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DNA邏輯自組裝理論綜述

2016-11-15 07:11:47劉金桂孫軍偉
關(guān)鍵詞:粘性晶體器件

劉金桂,孫軍偉

(1.河南省工業(yè)設(shè)計(jì)學(xué)校 機(jī)電工程系,河南 鄭州 450002;2.鄭州輕工業(yè)學(xué)院 電氣信息工程學(xué)院,河南 鄭州 450002)

DNA邏輯自組裝理論綜述

劉金桂1,孫軍偉2

(1.河南省工業(yè)設(shè)計(jì)學(xué)校 機(jī)電工程系,河南 鄭州 450002;2.鄭州輕工業(yè)學(xué)院 電氣信息工程學(xué)院,河南 鄭州 450002)

自組裝是組裝基元通過(guò)分子間相互作用自發(fā)形成納米晶體結(jié)構(gòu)的過(guò)程,是創(chuàng)造合成納米晶體和拓展晶體新功能的重要技術(shù)?;趯?duì)DNA知識(shí)、技術(shù)積累和DNA自組裝所具有的產(chǎn)物可預(yù)測(cè)性和可程序化設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)的優(yōu)點(diǎn),DNA自組裝方法成為自底向上構(gòu)筑納米體系結(jié)構(gòu)的理想選擇。文章介紹了DNA自組裝的重要研究意義,詳細(xì)總結(jié)了DNA自組裝研究現(xiàn)狀,分析了DNA自組裝理論,探討了DNA的邏輯運(yùn)算機(jī)理,并對(duì)其應(yīng)用前景進(jìn)行展望。

DNA自組裝;DNA分子瓦;Tile組裝模型;邏輯運(yùn)算;DNA晶體

0 引言

20世紀(jì)60年代中期,Intel創(chuàng)始人之一Moore在研究器件幾何尺寸與物理年份之間的關(guān)系中發(fā)現(xiàn),器件幾何尺寸的對(duì)數(shù)與物理年份之間存在著線性對(duì)應(yīng)關(guān)系,并根據(jù)這個(gè)關(guān)系預(yù)言,器件的幾何尺寸將在2015年左右達(dá)到納米量級(jí),進(jìn)入分子器件新時(shí)代。所以發(fā)展分子電子學(xué),構(gòu)建納米級(jí)別的分子電路也就成為推動(dòng)科技進(jìn)步的必然選擇。

至今,分子電子學(xué)研究的基本問(wèn)題主要圍繞分子材料學(xué)和分子器件等兩個(gè)方面。實(shí)現(xiàn)分子材料與分子器件的研究合理結(jié)合并充分協(xié)調(diào)發(fā)展是目前分子電子學(xué)研究的關(guān)鍵,也是促進(jìn)分子電子學(xué)高速發(fā)展的潛在核心動(dòng)力。

通過(guò)利用少數(shù)分子,甚至單個(gè)分子,裝載在兩個(gè)電極之間,構(gòu)建金屬電極-分子-金屬電極(Metal-Molecules-Metal,MMM)的連接器件。MMM連接的研究主要集中在少數(shù)大分子如DNA和納米碳管上?,F(xiàn)在,DNA分子通過(guò)簡(jiǎn)單的機(jī)械接觸與金屬電極之間進(jìn)行連接,其簡(jiǎn)單機(jī)械接觸的局限嚴(yán)重影響器件的使用性能與操作的可重復(fù)性。為了處理這個(gè)問(wèn)題,在金屬功能材料的接觸端,有選擇地設(shè)計(jì)自組裝的連接功能性基團(tuán),通過(guò)自組裝使納米材料與電極通過(guò)復(fù)雜化學(xué)鍵連接而非機(jī)械接觸結(jié)合。因此,近年來(lái)自組裝技術(shù)在分子器件研究中受到了越來(lái)越廣泛的關(guān)注。

