南嘉良，陳志明，孫　怡，莫招育，周　睿，毛敬英，劉慧琳，周　斌

(1. 復(fù)旦大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程系，上海 200433； 2. 廣西壯族自治區(qū)環(huán)境科學(xué)研究院，南寧 530022；3. 安徽省滁州市氣象局，滁州 239000)

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城市隧道機(jī)動(dòng)車細(xì)顆粒物排放研究

南嘉良1，陳志明2，孫怡3，莫招育2，周睿1，毛敬英2，劉慧琳2，周斌1

(1. 復(fù)旦大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程系，上海 200433； 2. 廣西壯族自治區(qū)環(huán)境科學(xué)研究院，南寧 530022；3. 安徽省滁州市氣象局，滁州 239000)

機(jī)動(dòng)車尾氣排放的顆粒物對(duì)城市大氣污染影響作用日趨明顯，本文選取南寧市鳳嶺南隧道對(duì)機(jī)動(dòng)車排放顆粒物的濃度及其成分進(jìn)行監(jiān)測(cè)分析，結(jié)果顯示，實(shí)驗(yàn)期間隧道內(nèi)外3個(gè)采樣點(diǎn)處的PM2.5平均質(zhì)量濃度值分別為166.869,237.529,111.314μg/m3，且濃度變化趨勢(shì)基本相似.隧道內(nèi)機(jī)動(dòng)車排放的PM2.5中含碳物質(zhì)所占的比重最大，水溶性離子次之，金屬元素最少.其中，含碳物質(zhì)中EC的濃度大于OC，OC/EC的值約為0.511～0.660，而隧道重型車比重并不大，但EC與重型車的相關(guān)系數(shù)在0.59～0.89間，可見其對(duì)顆粒物污染的影響很大.此外，金屬元素Ca及其水溶性離子Ca2+的占比均是最大的，表明機(jī)動(dòng)車帶起的揚(yáng)塵加重了顆粒物污染.

大氣污染； 交通隧道； 機(jī)動(dòng)車； 顆粒物； 尾氣排放

根據(jù)相關(guān)數(shù)據(jù)顯示，截止到2014年底，我國(guó)的民用機(jī)動(dòng)車保有量為2.79×108輛，其中汽車保有量已達(dá)到1.54×108輛，僅次于美國(guó)居世界第二位.隨著機(jī)動(dòng)車保有量的不斷增長(zhǎng)，由此產(chǎn)生的環(huán)境問題也愈發(fā)嚴(yán)重.機(jī)動(dòng)車尾氣排放帶來的環(huán)境污染問題已經(jīng)成為灰霾、光化學(xué)煙霧污染等大氣環(huán)境問題的重要原因.2013年，全國(guó)機(jī)動(dòng)車排放了640.0×1010kg氮氧化物(NOx)，438.2×1010kg碳?xì)浠衔?HC)，3471.7×1010kg一氧化碳(CO)以及62.2×1010kg顆粒物(PM)，共4612.1×1010kg，比2012年增加了0.1%.而汽車是機(jī)動(dòng)車污染物排放總量的主要貢獻(xiàn)者，HC和CO超過了總量的70%，NOx和PM則超過了90%.汽車的4類污染物排放量在2010至2013年間的年均增長(zhǎng)率都高于機(jī)動(dòng)車排放的年均增長(zhǎng)率[1].

