夏繼業(yè)　董國棟　田博元　嚴秋平　韓　杰　邱　松李清文　梁學磊,*　　彭練矛(北京大學信息科學技術(shù)學院，納米器件與物理化學教育部重點實驗室，北京0087；中國科學院蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所，江蘇蘇州53)

碳納米管薄膜晶體管中的接觸電阻效應

夏繼業(yè)1董國棟1田博元1嚴秋平1韓杰2邱松2李清文2梁學磊1,*彭練矛1
(1北京大學信息科學技術(shù)學院，納米器件與物理化學教育部重點實驗室，北京100871；2中國科學院蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所，江蘇蘇州215123)

利用不同功函數(shù)的金屬作為接觸電極，研究了網(wǎng)絡狀碳納米管薄膜晶體管(CNT-TFT)的接觸電阻效應。研究表明金屬Pd與碳納米管薄膜形成良好的歐姆接觸，Au則形成近歐姆接觸，這兩種接觸的器件的開態(tài)電流和遷移率較高。Ti和Al都與碳納米管薄膜形成肖特基接觸，且Al接觸比Ti接觸的勢壘更高，接觸電阻也更大，相應器件的開態(tài)電流和遷移率都較低。該結(jié)果表明對于CNT-TFT仍然可以通過接觸來調(diào)控器件的性能，這對CNT-TFT的實用化進程具有重要的促進作用。

碳納米管；薄膜晶體管；接觸電阻；歐姆接觸；肖特基勢壘

[Article]

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現(xiàn)有的CNT-TFT研究集中在如何提高薄膜的密度和均勻度1,4,23，如何調(diào)控溝道中載流子的極性24，以及如何提高載流子遷移率等性能方面1,4,18，而對碳納米管薄膜與金屬電極接觸的研究很少。雖然金屬與碳納米管的接觸在基于單根碳納米管的器件中已經(jīng)有過比較深入的研究25－27，但是溶液法制備的碳納米管薄膜與單根碳納米管有較大區(qū)別。構(gòu)成薄膜的碳納米管表面覆蓋了用于分離和提純碳納米管的分散劑，薄膜中碳納米管的手性和直徑分布范圍較廣，而且薄膜中存在大量的碳納米管之間的交叉結(jié)，這些都導致了碳納米管薄膜與單根碳納米管的性質(zhì)有極大的差別5。金屬與碳納米管薄膜的接觸電阻對器件性能的影響還不清楚，因此有必要深入研究不同的金屬與碳納米管薄膜的接觸效應。

本文利用在Si/SiO2基底上沉積的碳納米管薄膜，研究了Pd、Au、Ti、Al四種金屬與碳納米管薄膜的接觸效應，發(fā)現(xiàn)Pd與碳納米管薄膜形成歐姆接觸，Au形成近歐姆接觸，而Ti和Al則形成肖特基接觸。

2　實驗

本文中使用的高純度半導體單壁碳納米管溶液購自蘇州希印納米科技有限公司，管徑分布1.4－1.6 nm，碳管長度1.5－2.0 μm，半導體性單壁碳納米管的純度大于99%。溶劑為鄰二甲苯。

2.1基底清洗

分別用丙酮，異丙醇和超純水在水浴超聲波的作用下對Si/SiO2基底清洗10 min，取出基底后用高純氮氣吹干，然后在120°C下烘烤30 min。

2.2碳納米管網(wǎng)絡薄膜的制備

把清洗后的Si/SiO2基片放入濃度為7 μg?mL－1的碳納米管溶液中沉積碳納米管薄膜，然后將沉積后的基片取出用氮氣吹干，并在150°C的溫度下烘烤30 min，即完成碳納米管網(wǎng)絡狀薄膜的制備。通過改變碳納米管溶液的濃度和沉積時間可以調(diào)節(jié)碳納米管薄膜的密度。本文使用的碳納米管薄膜的沉積時間是24 h。