1 DNA自組裝研究現(xiàn)狀

1.1試驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)及條件

自1953年Watson和Crick教授在偶然實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)DNA的雙螺旋結(jié)構(gòu)開(kāi)始,關(guān)于生命體中重要遺傳物質(zhì)DNA的研究在遺傳學(xué)和分子生物學(xué)領(lǐng)域受到了廣泛關(guān)注。近年來(lái),隨著納米科技的迅速發(fā)展和各種特殊功能性納米材料被相繼合成,某些納米尺度上具有有序結(jié)構(gòu)和排列的生物分子吸引了科學(xué)家的關(guān)注,期待以其作為模板合成得到仿生材料,從而進(jìn)一步獲得特殊的功能。DNA自組裝近年來(lái)在化學(xué)、生物學(xué)和材料科學(xué)領(lǐng)域廣受關(guān)注,極富發(fā)展前景和研究意義,其優(yōu)勢(shì)在于其在分子功能和納米材料的控制合成上獨(dú)具特色[1]:

(1)分子間相互作用的恒定專一性?;パa(bǔ)配對(duì)原則是DNA作為納米材料組裝的首要原則,DNA分子粘性末端連接結(jié)合形成模板鏈,必須遵循互補(bǔ)配對(duì)原則,才能組裝實(shí)現(xiàn)具有一定的選擇性,具體的分子定向組裝功能非常強(qiáng)大。

(2)分子空間構(gòu)象的可逆性。分子經(jīng)過(guò)逐步組裝形成晶體后,通過(guò)對(duì)DNA納米團(tuán)簇加熱到特定溫度,根據(jù)配對(duì)原則組裝的納米團(tuán)簇將被破壞,納米團(tuán)簇重新回到初始狀態(tài)。

(3)產(chǎn)物結(jié)構(gòu)的可預(yù)測(cè)性。借鑒DNA雙螺旋結(jié)構(gòu)模型,根據(jù)DNA分子的生化性質(zhì),利用DNA分子的特定結(jié)構(gòu)和形態(tài),進(jìn)而利用特殊的軟件加以預(yù)測(cè)DNA最終組裝結(jié)構(gòu)。

基因重組過(guò)程的中間體Holliday結(jié)的研究是DNA自組裝的研究起始點(diǎn)。經(jīng)過(guò)大量的研究和實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)除了雙螺旋結(jié)構(gòu)外,DNA還存在著許多異常結(jié)構(gòu),研究人員在對(duì)DNA的一級(jí)結(jié)構(gòu)和由一級(jí)結(jié)構(gòu)形成異常高級(jí)結(jié)構(gòu)的關(guān)系研究中發(fā)現(xiàn),采用設(shè)計(jì)合成各組分的方法,通過(guò)在溶液中雜交的方式,可以形成所需要的特殊結(jié)構(gòu)。

在一定濃度的緩沖溶液和合適溫度條件下,粘性末端(一般由4-6個(gè)堿基組成)會(huì)彼此遵循Watson-Crick堿基互補(bǔ)原則配對(duì),使DNA Tile相互組裝成晶體,因此粘性末端就像是家具上的榫頭。如果說(shuō)一個(gè)好的木匠能夠用最巧妙、最省時(shí)、最省料的方法把木材打造成家具,那么研究目標(biāo)就是通過(guò)程序化設(shè)計(jì)并合成DNA Tile,而后采用最優(yōu)化的思想和方法(最少類型和數(shù)目的Tiles),利用Tiles之間的粘性末端彼此自組裝成具有特定邏輯功能的基本邏輯電路單元(DNA晶體)和分子陣列,并以此為基礎(chǔ)完成自組裝的自治可編程分子邏輯電路設(shè)計(jì)。

政策效應(yīng)正在顯現(xiàn)?!吨袊?guó)經(jīng)濟(jì)周刊》記者注意到近期廣晟有色(600259.SH)、熊貓金控(600599.SH)等上市公司雖然籌劃資產(chǎn)重組,但并未選擇停牌。

在納米技術(shù)中,自組裝生成的生物分子材料需要滿足三個(gè)條件:(1)可知基元間的分子相互連接;(2)可預(yù)知的組裝結(jié)構(gòu);(3)基元結(jié)構(gòu)具有剛性。前兩個(gè)條件對(duì)于自組裝產(chǎn)物的幾何拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)最為重要,而納米級(jí)分子的成功自組裝則要求基元結(jié)構(gòu)具有剛性,否則不能完成組裝。

