文春華，羅小亞，李勝苗（湖南省地質(zhì)調(diào)查院，長沙　410116）

湖南道縣正沖稀有金屬礦床云英巖地球化學特征及對成礦的約束

文春華，羅小亞，李勝苗
（湖南省地質(zhì)調(diào)查院，長沙410116）

正沖礦床復式花崗巖體頂部云英巖富集Li、Rb、Cs、W、Sn等元素，是一處富F、稀有多金屬云英巖型礦床。不同演化階段花崗巖和云英巖地球化學分析結果顯示：對比花崗巖，云英巖中K2O、Na2O、MnO、TiO2和Fe2OT3呈突然分離變化；Rb、Th呈突然升高而Ba、Sr呈突然降低變化；K/Rb、Zr/Hf、La/Sm和 （La/Yb）N值呈突然降低變化。地球化學特征暗示云英巖是巖漿不混溶作用形成的，并且F與不混溶作用共同制約云英巖的成因及成礦作用：當F含量＜3%時，以石英-鉀長石-鐵鋰云母-黃玉云英巖為主，Li、Rb、Cs、Nb、Ta在此階段開始富集成礦；F含量＞3%時，以黃玉-鐵鋰云母-石英云英巖為主，Li、Rb、Cs進一步富集，而Nb、Ta元素含量降低。

富F云英巖；地球化學特征；稀有金屬；正沖礦床；金雞嶺巖體；湖南

正沖礦床位于湖南省道縣東南45 km處，九嶷山巖體西側，是一處富F、稀有多金屬云英巖型礦床。前人在該地區(qū)開展了巖體年代學、地球化學、礦床地質(zhì)特征及成礦規(guī)律等方面的研究［1-6］，但與成礦密切相關的云英巖地球化學方面的研究幾乎空白。本文選擇正沖礦床內(nèi)出露的云英巖為研究對象，詳細剖析云英巖地球化學特征，并研究富F云英巖成因及與稀有金屬成礦的關系，為探討正沖云英巖型稀有金屬礦床的成因提供科學依據(jù)。

1　區(qū)域地質(zhì)

區(qū)內(nèi)出露地層主要為震旦系和寒武系。震旦系分布在北部 （圖1），巖性以中厚層狀淺變質(zhì)細粒石英砂巖為主，間夾粉砂巖、板巖、砂質(zhì)板巖等；寒武系主要分布在西北部，巖性為淺海相淺變質(zhì)砂巖、泥質(zhì)砂巖、板巖及碳酸鹽沉積物。

區(qū)內(nèi)斷裂構造發(fā)育，主要有北東向和南北向兩組斷裂體系。北東向斷裂走向30°～60°，傾向南東，該組斷裂體系切割了區(qū)內(nèi)巖體，同時也為鎢、錫礦脈形成提供了通道；南北向斷裂規(guī)模較大，為區(qū)域性斷裂，走向近南北，傾向東，斷裂為正斷層，切割區(qū)內(nèi)巖體。南北向斷裂從正沖礦床東西兩側外通過，對礦床影響不大。

區(qū)內(nèi)巖漿巖極為發(fā)育，具有多期次疊加復式巖體特征，巖體從早到晚演化順序為：①加里東期雪花頂巖體（ηγ3，456 Ma）［5］，呈中深成相巖基產(chǎn)出，巖性從邊緣相帶、過渡相帶到中心相帶依次為細粒黑云母二長花崗巖、中粒角閃石黑云母二長花崗巖和中-粗粒角閃石黑云母二長花崗巖；②燕山期金雞嶺巖體鋯石SHRIMP年齡為156±2 Ma［4］），呈不規(guī)則橢圓狀巖基產(chǎn)出，巖性從邊緣相、過渡相到中心相依次為中細粒斑狀黑云母花崗巖、中-粗粒斑狀黑云母花崗巖和粗粒黑云母花崗巖；③螃蟹木巖體等時線年齡為150.7±2.8 Ma［4］），出露于金雞嶺巖體中，巖性從邊緣相帶到過渡相帶依次為細粒黑云母花崗巖和細中粒黑云母花崗巖；④細粒黑云母花崗巖、細粒黑云母花崗斑巖（138～145 Ma）［5］，呈小巖株狀產(chǎn)出（圖1）。

