国产日韩欧美一区二区三区三州_亚洲少妇熟女av_久久久久亚洲av国产精品_波多野结衣网站一区二区_亚洲欧美色片在线91_国产亚洲精品精品国产优播av_日本一区二区三区波多野结衣 _久久国产av不卡

?

低溫等離子體強(qiáng)化燃煤煙氣Hg0氧化的氣氛影響及特性分析

2016-06-22 06:44段鈺鋒趙蔚欣

張 君  段鈺鋒  趙蔚欣  朱 純  周 強(qiáng)  佘 敏

(東南大學(xué)能源熱轉(zhuǎn)換及其過(guò)程測(cè)控教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,南京210096)

低溫等離子體強(qiáng)化燃煤煙氣Hg0氧化的氣氛影響及特性分析

張君 段鈺鋒 趙蔚欣 朱純 周強(qiáng) 佘敏

(東南大學(xué)能源熱轉(zhuǎn)換及其過(guò)程測(cè)控教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,南京210096)

摘要:為了研究燃煤煙氣成分對(duì)低溫等離子體氧化元素汞的影響,以石英玻璃管為阻擋介質(zhì),內(nèi)插不銹鋼棒為高壓放電極, 利用交流高壓放電產(chǎn)生低溫等離子體強(qiáng)化模擬煙氣中Hg0氧化.研究輸入能量和煙氣成分對(duì)模擬煙氣中Hg0形態(tài)轉(zhuǎn)化與協(xié)同脫硫脫硝的影響規(guī)律.結(jié)果表明,初始時(shí)Hg0氧化率隨輸入能量增大而提高,原因是模擬煙氣中O2分解產(chǎn)生的O自由基數(shù)目增多,但輸入能量過(guò)大會(huì)促使模擬煙氣中N2分解,生成NO并消耗O自由基,導(dǎo)致Hg0氧化率下降.煙氣中O2和CO2含量增大,分解產(chǎn)生的自由基O數(shù)量增多,有利于Hg0氧化反應(yīng).低溫等離子可將NO和SO2分解成N2和S,同時(shí)產(chǎn)生能夠促進(jìn)Hg0氧化的O自由基,因此低溫等離子促進(jìn)NO和SO2氧化Hg0的同時(shí)可實(shí)現(xiàn)脫硫脫硝的目的.

關(guān)鍵詞:低溫等離子體;燃煤煙氣;汞氧化;氧自由基

汞是燃煤主要污染物之一,是一種強(qiáng)致癌物質(zhì),由于其化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定,能夠在大氣層中遠(yuǎn)距離輸運(yùn)而成為全球性和持久性大氣污染物[1].煤炭的大量利用使得燃煤汞排放成為繼粉塵、SO2和NOx之后的主要污染物,是大氣人為汞排放的最主要來(lái)源[2].2005年3月15日,美國(guó)環(huán)保署(EPA)提出“潔凈空氣汞法規(guī)”(cleanairmercuryrule,CAMR),開(kāi)始控制燃煤電廠(chǎng)汞排放[3].中國(guó)是世界上最大的煤炭生產(chǎn)國(guó)和消費(fèi)國(guó),80%以上的煤用于燃燒,由此產(chǎn)生的汞排放已引起廣泛關(guān)注.中國(guó)環(huán)保部頒布《火電廠(chǎng)大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》[4]中規(guī)定汞及其化合物排放標(biāo)準(zhǔn)為0.03mg/m3,自2015年1月開(kāi)始施行.

目前燃煤煙氣活性炭噴射是最有效的脫汞技術(shù)[5-6],但由于其成本過(guò)高,我國(guó)電廠(chǎng)現(xiàn)階段還難以運(yùn)行和推廣.隨著環(huán)保標(biāo)準(zhǔn)的日益提高,燃煤電廠(chǎng)面臨煙氣除塵、脫硫和脫硝的污染治理任務(wù)的同時(shí),利用燃煤電廠(chǎng)現(xiàn)有污染物脫除設(shè)備協(xié)同脫汞是我國(guó)目前普遍采用的脫汞方法.但現(xiàn)有研究[7-8]表明,煙氣除塵設(shè)備(如ESP,F(xiàn)F等)和濕法脫硫裝置(WFGD)能有效脫除氣相中的顆粒汞(HgP)和氧化態(tài)汞(Hg2+),由于單質(zhì)汞(Hg0)具備易揮發(fā)性及難水溶性而無(wú)法被脫除,SCR脫硝催化劑雖可將Hg0催化氧化,但氧化效率受煙氣中HCl濃度影響較大,當(dāng)HCl濃度較低時(shí),Hg0的氧化率均較低.鑒于我國(guó)燃煤大部分為低氯煤,故SCR脫硝過(guò)程Hg0氧化率較低[9-10],尋找能有效增強(qiáng)煙氣中單質(zhì)汞氧化的技術(shù)和方法是提高現(xiàn)有污染物控制裝置脫汞效率的重要環(huán)節(jié).