利用具有剛性性質(zhì)的DNA Tiles,學(xué)者們通過(guò)合理設(shè)計(jì)模型,實(shí)現(xiàn)復(fù)雜的自組裝過(guò)程[2]。在DNA自組裝的理論研究方面,Winfree團(tuán)隊(duì)提出利用DNA的自組裝特性作為邏輯計(jì)算載體,并始創(chuàng)地把邏輯計(jì)算的DNA Tile組裝的概念應(yīng)用于DNA分子裝配組裝[1]。其核心思想是通過(guò)Tile System對(duì)自組裝過(guò)程進(jìn)行抽象,利用DNA Tile組成DNA分子實(shí)現(xiàn)組裝邏輯計(jì)算,并發(fā)現(xiàn)復(fù)雜的雙交叉分枝結(jié)構(gòu)通過(guò)DNA分子自裝配形成二維平面狀或三維立體球狀的過(guò)程是有意義的邏輯計(jì)算模型[3],并證明了DNA Tile自組裝模型的計(jì)算能力是圖靈等價(jià)的。

2014年,崔光照等利用DNA Tile的對(duì)稱性,構(gòu)建空間可尋址的納米網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)[4]。2015年,王子成等采用DNA鏈置換反應(yīng)原理,構(gòu)造DNA分子邏輯門和相應(yīng)的DNA分子計(jì)算模型,實(shí)現(xiàn)了自然數(shù)素性判定的分子邏輯電路[5]。

2 DNA自組裝理論

Tiling就是借助一些基本形狀的Tiles在一無(wú)限平面上完成完美排列。每個(gè)Tiling均由有限個(gè)Tile類型的集合構(gòu)成,如單位長(zhǎng)度的方形和六邊形可以組成一個(gè)Tile集合。Tile類似于晶體中的原子,而Tiling則相當(dāng)于多個(gè)原子的周期排列。可以根據(jù)晶體的微觀對(duì)稱性對(duì)所有可能的周期排列歸類。在二維空間中,晶體全部可能的微觀對(duì)稱類型共有17種,在三維空間中,晶體全部可能的微觀對(duì)稱類型共有230種。

Tiling問(wèn)題可以這樣描述:如果給定一有限個(gè)多邊形Tile集合,要確定它們是否可以由已知的對(duì)稱類型進(jìn)行排列。1961年,美籍華裔數(shù)學(xué)家、邏輯學(xué)家王浩提出了Wang Tiles理論[6]。在該理論中,他定義了一套有限個(gè)形狀大小都相同的Tiles,這些Tiles的每個(gè)邊都著有顏色并且不能被旋轉(zhuǎn),不同的Tiles按照相同顏色的邊可被排列在一起的規(guī)則組裝擴(kuò)展構(gòu)成了一個(gè)平面網(wǎng)格結(jié)構(gòu)。王浩猜想如此排列下去最終能夠堆徹成非周期性的平面網(wǎng)格結(jié)構(gòu)。這個(gè)猜想在1966年由王浩的學(xué)生Berger予以證實(shí),同時(shí)還證明了任何圖靈機(jī)都可以被Wang Tiles理論模擬,即圖靈等價(jià)。這樣,晶體和Tiling理論之間的聯(lián)系表明,晶體成長(zhǎng)可以用于構(gòu)造計(jì)算模型。但需要合理地設(shè)計(jì)分子類型的Wang Tiles,并給出精確的晶體組裝規(guī)則。

基于Wang Tiles理論,Winfree提出了一種抽象的Tile組裝模型(Tile Assembly Model, TAM),利用二維DNA自組裝來(lái)模擬Wang Tiles的堆徹過(guò)程。二維TAM完整的定義已由Rothemund團(tuán)隊(duì)給出。TAM主要由四個(gè)部分構(gòu)成:

(1)基本的Tiles類型:用于完成各種計(jì)算,Tiles的每條邊都具有標(biāo)識(shí),分別表示不同的數(shù)值或者計(jì)算符;

(2)結(jié)合強(qiáng)度函數(shù):用于指定每?jī)蓚€(gè)Tiles的任兩條邊之間的結(jié)合域強(qiáng)度;

(3)種子Tiles或者框架Tiles:用于定義一個(gè)自組裝體的組裝起始和結(jié)束;