2.3CNT-TFT制備

首先利用通常的光學曝光把要制備的晶體管的溝道部分用光刻膠保護住，不需要的碳納米薄膜暴露出來。利用氧離子體刻蝕去除暴露出的碳納米管，再用溶劑去除光刻膠后得到碳納米管溝道薄膜。然后再次利用光學曝光得到源漏電極圖形，通常的器件制備過程是在這一步后蒸鍍金屬薄膜并剝離即可。而在本文中，為了對比不同的金屬材料與碳納米管薄膜的接觸效應，我們在樣品表面覆蓋一個掩膜板，僅使樣品的1/4面積暴露出來，即只有這暴露出來的1/4面積蒸鍍上金屬。然后改變掩膜板的位置，在另外1/4面積上蒸鍍另一種金屬。利用這種方法，我們在同一個樣品上用電子束蒸發(fā)技術(shù)依次蒸鍍了Pd、Au、Ti、Al四種金屬，然后再對該樣品進行金屬膜的剝離步驟，從而得到四種不同接觸的CNT-TFT。該方法的優(yōu)點在于該樣品上的碳納米管薄膜是一次性沉積得到的，薄膜在基底上各處應該是非常均勻的。該樣品上所有的晶體管都是同時制備的，僅有的區(qū)別只是最后一步蒸鍍的金屬不同。因此，四種接觸的晶體管性能如果有差異，則該差異必定是由于接觸電極金屬不同而造成的。這樣就完全克服了分別用四個樣品得到四種接觸的做法中，可能由于各樣品中碳納米管薄膜的密度不同而導致的差異，保證了實驗結(jié)論的確定性。

2.4器件性能表征

器件的電學性能利用Keithley 4200半導體測試儀表征，器件溝道中的碳納米管薄膜的形貌利用掃描電子顯微鏡(SEM)來表征。

3　結(jié)果與討論

3.1碳納米管薄膜的表征

樣品中四種接觸的器件各300個，每種接觸的器件隨機抽取10個器件的溝道進行表征。圖1給出每種接觸的各2個典型器件的溝道SEM照片。圖中各器件的溝道形貌相似，無明顯區(qū)別，也沒有明顯的雜質(zhì)。表明本文中使用的碳納米管薄膜在整個樣品范圍內(nèi)密度都非常均勻。測量得到碳納米管薄膜的面密度約為40 lines?μm－2，線密度約20 lines?μm－1。

3.2CNT-TFT電學性能分析

圖2為四種金屬電極的晶體管在低源漏偏壓(Vds=－1 V)下的轉(zhuǎn)移特性曲線。每種接觸各給出隨機測量的10個器件的結(jié)果，所有器件的溝道尺寸均為長度L=10 μm，寬度W=20 μm。由于電學測量是在室溫下的空氣中進行，故所有器件都表現(xiàn)為空穴型(p型)導電28。另外本文中器件的亞閾值擺幅(SS)值都較大，這是由于本實驗中的使用的碳納米管溶液中的分散劑含量較高，多余的分散劑也會隨碳納米管同時沉積到基底上，從而導致器件的SS值比較大。減少碳納米管薄膜中的分散劑含量即可降低CNT-TFT的SS值。圖2顯示四種接觸器件的開態(tài)電流大小差別顯著。Pd接觸器件的開態(tài)電流最高，其次是Au接觸的器件，Ti接觸的器件開態(tài)電流更次之，Al接觸器件的開態(tài)電流最低。如前所述，四種器件的制備過程差別僅在于源漏電極使用的金屬不同，而且SEM觀測結(jié)果也證明了各器件的溝道內(nèi)碳納米管薄膜是均勻的。因此，這四種器件的性能差異是由于接觸金屬的不同所導致。圖3所示的器件輸出特性曲線更清楚地表明了導致以上差異的原因。對于Pd接觸，在偏壓較小時開態(tài)電流隨電壓線性變化，表明Pd與碳納米管薄膜形成了良好的歐姆接觸。對于Au電極，小偏壓下開態(tài)電流隨電壓也接近線性變化，表明其與碳納米管薄膜形成了近歐姆接觸，僅有較小的接觸勢壘，因此其開態(tài)電流與Pd接觸的器件接近。而對于Ti和Al兩種金屬接觸的器件，在低偏壓下開態(tài)電流均隨偏壓非線性變化。表明Ti和Al都與碳納米管薄膜形成明顯的肖特基接觸，且Al接觸的肖特基勢壘更大。

