苑鴻慶，李社宏，繆秉魁，姚　明，嚴(yán)　松，粟陽揚(yáng)

（桂林理工大學(xué) 廣西隱伏金屬礦產(chǎn)勘查重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣西桂林　541004）

姑婆山與大寧巖體離子吸附型稀土礦床尾砂中稀土及重金屬對(duì)比研究

苑鴻慶，李社宏，繆秉魁，姚明，嚴(yán)松，粟陽揚(yáng)

（桂林理工大學(xué) 廣西隱伏金屬礦產(chǎn)勘查重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣西桂林541004）

對(duì)姑婆山巖體南側(cè)及大寧巖體外圍2個(gè)稀土尾礦中稀土及重金屬元素地球化學(xué)特征和空間分布規(guī)律進(jìn)行了研究。結(jié)果表明：尾礦稀土元素配分模式趨勢與原礦基本一致，對(duì)原礦具有一定繼承性；不同尾礦區(qū)元素分布特征有不同，同一尾礦區(qū)不同元素分布特征也有差異；在垂向剖面上表現(xiàn)為自上而下稀土含量逐漸增加；橫向上元素含量與距尾礦壩的距離呈一定相關(guān)性；稀土元素多表現(xiàn)為中部相對(duì)富集的特征。重金屬富集較復(fù)雜，分析認(rèn)為元素分布特征除了受本身物化性質(zhì)影響外，還與外界環(huán)境有一定關(guān)系。因此，建議提高尾礦中元素回收率，減少因尾礦堆積而引起的重金屬污染。

尾砂；離子吸附型稀土礦床；重金屬

我國稀土資源豐富，約占世界稀土總儲(chǔ)量的80%［1-4］，已探明稀土資源量約占50%［5-6］。其中南方離子吸附型中、重稀土資源占世界儲(chǔ)量的80%以上，廣西占10%［4，6］。該類型稀土以種類齊全、配分高、元素含量高、綜合利用價(jià)值大等特點(diǎn)受到廣泛重視［7］。研究表明：目前我國稀土資源利用率僅有20%～30%，大部分以尾砂形式堆存于尾礦中［2］。

早期離子吸附型稀土礦的選冶以池浸和堆浸為主，礦體中稀土損失超過50%，現(xiàn)多采用對(duì)環(huán)境破壞最小的原地浸礦工藝，稀土回收率提高到70% ～80%［2，8-10］，但尾礦中仍存在一定數(shù)量的稀土元素，且品位較高［3］，具有一定的復(fù)選意義。稀土資源與其他資源一樣，一旦元素過剩，就會(huì)對(duì)礦區(qū)土壤、環(huán)境及人類健康造成一定影響［11-12］。筆者通過在廣西姑婆山及大寧地區(qū)離子吸附型稀土礦床典型尾礦剖面取樣，對(duì)比研究了尾礦中稀土及重金屬元素地球化學(xué)特征，探討元素空間分布特征，旨在為此類稀土尾礦資源綜合回收利用提供依據(jù)，并對(duì)尾礦中稀土資源開發(fā)再利用、減少尾礦中稀土及重金屬元素組分提供參考。

1　區(qū)域和礦區(qū)地質(zhì)特征

姑婆山離子吸附型稀土礦床位于廣西賀州市和湖南江華縣境內(nèi)［13］，在大地構(gòu)造上位于揚(yáng)子板塊與華夏板塊的拼合帶上［14］。姑婆山巖體為燕山早期巖漿活動(dòng)作用的產(chǎn)物［15］，出露面積約428 km2，平面上呈渾圓的倒梯形，巖性以中-粗粒斑狀黑云母正長花崗巖為主；巖體東部與大寧巖體接觸，東南和東北部侵入寒武系及下泥盆統(tǒng)，西南和西北緣侵入中-上泥盆統(tǒng)［14，16-18］。據(jù)不完全統(tǒng)計(jì)，姑婆山地區(qū)有尾礦20多處（不包括民采礦），現(xiàn)有10余處仍在使用。

姑婆山研究區(qū)位于姑婆山巖體南側(cè) （圖1），為一露天采礦尾礦池，面積約2 000 m2，現(xiàn)仍正常運(yùn)行，使用年限約10年，尾砂庫匯集地表水，中部積水較多。

