張晨昕，李雄兵， ，宋永鋒，劉鋒，劉希玲

（1. 中南大學(xué) 交通運輸工程學(xué)院，湖南 長沙，410075；2. 中南大學(xué) 粉末冶金國家重點實驗室，湖南 長沙，410083）

考慮水聲距的晶粒尺寸超聲衰減評價模型

張晨昕1，李雄兵1， 2，宋永鋒1，劉鋒2，劉希玲1

（1. 中南大學(xué) 交通運輸工程學(xué)院，湖南 長沙，410075；2. 中南大學(xué) 粉末冶金國家重點實驗室，湖南 長沙，410083）

超聲衰減法評價金屬材料晶粒尺寸時，會因忽略水聲距設(shè)置造成系統(tǒng)誤差而降低其評價精度。針對該問題，利用主成分分析法（PCA）對材料衰減系數(shù)測量中水聲距的影響進(jìn)行分析；根據(jù) PCA的數(shù)據(jù)空間降維投影特性，去除數(shù)據(jù)相關(guān)性并抑制數(shù)據(jù)噪聲干擾，構(gòu)建與水聲距和晶粒尺寸均相關(guān)的綜合衰減系數(shù)評價模型，并選取304不銹鋼試塊進(jìn)行實驗。在水聲距13.8～156.9 mm范圍內(nèi)任取8個值，針對金相法測定晶粒粒度為72.35 μm的304不銹鋼試塊，對比傳統(tǒng)衰減評價模型與該模型的評價精度，驗證其有效性。研究結(jié)果表明：傳統(tǒng)衰減法與綜合模型評價對金相法結(jié)果的相對誤差分別為17.55%和6.49%；綜合模型可抑制水聲距調(diào)整精度對晶粒尺寸評價結(jié)果的不利影響，提高金屬材料晶粒尺寸超聲無損評價方法的實用性和可靠性。

超聲；衰減；水聲距；晶粒尺寸；PCA

晶粒尺寸是表征金屬材料微觀特性的一個重要參數(shù)，它影響著材料的疲勞強度、屈服強度、韌性及塑性、蠕變抗力和抗疲勞擴展能力等機械性能［1-4］，如當(dāng)鍛造態(tài)粉末合金在晶粒尺寸為5～10 μm時，洛氏硬度達(dá)54.8，若使熱處理溫度提高150 ℃，晶粒長大將導(dǎo)致洛氏硬度下降至 34.3［5］，因此，準(zhǔn)確測量金屬材料的晶粒尺寸對研究其機械性能具有重大的意義。金屬材料晶粒尺寸的測量方法分為有損和無損2種。有損方法如金相法具有結(jié)果直觀和檢測精度高等優(yōu)點，但需對材料進(jìn)行破壞，且分析程序繁瑣，檢測效率低，因此，研究一種能準(zhǔn)確獲取材料晶粒尺寸的無損檢測方法具有重大意義。常用的無損方法主要包括超聲法、渦流法和X線法等。其中渦流法檢測易受干擾，非線性誤差大，對被測件的晶粒尺寸測量受限于表面及表面附近［6-7］；X線法較常用于檢測納米級材料的晶粒尺寸［8-9］，且 X線對人體有害。超聲無損評價方法具有穿透能力強、靈敏度高、對人體無害等優(yōu)點［10-11］，是目前國內(nèi)外對材料進(jìn)行微結(jié)構(gòu)檢測所普遍應(yīng)用的方法之一。多晶金屬材料的晶粒尺寸在很大程度上決定了聲能的衰減程度，因此，可測定超聲衰減系數(shù)間接評價材料的晶粒尺寸［12-13］。然而，在工程實踐中，準(zhǔn)確檢測衰減系數(shù)將受到一系列苛刻的實驗條件約束，如在不同水聲距條件下檢測，同一材料的衰減系數(shù)并非定值，故現(xiàn)有檢測需精確調(diào)整水聲距，將聲束聚焦在被測對象中部，以獲得可靠的衰減系數(shù)。如何剔除水聲距與其他實驗因素間的線性相關(guān)性，降低實驗誤差的干擾，并從中找出水聲距對衰減測量的影響規(guī)律，是提高晶粒尺寸超聲衰減評價有效性的關(guān)鍵。為此，本文作者研究一種水聲距對超聲衰減測量值影響的分析方法，利用PCA推導(dǎo)1個用于指導(dǎo)超聲波衰減法精確檢測不銹鋼晶粒尺寸實驗的綜合評價模型，利用水聲距設(shè)定值結(jié)合所測量的衰減系數(shù)求得精確的晶粒尺寸，以降低操作精度帶來的不利影響，提高衰減法檢測材料晶粒尺寸的實用性和可靠性。