(4)參數(shù)τ:用于表示熱動(dòng)力學(xué)參數(shù),只有當(dāng)Tiles之間的結(jié)合域強(qiáng)度總和大于給定的參數(shù)τ時(shí),整個(gè)組裝體達(dá)到穩(wěn)態(tài)。

Rothemund等所提出的二維TAM的理論基礎(chǔ)是Wang Tiles理論。該模型的核心思想是利用DNA Tiles執(zhí)行計(jì)算。DNA Tiles帶有粘性末端,只有兩個(gè)具有互補(bǔ)粘性末端的DNA Tiles在一定平面上接觸,并且達(dá)到要求的結(jié)合域強(qiáng)度,才能穩(wěn)定地組裝在一起。在DNA Tiles的自組裝過(guò)程中,只有按照給定的組裝規(guī)則進(jìn)行組裝,才能得到有效計(jì)算結(jié)果。

3 布爾邏輯異或運(yùn)算

首次給出了利用剛性三交叉DNA分子(剛性TX Tile)通過(guò)自組裝實(shí)現(xiàn)了累積邏輯異或(XOR)運(yùn)算的實(shí)證。他們所構(gòu)造的TX Tile如圖1所示。TX Tile由4條DNA單鏈構(gòu)成,這四條鏈通過(guò)Watson-Crick堿基互補(bǔ)配對(duì)原則在一個(gè)大略的平面上通過(guò)自組裝形成三個(gè)雙螺旋結(jié)構(gòu)。相鄰的兩個(gè)雙螺旋之間通過(guò)其DNA鏈相互交叉所形成的兩個(gè)點(diǎn)相連接。圖1中,中間雙螺旋的末端終止于發(fā)夾環(huán),而另外兩個(gè)雙螺旋則終止于粘性末端。

在周期性組裝中,粘性末端中包含了引導(dǎo)一個(gè)或多個(gè)Tiles連接在一起產(chǎn)生周期點(diǎn)陣的位置信息。這里,粘性末端起同樣作用,但在這里Tiles通過(guò)自組裝用于執(zhí)行邏輯運(yùn)算,并且Tiles的排列結(jié)果不是簡(jiǎn)單的周期點(diǎn)陣。

圖1 組裝TX Tile

圖2是用于執(zhí)行累積XOR運(yùn)算的Tiles的示意圖。三個(gè)螺旋域圖示為矩形,側(cè)面與圖示為幾何形狀的粘性末端相接。每個(gè)Tile的值顯示在中間矩形中。圖示的是兩種X類Tiles,四種Y類Tiles和初始化角落Tiles C1和C2。Y類Tiles是X類Tiles的倒置。三個(gè)螺旋圖示為以粘性末端結(jié)尾的連接在一起的三個(gè)矩形。粘性末端用幾何形狀表示,而非粘性末端和發(fā)夾結(jié)構(gòu)則以平末端表示。

圖2 組分Tiles

圖3 運(yùn)算執(zhí)行過(guò)程

4 結(jié)論與展望

DNA自組裝是能夠發(fā)展新一代高靈敏度、高特異性檢測(cè)技術(shù)的新方法,同時(shí)有望為高生物相容性智能材料、納米器件、高靈敏度特異性生物傳感器等領(lǐng)域提供新思路和理論支撐。由于受時(shí)間、實(shí)驗(yàn)環(huán)境等條件的限制,很多研究不夠系統(tǒng),不夠全面,還有許多問(wèn)題有待于進(jìn)一步研究完善。對(duì)后面尚待研究的主要工作歸納如下:

(1)編碼設(shè)計(jì):DNA序列的物理和化學(xué)屬性決定了DNA分子瓦的存在形式;DNA序列的熱力學(xué)屬性是后續(xù)生物化學(xué)反應(yīng)的動(dòng)力源泉。所以,應(yīng)當(dāng)從DNA序列的物理和化學(xué)屬性以及熱力學(xué)屬性角度來(lái)考慮,對(duì)DNA序列進(jìn)行合理的編碼設(shè)計(jì),為DNA進(jìn)行正確的計(jì)算提供切實(shí)的保證。

