高建鋒，張秀艷

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關(guān)于黃巖Pb/Zn尾礦對(duì)農(nóng)田污染及食品安全影響的研究

高建鋒1，張秀艷2

（1.淇縣環(huán)境保護(hù)監(jiān)測(cè)站，河南 淇縣456750；2.鄭州工業(yè)貿(mào)易學(xué)校地質(zhì)工程與資源勘查系，河南 鄭州 450007)

尾礦對(duì)周?chē)r(nóng)田重金屬污染以及居民健康的影響已成為一個(gè)嚴(yán)重的環(huán)境問(wèn)題。選擇黃巖鉛鋅尾礦為研究對(duì)象，對(duì)下游不同距離（由近到遠(yuǎn)為I、II、III、IV和V采樣區(qū)）農(nóng)田中土壤、農(nóng)產(chǎn)品和土壤動(dòng)物進(jìn)行污染影響評(píng)價(jià)，并對(duì)周?chē)用竦慕】碉L(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)估。結(jié)果顯示隨著采樣區(qū)域遠(yuǎn)離尾礦，農(nóng)田土壤重金屬含量顯著下降。農(nóng)田中Cd污染較嚴(yán)重，在I、II和III區(qū)達(dá)到中度以上污染。農(nóng)產(chǎn)品重金屬污染同樣隨著采樣區(qū)域遠(yuǎn)離尾礦而明顯減輕。農(nóng)產(chǎn)品中Cd和Pb污染較嚴(yán)重，Cd基本在中等污染等級(jí)以上，Pb均在重度污染等級(jí)以上，而且，Cd和Pb對(duì)居民具有較大的健康風(fēng)險(xiǎn)（THQ > 1）。土壤中動(dòng)物數(shù)量隨著采樣區(qū)域遠(yuǎn)離尾礦，呈現(xiàn)顯著增加趨勢(shì)，并且與土壤重金屬含量呈現(xiàn)顯著負(fù)相關(guān)。研究結(jié)果表明隨著距離增加，農(nóng)田污染顯著減輕，但是尾礦下游地區(qū)暫時(shí)不適合農(nóng)耕。

尾礦；重金屬；農(nóng)田；污染影響評(píng)價(jià)；健康風(fēng)險(xiǎn)

尾礦是排放的礦漿經(jīng)自然脫水后所形成的固體礦業(yè)廢料，是固體工業(yè)廢料的主要組成部分[1]。我國(guó)的尾礦堆存量已達(dá)50余億t，并且以每年2~3億t的速度增長(zhǎng)[2]。由于缺乏植被覆蓋，尾礦的水蝕和風(fēng)蝕嚴(yán)重，導(dǎo)致尾礦常常成為周邊農(nóng)田與水體的重金屬污染源[3-4]。目前，農(nóng)田重金屬污染是尾礦對(duì)人類(lèi)健康影響的主要途徑[5]。Zhang等[6]研究指出我國(guó)云南、貴州、四川、廣西中部和湖南中西部尾礦污染嚴(yán)重區(qū)域，兒童血液Pb和尿液Cd含量相對(duì)較高、易患骨疼病和骨質(zhì)軟化。因此，尾礦污染對(duì)附近居民身體健康的影響已成為一個(gè)受到廣泛關(guān)注的環(huán)境問(wèn)題。

目前，尾礦污染研究主要集中在尾礦植物修復(fù)和污染影響評(píng)價(jià)兩個(gè)方面。植物修復(fù)是一項(xiàng)利用植物對(duì)污染物進(jìn)行轉(zhuǎn)移、容納或轉(zhuǎn)化，使其對(duì)環(huán)境無(wú)害，進(jìn)而使污染環(huán)境得到治理的成本低廉和安全有效的綠色技術(shù)[7-8]。目前植物修復(fù)技術(shù)主要有植物揮發(fā)、植物提取和植物固定[9]。尾礦污染影響評(píng)價(jià)主要涉及尾礦對(duì)土壤[4-6]、植物及農(nóng)產(chǎn)品和土壤生物（包括動(dòng)物和微生物）的重金屬污染影響評(píng)價(jià)[7-10]，以及農(nóng)產(chǎn)品污染對(duì)人體健康的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[11]。但是，對(duì)上述各環(huán)節(jié)進(jìn)行的尾礦污染綜合影響評(píng)價(jià)相對(duì)較少。

