郎紅梅,秦 凱*,袁麗梅,肖 昕,胡明玉,饒?zhí)m蘭,王璐瑤

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徐州冬季霧-霾天顆粒物粒徑及氣溶膠光學(xué)特性變化特征

郎紅梅1,2,秦 凱1,2*,袁麗梅2,肖 昕2,胡明玉1,2,饒?zhí)m蘭1,2,王璐瑤1,2

(1.中國礦業(yè)大學(xué),國土環(huán)境與災(zāi)害觀測(cè)國家測(cè)繪地理信息局重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 徐州 221116;2.中國礦業(yè)大學(xué)環(huán)境與測(cè)繪學(xué)院,江蘇 徐州 221116)

為研究徐州冬季霧-霾天氣形成過程中顆粒物粒徑及氣溶膠光學(xué)特性的變化特征,分析了2014年12月1日~2015年2月28日徐州大氣顆粒物質(zhì)量濃度(PM10、PM2.5、PM1)、數(shù)濃度(0~1μm、1~2.5μm、2.5~10μm)和氣溶膠光學(xué)特性等數(shù)據(jù).結(jié)果表明:0~1μm粒徑范圍細(xì)顆粒物的大量增多是引發(fā)徐州冬季霧-霾天氣的主要因素,徐州冬季地面風(fēng)速小(靜風(fēng)或輕風(fēng)天氣),較高的大氣相對(duì)濕度對(duì)霧-霾的形成和維持起著重要影響作用.持續(xù)時(shí)間較長的霧霾天氣,因顆粒物吸濕增長和水汽附著,1~10μm粒徑范圍大氣顆粒物在霧霾時(shí)段易發(fā)生沉降而減少,后隨相對(duì)濕度降低霧霾轉(zhuǎn)為短時(shí)間的霾天氣,1~10μm顆粒物數(shù)濃度大幅上升.徐州冬季500nm波段AODtotal和 AODfine mode具有相同的變化趨勢(shì),霧-霾日AODtotal和 AODfine mode顯著高于非霾日.AODfine mode與AODcoarse mode的比值霧-霾日亦明顯高于非霾日,而且在霧-霾日Angstrom波長指數(shù)主要集中在1~1.6,表明徐州冬季霧-霾時(shí)段大氣中細(xì)顆粒物為主控粒子.

霧-霾;吸濕增長;細(xì)顆粒物;AOD;Angstrom波長指數(shù)

冬季靜穩(wěn)天氣條件下,出現(xiàn)霧-霾天氣,主要是由于大氣污染物特別是PM2.5逐漸累積引起[1-2].霧-霾時(shí)段PM2.5大量增多,加重了地面空氣污染狀況,不僅使能見度下降造成交通堵塞,而且還會(huì)引起呼吸系統(tǒng)和心血管疾病的發(fā)生[3-4]. 隨著社會(huì)工業(yè)化和城市化迅速發(fā)展,我國近10年

來中東部區(qū)域霧-霾問題日益嚴(yán)重,主要是由人為排放的大氣氣溶膠顯著增加所致[5-6].在形成霧-霾之后會(huì)使更多的太陽輻射反-散射回大氣空間,到達(dá)地面的輻射就會(huì)減少,使大氣層結(jié)穩(wěn)定度增加,空氣對(duì)流減弱,有利于氣溶膠粒子不斷積聚、凝結(jié),高相對(duì)濕度條件下,還會(huì)產(chǎn)生更多霧滴,形成惡性循環(huán)的持續(xù)性霧-霾天氣[5,7].

近年來中國多次爆發(fā)大面積的霧-霾事件, 2011、2013、2014年,中國氣象局均將霧-霾天氣列為中國十大天氣氣候事件.霧-霾事件頻繁出現(xiàn),嚴(yán)重影響人們的日常生活,危害人們的身體健康,已成為人們廣泛關(guān)注的問題,對(duì)霧-霾事件的研究也越來越深入.劉瑞婷等[8]對(duì)北京地區(qū)1月霧-霾事件的天氣形勢(shì)和邊界層氣象特征進(jìn)行了分析,指出在污染源基本不變的情況下,風(fēng)向風(fēng)速和相對(duì)濕度的急劇變化是霧-霾形成的關(guān)鍵因素.Kang等[3]分析南京2009年10月11~31日持續(xù)性霧霾過程發(fā)現(xiàn),霧霾時(shí)段直徑在0.6~1.4μm范圍的氣溶膠大量增多,致使氣溶膠散射系數(shù)增加、大氣能見度降低. 此外,Li等[9]和齊冰等[10]分別分析了北京和杭州地區(qū)氣溶膠理化特性,指出小粒徑顆粒物為大氣主控粒子.吳琳等[11]采集了杭州市不同粒徑的大氣顆粒物樣品,分析指出灰霾天氣下,二次粒子是各粒徑段顆粒物的首要貢獻(xiàn)源,并給出了不同粒徑段顆粒物的貢獻(xiàn)率.

本文依據(jù)中國礦業(yè)大學(xué)大氣遙感觀測(cè)站監(jiān)測(cè)的數(shù)據(jù),分析了徐州冬季2014年12月~2015年2月霧-霾天氣下不同粒徑范圍氣溶膠粒子數(shù)濃度以及氣溶膠光學(xué)特性(AOD和)的變化特征,以期對(duì)霧-霾天氣的產(chǎn)生機(jī)理及空氣污染防治工作提供有益參考.