大寧離子吸附型稀土礦床處于廣西賀州市和廣東省交界區(qū)域，在大地構(gòu)造上位于揚(yáng)子板塊與華夏板塊的結(jié)合帶［19-20］。巖體侵入于南華紀(jì)、震旦紀(jì)和寒武紀(jì)地層中，為加里東期花崗巖，出露面積約490 km2，巖性以中-粗粒似斑狀花崗閃長巖為主［19-21］。巖體北東側(cè)與永和巖體、禾洞巖體及太保巖體相鄰，南側(cè)被連陽巖體侵入和穿插，西側(cè)與姑婆山巖體接觸［19，21］。研究區(qū)位于大寧巖體南側(cè)，共四級(jí)尾礦池，面積約在2 500 m2，全部無水，已使用15年，現(xiàn)已棄置，表面已有少量地衣類植被。

圖1　姑婆山巖體及大寧巖體地質(zhì)簡圖［19-20］Fig.1　Geological map of Guposhan and Daning rock，Guangxi

2　樣品采集與測試分析

姑婆山尾砂樣品水平面采集，以5 m為間隔共采集樣品5件（GPS-01—GPS-05），其中GPS-01和GPS-05采自尾礦庫邊緣，GPS-02—GPS-04采自中心積水之下尾砂。在大寧尾礦區(qū)中心以1 m為間距從地表自上而下采集3個(gè)尾砂礦樣（DN-08—DN-10），在中心東西兩側(cè)尾砂池邊緣采集2個(gè)樣品（DN-01、DN-05）。將采集的尾礦砂樣品平攤于白紙上晾干，剔除植物根系等雜物，置于布袋中，在烘箱中進(jìn)一步烘干，用四分法取部分樣品用陶瓷研缽研磨，過0.076 mm篩。

礦區(qū)用浸礦液注入天然埋藏條件下的原礦體，把呈吸附態(tài)的稀土離子交換浸出，選冶收稀土元素。以硫酸銨作為浸礦液時(shí)，交換機(jī)理為：

隨著浸礦液的不斷注入，溶液中的陽離子與呈吸附態(tài)的稀土離子發(fā)生交換作用，使稀土離子進(jìn)入浸出液，通過滲透→擴(kuò)散→交換→再擴(kuò)散→再滲透的過程，稀土元素就能從浸礦液中浸出［22-23］。本次采集姑婆山Y(jié)K1和大寧YK2原礦各500 g，置于布袋中，在烘箱中進(jìn)一步烘干。

將采集處理好的尾礦及原礦樣品送北京離子探針測試中心，采用電感耦合等離子體質(zhì)譜法進(jìn)行元素測試分析。稀土及重金屬元素見表1。

3　元素地球化學(xué)特征

3.1稀土元素特征

由表1可知，兩礦區(qū)尾礦中稀土元素（除Ce、Sm外）含量對(duì)比關(guān)系均符合Ododo-Harkins法則，即原子序數(shù)為偶數(shù)的元素豐度大于相鄰的原子序數(shù)為奇數(shù)的元素豐度［24-25］。現(xiàn)將姑婆山、大寧地區(qū)尾礦砂的稀土元素含量進(jìn)行球粒隕石標(biāo)準(zhǔn)化，得到尾砂中稀土元素分布模式圖（圖2）。

表1　姑婆山和大寧稀土礦尾礦中稀土元素及重金屬含量Table 1　REE and heavy metals contents of tailings from Guposhan and Daning REE deposits　wB/10-6

圖2　姑婆山 （a）和大寧 （b）尾砂與原礦球粒原始標(biāo)準(zhǔn)化稀土元素配分圖Fig.2　Chondrite normalized REE diagrams of Guposhan（a）and Daning（b）tailings

由圖2可知，兩礦區(qū)尾礦中稀土元素球粒隕石配分模式與原礦樣品基本一致，均為右傾型，表明尾砂中稀土元素地球化學(xué)特征對(duì)于原礦具有一定的繼承性。大寧原礦的稀土配分型式?jīng)Q定了尾砂中稀土配分型式，但由于Ce、Tb稀土元素發(fā)生分餾作用，其配分比與母巖有較大的差異［26］。