根據(jù)單根碳納米管器件的研究，已知金屬Pd和Au功函數(shù)較高且都與碳納米管的價帶接近25－27。Pd與碳納米管的浸潤性較好，因此Pd與碳納米管的價帶形成無勢壘的歐姆接觸。而Au電極與碳納米管的浸潤性要差一些，因此與碳納米管的接觸界面處有很薄的隧穿層，其接觸為近歐姆接觸。Ti的功函數(shù)位于碳納米管的帶隙中間，通常與碳納米管形成雙極型接觸。而Al的功函數(shù)接近碳納米管的導帶25－27。由于在空氣中測量，溝道中的碳納米管被吸附的氧氣和水汽摻雜成了p型28，因此與Ti和Al形成了肖特基接觸，且Al接觸的勢壘更高。本文的研究結(jié)果表明，以上結(jié)論同樣可以用來解釋我們得到的四種CNT-TFT的性能差異。碳納米管薄膜與金屬電極的接觸與單根碳納米管的行為類似，費米釘扎效應可以忽略，依然能夠通過接觸電極的功函數(shù)來調(diào)節(jié)肖特基勢壘的高度。但是由于這些碳納米管的直徑或手性并不完全相同，因此其接觸情況比單根碳納米管復雜，如下文討論。

圖1　(a)CNT-TFT結(jié)構(gòu)示意圖；(b)四種接觸晶體管溝道中碳納米管薄膜的典型SEM照片F(xiàn)ig.1　(a)Device structure of the carbon nanotube thin film transistor(CNT-TFT);(b)typical scanning electron microscope (SEM)images of the channel area of the four types of CNT-TFTs

圖2　四種接觸在－1 V源漏偏壓下的轉(zhuǎn)移特性曲線Fig.2　Transfer curves of the four types of devices measured at Vds=－1 V

由圖2可以看出對于Pd(或Au)接觸的器件來說，不同器件的開態(tài)電流非常接近，分布相對集中。而對于Ti(或Al)接觸的器件，則開態(tài)電流漲落較大，分布范圍相對較寬。這是由于CNT-TFT的特殊性造成的。與單根碳納米管器件不同，CNTTFT中包含了大量的碳納米管，其中半導體碳納米管的手性和直徑有一定的分布。本文所用的溶液中碳納米管的直徑分布集中在1.4－1.6 nm之間，平均直徑為1.5 nm。盡管電極與許多根碳納米管接觸，但這些碳納米管與高功函數(shù)的Pd和Au之間基本都不形成勢壘，導致這兩種器件開態(tài)電流漲落的主要原因是與電極實際接觸的碳納米管的數(shù)目的漲落。由于本文使用的碳納米管薄膜均勻性較好，因此這兩種器件的電流漲落較小。而對于Ti和Al兩種接觸的器件，除了實際接觸的碳納米管的數(shù)目漲落以外，電極下的每根碳納米管都與電極間形成了肖特基勢壘。由于碳納米管直徑有漲落，導致其相對應的勢壘高度漲落相對較大。因此這兩個因素共同造成了Ti和Al接觸器件的性能漲落較大。