1　方法

超聲衰減根據(jù)成因可分為擴散、吸收和散射，其中，散射衰減在多晶金屬中起主導(dǎo)作用。一般地，若衰減系數(shù)與晶粒尺寸的z次冪呈正比，則它也正比于檢測頻率的z+1次冪［14］：

式中：α為衰減系數(shù)；D為晶粒尺寸；f為探頭主頻率；k為由材料不均勻程度決定的常數(shù)。由式（1）可知：在傳統(tǒng)超聲衰減研究中，衰減系數(shù)α與試塊晶粒尺寸Dz呈正比，且當(dāng)檢測頻率f一定時，衰減系數(shù)α僅與晶粒尺寸D相關(guān)。故傳統(tǒng)衰減評價模型可表示為

其中：C0為常數(shù)；在衰減系數(shù)的實際測量中，水聲距W與α呈多項式曲線關(guān)系，可假設(shè)α最高可與和相關(guān)，建立衰減系數(shù)與晶粒尺寸、水聲距均相關(guān)的初始非線性回歸模型：

其中：C1為常數(shù)。對于高維空間回歸模型，若直接擬合計算，則其結(jié)果將引入各維數(shù)據(jù)的相關(guān)性及原始數(shù)據(jù)的噪聲干擾，而PCA作為一種常用的回歸模型前處理方法，可實現(xiàn)對多維數(shù)據(jù)的降維以及消除統(tǒng)計大量數(shù)據(jù)的干 擾［15］。

將變量（D，D2，…，m0 D，W，W2，…，Wm1）記作，每個變量有n個觀測樣本，由此可構(gòu)建線性化數(shù)據(jù)矩陣；同時，為消除各被測量因量綱不同而取值分散程度差異大的影響，將被測變量標(biāo)準(zhǔn)化，即

式中：Ln為n維單位列矢量；

X可分解如下：

式中：ti為得分矢量；pi為負(fù)荷矢量；l為主元數(shù)量；Z為主元得分矩陣；P為主元負(fù)荷矩陣；Z*為殘差得分矩陣；P*為殘差負(fù)荷矩陣［16］。通過計算主元累計貢獻(xiàn)率Ql來確定最終的主元數(shù)目l：

其中：Λi為R的特征值，且QC為主元累計貢獻(xiàn)率控制值，一般取值為0.85～0.95［17］。

利用PCA處理后的數(shù)據(jù)，對所得的主元得分矩陣進(jìn)行多元回歸可得

將原始被測量代入各個元主元后，即可得到消除了原始變量間相關(guān)性并降噪后的綜合衰減系數(shù)評價模型：

2　實驗及模型計算

2.1試塊制備與金相法檢測

選用牌號為06Cr19Ni10的304不銹鋼制備試塊，為使超聲檢測時不產(chǎn)生側(cè)壁干擾［18］，設(shè)計幾何尺寸如圖1所示。使用CM公司1610BL型高溫爐對同批制備的9個試塊進(jìn)行不同溫度與保溫時間的熱處理，使其具有晶粒尺寸梯度的同時保持基本相同的擴散速率與晶界偏析，接著對所有試塊進(jìn)行1次去應(yīng)力退火，再用金相法測量平均晶粒尺寸：對熱處理后的試塊進(jìn)行磨樣和拋光；配制化學(xué)成分（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）為20% HF+ 10% HNO3+ 70% H2O的腐蝕液進(jìn)行20 min腐蝕［19］；在Leica公司DM4000M型金相顯微系統(tǒng)中進(jìn)行金相觀察和圖樣采集，各試塊金相如圖2所示。根據(jù)GB 6394—2002“金屬平均晶粒尺寸測定方法”計算晶粒尺寸。晶粒尺寸統(tǒng)計結(jié)果及誤差如表1所示。