黃巖鉛鋅礦床儲(chǔ)藏量在150萬(wàn)t以上，位于臺(tái)州市水源飲用地長(zhǎng)潭水庫(kù)山體的上坡面，由于礦業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中造成河道污染，危及長(zhǎng)潭水庫(kù)水質(zhì)，直接影響臺(tái)州市區(qū)市民的飲水健康，2000年已被臺(tái)州市人民政府關(guān)閉。但是，由于大量的尾礦堆積在山體的上坡面，降雨和坡面的溪流攜帶重金屬，對(duì)下坡面農(nóng)田和水庫(kù)水質(zhì)存在著嚴(yán)重的影響。目前，尾礦上已有相應(yīng)的植物修復(fù)措施，但是，對(duì)下游區(qū)域受污染情況以及對(duì)人體健康影響的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估，缺乏系統(tǒng)的研究。因此，本研究對(duì)黃巖鉛鋅礦下游農(nóng)田土壤污染進(jìn)行全面的影響評(píng)價(jià)，將對(duì)該地區(qū)尾礦污染的預(yù)防和治理具有重要的理論指導(dǎo)意義。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域

臺(tái)州黃巖鉛鋅礦（28.36°N，120.55°E）位于臺(tái)州長(zhǎng)潭水庫(kù)水源飲用地的匯水區(qū)內(nèi)。該區(qū)域?qū)賮啛釒Ъ撅L(fēng)氣候，年平均氣溫16.8°C，降水量1 320 mm。尾礦上已人工種植五節(jié)芒（(Labill.) Warb. ex Schum. et Laut.），對(duì)尾礦進(jìn)行植物修復(fù)，并在尾礦堆積地最下端修筑堤壩，防止重金屬污染下游農(nóng)田和水體。本研究選擇黃巖鉛鋅庫(kù)尾礦堆積地以及下坡面的農(nóng)田為研究對(duì)象。

1.2 采樣點(diǎn)選擇

從尾礦礦壩到山體坡面最下端的黃巖溪，根據(jù)距離和高程（圖1，該圖為尾礦到下游黃巖溪地形平面圖），選擇高程為163 m、146 m、124 m、112 m和95 m的5個(gè)層面設(shè)置為5個(gè)采樣區(qū)域（I、II、III、IV和V），每個(gè)采樣區(qū)域隨機(jī)選取3塊獨(dú)立的農(nóng)田，總共15塊農(nóng)田作為研究對(duì)象。

圖1 采樣分布

1.3 土壤、植物和動(dòng)物樣品采集與分析

在已選擇的15塊農(nóng)田中，每塊農(nóng)田隨機(jī)選擇5個(gè)點(diǎn)，用土鉆隨機(jī)取0~10 cm的農(nóng)田土壤3份，然后充分混合，風(fēng)干， 2 mm過(guò)篩。采用中國(guó)科學(xué)院南京土壤研究所[21]的方法測(cè)定土壤pH、全氮、全磷和電導(dǎo)率。在每個(gè)采樣區(qū)域，采集農(nóng)產(chǎn)品（I區(qū)中沒(méi)有農(nóng)耕活動(dòng)，因此沒(méi)有農(nóng)產(chǎn)品記錄），隨機(jī)選擇5個(gè)農(nóng)產(chǎn)品地點(diǎn)，每個(gè)地點(diǎn)隨機(jī)選擇3株。上述土壤和植物樣品消化后，采用電感耦合等離子體發(fā)射光譜質(zhì)譜（ICP-MS）測(cè)定重金屬含量。在每塊農(nóng)田隨機(jī)選擇3個(gè)點(diǎn)，用土鉆采集0~5 cm土壤，充分混合，燈烤12 h。收集土壤動(dòng)物，放在裝酒精的玻璃瓶中，等待鏡檢。參考《中國(guó)土壤動(dòng)物》[22]和《中國(guó)土壤動(dòng)物檢索圖鑒》[23]進(jìn)行鑒定，記錄每個(gè)樣地土壤動(dòng)物種類(lèi)和數(shù)量。

1.4 數(shù)據(jù)分析

1.4.1土壤污染影響評(píng)價(jià)

采用潛在生態(tài)危害系數(shù)法[12]進(jìn)行土壤污染影響評(píng)價(jià)，土壤中第種重金屬的潛在生態(tài)危害系數(shù)和多種重金屬的潛在生態(tài)危害指數(shù)，計(jì)算公式分別為：

1.4.2植物污染影響評(píng)價(jià)

