黎 輝，夏春梅，丁謙學(xué)

（上海核工程研究設(shè)計院，上海 200233）

MOX乏燃料衰變熱計算方法研究

黎 輝，夏春梅，丁謙學(xué)

（上海核工程研究設(shè)計院，上海 200233）

目前，鈾钚混合氧化物（MOX）燃料已成為一種可用于商業(yè)核電廠成熟再循環(huán)核燃料。經(jīng)過燃耗過的燃料在正常停堆或事故后停堆時會產(chǎn)生大量的衰變余熱，而乏燃料衰變熱是事故分析、余熱排出系統(tǒng)和乏燃料池冷卻系統(tǒng)設(shè)計的重要輸入?yún)?shù)之一。UOX乏燃料中裂變產(chǎn)物主要來自于U和Pu等可裂變核素的裂變，U貢獻(xiàn)最大；MOX乏燃料裂變產(chǎn)物主要來自于U、Pu和Am等可裂變核素的裂變，Pu貢獻(xiàn)最大。UOX乏燃料衰變熱可使用ANS-5.1的方法進(jìn)行計算，但ANS-5.1中的衰變熱計算方法不完全適用于MOX燃料。MOX燃料是核燃料可持續(xù)發(fā)展的重要途徑，因此必須研究采用新方法計算MOX乏燃料的衰變熱。該文研究使用ANS-5.1計算MOX乏燃料裂變產(chǎn)物衰變熱，再使用ORIGEN-S程序計算MOX乏燃料的重核衰變熱貢獻(xiàn)份額，綜合得到MOX乏燃料的總衰變熱。

MOX；乏燃料；衰變熱；裂變產(chǎn)物；重核

目前，鈾钚混合氧化物（MOX）燃料，在一些發(fā)達(dá)國家已成為一種可用于商業(yè)輕水堆（包括壓水堆、沸水堆）核電廠的成熟的再循環(huán)核燃料。

經(jīng)過燃耗過的燃料在正常停堆或事故后停堆時會產(chǎn)生大量的衰變余熱，正常余熱排出系統(tǒng)（RNS）和乏燃料池冷卻系統(tǒng)（SFS）設(shè)計時必須考慮由此導(dǎo)致的熱負(fù)荷，事故分析時也需要考慮停堆后的衰變余熱。

乏燃料衰變熱主要來自于裂變產(chǎn)物和重核的衰變產(chǎn)生的輻射發(fā)熱。UOX乏燃料中裂變產(chǎn)物主要來自于U和Pu等可裂變核素的裂變，U貢獻(xiàn)最大；MOX乏燃料裂變產(chǎn)物主要來自于U、Pu和Am等可裂變核素的裂變，Pu貢獻(xiàn)最大。UOX乏燃料中對衰變熱有貢獻(xiàn)的重核主要為239U和239Np；而MOX乏燃料中對衰變熱有貢獻(xiàn)的重核主要包括239U、239Np、241Am、242Am和242Cm等。因此，MOX乏燃料衰變熱與UOX燃料衰變熱的計算有較大不同，主要是MOX乏燃料中的重核更多更復(fù)雜導(dǎo)致。目前UOX乏燃料衰變熱計算主要基于ANS-5.1［3］，ANS-5.1中的衰變熱計算方法并不完全適用于MOX乏燃料。由于MOX燃料的運用在國內(nèi)已在探索研究階段，因此MOX乏燃料衰變熱計算方法的研究已迫在眉睫。

1　 MOX乏燃料衰變熱計算方法研究

1.1乏燃料衰變熱計算方法調(diào)研

乏燃料衰變熱與燃料初始成分、燃耗歷史等密切相關(guān)，其計算也與使用的數(shù)據(jù)庫密切相關(guān)。國際上對乏燃料衰變熱計算開展了大量的研究，以獲得一個較為合理、相對較為保守的乏燃料衰變熱曲線。

乏燃料組件上的放射性核素衰變（包括自發(fā)裂變）釋放出能量，產(chǎn)生衰變熱。這些放射性核素主要包括：1）裂變產(chǎn)物；2）乏燃料中的重核；3）活化產(chǎn)物。