1 數(shù)據(jù)觀測(cè)

1.1 觀測(cè)點(diǎn)

監(jiān)測(cè)點(diǎn)位于中國礦業(yè)大學(xué)環(huán)境與測(cè)繪學(xué)院辦公樓樓頂(34.217°N,117.150°E)的大氣遙感觀測(cè)站,距地面約20m,屬于中國礦業(yè)大學(xué)正在建設(shè)的礦區(qū)環(huán)境綜合觀測(cè)試驗(yàn)場(Mining Area Environment Synergic observaTionpRoving ground, MAESTRO)的組成部分.站點(diǎn)北臨雙向四車道的三環(huán)南路,與小南湖景區(qū)隔路相鄰,東臨新茶路,與云龍湖公園、泉山風(fēng)景區(qū)相接,西至拉犁山腳下,周圍沒有明顯的污染排放源.

1.2 觀測(cè)儀器

本文主要應(yīng)用Grimm180顆粒物監(jiān)測(cè)儀觀測(cè)的顆粒物數(shù)濃度和質(zhì)量濃度數(shù)據(jù),Vantage Pro2自動(dòng)氣象站觀測(cè)的相對(duì)濕度及風(fēng)速數(shù)據(jù),能見度數(shù)據(jù)和CE-318太陽光度計(jì)觀測(cè)的氣溶膠光學(xué)特性數(shù)據(jù)(AOD和).

Vantage Pro2自動(dòng)氣象站采用一體化設(shè)計(jì),集成雨水收集器、溫濕度傳感器和風(fēng)速計(jì)為一體,可實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)風(fēng)速風(fēng)向、空氣、溫度、相對(duì)濕度、氣壓、降雨和露點(diǎn)等氣象信息.Model 6000能見度儀是一款含有模擬、數(shù)字和警報(bào)輸出的前向散射型儀器,用于監(jiān)測(cè)0~80km范圍內(nèi)的能見度情況,測(cè)量能見度和消光系數(shù)數(shù)據(jù).

Grimm180顆粒物監(jiān)測(cè)儀采用光散射原理,由檢測(cè)器產(chǎn)生顆粒物各自相應(yīng)的脈沖信號(hào),再利用脈沖信號(hào)計(jì)數(shù)器記錄顆粒物的個(gè)數(shù),同時(shí)脈沖信號(hào)分析器給出每個(gè)顆粒物相應(yīng)的脈沖強(qiáng)弱的分級(jí),計(jì)算出每個(gè)顆粒物粒徑的大小,進(jìn)而可同時(shí)實(shí)時(shí)測(cè)量環(huán)境中的PM10、PM2.5、PM1,單位為μg/m3,以及0~32μm粒徑范圍內(nèi)分成31個(gè)通道的顆粒物數(shù)濃度,單位為個(gè)/L.

CE-318是具有自動(dòng)跟蹤掃描功能的多波段太陽光度計(jì),可進(jìn)行太陽直射輻射測(cè)量、太陽等高度角天空掃描、太陽主平面掃描等觀測(cè),監(jiān)測(cè)時(shí)段為6:00~17:00.利用CE-318測(cè)得的直射太陽輻射數(shù)據(jù)和天空掃描數(shù)據(jù),依據(jù)Bouguer定律、Dubovik算法[12-13]等可獲得氣溶膠光學(xué)厚度、Angstrom波長指數(shù)和氣溶膠粒子譜分布等多種氣溶膠特性參數(shù)信息[14-15].本站CE-318于2014年5月加入了由美國NASA設(shè)立的全球氣溶膠光學(xué)特性觀測(cè)網(wǎng)AERONET(Aerosol Robotic Network)[16],該觀測(cè)網(wǎng)提供全球數(shù)百個(gè)站點(diǎn)多種氣溶膠模式下的氣溶膠光學(xué)厚度、反演產(chǎn)品、可降水量等數(shù)據(jù)(http://aeronet.gsfc. nasa.gov/),現(xiàn)分為1.0、1.5和2.0級(jí)產(chǎn)品,本文使用數(shù)據(jù)為1.5級(jí)產(chǎn)品.

2 結(jié)果與討論

2.1 冬季霧-霾期間大氣環(huán)境及顆粒物濃度

根據(jù)2010年6月1日起新頒布的中國氣象局行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)《霾的觀測(cè)和預(yù)報(bào)等級(jí)》[17],當(dāng)研究時(shí)段1h內(nèi)平均能見度小于10.0km,并排除該時(shí)段內(nèi)出現(xiàn)降水、沙塵暴、揚(yáng)沙、浮塵、煙幕、吹雪、雪暴等天氣現(xiàn)象,平均相對(duì)濕度小于80%,判識(shí)為霾;平均相對(duì)濕度80%~95%時(shí),按照地面氣象觀測(cè)規(guī)范規(guī)定的描述或大氣成分指標(biāo)進(jìn)一步判識(shí).結(jié)合中華人民共和國國家環(huán)境保護(hù)標(biāo)準(zhǔn)《灰霾污染日的判別標(biāo)準(zhǔn)(試行)》,將環(huán)境空氣中細(xì)顆粒物PM2.5小時(shí)濃度均值>75μg/m3,PM2.5與PM10小時(shí)濃度均值比值360%,并使水平能見度持續(xù)6h低于5.0km的空氣污染天氣,定義為灰霾污染日.由此本文將相對(duì)濕度小于80%的灰霾污染日定義為霾日,相對(duì)濕度80%~95%的定義為霧霾日.圖1為觀測(cè)點(diǎn)Vantage Pro2自動(dòng)氣象站觀測(cè)的氣象數(shù)據(jù)及顆粒物質(zhì)量濃度逐小時(shí)變化情況,依據(jù)本觀測(cè)站監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù),徐州冬季2014年12月~2015年2月共有28d屬于灰霾污染日,其中霾日18d,霧霾日10d.