蔬菜的污染程度的評(píng)價(jià)方法采用單因子污染指數(shù)法和綜合污染指數(shù)法[15]。單因子污染指數(shù)法公式如下：

式中：P為蔬菜重金屬單項(xiàng)污染指數(shù)；綜合為蔬菜綜合污染指數(shù)；C為實(shí)際重金屬含量；S為重金屬含量的參考標(biāo)準(zhǔn)（Cu、Cd、Pb和Zn參考GB15199-94、GB15201-94、GB14935-94和GB14935-94衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)）；和分別為污染物中污染指數(shù)最大值和平均值。農(nóng)產(chǎn)品污染分類(lèi)等級(jí)見(jiàn)Hakanson（1980）[16]。

1.4.3人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

采用美國(guó)環(huán)保署[26]的THQ危害系數(shù)法評(píng)價(jià)研究區(qū)域居民的重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)，計(jì)算公式如下：

式中：E表示暴露頻率（365 d·a-1）；E表示暴露時(shí)間（人均預(yù)期壽命73歲計(jì)算[17]）；F表示食物攝取率（成人446.3 g·d-1 [18]，青少年兒童277.2 g·d-1[19]）；C表示蔬菜中重金屬含量（mg·kg-1）；R表示參考劑量（Cu 0.04 mg·kg-1·d-1，Zn 0.3 mg·kg-1·d-1，Cd 0.001 mg·kg-1·d-1，Pb 0.004 mg·kg-1·d-1[20]）；W表示人均體重（成人55.9 kg，青少年兒童32.7 kg[21]）；T表示非致癌情況下的平均暴露時(shí)間（假設(shè)為73 a，每年365 d）。THQ＜1，表示健康風(fēng)險(xiǎn)不明顯，THQ＞1，表示可產(chǎn)生健康風(fēng)險(xiǎn)，THQ值越大健康風(fēng)險(xiǎn)越大。

1.4.4數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析

采用單因素方差分析（ANOVA）對(duì)5個(gè)采樣區(qū)域間土壤理化性質(zhì)和重金屬含量的差異進(jìn)行分析。采用配對(duì)T檢驗(yàn)（Paired-sample t test）對(duì)成年人和青少年兒童THQ值差異進(jìn)行分析。以上數(shù)據(jù)采用SPSS20.0統(tǒng)計(jì)軟件進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。采用CANOCO4.5對(duì)土壤動(dòng)物數(shù)量與土壤理化性質(zhì)和重金屬含量之間的關(guān)系進(jìn)行冗余分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 不同采樣區(qū)域農(nóng)田土壤污染評(píng)價(jià)

隨著采樣區(qū)域遠(yuǎn)離尾礦，土壤中Cu、Cd、Pb和Zn的含量呈現(xiàn)顯著下降的趨勢(shì)（表1），土壤pH值、電導(dǎo)率、全氮和全磷含量并沒(méi)有呈現(xiàn)明顯的變化規(guī)律。Cu、Cd、Pb和Zn的單一污染指數(shù)隨著采樣區(qū)域遠(yuǎn)離尾礦，呈現(xiàn)顯著下降趨勢(shì)（圖2）。Cu、Pb和Zn均屬于輕度生態(tài)危害，但是Cd含量在I、II和III區(qū)屬于中度到強(qiáng)度生態(tài)危害。隨著采樣區(qū)域遠(yuǎn)離尾礦，土壤重金屬綜合污染指數(shù)同樣呈現(xiàn)顯著下降的趨勢(shì)（= 172.97,< 0.001）。I區(qū)和II區(qū)綜合污染屬于中度生態(tài)危害（150≤RI＜300），III、IV和V區(qū)的土壤綜合污染屬于輕度生態(tài)危害（RI＜300）。

圖2 不同采樣區(qū)域重金屬的單一污染指數(shù).

2.2 不同采樣區(qū)域農(nóng)產(chǎn)品污染評(píng)價(jià)

隨著采樣區(qū)域遠(yuǎn)離尾礦，農(nóng)產(chǎn)品重金屬單一污染指數(shù)呈現(xiàn)明顯下降趨勢(shì)（表2）。Cu和Zn含量基本處于清潔和輕污染等級(jí)（< 2），Cd含量基本在中等污染等級(jí)以上（> 2），Pb含量均在重度污染等級(jí)以上（> 3）。農(nóng)產(chǎn)品的綜合污染指數(shù)隨著采集區(qū)域遠(yuǎn)離尾礦呈現(xiàn)明顯下降趨勢(shì)，但是均處于重度污染等級(jí)以上（> 3）。對(duì)當(dāng)?shù)鼐用瘢ǔ扇撕颓嗌倌陜和┑闹亟饘俳】碉L(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果顯示Cu和Zn的THQ值基本小于1。但是II區(qū)和III區(qū)農(nóng)產(chǎn)品Cd的THQ均大于1，所有農(nóng)產(chǎn)品中Pb的THQ遠(yuǎn)大于1，表明Pb和Cd通過(guò)農(nóng)產(chǎn)品途徑對(duì)當(dāng)?shù)鼐用竦慕】碉L(fēng)險(xiǎn)較大。而且重金屬通過(guò)蔬菜途徑對(duì)青少年兒童的風(fēng)險(xiǎn)要顯著高于成年人（Cu，= 7.02，< 0.001; Cd，= 6.59，< 0.001；Pb，= 8.47，< 0.001；Zn，= 10.48，< 0.001）。