圖1　試塊幾何尺寸Fig. 1　Dimension of test block

2.2超聲數(shù)據(jù)獲取與初步分析

采用 Olympus 5072PR 超聲脈沖信號發(fā)生/接收器與聚焦探頭連接進(jìn)行脈沖信號的收發(fā)；使用DMC2610 PCI總線6軸運動控制卡和運動平臺，調(diào)整控制探頭垂直于被測表面上下運動，對9個不同晶粒尺寸試塊依次取8組水聲距；使用ADLINK PCIe-9852高速數(shù)據(jù)采集卡，采用VC++與Matlab混合編程對采集到的267組數(shù)據(jù)進(jìn)行處理，得到采樣間隔為5 ns的A波數(shù)據(jù)，并由此計算出水聲距和衰減系數(shù)。超聲檢測系統(tǒng)如圖3所示。選用型號為GE-IAP10.6.3的探頭，其中心頻率為10 MHz，改變水聲距W對各試塊測量超聲衰減系數(shù)α，樣本容量為 72。針對不同晶粒尺寸的各個試塊進(jìn)行測量，水聲距和衰減的關(guān)系如圖4所示。

圖2　各試塊金相圖Fig. 2　Metallographical images of test blocks

表1　試塊熱處理條件與金相法晶粒尺寸Table 1 Heat treatment and metallographical grain size

圖3　超聲信號采集系統(tǒng)示意圖Fig. 3　Diagram of ultrasonic data acquisition system

圖4　水聲距-衰減關(guān)系圖Fig. 4　Relationship between water depth and attenuation

由圖4易見水聲距W對衰減值a有顯著的影響；水聲距一定時，衰減系數(shù)與晶粒尺寸整體上呈正相關(guān)，但在晶粒尺寸D為82.51～105.57 μm及124.43 ～135.44 μm區(qū)間時，該正相關(guān)性減小且衰減系數(shù)分布相對集中。同時，由圖4還可見衰減隨水聲距的變化呈高次多項式函數(shù)的波動趨勢，且采用枚舉法，對每條曲線都采用4次擬合時，相關(guān)系數(shù)首次均大于0.95，即采用最高4次的多項式非線性回歸模型就足夠擬合，即此時式（4）中 m1=4；實驗條件滿足瑞利散射，故取m0=3［14］。

2.3模型計算

為使晶粒尺寸的區(qū)分度盡可能地大，現(xiàn)根據(jù)表 1篩選出0號、1號、3號、4號、5號和8號試塊6組實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行計算。根據(jù)式（2）可知傳統(tǒng)衰減系數(shù)評價模型中l(wèi)nα與lnD呈線性關(guān)系，結(jié)合6個試塊的衰減系數(shù)自然對數(shù)平均值和晶粒尺寸自然對數(shù)平均值，用最小二乘法可得式（2）中相關(guān)系數(shù)z=0.283 1，常數(shù)C0=0.831 9，解得傳統(tǒng)衰減系數(shù)評價模型的表達(dá)式為

同時，對上述6組數(shù)據(jù)進(jìn)行PCA處理，可得X的主元得分矩陣。主元得分系數(shù)特征包括顯著性概率、方差膨脹因子及貢獻(xiàn)率，其計算結(jié)果如表2所示。

表2　主元得分系數(shù)各特征值Table 2 Eigenvalues of principal component weight coefficient

由表2可看出：各主元顯著性概率均小于0.000 1，即主元得分系數(shù)顯著；各個主元的方差膨脹因子均小于10，可判斷各主元間均不相關(guān)；按貢獻(xiàn)率最大原則選擇前4個主元，累計貢獻(xiàn)率為0.995 0，可視為完全表征原始數(shù)據(jù)信息。將所選的 4個主元代入式（10）進(jìn)行計算，可得各個主元回歸模型的系數(shù)矩陣：

進(jìn)一步計算出消除了D和W的量綱及取值差異程度影響的衰減系數(shù)α關(guān)于D和W的綜合評價模型：

3　有效性分析

為驗證晶粒尺寸和水聲距均相關(guān)的綜合衰減系數(shù)評價模型的有效性，將該模型與僅考慮晶粒尺寸相關(guān)的傳統(tǒng)衰減系數(shù)模型進(jìn)行對比。從相同晶粒尺寸的每組初始樣本數(shù)據(jù)中，選出衰減系數(shù)最接近該組衰減系數(shù)平均值的1個樣本個體，由此可獲取9個個體數(shù)據(jù)來構(gòu)成2種模型的對比樣本。