由表1和圖2a中看出，姑婆山尾砂中稀土元素總含量ΣREE介于（938.75～2 484.2）×10-6，平均1 555.77×10-6。LREE/HREE=1.98～5.94，平均3.62，（La/Yb）N=1.95～10.95，平均5.16，反映稀土分餾較為明顯；δEu平均為0.43～0.45，Eu中度虧損；δCe分布范圍在0.10～0.39，具明顯的負(fù)鈰異常。尾礦中Tb元素表現(xiàn)出虧損，而花崗巖基巖中Tb元素［27］亦然。在風(fēng)化過程中Tb元素遭受強(qiáng)烈的風(fēng)化淋濾作用，造成尾礦中Tb虧損。

由表1和圖2b中可以看出，大寧尾砂中稀土元素總含量ΣREE介于（74.94～369.5）×10-6，平均215.302×10-6；小于原礦稀土元素含量309.65 ×10-6；LREE/HREE=5.31～11.96，平均8.50，高于原礦均值5.50；（La/Yb）N=10.48～17.49，平均13.00，反映稀土分餾明顯。δEu為0.62～0.73，δCe為0.19～0.90，相對(duì)于姑婆山巖體尾礦，大寧巖體尾礦Eu、Ce負(fù)異常不明顯。

綜合上述，研究區(qū)尾礦中La、Nd、Y元素含量占稀土總含量的70%以上，表明研究區(qū)為富輕稀土及富Y的重稀土型。

3.2重金屬元素特征

環(huán)境污染所指的重金屬元素主要是具明顯毒性的Cr、Cd、As、Pb等重金屬元素及具有一定毒性的Cu、Zn、Ni等重金屬元素［28-30］，本區(qū)尾礦中重金屬元素主要來源于成土的基巖。利用CT-6023酸堿度計(jì)對(duì)姑婆山和大寧尾砂壩內(nèi)尾砂樣進(jìn)行多次測試，其pH值為6.5～7.5，根據(jù)《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15618—1995），當(dāng)土壤中pH值介于6.5～7.5時(shí)，土壤二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)中重金屬元素允許含量分別為：Cd≤0.3 mg/kg，Ni≤50 mg/kg，Cr ≤300 mg/kg，As≤25 mg/kg，Pb≤300 mg/kg，Zn ≤250 mg/kg，Cu≤100 mg/kg。結(jié)合表1，除DN-10號(hào)樣Cd嚴(yán)重超標(biāo)（在雨水等的長期淋濾作用下將上部Cd帶入尾砂壩下部富集），兩尾砂壩中3個(gè)樣品As超標(biāo)外，其他重金屬元素含量在標(biāo)準(zhǔn)值范圍內(nèi)。

4　不同礦區(qū)元素分布特征

圖3　姑婆山（a）與大寧（b）尾礦（原礦）中總稀土元素對(duì)比Fig.3　Comparison of ΣREE in Guposhan（a）and Daning（b）tailings（raw ore）

4.1稀土元素

由圖3中可以看出，姑婆山地區(qū)尾砂中稀土元素含量是原礦近3～8倍，而且多個(gè)樣品均表現(xiàn)為高出原礦品位。分析認(rèn)為，造成尾砂中稀土元素高度富集的原因有兩方面：一方面，所選樣品的尾砂庫正在使用，該尾砂庫附近有露天原地堆浸溶液出口，其殘留含礦溶液可能進(jìn)入尾砂庫，并富集在尾砂庫表層；另一方面，部分采樣尾砂為尾砂庫表層粘土部分，其含量可能比其他層位含量更高?？傊急砻鞑糠治采皫熘泻写罅肯⊥猎?。

由圖3b可知，大寧地區(qū)尾砂中稀土元素含量明顯小于原礦中含量，可能原因：（1）本組礦區(qū)稀土礦的選礦和冶煉技術(shù)及選礦回收率較高；（2）尾礦中殘留的浸礦劑隨水淋濾遷移時(shí)將尾礦中殘留的稀土元素帶入周圍溝壑造成流失。