正沖礦床地表出露的云英巖位于金雞嶺巖體頂部，規(guī)模較大，出露長300 m、寬20～40 m，傾斜延深達600 m，形態(tài)呈扁豆狀、似層狀。云英巖類型可細分為石英-鉀長石-鐵鋰云母-黃玉云英巖（云英巖Ⅰ）和黃玉-鐵鋰云母-石英云英巖（云英巖Ⅱ）兩種類型。石英-鉀長石-鐵鋰云母-黃玉云英巖：灰色，主要由石英（50% ～ 65%）、鐵鋰云母（15% ～30%）、黃玉（1% ～5%）、鉀長石（4%～8%）及副礦物組成，鉀長石為粗粒，結晶較好，為自形-半自形粒狀，板狀晶體，其邊緣被熔蝕成港灣狀。黃玉-鐵鋰云母-石英云英巖：深灰色-褐色，主要為石英（55% ～70%）、鐵鋰云母（20%～35%）、黃玉（4%～8%）、少量鉀長石及副礦物；礦物粒度較細，其中鐵鋰云母呈深灰色-褐色，玻璃-珍珠光澤，片狀及鱗片狀集合體，直徑一般為0.2～0.5 mm。云英巖本身就是礦體，其中Ⅰ1礦體平均厚度126 m，規(guī)模最大，富集稀有金屬和鎢、錫礦。Li、Rb、Cs在鐵鋰云母中富集，Rb2O平均品位為0.224%［5］。

圖1　正沖礦床地質(zhì)簡圖 （據(jù)文獻［5］修改）Fig.1　Simplified geological map of Zhengchong ore deposit

2　樣品采集及分析方法

本次研究在正沖礦床共采集6件具代表性的新鮮云英巖（GS）樣品，包括云英巖Ⅰ樣品2件和云英巖Ⅱ樣品4件，樣品采集位置見圖1b。所有樣品的測試分析均在國家地質(zhì)實驗測試中心實驗室完成。巖石樣品經(jīng)磨碎溶樣處理后，采用X射線熒光光譜法分析主量元素，儀器型號為荷蘭帕納科公司PANalytical AXIOS型光譜儀，主要工作條件為：端窗銠靶X射線管，SuperQ軟件，4.0 kW滿功率，X光管最大電壓66 kV，最大電流125 mA，分析精度優(yōu)于5%。巖石樣品磨碎至200目（0.074 mm），用酸溶法配制樣品溶液，采用電感耦合等離子體質(zhì)譜法分析微量元素和稀有元素，儀器型號為TJA X-Series電感耦合等離子體質(zhì)譜儀（美國Thermo Fisher公司），分析精度優(yōu)于10%。F元素采用離子選擇性電極法（ISE）分析，相對誤差在3%以內(nèi)。分析結果分別見表1、表2和表3。

表1　正沖礦床不同階段樣品主量元素數(shù)據(jù)Table 1　Major elements data of different stage samples from Zhengchong ore deposit　wB/%

表2　正沖礦床不同階段樣品微量、稀土元素數(shù)據(jù)Table 2　Trace and rare earth elements data of different stage samples from Zhengchong ore deposit　wB/10-6

表3　正沖礦床代表性樣品稀有金屬及揮發(fā)分數(shù)據(jù)Table 3　Rare elements and gas data of different stage samples from Zhengchong ore deposit

3　云英巖地球化學特征

3.1主量元素

由表1可以看出，云英巖具較高的FeO（1.1% ～3.93%），F(xiàn)e2O3/FeO值為0.04～0.34，為強還原性；較高鋁飽和指數(shù)（A/CNK=1.74～3.02），為過鋁質(zhì)巖石；Na2O＜K2O，其中Na2O（0.07% ～0.14%）含量極低；云英巖ⅠK2O（5.42%～6.43%）含量高，而云英巖ⅡK2O（2.59%～3.18%）含量低。