表1 徐州2014~2015年冬季霧-霾時(shí)段及其天氣狀況 Table 1 The date and weather for haze-fog days in the winter of Xuzhou from 2014 to 2015

注:數(shù)據(jù)表示為平均值±為標(biāo)準(zhǔn)偏差.

由表1可見,當(dāng)能見度標(biāo)準(zhǔn)偏差較大時(shí),表明當(dāng)天霧-霾天氣持續(xù)時(shí)間較短,多為霧-霾結(jié)束時(shí)段,大氣環(huán)境快速轉(zhuǎn)好的情況.形成霧-霾天氣,除了大氣污染物的源排放,地面風(fēng)速小、相對(duì)濕度高、大氣層結(jié)穩(wěn)定等通常是誘發(fā)大氣污染事件的氣象因素[1,18].表1數(shù)據(jù)顯示,徐州冬季霧-霾日,日平均風(fēng)速多小于2.0m/s,僅2月11日為2.11m/s,日平均相對(duì)濕度均在50%以上.地面風(fēng)速小(靜風(fēng)或輕風(fēng)天氣),并伴隨較高的相對(duì)濕度,大氣環(huán)境處于相對(duì)穩(wěn)定的狀態(tài),也是影響徐州冬季霧-霾天氣形成的重要?dú)庀笠蛩?

由圖1可以看出,能見度變化曲線與相對(duì)濕度和PM2.5質(zhì)量濃度變化具有負(fù)相關(guān)性,相對(duì)濕度與PM2.5濃度變化大致呈正相關(guān).霧-霾出現(xiàn)前后,大氣能見度和相對(duì)濕度變化顯著,霧-霾時(shí)段,具有較高的相對(duì)濕度,均有部分時(shí)段相對(duì)濕度在70%以上,高相對(duì)濕度環(huán)境持續(xù)時(shí)間越長,霧-霾天氣持續(xù)時(shí)間也越長.大氣中細(xì)顆粒物的大量增多是引發(fā)霧-霾事件的主要因素,而相對(duì)濕度是影響霧-霾形成和維持的重要?dú)庀笠蛩豙1,19-20].徐州冬季地面風(fēng)速小,較高的大氣濕度,使大氣處于相對(duì)穩(wěn)定的狀態(tài),空氣對(duì)流減弱,不利于大氣顆粒物的輸送與擴(kuò)散,當(dāng)存在污染排放源時(shí),污染物逐漸累積,導(dǎo)致大氣能見度降低,形成霧-霾天氣.

由圖2可以看出,PM1/PM2.5和PM2.5/PM10質(zhì)量濃度比值多在80%以上,計(jì)算3個(gè)月PM1/ PM2.5和PM2.5/PM10的總均值分別為93.2%和87.7%,PM1/PM10的總均值達(dá)82.2%,表明徐州冬季大氣中的主要?dú)馊苣z粒子為0~1μm粒徑范圍的細(xì)顆粒物,這與錢凌等[21]觀測(cè)到的冬季南京北郊地區(qū)大氣氣溶膠以<1μm顆粒物為主的結(jié)論相同.計(jì)算霾時(shí)段、霧霾時(shí)段和非霾時(shí)段PM1/PM10的均值,分別為83.2%、89.9%和73.4%,可以看出霧-霾時(shí)段相比于非霾時(shí)段大氣中0~1μm亞微米級(jí)細(xì)顆粒物顯著增多,且在霧霾時(shí)段大氣中0~1μm顆粒物的質(zhì)量濃度是10μm范圍內(nèi)顆粒物總質(zhì)量濃度的近90%,可見霧霾時(shí)段大氣中顆粒物數(shù)濃度主要集中在0~1μm范圍內(nèi).

由圖1和圖3可以看出,1~2.5μm和2.5~ 10μm 2個(gè)粒徑范圍顆粒物數(shù)濃度變化趨勢(shì)相同,而0~1μm顆粒物數(shù)濃度變化與PM2.5質(zhì)量濃度的變化情況具有很強(qiáng)的一致性,且3個(gè)月PM1/ PM2.5的總均值為93.2%,表明0~1μm亞微米級(jí)細(xì)顆粒物是PM2.5質(zhì)量濃度的主要貢獻(xiàn)源.顯示大氣中1~2.5μm和2.5~10μm 2個(gè)粒徑范圍的顆粒物含量變化受外界環(huán)境影響相同,在出現(xiàn)霾天氣時(shí),3個(gè)粒徑范圍顆粒物數(shù)濃度變化趨勢(shì)相同,但在發(fā)生霧霾時(shí),在無長時(shí)間霾伴隨的霧霾事件,1~ 2.5μm和2.5~10μm較0~1μm顆粒物數(shù)濃度變化出現(xiàn)滯后增長現(xiàn)象.一次霧霾過程,在霧霾時(shí)段0~1μm粒徑范圍的顆粒物含量較高,而1~2.5μm和2.5~10μm顆粒物數(shù)濃度則處于霧霾過程的波谷,較其他時(shí)段亦明顯減少,且在霧霾結(jié)束后1~2.5μm和2.5~10μm范圍顆粒物數(shù)濃度顯著升高,其原因可能是由大氣成核,細(xì)顆粒物吸濕增長造成.為分析霧霾、霾天氣對(duì)氣溶膠粒徑譜分布的影響,選取持續(xù)時(shí)間不低于12h的單次霧霾事件,及霧霾時(shí)段不超過2h的霾事件進(jìn)行分析,共選取3次霧霾事件和3次霾事件,其不同粒徑范圍數(shù)濃度變化情況如圖4和圖5.