表1 不同采樣區(qū)域土壤理化性質(zhì)和重金屬含量

注：同一行的不同字母代表不同采樣區(qū)域間存在顯著差異.

表2 不同采樣區(qū)域農(nóng)產(chǎn)品重金屬污染指數(shù)及污染等級(jí)

2.3 不同采樣區(qū)域土壤動(dòng)物污染影響評(píng)價(jià)

采用冗余分析的方法考察各采樣點(diǎn)土壤動(dòng)物數(shù)量與理化性質(zhì)和重金屬含量的關(guān)系，從圖3可以看出，土壤動(dòng)物數(shù)量與Cu（= -0.63，= 15，= 0.012）、Cd（= -0.76，= 15，= 0.001）、Pb（= -0.81，= 15，< 0.001）和Zn（= -0.84，= 15，< 0.001）含量呈現(xiàn)顯著負(fù)相關(guān)。土壤動(dòng)物數(shù)量與pH值呈現(xiàn)顯著正相關(guān)（= 0.70，= 15，= 0.004），與電導(dǎo)率呈現(xiàn)顯著負(fù)相關(guān)（= -0.551，= 15，< 0.001）。但是，土壤動(dòng)物數(shù)量與全氮和全磷并沒(méi)有呈現(xiàn)顯著的相關(guān)性。與土壤污染程度逐漸減弱相對(duì)應(yīng)，土壤動(dòng)物數(shù)量隨著采樣區(qū)域遠(yuǎn)離尾礦呈現(xiàn)顯著增加的趨勢(shì)（= 10.373，= 0.001）。

圖3 土壤動(dòng)物數(shù)量與理化性質(zhì)和重金屬含量的關(guān)系

3 討論

研究結(jié)果表明，隨著采樣區(qū)域遠(yuǎn)離尾礦，農(nóng)田土壤重金屬污染呈現(xiàn)顯著減輕的趨勢(shì)，這可能與土壤的過(guò)濾作用和重金屬隨雨水流動(dòng)過(guò)程中逐漸截留沉淀有關(guān)[22]。Cu、Pb和Zn在所有采樣區(qū)域均屬于輕度生態(tài)危害。但是，Cd在I和II區(qū)達(dá)到了中度甚至強(qiáng)度生態(tài)危害。這可能與黃巖鉛鋅尾礦中Cd含量相對(duì)較高，而且Cd的可移動(dòng)性較強(qiáng)有關(guān)[23]。謝華等[24]同樣發(fā)現(xiàn)As含量高的錫礦附近，As污染較為嚴(yán)重。由于Cd的生態(tài)危害，導(dǎo)致I和II區(qū)土壤綜合污染指數(shù)處于中度生態(tài)危害水平。因此，黃巖鉛鋅尾礦下游農(nóng)田Cd污染是該區(qū)域農(nóng)田重金屬污染的關(guān)鍵問(wèn)題。與其他研究不同[23,25-28]，農(nóng)田土壤中重金屬變化與土壤pH值、電導(dǎo)率和N素等理化性質(zhì)變化并沒(méi)有顯著的相關(guān)性，這可能與農(nóng)田中不同農(nóng)耕活動(dòng)的影響有關(guān)。

農(nóng)產(chǎn)品重金屬分析結(jié)果顯示Cu和Zn基本處于清潔和輕度污染等級(jí)，但是Cd和Pb處于中度和重度污染等級(jí)以上。湘西花垣礦區(qū)、廣西錳礦區(qū)和贛州鎢礦區(qū)均發(fā)現(xiàn)蔬菜等農(nóng)產(chǎn)品中Cd和Pb存在嚴(yán)重的污染問(wèn)題[13-16]。因此Cd和Pb污染應(yīng)該是礦區(qū)農(nóng)產(chǎn)品污染的普遍問(wèn)題，這可能與Cd和Pb高生物有效性有關(guān)[29]。研究結(jié)果顯示農(nóng)產(chǎn)品Cd和Pb含量明顯高于可食性雜草的Cd和Pb含量（數(shù)據(jù)未呈現(xiàn)），表明農(nóng)產(chǎn)品更易于累積Cd和Pb。該區(qū)域農(nóng)產(chǎn)品綜合污染均在重度污染等級(jí)以上。因此，黃巖尾礦下游地區(qū)暫時(shí)不適于農(nóng)耕活動(dòng)，其農(nóng)產(chǎn)品均未達(dá)到標(biāo)準(zhǔn)。