4.2重金屬元素

由圖4可知，與姑婆山尾礦相比，大寧尾礦中各重金屬元素含量較高，其中大寧尾礦中As元素含量為姑婆山尾礦中As含量的4倍左右。大寧尾礦中Zn元素含量比姑婆山尾礦中的高。分析認(rèn)為尾礦中元素富集，與原礦本身有一定相關(guān)性。另外，元素進(jìn)入尾礦堆后受風(fēng)化、淋濾等外界環(huán)境作用的影響，通過溶解、沉淀、凝聚、吸附等反應(yīng)，形成了不同化學(xué)形態(tài)，造成尾礦中重金屬元素含量與原礦表現(xiàn)出一定差異性［28，31］。

圖4　研究區(qū)尾礦中重金屬對(duì)比Fig.4　Comparison of heavy metal elements contents in tailings

5　元素空間分布特征

堆積尾礦中元素的遷移具有縱向淋濾和橫向流動(dòng)的雙向性，這一特征決定了重金屬及稀土元素在堆積尾礦中含量分布的特點(diǎn)［28］，且不同層位尾礦中元素的遷移能力具有差異性，在降水等作用下緩慢向下淋濾。由于元素含量及遷移速度不同，在尾礦剖面中表現(xiàn)出一定規(guī)律性，不同元素在垂向上的遷移規(guī)律存在有較大差異［32-33］。研究尾礦垂向剖面中稀土及重金屬元素含量的分布規(guī)律，能有效地揭示稀土及重金屬元素環(huán)境污染的變化趨勢，從而提出切實(shí)可行的環(huán)境治理方案［34］。5.1稀土元素

由圖5可知（原點(diǎn)為尾砂入庫處），姑婆山（圖5a）和大寧（圖5b）地區(qū)尾礦中稀土元素橫向分布與其到尾礦壩距離有一定相關(guān)性：尾礦中稀土含量隨尾礦到尾礦壩距離增加表現(xiàn)為先增加、后減小的趨勢，在中部相對(duì)富集，這說明易于遷移的粘土類礦物隨著水的橫向流動(dòng)，在尾砂庫中部逐漸富集，這些粘土類礦物正是稀土元素賦存的主要載體。

圖5　研究區(qū)尾礦稀土元素橫向?qū)Ρ菷ig.5 Transverse comparison of REE in tailing of study area

圖6　大寧尾礦稀土元素垂向分布Fig.6　Vertical diagram of REE contents in Daning tailing

圖6顯示，大寧地區(qū)尾礦中稀土元素含量在剖面中表現(xiàn)出隨著深度增加而逐漸增加的趨勢，即稀土元素在下部相對(duì)富集、上部貧瘠。初步分析認(rèn)為，造成這種現(xiàn)象的原因有兩個(gè)：（1）尾砂中稀土元素含量與其堆積時(shí)間的早晚有關(guān)，尾砂堆積時(shí)間越早，稀土元素越富集；（2）稀土元素富集程度與尾礦回收率也有一定關(guān)系，采礦初期原礦中稀土元素品位較高，但稀土回收程度較低，如20世紀(jì)70—90年代，基本采用池浸生產(chǎn)技術(shù)，資源利用率僅為20%，近年來采用原地浸礦工藝，回收率提高到70% ～80%［2，35］，現(xiàn)在選礦技術(shù)已經(jīng)使該地區(qū)尾砂中稀土含量減少到原來的1/3左右。因此，尾礦中深部往往含較高的稀土元素，值得進(jìn)一步研究是否可復(fù)選。

5.2重金屬元素

圖7、圖8為研究區(qū)尾礦中Cr、Ni、Cu、Zn、Pb、As等典型重金屬元素在橫向剖面中的分布規(guī)律圖。姑婆山尾礦中各重金屬元素橫向分布特征（圖7）極為相似（除As外），表現(xiàn)為中部略低、向兩側(cè)逐漸升高的趨勢，整體呈“海鷗型”。推測其原因?yàn)榈屯莸奈驳V中心常年積水，重金屬元素在酸性條件下有較高活性，順排水口水流方向，向遠(yuǎn)離尾礦壩的方向遷移，表現(xiàn)出中間虧損。大寧尾礦中重金屬元素呈現(xiàn)出明顯的變化特征（圖8），剖面自上而下可以劃分為3種趨勢：（1）Cr、Ni、Cu元素自上而下，元素含量逐漸減少，表現(xiàn)出較為明顯的表層富集現(xiàn)象；（2）Zn、Pb元素含量在剖面中間層位相對(duì)富集，含量大于表層及底部；（3）As元素隨著深度的增加而明顯富集。大寧尾礦區(qū)重金屬橫向分布特征與稀土富集趨勢基本一致，分析認(rèn)為兩者橫向運(yùn)移具有一定相關(guān)性。