2.2 典型霧霾、霾事件顆粒物數(shù)濃度分析

由圖4可見,霧霾過程開始和結(jié)束時(shí)段多伴隨短時(shí)間的霾,這與曹偉華等[22]觀測(cè)到的霧霾過程具有階段性特征,前期以霾為主,中期霧-霾交替,后期隨著相對(duì)濕度減小再次轉(zhuǎn)換為霾并最終消散的現(xiàn)象具有一致性.隨相對(duì)濕度的升高,1μm粒徑范圍內(nèi)亞微米級(jí)細(xì)顆粒物的大量增多是引起霧霾產(chǎn)生的主要原因.3次霧霾時(shí)段,0~1μm粒徑范圍顆粒物數(shù)濃度均在300個(gè)/cm3以上,2月15~17日長達(dá)3d的霧霾天氣,其亞微米級(jí)細(xì)顆粒物數(shù)濃度高達(dá)633.90個(gè)/cm3.然而1~2.5μm、2.5~10μm顆粒物數(shù)濃度在霧霾時(shí)段并無明顯增長趨勢(shì),且12月10日和2月15~16日在霧霾開始時(shí)段,隨相對(duì)濕度的升高,兩個(gè)粒徑范圍顆粒物數(shù)濃度呈下降趨勢(shì),其原因可能為顆粒物吸濕增長或水汽附著,使>1μm粒徑范圍的顆粒物加速沉降,當(dāng)相對(duì)濕度達(dá)到潮解點(diǎn)時(shí),氣溶膠會(huì)瞬間吸收大量水分而粒徑增大,加速其沉降[23].王宗爽等[24]亦指出吸濕性強(qiáng)的顆粒物容易成核并通過云水去除,并且其隨RH增加而生長、變大并加速沉降.葉興南等[25]指出顆粒物吸濕增長可以為氣態(tài)污染物提供非均相轉(zhuǎn)化載體,促進(jìn)硫酸鹽和硝酸鹽等細(xì)顆粒物的生成.大氣中的SO2、NO及其反應(yīng)產(chǎn)物可通過生成粗顆粒物上的硝酸鹽和硫酸鹽去除,當(dāng)二次硝酸鹽和硫酸鹽聚集在粗粒徑氣溶膠中時(shí),將通過干沉降或者濕沉降從大氣中快速去除[26].由此可知,一次霧霾過程其主要貢獻(xiàn)源為0~1μm亞微米級(jí)細(xì)顆粒物,即霧霾時(shí)段大氣中的主要污染物為PM1,而>1μm的顆粒物在較高相對(duì)濕度環(huán)境下,因二次轉(zhuǎn)化及吸濕增長加速沉降而減少.

圖4(a)、圖4(c)顯示,12月10日和2月21~22日2次霧霾過程,霧霾時(shí)段結(jié)束后亞微米級(jí)細(xì)顆粒物數(shù)濃度大幅下降,同時(shí)1~2.5,2.5~10μm 2個(gè)粒徑范圍顆粒物數(shù)濃度顯著升高,并隨相對(duì)濕度的降低,由霧霾轉(zhuǎn)為短時(shí)間的霾天氣.隨亞微米級(jí)細(xì)顆粒物數(shù)濃度大幅度降低,雖然1~2.5, 2.5~10μm 2個(gè)粒徑范圍顆粒物亦增多,但大氣逐漸轉(zhuǎn)好,這與張芷言等[27]得出的珠三角地區(qū)能見度與PM1的相關(guān)性較PM10和PM2.5更好的結(jié)論相符.靜穩(wěn)天氣條件下,長時(shí)間高濕度大氣環(huán)境,使0~1μm與1~2.5μm、2.5~10μm顆粒物數(shù)濃度變化曲線在霧霾天氣結(jié)束時(shí)段呈X形變化趨勢(shì),如圖4(a)、圖4(c)所示.2月15~17日長達(dá)近3d的霧霾天氣,如圖4(b),其不同粒徑范圍顆粒物數(shù)濃度變化曲線在第一次霧霾轉(zhuǎn)霾時(shí)段亦呈X形變化,因亞微米細(xì)顆粒物并未減少,后持續(xù)8h的霾天氣,隨相對(duì)濕度的升高,再次轉(zhuǎn)為霧霾天氣,不過在短時(shí)間的霧霾天氣后,大氣環(huán)境逐漸轉(zhuǎn)好,3個(gè)粒徑范圍顆粒物數(shù)濃度同時(shí)減少.