基于幾種農(nóng)產(chǎn)品的重金屬含量，對(duì)當(dāng)?shù)鼐用瘢ǔ扇撕颓嗌倌陜和┑闹亟饘俳】碉L(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)。結(jié)果顯示Cu和Zn的THQ值均基本小于1，對(duì)居民的健康風(fēng)險(xiǎn)較低。但是，Cd和Pb的THQ值多數(shù)遠(yuǎn)高于1，對(duì)居民的健康風(fēng)險(xiǎn)較大。與孫清斌等[11]研究相似，研究結(jié)果表明青少年兒童食用農(nóng)產(chǎn)品產(chǎn)生的健康風(fēng)險(xiǎn)要顯著高于成年人。但是，本研究的THQ分析的食物攝取率是基于宋毅等[27]研究結(jié)果進(jìn)行分析，具體情況還要結(jié)合當(dāng)?shù)鼐用耧嬍沉?xí)慣進(jìn)行進(jìn)一步確定。

研究區(qū)域農(nóng)田土壤動(dòng)物數(shù)量與重金屬含量呈現(xiàn)顯著的負(fù)相關(guān)，這可能與重金屬能夠降低土壤動(dòng)物酶活性、改變分子結(jié)構(gòu)，降低土壤動(dòng)物群落多樣性有關(guān)[28]。李勁峰等[29]對(duì)冶煉廠(chǎng)周?chē)r(nóng)田和白義 等[30]對(duì)拆解市場(chǎng)周?chē)r(nóng)田研究同樣發(fā)現(xiàn)，土壤動(dòng)物數(shù)量與重金屬含量呈現(xiàn)顯著負(fù)相關(guān)。由于重金屬對(duì)土壤動(dòng)物有著穩(wěn)定的生態(tài)效應(yīng)，付桂珍等[31]利用重金屬對(duì)土壤動(dòng)物的抑制率對(duì)土壤重金屬污染進(jìn)行分級(jí)和快速評(píng)估。因此，農(nóng)田土壤動(dòng)物多樣性可以作為對(duì)黃巖鉛鋅尾礦下游土壤重金屬污染狀況進(jìn)行快速評(píng)估的重要指標(biāo)。

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（責(zé)任編輯：王文彬）

Study on the Effects of Pb/Zn Tailings on the Farmland Pollution and Food Safety in Huangyan

GAO Jian-feng1,ZHANG Xiu-yan2

(1.Qixian County environmental protection monitoring station, Henan 456750,China; 2.Department of geological engineering and resource exploration, Zhengzhou Trade and Industry School, Henan 450007,China)

The heavy metal pollution of mine tailings to surrounding farmland and its health risk to residents have become a serious environmental problem. Huangyan lead-zinc tailings was selected, the pollution evaluation of soil, plants, agricultural products and soil animal in farmlands at different downstream distances (from proximal to distal: I, II, III, IV and V sampling area) and the health risk evaluations of surrounding residents were studied. Results showed that, with the increasing distance of sampling areas, heavy metal concentrations in soils decreased significantly. Cd pollution was serious and reached moderate pollution in I, II and III areas. The pollution degree of agricultural products and weeds significantly decreased with the increasing distance of sampling areas. Cd and Pb pollution were serious. The pollution degree of Cd was above moderate pollution and Pb was above severe pollution. Moreover, Cd and Pb had great health risk to residents (THQ > 1). Animal edible weeds in the III, IV and V reached the edible standard. The number of soil animal significantly increased with the increasing distance of sampling areas and had negative relationship with the contents of heavy metals in soil. The results indicate that with increase of sampling distance, the soil pollution was significnatly alleviated, and the downstream area is temporarily not suitable for farming.

Mine tailing; Heavy metal; Farmland; Pollution evaluation; Health risk

X 327

A

1003-2630（2016）02-0015-05

2016-04-02

高建鋒（1975-），男，河南淇縣人，本科，專(zhuān)業(yè)：環(huán)境保護(hù)。

張秀艷，河南新野縣人，講師， 碩士研究生， 環(huán)境微生物專(zhuān)業(yè)。