(2)容錯(cuò)機(jī)制設(shè)計(jì):進(jìn)行組裝時(shí),隨著組裝的晶體結(jié)構(gòu)越復(fù)雜,組裝越容易出現(xiàn)錯(cuò)誤,校正錯(cuò)誤也是研究中非常重要的一環(huán)。根據(jù)預(yù)組裝結(jié)構(gòu)的需要,利用現(xiàn)有的分子瓦和構(gòu)建設(shè)計(jì)合適的剛性分子瓦,構(gòu)建容錯(cuò)機(jī)制。容錯(cuò)機(jī)制合理與否將關(guān)系到自組裝的成功。

(3)仿真模擬應(yīng)用高端的計(jì)算機(jī)模擬分子動(dòng)力學(xué)的方法可以彌補(bǔ)實(shí)驗(yàn)研究不足,在分子水平上,對(duì)分子結(jié)構(gòu)和組裝過(guò)程的進(jìn)行深刻理解和直觀的認(rèn)識(shí)。研究計(jì)算機(jī)模擬分子動(dòng)力學(xué)的基本思路是:觀察某個(gè)系統(tǒng)中分子瓦的運(yùn)動(dòng)軌跡,及以很大的自由度來(lái)模擬真實(shí)分子瓦的自組裝行為,進(jìn)而進(jìn)行大量的統(tǒng)計(jì),分析分子瓦的組裝情況。通過(guò)計(jì)算機(jī)對(duì)自組裝的模擬,可以研究組裝可能出現(xiàn)的錯(cuò)誤,以及組裝成功的概率,進(jìn)而改進(jìn)方案和校正錯(cuò)誤,方便快捷地降低錯(cuò)誤率,促進(jìn)晶體的生長(zhǎng)。

隨著越來(lái)越多的學(xué)者、科學(xué)家對(duì)DNA自組裝邏輯運(yùn)算的深入研究和探索,在這方面的研究將得到很大的發(fā)展,我們期待DNA自組裝理論進(jìn)一步完善和生物計(jì)算機(jī)的誕生,計(jì)算機(jī)的發(fā)展將有一個(gè)更加美好的未來(lái)。

(責(zé)任編輯 王磊)

[1] WINFREE E, LIU F, WENZLER L A, et al. Design and self-assembly of two-dimensional DNA crystals[J]. Nature, 1998, 394(6693):539-544.

[2] WINFREE E, YANG X, SEEMAN N C. Universal computation via self-assembly of DNA: some theory and experiments[C]. In: Proceedings of the Second Annual Meeting on DNA Based Computers, Providence,1996.

[3] WINFREE E. Simulations of computing by self-assembly[M].Caltech CSTR: California Institute of Technology,1998.

[4] 黃春,吳艷敏,姚莉娜,等.基于sub-tile的對(duì)稱有界DNA結(jié)構(gòu)自組裝及應(yīng)用[J].鄭州大學(xué)學(xué)報(bào),2014,46(3),102-106.

[5] 王子成,豆根生,周小剛,等.基于DNA 鏈置換反應(yīng)的自然數(shù)素性判定問(wèn)題研究[J].鄭州大學(xué)學(xué)報(bào),2015,36(5):96-100.

[6] WANG H. Proving theorems by pattern recognition[J]. BellSystem Technical Journal,1961,(40):1-42.

A Review of the Theory of DNA Logical Self-assembly

LIU Jin-gui,et al
(Department of Electrical and Mechanical Engineering, Henan College of Industrial Design, Zhengzhou 450002, China)

Self-assembly process, assembly original spontaneous innovation of ordered structures by intermolecular interactions is an important way to create new substances and generate new features. Based on DNA knowledge, technology accumulation, DNA self-assembly product of predictability and programmable design, DNA self-assembly method is an ideal choice to build bottom-up nano-architecture. In this paper, it can provide theoretical direction for further DNA self-assembly research. The research situation of DNA logical self-assembly is investigated, and the theory of DNA logical self-assembly is analyzed. Logical operation mechanism and application prospects on DNA self-assembly are discussed.

DNA self-assembly; tile assembly model; logical operation; DNA crystal; DNA tile

Q2

A

1008–2093(2016)04–0007–04

2016-05-23

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(61472372,61572446)

劉金桂(1980―),女,河南方城人,講師,碩士,主要從事工業(yè)測(cè)控技術(shù)研究。

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