由圖5可見,霾過程3個(gè)粒徑范圍顆粒物數(shù)濃度變化趨勢(shì)大致相同,在霾發(fā)生時(shí),不同粒徑范圍顆粒物均有增多,霾結(jié)束時(shí)段,不同粒徑范圍顆粒物亦同時(shí)減少.通過3次霧霾及3次霾過程顆粒物數(shù)濃度變化的對(duì)比分析,霧霾開始時(shí)段,隨相對(duì)濕度的升高,>1μm粒徑范圍的顆粒物含量減少,其原因可能為>1μm顆粒物隨相對(duì)濕度增加而生長、變大,加速其沉降[24];霧霾天氣結(jié)束時(shí)段3個(gè)不同粒徑范圍顆粒物數(shù)濃度變化曲線呈X形變化趨勢(shì),其原因可能為相對(duì)濕度降低,較大粒徑顆粒物吸濕沉降速度減緩,當(dāng)相對(duì)濕度低于風(fēng)化點(diǎn)時(shí),氣溶膠會(huì)釋放大量水分,使其結(jié)晶而粒徑變小[23],致使>1μm粒徑顆粒物呈上升趨勢(shì),而<1μm顆粒物因污染源排放或大氣環(huán)境對(duì)顆粒物擴(kuò)散速度的影響不同,濃度可能大幅減少,如圖5(a)、圖5(c),或無明顯變化,如圖5(b).

吳奕霄等[28]觀測(cè)南京氣溶膠吸濕特性指出硝酸銨和硫酸銨是顆粒物中的主要吸濕成分,當(dāng)相對(duì)濕度達(dá)到80%之后,對(duì)氣溶膠粒子吸濕行為貢獻(xiàn)最大的是硫酸銨鹽,并且伴隨著相對(duì)濕度的增大,強(qiáng)吸濕組分增長因子也持續(xù)增大.王軒等[29]分析北京氣溶膠吸濕特性亦推測(cè)硫酸鹽和硝酸鹽能增強(qiáng)環(huán)境大氣氣溶膠吸濕性,而鋁離子和硅酸鹽則起降低作用.本文未進(jìn)行氣溶膠化學(xué)成分分析,在后續(xù)工作中所在科研團(tuán)隊(duì)也將結(jié)合大氣環(huán)境中化學(xué)成分含量進(jìn)行分析,研究徐州市霧霾、霾天氣的起因及其污染物的來源.

圖4和圖5分析了典型霧霾、霾天氣大氣顆粒物數(shù)濃度變化情況,圖6為2014年12月~2015年2月不同粒徑范圍(0~0.25,2.5~0.28,…,8~10μm)整個(gè)霧霾、霾時(shí)段相對(duì)非霾時(shí)段顆粒物數(shù)濃度增長率wm、m(定義為霧霾、霾時(shí)段相對(duì)非霾時(shí)段顆粒物數(shù)濃度均值增加量、與非霾時(shí)段顆粒物數(shù)濃度均值H的比值),即

圖6顯示,霾時(shí)段大氣中0~10μm范圍大氣顆粒物數(shù)濃度均有升高,<1μm顆粒物大幅增多, 0.28~0.58μm粒徑范圍增加量在2倍以上,其中0.35~0.4μm范圍顆粒物增加量為2.95倍, 1~ 10μm顆粒物雖增加但并不顯著.霧霾時(shí)段<1μm顆粒物亦大量增多,0.35~0.45μm范圍增加量為2.7倍,但1~10μm粒徑范圍顆粒物在霧霾時(shí)段相對(duì)于非霾時(shí)段是減少的,與圖4(a)、圖4(b)數(shù)濃度變化曲線相符,其原因可能為較大粒徑顆粒物因吸濕增長加速其沉降而減少.計(jì)算不同粒徑范圍總的顆粒物數(shù)濃度顯示,霧-霾時(shí)段相比非霾時(shí)段0~1μm粒徑范圍總的顆粒物數(shù)濃度增長了1.7倍,1~2.5μm和2.5~10μm粒徑范圍分別增長0.3和0.1倍,而且大氣中0~1μm顆粒物數(shù)濃度(個(gè)/cm3)是1~2.5μm、2.5~10μm顆粒物數(shù)濃度(個(gè)/cm3)的近103和104倍,結(jié)合圖4、圖5可知,大氣中<1μm顆粒物的大量增多是引發(fā)徐州冬季霧-霾事件的主要原因.

PM10可從鼻腔吸入,其中PM2.5可進(jìn)入肺部,PM1則可深達(dá)肺泡并沉積進(jìn)而進(jìn)入血液循環(huán),可能導(dǎo)致與心肺功能障礙有關(guān)的疾病[30].近年來霧-霾天氣的頻繁發(fā)生,嚴(yán)重影響人們的日常生活,且霧-霾天氣下大量細(xì)粒子的存在對(duì)人體健康極為不利,研究霧-霾天氣的起因及其中大氣成分,可為有關(guān)部門有效防治霧-霾天氣的產(chǎn)生提供科學(xué)參考.