在乏燃料衰變熱分析中，活化產(chǎn)物對衰變熱的貢獻(xiàn)相對很小，可忽略不計，重要的衰變熱來自裂變產(chǎn)物和重核。與重核相比，大部分裂變產(chǎn)物半衰期相對較短，因此，在停堆初期，乏燃料中大部分的衰變熱來自于裂變產(chǎn)物的衰變；而重核的衰變熱貢獻(xiàn)，只有經(jīng)過停堆后經(jīng)過較長時間的衰減，才能突顯出來。

以下為國際上主要的乏燃料衰變熱計算方法：

1） 能量釋放公式計算衰變熱；

2）ANS-5.1計算衰變熱；

3）NB/T 20056計算衰變熱［4］；

4）ISO 10645計算衰變熱［5］；

5）DIN 25463衰變熱計算［6-7］；

6）ORIGEN程序計算衰變熱。

以上乏燃料衰變熱計算方法主要歸為三類，分別為：能量釋放公式推算、ANS-5.1方法（包括類似標(biāo)準(zhǔn)）計算和ORIGEN程序計算。其中，對于UOX燃料，主要使用ANS-5.1方法計算，對于MOX燃料，主要使用ORIGEN程序（或基于ORIGEN開發(fā)計算程序）計算（使用MOX數(shù)據(jù)庫）。

ORIGEN程序作為燃耗計算程序，可以計算各類乏燃料衰變熱，但根據(jù)經(jīng)驗分析，ORIGEN程序計算得到的衰變熱不夠保守，尤其在事故分析中，ORIGEN程序計算得到的衰變熱比ANS-5.1計算得到的衰變熱小。同時，根據(jù)ANS-5.1與數(shù)據(jù)庫及實驗室得到的衰變熱對比分析可知，ANS-5.1計算得到的衰變熱相對較保守。因此，對于裂變產(chǎn)物衰變熱計算，使用ORIGEN直接計算結(jié)果不夠保守，盡量采用更為保守的ANS-5.1進(jìn)行計算。

由于UOX燃料產(chǎn)生的Am和Cm等重核相對較少，因此ANS-5.1中只考慮了239U和239Np對衰變熱的貢獻(xiàn)，重核衰變熱對總衰變熱的貢獻(xiàn)小于20%。而由于239U和239Np的半衰期相對較短，因此停堆衰變時間較長后，UOX乏燃料中重核對衰變熱的貢獻(xiàn)會減小。而對于MOX燃料，其乏燃料中含有大量的較長半衰期的重核，包括241Am、242Am和242Cm等，ANS-5.1中的重核修正已不滿足設(shè)計需求，因為MOX乏燃料衰變一定時間后，重核衰變熱貢獻(xiàn)占總衰變熱的70%以上［8］。因此，適用于UOX乏燃料的變熱計算的ANS-5.1顯然不能滿足MOX乏燃料衰變熱計算要求。

因此，MOX乏燃料衰變熱相對UOX乏燃料衰變熱，主要是由于重核貢獻(xiàn)增加，而這些重核一般具有較長半衰期，因此在MOX乏燃料衰變熱計算時，需要研究一套保守且適用的MOX乏燃料衰變熱計算方法，能夠滿足工程設(shè)計和安全分析的適用性和保守性要求。