圖4給出了四種接觸的典型器件在不同偏壓下的轉(zhuǎn)移曲線。雖然在低偏壓下Ti、Al接觸與Pd、Au接觸的開態(tài)電流差別較大(1－3個量級)，但在高偏壓下電流的差距明顯縮小。這是由于高偏壓有利于載流子克服肖特基勢壘，從而達到較高的電流(圖3中的非線性升高)。可以看到在－10 V的偏壓下Ti接觸與Pd和Au接觸的電流非常接近，而與Al接觸的電流差別也只有1個量級。這個結(jié)果也再次證實了以上四種器件的性能差異是由于接觸勢壘的不同造成的。

根據(jù)轉(zhuǎn)移特性很容易得到器件的跨導gm，從而可以利用下式計算載流子的遷移率μ29：

其中L和W分別為溝道的長度和寬度，Vds為源漏電極所加偏壓，Cox為柵電容，由下式計算30：

其中CQ=4×10－10F?m－1，是碳納米管的量子電容18，1/Λ0是碳納米管薄膜的線密度，D是碳納米管的平均直徑，tox和εr是晶體管柵介質(zhì)的厚度和相對介電常數(shù)。本文中的碳納米管薄膜的線密度為20 lines?μm－1，碳納米管的平均直徑約1.5 nm，柵介質(zhì)為280 nm厚的熱氧化硅，相對介電常數(shù)為3.8。圖5為所得到的四種器件的遷移率，Pd接觸的遷移率最高，Al接觸的最低。但是應當指出由公式(1)得到的是器件的有效遷移率，而非碳納米管薄膜材料的本征遷移率。器件的具體情況(如器件結(jié)構(gòu)、接觸電阻和柵介質(zhì)等因素)會對器件的有效遷移率產(chǎn)生較大的影響，但對溝道材料的本征遷移率影響很小。即Pd接觸器件的遷移率最接近碳納米管薄膜的本征遷移率，而Ti和Al接觸器件受接觸勢壘的影響，其有效遷移率遠小于碳納米管薄膜的本征遷移率。

圖3　四種接觸器件典型的輸出特性曲線Fig.3　Typical out-put curves for the four types of devices

圖4　四種接觸典型器件在不同偏壓下的轉(zhuǎn)移特性曲線Fig.4　Typical transfer curves at various bias of the four type devices

對于通常的晶體管，可以通過變溫電學測量得到接觸處的肖特基勢壘。但是對于CNT-TFT無法使用該方法得到Ti或Al電極與碳納米管薄膜的接觸勢壘高度。這是因為雖然隨著溫度的降低，越過肖特基勢壘從電極進入溝道的中的載流子減少，導致電流降低。但是，由于溝道中存在大量的碳納米管間的交叉節(jié)，溫度降低同時也導致結(jié)間的電導降低。這兩個因素同時存在，從而導致無法通過單純的變溫電學測量得到碳納米管薄膜與金屬電極間肖特基勢壘的高度。原則上我們可以參考單根碳納米管與Ti，Al的接觸勢壘高度來估計CNT-TFT中的肖特基勢壘高度。實際的勢壘高度有可能通過光學測量等手段得到，這將是我們后續(xù)研究的目標。

圖5　四種接觸器件的載流子遷移率Fig.5　Carrier mobility of the four types of devices

4　結(jié)論

利用四種不同功函數(shù)的金屬(Pd、Au、Ti、Al)做接觸電極，研究了接觸電阻對網(wǎng)絡狀CNT-TFT性能的影響。結(jié)果表明，與單根碳納米管器件中類似，Pd與碳納米管薄膜形成良好的歐姆接觸，Au形成近歐姆接觸，而Ti和Al都與碳納米管薄膜形成肖特基接觸，且Al的勢壘更高。此外，Pd和Au接觸器件的性能均勻性較好，而對于Ti和Al接觸的器件由于薄膜中碳納米管手性及直徑的分布導致其相對應的肖特基勢壘高度漲落相對較大，從而導致了器件的性能不均勻，漲落相對較大。Pd接觸器件的遷移率最接近碳納米管材料的本征遷移率，而Ti、Al接觸的器件遷移率遠小于碳納米管材料的本征遷移率。