在Q-Ab-Or圖解（圖2）中，云英巖Ⅰ樣品數(shù)據(jù)落在香花嶺巖區(qū)域，云英巖Ⅱ樣品數(shù)據(jù)主要落在黃英巖區(qū)域（圖2），反映出云英巖Ⅰ和云英巖Ⅱ向不同巖性單元演化的特征。主量元素-SiO2雙變量協(xié)變圖（圖3）中，相對于花崗巖和花崗斑巖（未發(fā)表數(shù)據(jù)），云英巖中Na2O、TiO2、MgO呈突然降低變化，MnO、Fe2OT3呈突然升高變化的特征。這種突然變化分離特征與王聯(lián)魁等［7］研究的富F-Li花崗巖主量元素類似，是巖漿不混溶作用的反映。

圖2　正沖礦床不同階段樣品Q-Ab-Or圖解（圖中虛線區(qū)域引自文獻［7］）Fig.2　Q-Ab-Or diagram of different stage samplesfrom Zhengchong ore deposit

3.2微量及稀土元素

圖4　正沖礦床不同階段樣品微量元素蛛網(wǎng)圖（原始地幔值據(jù)Sun等［11］）Fig.4　Primitivemantle（PM）normalized spidergrams ofdifferent stage samples from Zhengchong ore deposit

圖5　正沖礦床不同階段樣品稀土配分曲線（球粒隕石值據(jù)Sun等［11］；螃蟹木花崗巖和云英巖包體數(shù)據(jù)引自王京彬［6］）Fig.5　Chondrite-normalized REE patterns of differentstage samples from Zhengchong ore deposit

原始地幔標準化微量元素蛛網(wǎng)圖 （圖4）中，云英巖配分模式表現(xiàn)為輕微右傾型，與金雞嶺花崗巖和花崗斑巖微量元素變化特征類似，表明云英巖具巖漿演化特征。對比金雞嶺花崗巖和花崗斑巖 （未發(fā)表數(shù)據(jù)），云英巖中Sr、Ba和Ti虧損更強烈而Rb、U更富集。圖6a顯示隨Rb含量增加，K/Rb值從花崗巖到云英巖突然降低，呈線性負相關分布關系；圖6b顯示隨F增加，Zr/Hf值從花崗巖到云英巖出現(xiàn)突然降低變化特征，這種特征類似于南嶺地區(qū)富F花崗巖［8］。

圖3　正沖礦床不同階段樣品主量元素與SiO2雙變量協(xié)變圖Fig.3　Major elements vs SiO2diagrams of different stage samples from Zhengchong ore deposit

稀土元素組成上，云英巖稀土總量（（129.1～190.7）×10-6）較低（表2），輕重稀土比值（LREE/ HREE）為1.47～1.9，出現(xiàn)顯著的銪負異常（δEu= 0.02～0.03）。云英巖稀土演變模式呈“V字型”（圖5），相對于花崗巖（未發(fā)表數(shù)據(jù)），云英巖表現(xiàn)為重稀土相對富集。云英巖這種稀土演變模式與王聯(lián)魁等［9］研究的華南花崗巖稀土“反向演變”模式類似。云英巖稀土元素組成的另一個重要特征是存在“M型”四分組效應，與贛南淘錫坑云英巖稀土配分模式特征相類似［10］。圖6c顯示隨∑REE含量降低，（La/Yb）N值急劇降低，呈分離狀態(tài)；圖6d顯示沿La降低演化方向，La/Sm值突然降低，這些特征也與南嶺地區(qū)富F花崗巖相類似［9］。

圖6　正沖礦床不同階段樣品Rb-K/Rb、F-Zr/Hf、（La/Yb）N-∑REE、La/Sm-La關系圖Fig.6　Rb-K/Rb，F(xiàn)-Zr/Hf，（La/Yb）N-∑REE and La/Sm-La diagrams of different stage samples from Zhengchong ore deposit