圖7　姑婆山尾礦重金屬元素橫向分布Fig.7　Transverse comparison of heavy metal elements in Guposhan tailing

圖8　大寧尾礦重金屬元素橫向分布Fig.8　Transverse of heavy metal elements in Daning tailing

圖9　大寧尾礦重金屬元素垂向分布圖Fig.9　Vertical diagram of heavy metal elements in Daning tailing

從圖9可看出，Cr、Ni、Cu重金屬元素在堆積過程中，總的趨勢表現(xiàn)為富集，且含量隨著剖面深度的增加越發(fā)明顯。Zn、Cd、As、Pb元素在尾礦剖面自上而下表現(xiàn)為富集—淋濾—富集的趨勢，分布規(guī)律相似。在剖面下部次氧化環(huán)境中，易被粘土礦物等吸附，隨雨水淋濾向下遷移［36］，從而在尾礦下部相對(duì)富集，含量相對(duì)于中間層位增加。

6　結(jié)論

（1）測定分析結(jié)果表明，尾砂中稀土元素地球化學(xué)特征對(duì)原礦具有一定的繼承性。不同尾礦區(qū)稀土元素含量不同，姑婆山尾礦中稀土含量遠(yuǎn)高于原礦，復(fù)選意義較大。

（2）尾礦區(qū)稀土及重金屬元素含量與距尾礦壩的距離呈一定相關(guān)性，稀土元素在中部相對(duì)富集，而重金屬元素在中部相對(duì)匱乏，說明稀土元素富集與重金屬元素富集相互影響不大。粘土礦物隨水質(zhì)流動(dòng)是影響姑婆山、大寧尾礦區(qū)稀土及重金屬元素橫向分布特征的主要因素。

（3）稀土及重金屬元素在尾礦剖面中垂向分布特征相似，均表現(xiàn)為自上而下含量逐漸增加的趨勢。除了本身物化性質(zhì)的影響外，元素在剖面中富集還與外界環(huán)境有一定關(guān)系。為防止元素的長期堆放對(duì)環(huán)境造成污染，應(yīng)盡力提高元素回收率。

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Comparison of REE and heavy metals of tailings in Guposhan and Daning ion-absorption type REE deposit

YUAN Hong-qing，LI She-hong，MIAO Bing-kui，YAO Ming，YAN Song，SU Yang-yang （Guangxi Key Laboratory of Hidden Metallic Ore Deposit Exploration，Guilin University of Technology，Guilin 541004，China）

According to our study on the geochemical characteristics of rare earth elements（REE）and heavy metals in the tailing in the south of Guposhan and periphery of Daning pluton，the normalized patterns in the tailing are consistent with ore concentrates，or some succession to the ore concentrate.The distribution of elements are different in different and the same tailings.A significant feature shows that REE distribution gradually increases from top to bottom in the vertical profile，and the content of horizontal elements is associated with the distance from tailing dam，mainly rich in the central part.Nevertheless，the enrichment of heavy metals is complex.Except for the properties of physical itself，the distribution of elements is also influenced by the environment.Consequently，the recovery of tailings should be improved so as to reduce the pollution by the accumulation of tailings.

tailings；ion-adsorption type rare earths ore；heavy metal

TD926.4

A

1674-9057（2016）01-0124-07

10.3969/j.issn.1674-9057.2016.01.17

2015-06-12

中國地質(zhì)調(diào)查局項(xiàng)目 （1212011120354）；教育部地質(zhì)工程中心開放基金項(xiàng)目

苑鴻慶 （1992—），女，碩士研究生，研究方向：巖石學(xué)、礦物學(xué)、礦床學(xué)，yuanhq2013@163.com。

李社宏，博士，副教授，359391917@qq.com。

引文格式：苑鴻慶，李社宏，繆秉魁，等.姑婆山與大寧巖體離子吸附型稀土礦床尾砂中稀土及重金屬對(duì)比研究［J］.桂林理工大學(xué)學(xué)報(bào)，2016，36（1）：124-130