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Contact Resistance Effects in Carbon Nanotube Thin Film Transistors

XIAJi-Ye1DONG Guo-Dong1TIAN Bo-Yuan1YAN Qiu-Ping1HAN Jie2QIU Song2LI Qing-Wen2LIANG Xue-Lei1,*PENG Lian-Mao1
(1KeyLaboratoryforthePhysicsandChemistryofNanodevices,DepartmentofElectronics,PekingUniversity,Beijing100871,P.R. China;2SuzhouInstituteofNano-TechandNano-bionics,ChineseAcademyofSciences,Suzhou215123,JiangsuProvince,P.R.China)

The contact resistance effect in the network type carbon nanotube thin film transistors(CNT-TFTs) is studied by using different contact metals.It is shown that palladium(Pd)can form an ohmic type contact with the carbon nanotube thin film,and gold(Au)forms an almost ohmic contact.On-state current and carrier mobility in the devices of these two contacts are high.In contrast,both titanium(Ti)and aluminum(Al)form Schottkytype contacts with the carbon nanotube thin film.The barrier height and the contact resistance of theAl contact are higher than those of the Ti contact.Therefore,the on-state current and carrier mobility are relatively low in the corresponding devices of these two types of contacts.These results indicate that the performance of CNTTFTs can be tuned by the contact metal,which is important for the commercialization of CNT-TFTs.

Carbon nanotube;Thin film transistor;Contact resistance;Ohmic contact;Schottky barrier

1　引言

近年來，利用網(wǎng)絡狀碳納米管薄膜制備薄膜晶體管受到越來越多的關(guān)注1－5。這主要有兩個方面的原因：(1)器件所需的碳納米管材料制備相對容易。隨著碳納米管純化技術(shù)的發(fā)展6－13，現(xiàn)在已經(jīng)可以大規(guī)模得到純度超過99%的半導體性碳納米管溶液。(2)器件制備工藝相對簡單。只需將基底放在碳納米管溶液中沉積或者通過碳納米管溶液在基底表面的涂覆就可以得到大面積均勻的碳納米管薄膜2,3,14,15，隨后就可以利用成熟的微加工工藝制備器件。這種制備方法解決了碳納米管的取向和位置控制的難題16。(3)器件性能和制備工藝相對于現(xiàn)有的薄膜晶體管技術(shù)更有優(yōu)勢。如上所述，碳納米管薄膜的制備在室溫下進行，對基底材料沒有限制16－19。碳納米管材料本身化學性質(zhì)穩(wěn)定，在空氣中可以在450°C以下保持穩(wěn)定20，后續(xù)的晶體管制備工藝溫度只受到基底材料的限制。這克服了現(xiàn)有薄膜晶體管制備工藝中對基底材料和工藝溫度的限制。另一方面，碳納米管薄膜晶體管(CNT-TFT)的遷移率可達幾十至幾百cm2?V－1?s－12－4,14－19，遠高于現(xiàn)有的有機薄膜晶體管21和非晶硅薄膜晶體管22。因此CNT-TFT被視為是最有可能率先進入實際應用領(lǐng)域的碳基納電子技術(shù)。

December 11,2015;Revised:January 29,2016;Published on Web:January 29,2016.*Corresponding author.Email:liangxl@pku.edu.cn;Tel:+86-10-62762764. The project was supported by the Research Project of Chinese National Natural Science Foundation of China(61321001),Beijing Municipal Science &Technology Commission,China(Z141100003814006),and Research Project of the Ministry of Education of China(113003A).

O649

10.3866/PKU.WHXB201601292

國家自然科學基金(61321001),北京市科學技術(shù)委員會(Z141100003814006),教育部(113003A)資助項目