2.3 霧-霾天氣條件下氣溶膠光學(xué)特性變化

在表征大氣氣溶膠特征的各參數(shù)中,氣溶膠光學(xué)厚度(AOD)和Angstrom波長指數(shù)()是氣溶膠的2個(gè)基本光學(xué)參數(shù),是研究氣候變化的關(guān)鍵因素[11,31].氣溶膠光學(xué)厚度(AOD)定義為介質(zhì)的消光系數(shù)在垂直方向上的積分,用于描述氣溶膠對(duì)光的衰減作用,反映整個(gè)大氣柱的氣溶膠含量[14].Angstrom波長指數(shù)()是衡量氣溶膠粒徑大小的一個(gè)重要光學(xué)參數(shù),它表征垂直氣柱內(nèi)氣溶膠質(zhì)粒的譜分布,表示質(zhì)粒的平均半徑,較小的代表較大粒徑的氣溶膠粒子為主控粒子,相反,較大的代表較小粒徑的氣溶膠粒子為主控粒子[32-33].因CE-318觀測(cè)的氣溶膠數(shù)據(jù)在嚴(yán)重霧霾時(shí)段多無觀測(cè)數(shù)據(jù),所以本文在分析氣溶膠光學(xué)特性時(shí)未區(qū)分霧霾和霾天氣.

圖7中,AODtotal為總氣溶膠光學(xué)厚度, AODfine mode為細(xì)模態(tài)氣溶膠光學(xué)厚度, AODcoarse mode為粗模態(tài)氣溶膠光學(xué)厚度.由圖7可以看出,AODtotal和AODfine mode具有相同的變化趨勢(shì),且在霧-霾日AODtotal和AODfine mode顯著高于非霾日.霧-霾日AODtotal和AODfine mode總均值分別為0.83和0.72,約為非霾日AODtotal和AODfine mode總均值(0.48和0.36)的2倍,且當(dāng)AODtotal>1, AODfine mode>0.8時(shí),當(dāng)天均有部分時(shí)段出現(xiàn)霾天氣.而圖7(c)與圖7(a)、圖7(b)的變化情況不同,2月16日之前AODcoarse mode均較小,且在污染時(shí)段AODcoarse mode無明顯增長趨勢(shì),表明這些觀測(cè)時(shí)段大氣主控粒子為細(xì)顆粒物,2月16日后AODcoarse mode顯著增加,大氣中較大粒徑顆粒物成為主控粒子.霧-霾天AODfine mode與AODcoarse mode的比值明顯高于非霾日,如圖7(d),AODfine mode與AODcoarse mode的比值大于10時(shí),當(dāng)天多為霧-霾天氣,2月2日雖然是非霾日,但大氣中顆粒物數(shù)濃度在7:00開始升高,PM2.5最高值達(dá)到99μg/m3,日均值為82μg/m3,能見度最低時(shí)為5.2km,隨顆粒物的累積2月3日形成霾天氣.1月16日AODfine mode與AODcoarse mode的比值達(dá)到38倍,PM2.5最高值達(dá)到173μg/m3,日均值為105μg/m3,能見度最低時(shí)只有0.3km,日均能見度為2.1km,污染狀況嚴(yán)重.徐州冬季出現(xiàn)霧-霾天氣時(shí),具有較高的AODfine mode和AODfine mode/AODcoarse mode,表明霧-霾天氣主要是由大氣中細(xì)顆粒物增多引起,這與圖6的分析結(jié)果相符.

徐州冬季2014年12月~2015年2月3個(gè)月份的氣溶膠光學(xué)厚度(AOD_500nm)與Angstrom波長指數(shù)(440~870nm)的關(guān)系散點(diǎn)圖(圖8),與徐丹[31]觀測(cè)的廣州市全年氣溶膠光學(xué)厚度與Angstrom波長指數(shù)關(guān)系散點(diǎn)圖相似.圖中數(shù)據(jù)為3個(gè)月的所有觀測(cè)值,以圓標(biāo)記霾日和非霾日,三角形標(biāo)記霧霾日,用Angstrom波長指數(shù)以1.0為界將圖劃分為Ⅰ、Ⅱ兩個(gè)區(qū)域,數(shù)據(jù)點(diǎn)落于Ⅰ區(qū)域,其污染源可能是以細(xì)粒子為主的城市-工業(yè)型污染氣溶膠[31].

由圖8可以看出,徐州冬季霧-霾日, AOD_500nm與Angstrom波長指數(shù)數(shù)據(jù)點(diǎn)多分布在Ⅰ區(qū)域,即主控粒子為細(xì)顆粒物[32],這與于興娜等[14]北京霧霾天氣期間氣溶膠粒子主要以細(xì)粒子為主的分析結(jié)果相同.1月16日數(shù)據(jù)點(diǎn)落于Ⅱ區(qū)域,較其他霧-霾時(shí)段具有較高的AOD_500nm值,均值為1.7,Angstrom均值為0.8,在圖7中顯示1月16日AODtotal值以及AODfine mode與AODcoarse mode的比值均較高,結(jié)合圖5(b)1月15~16日數(shù)濃度變化情況,顯示16日細(xì)顆粒物亦為主控粒子,但其Angstrom波長指數(shù)相對(duì)較小,其原因可能為在1μm粒徑處的顆粒物相對(duì)較多.2月16~17日為霾、霧霾交替天氣,由于天氣原因,2月16日太陽光度計(jì)觀測(cè)到數(shù)據(jù)的時(shí)間為13:00~16:00,其觀測(cè)數(shù)據(jù)點(diǎn)落于Ⅱ區(qū)域,與落于I區(qū)域觀測(cè)點(diǎn)的顆粒物相比,大氣中以較大粒徑顆粒物為主控粒子,這與圖4(b)顆粒物數(shù)濃度變化情況相符,也表明Angstrom波長指數(shù)對(duì)大粒徑顆粒物更為敏感.