機(jī)動(dòng)車保有量的不斷增加不僅帶來了環(huán)境問題，由此產(chǎn)生的交通擁堵問題也更加顯著，而機(jī)動(dòng)車廢氣更嚴(yán)重威脅著公眾的健康[2].大量的病理學(xué)研究表明，機(jī)動(dòng)車排放的污染物不僅對(duì)呼吸系統(tǒng)、心血管系統(tǒng)造成損傷，也會(huì)影響到神經(jīng)系統(tǒng)，甚至有致癌的可能[3].在歐洲29個(gè)城市開展的研究[4]中發(fā)現(xiàn)，短期或長(zhǎng)期暴露在交通污染中都會(huì)升高心血管系統(tǒng)疾病的發(fā)生率或死亡率[5-8]；PM10的濃度每升高10%，滯后2d的每日心血管疾病死亡率增加0.69%，而滯后40d的則增加了1.97%.在我國(guó)一些城市的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)分析研究研究也同樣表明了交通污染對(duì)人體心血管系統(tǒng)的長(zhǎng)期不良健康效應(yīng)[9-11].隨著地下交通在我國(guó)許多大中城市不斷地開發(fā)，地面交通壓力得到緩解；但同時(shí)卻由于地下空間較封閉且車流量密集而造成局地環(huán)境污染，影響司機(jī)和乘客的健康.另一方面，污染物隨著車流被帶出地下空間，則會(huì)對(duì)地面造成局地的環(huán)境污染.本文通過在隧道內(nèi)外對(duì)機(jī)動(dòng)車排放的顆粒物進(jìn)行監(jiān)測(cè)采樣，分析機(jī)動(dòng)車排放的顆粒物濃度特征以及顆粒物的化學(xué)組成，討論隧道內(nèi)外的環(huán)境空氣質(zhì)量情況.

1　方　法

1.1實(shí)驗(yàn)地點(diǎn)

南寧是廣西壯族自治區(qū)的省會(huì)，截止到2014年底全市的機(jī)動(dòng)車保有量超過了1.65×107輛，先后建設(shè)了平樂隧道、南湖隧道、青林隧道、鳳嶺南隧道等4條城市交通隧道.其中鳳嶺南隧道位于青秀山南坡，如圖1所示，貫通了鳳嶺南路(青山路—青秀路).隧道為東西走向，長(zhǎng)1km、寬29.3m、高9.1m，為雙向6車道；兩端路口均采用平交展寬信號(hào)燈控制，斷面采用全封閉的單箱雙室矩形截面，來往行駛的車輛分別在兩條甬道中(南線和北線)，中間由墻壁隔開；隧道設(shè)計(jì)的行車速度為50km/h，在隧道中間部位有應(yīng)急安全停車道.

1.2實(shí)驗(yàn)采樣點(diǎn)的位置及實(shí)驗(yàn)時(shí)間

本次實(shí)驗(yàn)在鳳嶺南隧道內(nèi)外共設(shè)置了3個(gè)采樣點(diǎn)，隧道內(nèi)設(shè)2個(gè)，隧道外設(shè)1個(gè).由于隧道內(nèi)有建設(shè)緊急停車帶，因而在隧道南線中間(從西至東)的緊急停車帶設(shè)置了采樣點(diǎn)A，其距離最近的車道約2m；在采樣點(diǎn)A東側(cè)100m處，最右邊車道的旁邊設(shè)置了采樣點(diǎn)B；另外，在南線出口且距出口10m處，道路旁的草坪上設(shè)置了采樣點(diǎn)C.3個(gè)采樣點(diǎn)都放置了1臺(tái)中流量大氣采樣器，用于采集PM2.5的樣品，同時(shí)在采樣點(diǎn)A處放置一臺(tái)數(shù)碼攝像機(jī)來記錄隧道內(nèi)車流量情況.采樣點(diǎn)位置的示意圖如下圖2所示.

本次實(shí)驗(yàn)從2014年7月13日(星期日)上午10：00開始，到7月17日(星期四)晚上20:00結(jié)束.每天依次在6：30～9：30、10：00～13：00、13：30～16：30以及17：00～20：00的4個(gè)時(shí)段采樣，每次采樣時(shí)間均為3h.實(shí)驗(yàn)采集了19個(gè)時(shí)段，共56個(gè)樣品(其中，7月14日早上6：30到9：30的隧道外采樣點(diǎn)C，由于供電問題沒有采樣，故不存在樣品).

1.3樣品的采集與分析

本實(shí)驗(yàn)對(duì)PM2.5樣品采集，使用的是青島嶗山應(yīng)用技術(shù)研究所生產(chǎn)的“嶗應(yīng)”2030型中流量智能TSP采樣器，以及相配套的PM2.5采樣切割頭，采樣流量設(shè)為100L/min.采樣濾膜是Whatman公司的石英濾膜(φ=90mm)，采樣前把濾膜放在550℃的馬弗爐內(nèi)灼燒8h以去除有機(jī)雜質(zhì)，然后放入干燥器保存?zhèn)溆?