1.2ANS-5.1計算乏燃料衰變熱功率份額

1）ANS-5.1中UOX乏燃料衰變熱功率份額P（t，T）計算公式如下：

式中：Pd（t，T）——裂變產(chǎn)物衰變熱功率份額；PdHE（t，T）——重核衰變熱功率份額。

式中：i——可裂變核素代號；

n——輻照時間間隔序號；

Pin——可裂變核素i第n次輻照裂變時平均裂變功率份額；

tn——第n次輻照裂變后衰變時間；

Tn——第n次輻照裂變時間；

Qi——可裂變核素i每次裂變釋放的總能量；

G（t）——裂變產(chǎn)物中子吸收修正系數(shù)；

σ——裂變產(chǎn)物衰變熱功率份額相對誤差；

Fi（tn，∞）、G（t）和σ的值可查ANS-5.1中的表得到。

2）ANS-5.1中重核衰變熱貢獻(xiàn)只考慮239U和239Np兩個核素，衰變熱貢獻(xiàn)為：

式中：F239U（t，T）——239U對總的衰變熱功率份額的貢獻(xiàn)；

F239Np（t，T）——239Np對總的衰變熱功率份額的貢獻(xiàn)；

1.3MOX乏燃料衰變熱計算研究

基于ANS-5.1計算裂變產(chǎn)物衰變熱的保守性，ORIGEN計算燃耗鏈的全面性，結(jié)合調(diào)研及分析，研究得出一套MOX衰變熱功率份額計算的方法如下：

對應(yīng)每個時間點tn，分別使用ANS-5.1計算235U、239Pu、238U和241Pu（其他可裂變材料的裂變份額需等效處理）的裂變產(chǎn)物各時間點的衰變熱功率份額P235U（tn）、P239Pu（tn）、P238U（tn）和P241Pu（tn），根據(jù)主要可裂變核素的裂變份額f235U、f239Pu、f238U和f241Pu，得到裂變產(chǎn)物衰變熱功率份額。

再使用ORIGEN計算重核衰變熱與裂變產(chǎn)物衰變熱在各時間點的比值C（tn）。

式中：Pdo（tn）——ORIGEN計算得到的重核衰變熱；

Pfo（tn）——ORIGEN計算得到的裂變產(chǎn)物衰變熱。

然后根據(jù)ANS-5.1計算得到的裂變產(chǎn)物的衰變熱功率份額和重核衰變熱Pf（tn）與裂變產(chǎn)物衰變熱在各時間點的比值C（tn）得到MOX燃料重核衰變熱功率份額Pd（tn），即

因此MOX燃料乏燃料總的衰變熱功率份額：

則，MOX乏燃料衰變熱為：

式中：N——總的輻照間隔數(shù)；

P0（tn）——為第n次輻照功率。

2　 MOX乏燃料衰變熱功率份額

使用UOX乏燃料衰變熱功率份額和MOX乏燃料衰變熱功率份額計算方法，基于相同裂變功率歷史，計算得到在停堆后100 000 s內(nèi)單核MOX乏燃料組件衰變熱功率份額和單核UOX乏燃料組件衰變熱功率份額對比示意圖如圖1所示。

同時，根據(jù)UOX乏燃料衰變熱功率份額和MOX乏燃料衰變熱功率份額計算方法計算得到，在衰變約20年后，UOX乏燃料衰變熱功率份額和MOX乏燃料衰變熱功率份額中，重核貢獻(xiàn)占比分別約為20%和80%。

3　結(jié)束語

根據(jù)上述分析可知，在剛停堆時，MOX乏燃料衰變熱功率份額會略小于UOX乏燃料衰變熱功率份額，此時主要是裂變產(chǎn)物貢獻(xiàn)；停堆后約1 000 s，MOX乏燃料衰變熱功率份額與UOX乏燃料衰變熱功率份額比較接近，之后由于重核的衰變熱貢獻(xiàn)所占比例增加，MOX乏燃料衰變熱功率份額比UOX乏燃料衰變熱功率份額偏大，衰變熱20年后，MOX乏燃料衰變熱功率中，重核貢獻(xiàn)占比達(dá)到近80%。

圖1　乏燃料衰變熱對比示意圖Fig.1　Schematic of spent fuel decay heat comparison

乏燃料衰變熱與新燃料成份及份額、燃耗歷史、主要可裂變核素裂變份額和衰變時間等密切相關(guān)，但這些參數(shù)均不影響乏燃料衰變熱變化規(guī)律。上述計算得到的MOX乏燃料衰變熱的變化規(guī)律與ORNL給出的結(jié)論基本一致［9］。