3 結(jié)論

3.1 較高的相對(duì)濕度以及地面靜風(fēng)或輕風(fēng)天氣條件,是影響徐州冬季霧-霾天氣形成的重要?dú)庀笠蛩?

3.2 徐州冬季氣溶膠粒子主要為0~1μm粒徑范圍顆粒物,3個(gè)月PM1/PM10的總均值達(dá)82.2%,其中霾時(shí)段、霧霾時(shí)段和非霾時(shí)段PM1/PM10的均值分別為83.2%、89.9%和73.4%,霾、霧霾時(shí)段相比于非霾時(shí)段0~1μm粒徑顆粒物顯著增多.

3.3 持續(xù)時(shí)間較長的霧霾天氣,在霧霾時(shí)段大氣中<1μm粒徑范圍的細(xì)顆粒物大量增多,但1~10μm范圍顆粒物因吸濕增長或水汽附著加速沉降,其數(shù)濃度變化曲線呈下降趨勢(shì).隨相對(duì)濕度降低,霧霾結(jié)束后會(huì)轉(zhuǎn)為短時(shí)間的霾天氣,此時(shí)1~10μm粒徑范圍顆粒物大幅上升,使0~1μm與1~2.5μm、2.5~10μm粒徑范圍顆粒物數(shù)濃度變化曲線呈X形變化趨勢(shì).

3.4 霾天氣時(shí)段,0~10mm粒徑范圍顆粒物數(shù)濃度均有升高,但1~10μm范圍顆粒物相比于非霾時(shí)段增長并不顯著,0~1μm顆粒物大幅增多, 0.28~0.58μm粒徑范圍增加量在2倍以上,其中0.35~0.4μm范圍顆粒物增加量為2.95倍.

3.5 徐州冬季霧-霾天氣的形成主要是由大氣中細(xì)顆粒物增多引起,霧-霾日AODtotal、AODfine mode及AODfine mode/AODcoarse mode顯著高于非霾日,且Angstrom波長指數(shù)主要集中在1~1.6范圍,大氣中細(xì)顆粒物為主控粒子.

[1] 孟曉艷,余 予,張志富,等.2013年1月京津冀地區(qū)強(qiáng)霧霾頻發(fā)成因初探 [J]. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù), 2014,37(1):190-194.

[2] 張 宏,劉子銳,胡 波,等.北京能見度變化趨勢(shì)及冬季一次典型污染過程分析 [J]. 氣候與環(huán)境研究, 2011,16(5):620-628.

[3] Kang H, Zhu B, Su J, et al. Analysis of a long-lasting haze episode in Nanjing, China [J]. Atmospheric Research, 2013,120: 78-87.

[4] Che H, Xia X, Zhu J, et al. Aerosol optical properties under the condition of heavy haze over an urban site of Beijing, China [J]. Environmental Science & Pollution Research, 2014,22(2):1-11.

[5] 張小曳,孫俊英,王亞強(qiáng),等.我國霧-霾成因及其治理的思考 [J]. 科學(xué)通報(bào), 2013,58(13):1178-1187.

[6] 楊 欣,陳義珍,劉厚鳳,等.北京2013年1月連續(xù)強(qiáng)霾過程的污染特征及成因分析 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2014,34(2):282-288.

[7] Liu X, Xie X, Yin Z Y, et al. A modeling study of the effects of aerosols on clouds and precipitation over East Asia [J]. Theoretical & Applied Climatology, 2011,106(3/4):343-354.

[8] 劉瑞婷,韓志偉,李嘉偉.北京冬季霧霾事件的氣象特征分析 [J]. 氣候與環(huán)境研究, 2014,19(2):164-172.

[9] Li Z Q, Gu X, Wang L, et al. Aerosol physical and chemical properties retrieved from ground-based remote sensing measurements during heavy haze days in Beijing winter [J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 2013,13(20):10171-10183.

[10] 齊 冰,杜榮光,于之鋒,等.杭州市大氣氣溶膠光學(xué)厚度研究 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2014,34(3):588-595.

[11] 吳 琳,沈建東,馮銀廠,等.杭州市灰霾與非灰霾日不同粒徑大氣顆粒物來源解析 [J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2014,27(4):373-381.

[12] Oleg D, King M D. A flexible inversion algorithm for retrieval of aerosol optical properties from sun and sky radiance measurements [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2000,105(D16):20673-20696.

[13] Dubovik O, Sinyuk A, Lapyonok T, et al. Application of spheroid models to account for aerosol particle nonsphericity in remote sensing of desert dust [J]. Journal of Geophysical Research- Atmospheres, 2006,111(D11):D11201-D11208.

[14] 于興娜,李新妹,登增然登,等.北京霧霾天氣期間氣溶膠光學(xué)特性 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2012,33(4):1057-1062.

[15] 王 靜,牛生杰,許 丹,等.南京一次典型霧霾天氣氣溶膠光學(xué)特性 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2013,33(2):201-208.

[16] Holben B N, Eck T F, Slutsker I, et al. AERONET-A federated instrument network and data archive for aerosol characterization [J]. Remote Sensing of Environment, 1998,66(1):1-16.

[17] QX/T 113-2010 中華人民共和國氣象行業(yè)標(biāo)準(zhǔn),霾的觀測(cè)和預(yù)報(bào)等級(jí) [S].

[18] 趙普生,徐曉峰,孟 偉,等.京津冀區(qū)域霾天氣特征 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2012,32(1):31-36.