(1) 質(zhì)量濃度分析

采樣前將干燥過的石英濾膜放在恒溫恒濕(T=298K，RH=50%)環(huán)境內(nèi)恒重24h，再用感量為0.01mg的分析天平(BT224S型)對(duì)濾膜進(jìn)行稱重，多次稱重取平均值后將濾膜放入濾膜盒內(nèi)，再將濾膜盒放入密封袋并做好記錄.采樣后將濾膜放入相同的恒溫恒濕(T=298K,RH=50%)環(huán)境內(nèi)再恒重24h.然后用分析天平多次稱重后得到采樣后的質(zhì)量，采樣前后濾膜的質(zhì)量差除以采樣流量既為樣品的質(zhì)量濃度.稱重后的濾膜依舊放在濾膜盒和密封袋內(nèi)，并存放在-4℃以下的環(huán)境內(nèi)保存.

(2) 樣品成分分析

2　結(jié)果與討論

2.1隧道內(nèi)外PM2.5的濃度特征

運(yùn)用濾膜采樣法對(duì)鳳嶺南隧道內(nèi)外的PM2.5質(zhì)量濃度進(jìn)行了采樣分析，采樣期間A,B,C采樣點(diǎn)的PM2.5質(zhì)量濃度如圖3所示.

根據(jù)圖3，采樣點(diǎn)A處PM2.5每3h的質(zhì)量濃度約在44.540μg/m3到279.467μg/m3之間，平均值為(166.869±68.8586) μg/m3；采樣點(diǎn)B處PM2.5的質(zhì)量濃度在90.084,434.175μg/m3之間，平均值為(237.529±87.7853) μg/m3；采樣點(diǎn)C處PM2.5的質(zhì)量濃度在28.565,179.148μg/m3的范圍內(nèi)，平均值約為(111.314±41.7088) μg/m3.對(duì)比3個(gè)點(diǎn)的質(zhì)量濃度值，基本呈現(xiàn)出B點(diǎn)處最大，A點(diǎn)次之，C點(diǎn)最小的規(guī)律，且隧道出口的濃度值僅為隧道內(nèi)一半左右.3個(gè)采樣點(diǎn)采集的PM2.5基本是來自交通源排放的，包括機(jī)動(dòng)車尾氣排放和機(jī)動(dòng)車行駛帶起的道路揚(yáng)塵，其中C點(diǎn)位于隧道外，大氣擴(kuò)散稀釋的作用較大，因而C點(diǎn)處的濃度值最??；另一方面，A、B兩點(diǎn)中B點(diǎn)更接近交通源，故B點(diǎn)處的濃度值相對(duì)最大.所以各采樣點(diǎn)處的PM2.5質(zhì)量濃度的高低與其地理位置相關(guān).此外，從圖中還可以看出3個(gè)采樣點(diǎn)的PM2.5質(zhì)量濃度的變化趨勢(shì)相對(duì)較一致，這也說明了3個(gè)采樣點(diǎn)處的PM2.5主要是來自同一污染源(交通源).

通過計(jì)算7月13日至7月17日期間，各采樣點(diǎn)的PM2.5在4個(gè)采樣時(shí)段內(nèi)的平均質(zhì)量濃度值，結(jié)果如圖4所示.3個(gè)采樣點(diǎn)中，仍呈現(xiàn)B點(diǎn)處的平均質(zhì)量濃度最高，A點(diǎn)次之，C點(diǎn)最低的趨勢(shì).但是比較4個(gè)時(shí)段內(nèi)的平均質(zhì)量濃度值，3個(gè)采樣點(diǎn)的濃度值基本在上午時(shí)段(6：30～9：30)較小，這與該時(shí)段是車輛進(jìn)城高峰，而實(shí)驗(yàn)的車道方向則是出城方向，車輛較少有關(guān).但在其余3個(gè)時(shí)段，采樣點(diǎn)A處的顆粒物濃度值在傍晚(17：00～20：00)這一時(shí)段內(nèi)濃度值最大，中午時(shí)段(10：00～13：00)的濃度值較大于下午時(shí)段(13：30～16：30)的；B點(diǎn)處的濃度均值在中午、下午和傍晚3個(gè)時(shí)段內(nèi)很接近，下午時(shí)段內(nèi)的濃度相對(duì)較低，但差值很??；而C點(diǎn)處，中午和下午時(shí)段的濃度均值與上午時(shí)段基本相近，傍晚時(shí)段的濃度均值是4個(gè)時(shí)段內(nèi)最大的.這與采樣點(diǎn)的位置、車流量有關(guān)，且隧道外C點(diǎn)的濃度變化還受到外界氣象場(chǎng)的影響，如日照、溫度、濕度、風(fēng)場(chǎng)等.