首先從對比樣本中選取參與模型推導(dǎo)的6個個體數(shù)據(jù)，分別代入2種模型求出衰減系數(shù)計算值，對比衰減系數(shù)實測值以驗證其準(zhǔn)確性，如圖5所示。

圖5　2種模型擬合衰減系數(shù)對比Fig. 5　Comparison of fitting attenuation coefficient of two models

經(jīng)計算可得傳統(tǒng)評價模型和綜合評價模型的擬合相關(guān)系數(shù)分別為0.931 0和0.998 8。傳統(tǒng)模型計算的衰減系數(shù)隨晶粒尺寸的變化而呈冪函數(shù)遞增規(guī)律變化，但衰減系數(shù)的實際測量值僅在整體上與晶粒尺寸呈正相關(guān)；而同時考慮水聲距和晶粒尺寸的綜合模型所計算出衰減系數(shù)能很好地追蹤真實測量值的局部波動，可見衰減實測值局部波動是由水聲距取值引起的，綜合考慮水聲距及晶粒尺寸對衰減系數(shù)的影響可提高評價模型的準(zhǔn)確性。

選取對比樣本中不參與模型參數(shù)計算的3個樣本個體，預(yù)測它們對應(yīng)的3個試塊的衰減系數(shù)以分析2種模型的預(yù)測性，結(jié)果如表3所示。從表3可見：綜合模型對2號、6號和7號這3個試塊的衰減系數(shù)預(yù)測值的相對誤差δ均比傳統(tǒng)模型的??；對于6號試塊，傳統(tǒng)模型的預(yù)測的衰減系數(shù)相對誤差為4.249%，約為綜合評價模型的6倍。可見綜合評價模型對衰減系數(shù)的預(yù)測性能優(yōu)于傳統(tǒng)評價模型。

表3　2種模型預(yù)測衰減系數(shù)的性能對比Table 3 Comparison of performance of two models’predicting attenuation coefficients

接著選用0號、1號、3號、4號、5號和8號試塊的衰減系數(shù)和水聲距，分別采用傳統(tǒng)模型和綜合評價模型進(jìn)行晶粒尺寸反解。由傳統(tǒng)模型式（13）反解得到的晶粒尺寸及誤差帶如圖6（a）所示。對于綜合模型，可視為解隱函數(shù) f （D）：f （D）=α-g（W）-C1=h（α，W） （16）

設(shè)第i號試塊對應(yīng)的h（α，W）為hi，hi與反解的晶粒尺寸及誤差帶如圖6（b）所示。

表4　2種模型晶粒尺寸反解值Table 4 Computing grain sizes of two models

2種模型的反解值、誤差帶和均方誤差率σ見表4。從表4可知：傳統(tǒng)模型對6個試塊反解晶粒尺寸的均方誤差率均值高達(dá)23.24%，而采用綜合模型的均方誤差率均值僅為 5.94%，可見綜合模型較傳統(tǒng)模型的可靠性顯著提高。

圖6　2種模型反解晶粒尺寸對比Fig. 6　Comparison of grain-sizes of two models

4　結(jié)論

1） 分析了影響晶粒尺寸超聲衰減無損測量精度的因素，利用PCA方法研究了水浸式聚焦探頭測量材料衰減系數(shù)過程中水聲距對測量結(jié)果的影響，建立了含晶粒尺寸和水聲距的衰減系數(shù)新評價模型。

2） 在同一晶粒尺寸下，當(dāng)水聲距在 13.8～156.9 mm內(nèi)變化時，衰減系數(shù)的測量值呈現(xiàn)波動變化；在同一水聲距下，衰減系數(shù)與晶粒尺寸整體上呈正相關(guān)，但在晶粒尺寸為82.51～105.57 μm及124.43 ～135.44 μm時，該正相關(guān)性減小且衰減系數(shù)分布相對集中。

3） 所提出的衰減系數(shù)綜合評價模型的準(zhǔn)確性及穩(wěn)定性均優(yōu)于傳統(tǒng)模型評價模型，它能在更大范圍內(nèi)通過晶粒尺寸和水聲距預(yù)測衰減系數(shù)，并可利用實測的衰減系數(shù)反解得到消除水聲距影響的較精確的材料晶粒尺寸，有效抑制了水聲距調(diào)整精度對晶粒尺寸評價結(jié)果的不利影響。

［1］ CUI C Y， OSADA T， HARADA H. Enhanced mechanical properties in a new Ni-Co base superalloy by controlling microstructure［J］. Materials Science and Engineering A， 2011，528（16/17）： 5465-5469.