[19] 楊 欣.城市大氣氣溶膠污染過程的微脈沖激光雷達(dá)觀測(cè)研究 [D]. 濟(jì)南:山東師范大學(xué), 2014.

[20] 廖曉農(nóng),張小玲,王迎春,等.北京地區(qū)冬夏季持續(xù)性霧-霾發(fā)生的環(huán)境氣象條件對(duì)比分析 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2014,34(6):2031-2044.

[21] 錢 凌,銀 燕,童堯青,等.南京北郊大氣細(xì)顆粒物的粒徑分布特征 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2008,28(1):18-22.

[22] 曹偉華,梁旭東,李青春.北京一次持續(xù)性霧霾過程的階段性特征及影響因子分析 [J]. 氣象學(xué)報(bào), 2013,71(5):940-951.

[23] 王 軒.氣溶膠吸濕特性研究 [D]. 北京:中國環(huán)境科學(xué)研究院, 2010.

[24] 王宗爽,付 曉,王占山,等.大氣顆粒物吸濕性研究 [J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2013,4(4):341-349.

[25] 葉興南,陳建民.灰霾與顆粒物吸濕增長 [J]. 自然雜志, 2013, 35(5):337-341.

[26] Zhuang H, Chan C K, Fang M, et al. Formation of nitrate and non-sea-salt sulfate on coarse particles [J]. Atmospheric Environment. 1999,33(26):4223-4233.

[27] 張芷言,鄧雪嬌,王寶民,等.珠三角能見度與PM1及氣溶膠吸濕增長因子的關(guān)系研究 [J]. 大氣物理學(xué)與大氣環(huán)境, 2012.

[28] 吳奕霄,銀 燕,顧雪松,等.南京北郊大氣氣溶膠的吸濕性觀測(cè)研究 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2014,34(8):1938-1949.

[29] 王 軒,陳建華,耿春梅,等.北京冬季氣溶膠吸濕性的觀測(cè)與分析 [J]. 中國科學(xué)院大學(xué)學(xué)報(bào), 2014,31(3):322-328.

[30] 黃 鶴,蔡子穎,韓素芹,等.天津市PM10, PM2. 5和PM1連續(xù)在線觀測(cè)分析 [J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2011,24(8):897-903.

[31] 徐 丹,鄧孺孺,陳啟東,等.基于CE318觀測(cè)的廣州市氣溶膠光學(xué)特性 [J]. 熱帶地理, 2015,35(1):21-28.

[32] Wang L, Gong W, Xia X, et al. Long-term observations of aerosol optical properties at Wuhan, an urban site in Central China [J]. Atmospheric Environment, 2014,101:94-102.

[32] 楊志峰.中國特征區(qū)域大氣氣溶膠光學(xué)特性研究 [D]. 北京:中國氣象科學(xué)研究院, 2008.

* 責(zé)任作者, 副教授, qinkai20071014@163.com

Particles size distributions and aerosol optical properties during haze-fog episodes in the winter of Xuzhou

LANG Hong-mei1,2, QIN Kai1,2*, YUAN Li-mei2, XIAO Xin2, HU Ming-yu1,2, RAO Lan-lan1,2, WANG Lu-yao1,2

(1.National Administration of Surveying, Mapping and Geoinformation Key Laboratory of Land Environment and Disaster Monitoring, China University of Mining and Technology, Xuzhou 221116, China；2.School of Environment Science and Spatial Informatics, China University of Mining and Technology, Xuzhou 221116, China)., 2016,36(8)：2260~2269

In order to investigate the characteristics of particles size distributions and aerosol optical properties during haze-fog episodes in the winter, the data of atmospheric particulates mass concentrations (PM10, PM1, and PM2.5), number concentrations (0~1μm, 1~2.5μm, and 2.5~10μm) and aerosol optical properties over Xuzhou from December 1, 2014 to February 28, 2015 were studied. Low wind speed and high relative humidity were important meteorological factors for affecting the formation and the maintenance of the haze-fog weather, and the increasing of 0~1μm fine particles was the main factor causing the haze-fog weather during the winter in Xuzhou. Under the condition of long-lasting haze and fog days, 1~10μmparticlesreduced in the haze and fog periods due to the moisture absorption and vapor attachment of particulates. With the decreasing of relative humidity, haze and fog weather turn into a short time of haze weather, then the number concentration of 1~10μm particles increased significantly. AODtotaland AODfine modeat 500nm of Xuzhou changed in the same trend in the winter. Besides, under the condition of haze-fog days, AODtotaland AODfine modewere significantly higher than that in non haze days. Under the condition of haze-fog days, the ratio of AODfine modeto AODcoarse modewas also significantly higher than that in non haze days, and the Angstrom exponent lied mainly in the range of 1~1.6, indicating the predominance of fine-mode particles during haze-fog episodes in the winter of Xuzhou.

haze-fog；hygroscopic growth；fine particle；AOD；Angstrom exponent

X513

A

1000-6923(2016)08-2260-10

郎紅梅(1991-),女,河北唐山人,中國礦業(yè)大學(xué)環(huán)境與測(cè)繪學(xué)院碩士研究生,主要從事大氣環(huán)境遙感研究.

2015-12-18

國土環(huán)境與災(zāi)害監(jiān)測(cè)國家測(cè)繪地理信息局重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金項(xiàng)目(LEDM2013B09)