3.3稀有元素及揮發(fā)分

從表3可以看出，云英巖ⅠNb（61.9～80.2）×10-6，平均71.1×10-6，云英巖ⅡNb（28.8～43.9）×10-6，平均36.2×10-6；云英巖ⅠTa（11.2 ～15.6）×10-6，平均13.4×10-6，云英巖Ⅱ Ta （0.95～5.64）×10-6，平均3.21×10-6；云英巖ⅠLi（1 645～3 641）×10-6，平均2 643×10-6，云英巖ⅡLi（4 080～4 698）×10-6，平均4 300×10-6；云英巖ⅠRb（2 016～2 731）×10-6，平均2 373× 10-6，云英巖Ⅱ Rb（2 333～2 985）×10-6，平均2 556×10-6；云英巖ⅠF（0.5% ～2.91%），平均1.7%，云英巖ⅡF（3.34%～4.37%），平均3.9%。相對于花崗巖和花崗斑巖中稀有元素及揮發(fā)分含量（未發(fā)表數(shù)據(jù)），云英巖Ⅰ中Nb、Ta元素含量相對較高，云英巖Ⅰ和云英巖ⅡLi、Rb元素含量則高出幾倍到幾十倍；云英巖Ⅰ和云英巖Ⅱ中揮發(fā)分F元素含量表現(xiàn)為陡然增加的特征 （圖7）。從金雞嶺花崗巖到云英巖Ⅱ，隨F含量增加，Li、Rb元素呈陡然升高變化，Nb、Ta元素表現(xiàn)為在云英巖Ⅰ中呈升高變化，到云英巖Ⅱ出現(xiàn)降低變化的特征。

4　討論

4.1云英巖成因地球化學證據(jù)

有關云英巖成因目前主要存在兩種觀點。即：① 熱液交代成因［1，5，12］，主要表現(xiàn)為云英巖化交代（蝕變）作用，特別是黃玉和螢石被認為是一種典型熱液成因礦物，交代中產(chǎn)生稀有元素的轉(zhuǎn)移和富集，形成礦化云英巖；② 巖漿成因［6，8-9，13-15］，大量的礦物、巖石、地球化學、同位素及實驗證據(jù)支持巖漿成因觀點，特別是黃玉中熔融包裹體的發(fā)現(xiàn)。本次研究發(fā)現(xiàn)，花崗巖與云英巖之間主量、微量、稀有元素及揮發(fā)分F具有突然變化特征，表明云英巖是巖漿不混溶作用成因，其地球化學標志能夠更加有效地識別花崗巖漿的液態(tài)不混溶作用。

圖7　正沖礦床不同階段樣品F-Li、F-Rb、F-Nb、F-Ta關系圖Fig.7　F-Li，F(xiàn)-Rb，F(xiàn)-Nb and F-Ta diagrams of different stage samples from Zhengchong ore deposit

（1）揮發(fā)分的分異：正沖地區(qū)花崗巖漿在演化后期出現(xiàn)了明顯的揮發(fā)分分異作用，在表1中，云英巖H2O+含量（0.8%～2.26%）高于花崗巖中H2O+（0.5%～1.45%）（未發(fā)表數(shù)據(jù)），表明云英巖中明顯富集H2O+等揮發(fā)分；表3中云英巖F含量（0.5% ～4.37%）遠高于花崗巖中 F含量（0.19%～1.17%）（未發(fā)表數(shù)據(jù)）。這種揮發(fā)分顯著性差異是巖漿不混溶作用所造成的，并且在流體包裹體研究中得到了很好的證實。如香花嶺云英巖化花崗巖［16］和癩子嶺黃玉云英巖［13］中出現(xiàn)氣液相包裹體和流體-熔體包裹體共存現(xiàn)象，且氣液成分為H2O-F-CO2-Cl型，是巖漿不混溶作用存在的直接證據(jù)。

（2）主量元素的分異：王聯(lián)魁等［7］對國內(nèi)外35個富F-Li花崗巖進行了研究，發(fā)現(xiàn)在垂向上主量元素具突然變化的特征，是巖漿相與巖漿-熱液過渡相之間不混溶的結果。在圖3中明顯看出，花崗巖與云英巖之間K2O、Na2O、MnO和存在明顯的突然變化關系，并且在云英巖Ⅰ與云英巖Ⅱ之間也存在CaO、K2O突然變化分離關系，是巖漿不混溶作用的標志。在不混溶作用中，富揮發(fā)分熔體均強烈富集Na和Li元素，虧損K元素［17-18］，在地質(zhì)上表現(xiàn)為云英巖Ⅰ富K，云英巖Ⅱ貧K。共軛兩相分離導致了Na、Li與K的分離［8］，并趨向不同的3個端元分離演化，即富K的云英巖Ⅰ向香花嶺巖區(qū)域演化，貧K的云英巖Ⅱ向黃英巖區(qū)域演化（圖2）。三端元組分分離代表了巖漿不混溶作用的結果［7］。