［2］ 劉宏， 郭榮新， 李莎， 等. 非晶態(tài) Ni-W-P鍍層退火晶化和激光晶化組織結(jié)構(gòu)的演變［J］. 中國有色金屬學(xué)報， 2011， 21（8）：1936-1943. LIU Hong， GUO Rongxin， LI Sha， et al. Microstructures evolution of electroless amorphous Ni-W-P coating during laser and annealing crystallization［J］. The Chinese Journal of Nonferrous Metals， 2011， 21（8）： 1936-1943.

［3］ LI Jinzhu， NONG Deng， ZHENG Kaihong， et al. Microstructure and mechanical properties of AZ31 alloy ingot fabricated by semi-continuous casting［J］. Journal of Central South University，2014， 21（8）： 2984-2990.

［4］ LEHTO P， REMES H， SAUKKONEN T， et al. Influence of grain size distribution on the Hall-Petch relationship of welded structural steel［J］. Mat Sci Eng A， 2014， 592： 28-39.

［5］ 劉東華， 劉詠， 趙大鵬， 等. 鍛態(tài)粉末液晶鐵基合金的顯微組織和力學(xué)性能［J］. 中南大學(xué)學(xué)報（自然科學(xué)版）， 2010， 41（2）：455-459. LIU Donghua， LIU Yong， ZHAO Dapeng， et al. Microstructure and mechanical properties of hot-forged powder metallurgy Fe-based alloys［J］. Journal of Central South University （Science and Technology）， 2010， 41（2）： 455-459.

［6］ ZERGOUG M， LEBAILI S， BOUDJELLAL H， et al. Relation between mechanical microhardness and impedance variations in eddy current testing［J］. Nondestructive Test and Evaluation International， 2004， 37（1）： 65-72.

［7］ Review of progress in quantitative nondestructive evaluation［M］. New York： American Institute of Physics， 2009： 742.

［8］ INAMI T， KOBIYAMA M， OKUDA S， et al. Grain size measurement of nanocrystalline gold by X-ray diffraction method［J］. Nano Structured Materials， 1999， 12（5）： 657-660.

［9］ 陳冷， 毛衛(wèi)民， 楊平， 等. 基于 X 射線二維衍射圖像的晶粒尺寸在線檢測方法［J］. 中國體視學(xué)與圖像分析， 2004， 9（3）：163-168. CHEN Leng， MAO Weiming， YANG Ping， et al. A method of onl ine grain size measurement based on x-ray two-dimensional diffraction frame［J］. Chinese Journal of Stereology and Image Analysis， 2004， 9（3）： 163-168.

［10］ BADIDI BOUDA A， LEBAILI S， BENCHAALA A. Grain size influence on ultrasonic velocities and attenuation［J］. NDT & E International， 2003， 36（1）： 1-5.

［11］ DU H， LONSDALE C， OLIVER J， et al. Evaluation of railroad wheel steel with lamellar duplex microstructures using diffuse ultrasonic backscatter［J］. Nondestruct Evalution， 2013， 32（4）：331-340.

［12］ LI A， ROBERTS R， FRANK J M， et al. Study of the effect of microstructure on ultrasonic signal attenuation［J］. Review of Progress in Quantitative Nondestructive Evaluation， 2001，557（1）： 1322-1329.

［13］ LI Xiongbing， SONG Yongfeng， LIU Feng， HU Hongwei， NI Peijun. Evaluation of mean grain size using the multi-scale ultrasonic attenuation coefficient［J］. Nondestructive Test and Evaluation International， 2015， 72： 25-32.

［14］ 美國無損檢測學(xué)會.美國無損檢測手冊： 超聲卷［M］. 美國無損檢測手冊譯審委員會. 上海： 世界圖書出版社， 1996：617-618. American Society of Nondestructive Testing. American nondestructive testing handbook： ultrasonic testing［M］. Translation Audit Committee of American Nondestructive Testing Handbook. Shanghai： World Publishing Press， 1996：617-618.