雖然O R I G E N計算乏燃料衰變熱不夠保守，但目前國際上MOX乏燃料衰變熱普遍使用ORIGEN的衰變鏈進(jìn)行計算。本文根據(jù)ANS-5.1計算得到的裂變產(chǎn)物衰變熱相對較為保守，研究考慮使用ANS-5.1中裂變產(chǎn)物衰變熱計算方法計算MOX乏燃料中裂變產(chǎn)物衰變熱貢獻(xiàn)，然后使用ORIGEN程序計算重核衰變熱與裂變產(chǎn)物衰變熱的比值，從而得到重核衰變熱貢獻(xiàn)，最終得到較為保守的MOX乏燃料衰變熱。

MOX乏燃料衰變熱與UOX乏燃料衰變熱主要區(qū)別是重核貢獻(xiàn)增加，因此使用上述方法可以很好地解決重核衰變熱貢獻(xiàn)的問題，使計算結(jié)果相對較為保守。

［1］ 季彪，劉傳德. 核燃料循環(huán)成本與核電的競爭力［J］.中國核電，2010，3（3）：270-275.（JI Biao， LIU Chuan-de. Cost of Nuclear Fuel Cycle and Competitiveness of Nuclear Power［J］. China Nuclear Power， 2010，3（3）：270-275. ）

［2］ 歐陽予. 先進(jìn)核能技術(shù)研究新進(jìn)展［J］.中國核電，2009，2（2）：98-105.（OUYANG Yu. Progress Made in the Study of Advanced Nuclear Energy［J］. China Nuclear Power， 2009，2（2）：98-105. ）

［3］ ANSI/ANS-5.1-2005，Decay Heat Power in Light Water Reactors ［S］.

［4］ NB/T 20056-2011，輕水堆核燃料衰變熱功率的計算［S］.（NB/T 20056-2011， Calculation of the Decay Heat Power in Nuclear Fuels of LWRs ［S］. ）

［5］ ISO 10645-1992，Nuclear energy-Light water reactors-Calculation of the decay heat power in nuclear fuels ［S］.

［6］ D I N 25463-1-1990，B e r e c h n u n g d e r Zerfallsleistung der Kernbrennstoffe von Leichtwasserreaktoren Teil 1： Decay heat power in nuclear fuels of light water reactors； nonrecycled nuclear fuels［S］.

［7］ D I N 25463-2-2008，B e r e c h n u n g d e r Zerfallsleistungder Kernbrennstoffe von Leichtwasserreaktoren Teil 2： Uran-Plutonium-Mischoxid （MOX） ［S］.

［8］ Holly R. Trellue. Safety and Neutronics： A Comparison of MOX vs UO2 Fuel［R］. 2005.4.

［9］ Brian J. Ade and Lan C. Gauld. Decay Heat Calculations for PWR and BWR Assemblies Fueled with Uranium and Plutonium Mixed Oxide Fuel Using Scale［R］. 2011.9.

The Study on MOX Spent Fuel Decay Heat Calculation Method

LI Hui， XIA Chun-mei， DING Qian-xue
（Shanghai Nuclear Engineering Research and Design Institute， Shanghai 200233， China）

The MOX fuel becomes a mature recycled fuel for commercial LWR today. The spent fuel will release large decay heat after normal or abnormal reactor shutdown. The spent fuel decay heat is an important input of accident analysis and some systems design. The UOX fuel fissionable elements include uranium and plutonium， with uranium as the main contributor. The MOX fuel fissionable elements include uranium， plutonium and americium， with plutonium as the main contributor. ANS-5.1 is applicable to calculate the decay heat of the UOX spent fuel， but not for MOX spent fuel. Because the MOX fuel is a useful way to solve the fission fuel problem， the MOX spent fuel decay heat must be calculated by a new method. ANS-5.1 is used to calculate the fission product decay heat of the MOX spent fuel， and ORIGEN-S is used to calculate the decay heat fraction of the heavy nuclides， and then get the total decay heat of the MOX spent fuel.

MOX； spent fuel； decay heat； fission product； heavy nuclide

TL24 Article character：A Article ID：1674-1617（2016）02-0113-04

TL24

A

1674-1617（2016）02-0113-04

2016-01-30

黎 輝（1982—），男，江西人，工程師，碩士，從事屏蔽設(shè)計工作。