（3）元素對的分異：相對于金雞嶺花崗巖和花崗斑巖（本次研究數(shù)據(jù)），云英巖Ⅰ和云英巖Ⅱ的K/Rb、Zr/Hf、La/Sm和（La/Yb）N值均表現(xiàn)為突然降低的變化特征（圖6），這是判斷巖漿不混溶作用的標志［8-9］。不混溶作用導致元素對的分異，即高場強元素（HFSE）在不混溶作用發(fā)生后，兩相的配比不同［19］。如Zr/Hf值突然降低反映了巖漿上升過程中F對Hf和Zr自下而上遷移能力的差異，F(xiàn)與Hf絡合物呈氣相在巖漿中向上遷移距離遠［8］，Zr因鋯石結晶作用減少［20］而遷移較近，因而導致巖體上部相對富Hf，下部相對富Zr；La/Sm和（La/Yb）N值呈突然降低的分離狀態(tài)，即不混溶作用形成兩種熔體，導致∑REE（或（La/Yb）N）和La（或La/Sm）呈一高一低互補格局［9］。

（4）微量、稀土元素地球化學標志：圖4顯示，相對于金雞嶺花崗巖和花崗斑巖，云英巖中微量元素出現(xiàn)Rb和U突然升高，Ba、Sr和Ti突然降低的變化特征；圖5中云英巖稀土元素Eu突然降低，稀土配分型式從花崗巖到云英巖具“反向演變”模式，與王京彬［6］研究結果類似，是巖漿不混溶作用造成的［9］。

上述地球化學特征表明，正沖礦床富F云英巖形成于巖漿不混溶作用。

4.2富F云英巖成礦作用

前述地球化學特征表明，花崗巖漿演化到晚期階段發(fā)生了強烈的巖漿不混溶作用，促使富揮發(fā)分熔體在巖體頂部大量富集。F、H2O、P、CO2等揮發(fā)分具強解聚特性［18］，并且能夠與稀有金屬組成各類絡合物或化合物，攜帶成礦元素一起遷移和富集。如 F與稀有金屬組成SnF4、LiF等絡合物而一起遷移［21］；H2O和CO2以超臨界形式存在［16］，隨解聚程度增高，氧在熔體相對富含O-和O2-，使親氧稀有元素等富集［8］。這些揮發(fā)分對金屬元素有明顯的富集作用，制約著熔體/流體體系的地球化學行為及其成礦效應［22］。由于富揮發(fā)分熔體具有低密度、低粘度、低固結點的特點［23］，能夠攜帶成礦元素快速向上遷移，在花崗巖漿侵位后，緩慢冷卻結晶作用使殘余熔體中F、Li含量越來越高，固相線溫度不斷下降，富F、Li、Rb低熔殘余熔體聚集于巖體頂部，同時結晶出鈉質(zhì)斜長石和黃玉。當熔體中F含量增加、t≤600℃時，云母趨于穩(wěn)定狀態(tài)，Li、Rb穩(wěn)定存在于云母中［24］。

正沖礦床云英巖中富鐵鋰云母和白云母，Li、Rb、Cs元素95%賦存于云母中［5］，圖7a和7b中可以看出F與Li和Rb呈正相關關系，在富F、Li、Rb花崗巖的白云母中，F(xiàn)與Li呈正相關，Li進入白云母可增大熱穩(wěn)定性，伴隨F、Li含量增加及固相線溫度不斷下降，鋰-白云母熱穩(wěn)定性增加并在高侵位的巖體頂部結晶沉淀［14］，形成Li、Rb等礦化。而在圖7c和7d中Nb、Ta元素含量隨F含量增加出現(xiàn)先升高而后降低變化趨勢，在圖3中的云英巖Ⅰ和云英巖Ⅱ樣品中出現(xiàn)K2O 和CaO含量突然變化分離現(xiàn)象，反映出云英巖在結晶過程又發(fā)生了不混溶分異作用而產(chǎn)生了巖相的分離，表明F和不混溶作用對Nb和Ta含量的變化具有制約作用。實驗結果也表明，隨體系F含量增加，石英和黃玉溫度穩(wěn)定域上限升高，堿性長石溫度穩(wěn)定域上限降低，體系F含量達到6%時，長石穩(wěn)定域消失［24］。從表3中可以看出，當F含量＜3%時，有利于形成石英-鉀長石-鐵鋰云母-黃玉云英巖（云英巖Ⅰ），同時，促進了Li、Rb、Cs、Nb、Ta元素富集形成礦化 （如江西宜春雅山富F鈉長石花崗巖和香花嶺富F鈉長石花崗巖中均富集Nb、Ta等稀有元素）；但隨F含量繼續(xù)增加至＞3%時，堿性長石穩(wěn)定性下降，云英巖相以黃玉-鐵鋰云母-石英云英巖（云英巖Ⅱ）為主，Li、Rb、Cs元素進一步富集，而Nb、Ta元素含量明顯下降。