2.2隧道內(nèi)車流量及其與PM2.5質(zhì)量濃度的關(guān)系

通過在隧道內(nèi)放置的數(shù)碼攝像機(jī)拍錄下采樣期間的車流情況，車流量的記錄是從7月13日10：00至7月15日20：00.將車型分為輕型車(LDV)和重型車(HDV)兩類，輕型車以小轎車、小客車為主，重型車則主要是卡車、大客車和公交車.對(duì)采樣時(shí)段的車流量進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，得到7月13日至7月15日各時(shí)段內(nèi)輕型車和重型車的流量(圖5所示).從圖中可以看出，輕型車一天4個(gè)時(shí)段內(nèi)車流量的變化規(guī)律較明顯，呈現(xiàn)出上午時(shí)段車流量較少，傍晚時(shí)段最高，中午和下午車流量較接近的特征.由于經(jīng)過該隧道南線的車輛主要是出城方向，傍晚時(shí)段市民下班出市中心返回家中，出現(xiàn)了晚高峰；而在早上則以進(jìn)入市中心為主，因而南線車流量較少.同時(shí)車流量還存在一定的周末效應(yīng)，7月13日是星期日，傍晚時(shí)段的車流量明顯低于后兩天工作日的；但在中午和下午時(shí)段車流量略高于工作日，這是由于隧道出口為風(fēng)景區(qū)停車場(chǎng)，周末去風(fēng)景區(qū)游玩的人較多.相比輕型車，重型車一天4個(gè)時(shí)段內(nèi)的車流量變化規(guī)律不是很明顯，只是在上午時(shí)段(6：30～9：30)相對(duì)較少；另一方面，通過該隧道南線的重型車相對(duì)較少，僅為輕型車數(shù)量的4.0%～7.8%(求一個(gè)平均值，代替前面的區(qū)間范圍).

通常情況下，重型車對(duì)顆粒物污染的分擔(dān)率比輕型車的高得多，然而隧道內(nèi)通過兩種車型的比例約為1∶15，通過對(duì)比3個(gè)采樣點(diǎn)各時(shí)段PM2.5質(zhì)量濃度值與輕型車流量、重型車流量以及總車流量的相關(guān)性，計(jì)算結(jié)果如表1(見第508頁(yè))所示.結(jié)果表明，相比輕型車，重型車對(duì)顆粒物污染的影響較大，盡管車流量小，卻是主要的污染源，李新興等[12]研究了杭州市不同車型對(duì)顆粒物的分擔(dān)率，其中重型貨車和公交車共排放了總量的90%.因而要控制交通環(huán)境的顆粒物污染，主要還是要控制重型車的排放量.

表1　各采樣點(diǎn)各時(shí)段PM2.5濃度值與車流量的相關(guān)系數(shù)

注： 采樣時(shí)段為7月13日10：00～7月15日20：00.

2.3隧道內(nèi)外PM2.5的化學(xué)組分

另一方面，圖6表征的是采樣點(diǎn)A,B,C處OC,EC,金屬元素、水溶性離子以及其他組分在PM2.5中所占的平均比例值.就OC,EC,金屬元素和水溶性離子在PM2.5中的含量來說，3個(gè)采樣點(diǎn)都呈現(xiàn)出EC>OC>水溶性離子>金屬元素.由于實(shí)驗(yàn)限值，對(duì)PM2.5中的金屬元素只定量分析了其中的9種，所以金屬元素所占的比例相對(duì)較低，也使得其他組分的占比相對(duì)較高.