［15］ OCHOA A， URE?A J， HERNANDEZ A， et al. PCA-based classification for 3D ultrasonic reflectors［C］//2007 IEEE International Symposium on Intelligent Signal Processing. Alcala de Henares， Spain： IEEE， 2007： 609-614.

［16］ 姜萬錄， 吳勝強， 劉思遠(yuǎn). 指數(shù)加權(quán)動態(tài)核主元分析法及其在故障診斷中應(yīng)用［J］. 機械工程學(xué)報， 2011， 47（3）： 63-68. JIANG Wanlu， WU Shengqiang， LIU Siyuan. Exponentially weighted dynamic kernel principal component analysis alogrithm and application in fault diagnosis［J］. Journal of Mechanical Engineering， 2011， 47（3）： 63-68.

［17］ 余建波. 基于智能學(xué)習(xí)模型的制造過程質(zhì)量控制理論與方法論研究［D］. 上海： 上海交通大學(xué)機械與動力工程學(xué)院， 2009：53-55. YU Jianbo. Studying of manufacturing process quality control theory and methodology based on intelligent learning model［D］. Shanghai： Shanghai Jiaotong University. School of Mechanical Engineering， 2009： 53-55.

［18］ 林莉. 合金鋼顯微組織超聲無損表征研究［D］. 大連： 大連理工大學(xué)材料學(xué)院， 2003： 27-30. LIN Li. Ultrasonic nondestructive characterization of microstructure of alloy steel［D］. Dalian： Dalian University of Technology. Department of Materials Engineering， 2003： 27-30.

［19］ 董加坤. 制作奧氏體不銹鋼金相試樣的高效侵蝕劑配方及使用方法［J］. 金屬熱處理， 2011， 36（5）： 133-135. DONG Jiakun. Formulation and operation method of a high effective etchant for preparing austenitic stainless steel metallographic sample［J］. Heat Treatment of Metals， 2011， 36（5）：133-135.

（編輯 陳燦華）

Ultrasonic attenuation evaluation model of grain size considering water depth

ZHANG Chenxin1， LI Xiongbing1， 2， SONG Yongfeng1， LIU Feng2， LIU Xiling1

（1. School of Traffic and Transportation Engineering， Central South University， Changsha 410075， China；2. State Key Laboratory of Powder Metallurgy， Central South University， Changsha 410083， China）

Ultrasonic attenuation was investigated as a nondestructive determination method of grain-size， but the neglect of water depth setting can introduce systematic error and reduce the precision of grain-size evaluation. A synthetic model dependent on both water depth and grain-size was established based on principal component analysis （PCA）， which can reduce noise as well as the dimensions of the feature vector. It can also eliminate superfluous characteristics and data correlation.304 stainless steel blocks were used to conduct the experiment. Numerical calculations were performed for the block with the grain size of 72.35 μm determined by the metallographic method when the water depth varied between 13.8 mm and 156.9 mm. The results show that the relative errors of conventional method and the proposed model are 17.55% and 6.49%， respectively， thus the presented model can inhibit the effect of water depth on grain-size evaluation and improve the applicability and reliability of ultrasonic nondestructive evaluation.

ultrasonic； attenuation； water depth； grain size； principal component analysis （PCA）

TG115.28

A

1672-7207（2016）04-1151-07

10.11817/j.issn.1672-7207.2016.04.010

2015-04-10；

2015-06-22

國家高技術(shù)研究發(fā)展規(guī)劃（863計劃）項目（2012AA03A514）；國家自然科學(xué)基金資助項目 （61271356，51575541）；中國博士后科學(xué)基金資助項目（2014M562126）；中南大學(xué)中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費專項資金資助項目（2015zzts209） （Project （2012AA03A514）supported by the High Technology Research and Development Program of China （863 Program）； Projects （61271356， 51575541） supported by the National Natural Science Foundation of China； Project （2014M562126） supported by the Postdoctoral Science Foundation of China； Project （2015zzts209） supported by the Fundamental Research Funds for the Central Universities of Central South University）

李雄兵，博士，副教授，從事超聲自動檢測研究；E-mail：lixb213@csu.edu.cn