5　結論

（1）正沖礦床云英巖具高SiO2、Al2O3、FeO，極低Na2O的特征。Fe2O3/FeO值為0.04～0.34，為強還原性環(huán)境，鋁飽和指數(shù)（A/CNK=1.74～3.02）極高，為過鋁質(zhì)巖；微量元素富集Rb、Th、U，虧損Ba、Sr、Ti；稀土配分形式具M型四分組效應，且δEu具極強負異常的特征。

（2）地球化學特征顯示花崗巖與云英巖主量元素TiO2、MnO、CaO、MgO、K2O、Na2O、Fe2OT3呈突然分離變化特征，微量、稀土元素K/Rb、Zr/Hf和La/Sm、（La/Yb）N值呈突然降低變化，表明云英巖形成于巖漿不混溶作用。

（3）云英巖的形成及成礦作用受F和不混溶作用制約，隨F含量的增加，云英巖相由石英-鉀長石-鐵鋰云母-黃玉云英巖過渡為黃玉-鐵鋰云母-石英云英巖，成礦元素Li、Rb、Cs含量升高而Nb、Ta含量降低。

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Geochemical characteristics and mineralization of greisen in Zhengchong rare metal deposit of Daoxian，Hunan

WEN Chun-hua，LUO Xiao-ya，LI Sheng-miao
（Hunan Institute of Geological Survey，Changsha 410116，China）

The Zhengchong ore deposit，a greisen-type deposit enriched with Li，Rb，Cs，W，Sn and F greisen，is located at the top of composite granite mass.XRF and ICP-MS are used to obtain the geochemical characteristics of the granite and greisen in various stages.Compared with granite，greisen geochemical characteristics are as following：K2O，Na2O，MnO，TiO2and Fe2OT3exhibitsed a separating state.Rare elements and rare earth elements of greisen are characterized by Rb and Th increase suddenly，whereas Ba，Sr，K/Rb，Zr/Hf，La/Sm ratios and（La/Yb）Nratios decrease suddenly.All of these geochemical characteristics indicate that the origin of greisen belongs to liquid immiscibility.Moreover，F(xiàn) and liquid immiscibility play important roles in the rare metal mineralization process.When F＜3%，the enrichment of Li，Rb，Cs，Nb and Ta will be due to the quartz-potash feldspar-topaz-zinnwaldite lithofacies greisen formation.When F＞3%，greisen lithofacies is composed mainly of topaz-quartz-zinnwaldite.In this stage，Li，Rb and Cs are enriching further whereas Nb and Ta decreasing.

F-rich greisen；geochemical characteristics；rare metal deposit；Zhengchong ore deposit；Jinjiling rock；Hunan

P588.321；P618.7

A

1674-9057（2016）01-0090-09

10.3969/j.issn.1674-9057.2016.01.012

2015-05-22

中國地質(zhì)調(diào)查局地質(zhì)調(diào)查項目 （1212011220817）

文春華 （1982—），男，博士，工程師，研究方向：礦床地球化學與成礦流體，herowch2004@163.com。

引文格式：文春華，羅小亞，李勝苗.湖南道縣正沖稀有金屬礦床云英巖地球化學特征及對成礦的約束［J］.桂林理工大學學報，2016，36（1）：90-98.