2.3.1隧道內(nèi)外PM2.5中的水溶性離子

通過統(tǒng)計(jì)得到3個(gè)采樣點(diǎn)的水溶性離子中陰陽(yáng)離子的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，可以發(fā)現(xiàn)陽(yáng)離子的質(zhì)量分?jǐn)?shù)高于陰離子的，A處的陽(yáng)、陰離子質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為55.34%、44.66%，B處的依次是63.83%和36.17%，而C處的與A處的相似，為55.00%和45.00%.此外又計(jì)算了各點(diǎn)陰陽(yáng)離子的電荷比，其中單位摩爾的陰離子所帶的電荷數(shù)為AE，單位摩爾的陽(yáng)離子所帶的電荷數(shù)為CE.通過比較AE與CE的比值，可以了解PM2.5的酸堿性，若AE/CE的值大于1，屬于陽(yáng)離子虧損，陰離子過剩，PM2.5偏酸性；AE/CE的值小于1，則屬于陽(yáng)離子過剩，陰離子虧損，PM2.5偏堿性.A、B、C 3點(diǎn)處的AE/CE值分別為0.343、0.249、0.413，可以認(rèn)為7月鳳嶺南隧道內(nèi)外的PM2.5偏堿性，這與陳治宇等[13]在佛山城區(qū)交通環(huán)境測(cè)得的PM2.5四季的AE/CE值相近，他們得到的AE/CE值在夏季大約在0.45～0.61之間，而春秋季在1左右，冬季大于1.

2.3.2隧道內(nèi)外PM2.5中的金屬元素

實(shí)驗(yàn)測(cè)定分析了Fe、Ca、K、Mg、Ti、Al、Pb、As、Cr、Cd、Hg這11種元素的質(zhì)量，每種元素在所測(cè)樣品中的組成情況如圖8(見第510頁(yè))所示，圖8代表3個(gè)采樣點(diǎn)的結(jié)果.

從圖8中可以看出，元素Ca和Fe是在所測(cè)元素總量中平均占比較大的，在A點(diǎn)兩者的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別是51.22%和26.86%，在B點(diǎn)則為63.49%、23.68%，在C點(diǎn)依次為45.24%以及28.99%，可見幾乎所有樣品測(cè)得的元素中以地殼元素Ca、Fe、Al等為主，這說明隧道內(nèi)外測(cè)得的PM2.5有一大部分來自機(jī)動(dòng)車行駛帶入的道路揚(yáng)塵，可能來自于附近的土壤塵、建筑粉塵等.其次由于沒有對(duì)樣品中主要由機(jī)動(dòng)車排放的元素Cu和Zn等進(jìn)行測(cè)定，因而導(dǎo)致地殼元素含量較大.然而，在佛山[13]、廣州[14]、北京[15]、香港[16]、洛杉磯[17]等地城區(qū)交通環(huán)境測(cè)得的金屬元素含量，同樣也存在Ca、Fe、Al這類地殼元素的含量很高(約為66%～85%)的情況.因此可以認(rèn)為機(jī)動(dòng)車引起的道路二次揚(yáng)塵對(duì)大氣顆粒物污染的影響較大，是不可忽視的一個(gè)污染源.

2.3.3隧道內(nèi)外PM2.5中的含碳物質(zhì)

本次實(shí)驗(yàn)得到的PM2.5樣品中，含碳物質(zhì)(TC)的總濃度相比其他組分，是最大的；A,B,C 3點(diǎn)的TC平均濃度分別是87.313,88.364,55.384μg/m3，所占比重依次為58.27%,40.31%和52.23%.而其中EC和OC的平均濃度呈現(xiàn)出EC的高于OC，A處兩者的平均濃度依次為54.914,32.398μg/m3，B處的分別為59.090,29.274μg/m3，C處的為34.857,20.625μg/m3.另外，計(jì)算得到各采樣時(shí)段內(nèi)3個(gè)點(diǎn)的OC/EC的值，結(jié)果如圖9所示.

