下降的趨勢(shì)，流速3.5 L/min時(shí)達(dá)到最大值69.6%。當(dāng)流速小于3.5 L/min時(shí)，因?yàn)闅饬魉俣仍龃蟠龠M(jìn)氣體表面更新速率，因此凈化率提高。但當(dāng)流速大于3.5 L/min之后，炭黑凈化率下降較為明顯，這是因?yàn)殡S著尾氣流速增加，炭黑顆粒物在等離子體反應(yīng)器裝置內(nèi)停留時(shí)間變短，反應(yīng)不夠充分，導(dǎo)致炭黑凈化率下降。因此，如果要增大尾氣流速，必須要同步提高等離子體反應(yīng)器內(nèi)等離子體的濃度，才能進(jìn)一步提高炭黑顆粒物的凈化率。

綜上所述，放電電壓、放電頻率、尾氣流速對(duì)本實(shí)驗(yàn)均有一定影響，因此，需要設(shè)計(jì)正交試驗(yàn)研究各因素影響的順序，以確定最佳工藝參數(shù)。

2.4正交實(shí)驗(yàn)分析

在上述單因素實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)上，以炭黑凈化率為指標(biāo)，以A：放電電壓（kV），B：放電頻率（Hz），C：尾氣流速（L/min）為因素，測(cè)量方法不變，各取3個(gè)水平，進(jìn)行正交試驗(yàn)。

由表2可以得到，影響炭黑凈化率因素的主次順序?yàn)椋篊>A>B。實(shí)驗(yàn)最佳條件為A2B1C2，即放電電壓為35 kV、放電頻率為200 Hz、尾氣流量為3.5 L/min。

3結(jié)論

采用低溫等離子體協(xié)同催化劑技術(shù)去除柴油機(jī)尾氣中碳煙顆粒，獲得了放電電壓、放電頻率、尾氣流速對(duì)柴油機(jī)尾氣中炭黑凈化率的影響規(guī)律。實(shí)驗(yàn)表明隨放電電壓、放電頻率、尾氣流速的增加炭黑凈化率先增大而后減小，最佳工藝條件為放電電壓35 kV、放電頻率約200 Hz、尾氣流速在3.5 L/min左右，測(cè)得在最佳工藝條件下炭黑的最大凈化率達(dá)到69.6%。影響炭黑凈化率因素的順序?yàn)槲矚饬魉俅笥诜烹婋妷?，放電頻率影響最小。本研究結(jié)果為柴油機(jī)尾氣中炭黑凈化提供了實(shí)驗(yàn)依據(jù)。

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（責(zé)任編輯：李麗范君）