根據(jù)圖9，采樣點(diǎn)A處OC/EC的值在0.300～0.883之間，平均值為0.584，B處的OC/EC值在0.318～0.883之間，平均值為0.511，C處的在0.351～0.996，平均值為0.660.A點(diǎn)和B點(diǎn)的值相接近，且變化趨勢(shì)也相近，而C點(diǎn)的值略大于另外兩點(diǎn)，變化趨勢(shì)也略有不同.這主要與A、B點(diǎn)處于隧道內(nèi)，環(huán)境相對(duì)密閉，顆粒物幾乎不發(fā)生二次化學(xué)反應(yīng)；相反C點(diǎn)位于隧道外，在白天尤其是光照充足的條件下，較易發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，生成更多的OC，因此OC/EC的比值相較A,B處的較大.但對(duì)采樣點(diǎn)C處的OC和EC濃度對(duì)相關(guān)性分析，結(jié)果見圖10，計(jì)算結(jié)果說明，C處的OC和EC主要是來源與統(tǒng)一污染源，可以認(rèn)為并沒有發(fā)生劇烈的二次反應(yīng)，OC主要是一次源產(chǎn)生的，這也解釋了與C處的OC/EC平均值僅略大于隧道內(nèi)兩點(diǎn)的值的原因.

EC主要來自重型車等柴油車的排放，計(jì)算OC/EC的值對(duì)隧道內(nèi)輕型車和重型車的車流量比有一定的參考價(jià)值，并且還能借此討論隧道內(nèi)的污染情況，通過比較OC/EC的值，可以認(rèn)為鳳嶺南隧道內(nèi)重型車的比重并不大，這與實(shí)際交通情況也是相符.其次計(jì)算了7月13日10點(diǎn)～7月15日20點(diǎn)之間各時(shí)間段內(nèi)EC濃度與重型車流量的相關(guān)系數(shù)，A,B,C處的分別為0.890,0.593和0.672，結(jié)果說明EC濃度與重型車流量存在相關(guān)性，EC的濃度主要是由重型車決定，這個(gè)結(jié)論與李新興[12]等人的研究是一致的.

通過對(duì)南寧鳳嶺南隧道內(nèi)外PM2.5的濃度水平、時(shí)間變化，以及與車流量關(guān)系的分析，總體來說，可以得到如下結(jié)論：

(1) 隧道內(nèi)外3個(gè)采樣點(diǎn)處的PM2.5平均濃度值分別為166.869,237.529,111.314μg/m3，3個(gè)點(diǎn)的濃度變化趨勢(shì)基本相似.一天4個(gè)時(shí)段里，3個(gè)采樣點(diǎn)基本都在上午時(shí)段最低，而A點(diǎn)傍晚時(shí)濃度最大，中午時(shí)段高于下午時(shí)段，B點(diǎn)在后3個(gè)時(shí)段里濃度變化不大，C點(diǎn)傍晚時(shí)段濃度也較大，但中午和下午時(shí)段的濃度與上午很接近.

(2) 隧道內(nèi)的車流量以輕型車為主，輕型車與重型車比約為15∶1，輕型車在一天內(nèi)變化有明顯的趨勢(shì)，傍晚出現(xiàn)晚高峰，車流量最大，而上午最小，且存在周末效應(yīng).而重型車一天內(nèi)的變化趨勢(shì)不是很明顯，但是重型車對(duì)顆粒物污染起了重要作用，有一定的相關(guān)性.

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Study on Pollutants Emitted from Motor Vehicle in Urban Tunnel

NAN Jialiang1, CHEN Zhiming2, SUN Yi3, MO Zhaoyu2, ZHOU Rui1, MAO Jingying2, LIU Huilin2, ZHOU Bin2

(1.DepartmentofEnvironmentalScienceandEngineering,FudanUniversity,Shanghai200433,China；2.ScientificResearchAcademyofGuangxiEnvironmentalProtection,Nanning530022,China；3.ChuzhouMeteorologicalAuthorities,Chuzhou239000,China)

urban tunnel; particles; traffic emission; air pollution

0427-7104(2016)04-0504-09

2015-11-09

廣西環(huán)境保護(hù)廳項(xiàng)目(廣西大氣PM2.5特性及控制對(duì)策研究);自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(21477021,21277029,40975076,41405117);廣西自然基金項(xiàng)目(2015GXNSFBA139203)，廣西科技開發(fā)項(xiàng)目(桂科合14125008-2-11)

南嘉良(1993—),男,學(xué)士;陳志明(1965—),女,學(xué)士;周斌,男,教授,通訊聯(lián)系人,E-mail： binzhou@fudan.edu.cn.

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