近年來(lái)低溫等離子體(NTP)技術(shù)已被廣泛用于氮氧化物和二氧化硫的凈化過(guò)程中,并取得了良好效果[11].針對(duì)該技術(shù)的研究發(fā)現(xiàn),等離子體放電過(guò)程產(chǎn)生的大量O,O3和OH等活性自由基能將模擬煙氣中重金屬氧化[12],這為燃煤煙氣中Hg0氧化提供了新的方法.相比其他氧化技術(shù),低溫等離子體具備裝置運(yùn)行簡(jiǎn)單、無(wú)需添加新物種成分、對(duì)現(xiàn)有煙氣脫硫裝置無(wú)影響、多種污染物聯(lián)合脫除等優(yōu)點(diǎn),是最具發(fā)展和應(yīng)用潛力的Hg0氧化技術(shù)之一[13].現(xiàn)有研究表明,等離子體輸入電壓和能量是Hg0氧化的主要影響因素,模擬煙氣中NO會(huì)抑制Hg0氧化,而SO2對(duì)Hg0氧化的影響尚不明確,由于燃煤煙氣成分復(fù)雜,各種氣體組分對(duì)等離子強(qiáng)化Hg0氧化的機(jī)理還缺乏系統(tǒng)研究[14-16].本文利用介質(zhì)阻擋低溫等離子體促使模擬煙氣中Hg0向Hg2+轉(zhuǎn)化,研究輸入能量和氣體成分等對(duì)Hg0氧化的影響,探究不同氣氛下Hg0氧化的自由基O來(lái)源和機(jī)理.

1實(shí)驗(yàn)裝置及方法

介質(zhì)阻擋低溫等離子體Hg0氧化實(shí)驗(yàn)裝置系統(tǒng)如圖1所示.該系統(tǒng)主要由模擬煙氣配氣及流量控制裝置、低溫等離子體反應(yīng)裝置、高壓電源發(fā)生及測(cè)量裝置、氣體處理及煙氣汞濃度在線(xiàn)測(cè)量裝置等部分組成.

圖1 等離子體汞氧化實(shí)驗(yàn)裝置系統(tǒng)圖

流量為200mL/min的高純N2流經(jīng)50 ℃恒溫水浴的汞滲透管,攜帶恒定濃度汞蒸氣在管路中與模擬煙氣混合,調(diào)節(jié)模擬煙氣流量為2L/min,經(jīng)預(yù)熱后進(jìn)入低溫等離子體反應(yīng)器進(jìn)行反應(yīng);低溫等離子體反應(yīng)器由石英玻璃管、內(nèi)插不銹鋼高壓放電極、外裹接地極鋁網(wǎng)構(gòu)成,反應(yīng)器結(jié)構(gòu)參數(shù)如表1所示. 等離子體電源由高頻高壓電源(型號(hào)為QGT-300A20A)提供,示波器和高壓探頭測(cè)量輸入能量;反應(yīng)器出口氣體通過(guò)溫度為320 ℃的管式爐,使臭氧分解,NaOH溶液和硅膠瓶吸收模擬煙氣中的酸性氣體和水蒸氣;最后利用VM-3000在線(xiàn)測(cè)汞儀實(shí)時(shí)測(cè)量反應(yīng)后氣體中Hg0質(zhì)量濃度,其檢測(cè)限為0.1μg/m3,數(shù)據(jù)采集頻率為1Hz,測(cè)量誤差±1%,模擬煙氣中O2,NO和SO2濃度均采用型號(hào)為NOVA6005的便攜式紅外煙氣分析儀進(jìn)行測(cè)量,NO和SO2分辨率為1×10-6,精度為±1%,響應(yīng)時(shí)間小于60s.最后,尾氣經(jīng)活性炭?jī)艋笈趴眨?/p>

表1低溫等離子體反應(yīng)器結(jié)構(gòu)參數(shù)

名稱(chēng)材質(zhì)外徑/mm長(zhǎng)/mm厚/mm高壓電極不銹鋼3200阻擋介質(zhì)石英玻璃182002接地電極鋁201001

Hg0的氧化效率通過(guò)低溫等離子反應(yīng)器進(jìn)、出口汞濃度計(jì)算,其表達(dá)式為

式中,η為Hg0的氧化率;Cin和Cout分別為低溫等離子反應(yīng)器入口和出口汞質(zhì)量濃度.

2實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1低溫等離子體的輸入能量

在O2/N2/Hg0氣氛下,初始Hg0質(zhì)量濃度為47.1μg/m3和O2體積分?jǐn)?shù)為5%時(shí),低溫等離子體不同輸入能量的汞濃度隨時(shí)間變化關(guān)系曲線(xiàn)如圖2所示.由圖可知,打開(kāi)等離子體瞬間Hg0濃度快速降至最低,原因是高電壓放電產(chǎn)生的高能電子與O2分子碰撞,將其分解為O活性自由基,Hg0與O反應(yīng)被轉(zhuǎn)化為氧化汞,導(dǎo)致反應(yīng)器出口Hg0濃度降低.由于相同輸入能量下等離子體產(chǎn)生的高能電子和自由基數(shù)目基本一致,Hg0氧化率逐漸趨于穩(wěn)定.隨著反應(yīng)不斷進(jìn)行,約10min后汞濃度達(dá)到平衡,且平衡后的汞濃度明顯低于原始濃度,表明低溫等離子體能有效將模擬煙氣中元素汞轉(zhuǎn)化為氧化汞.

圖2 不同輸入能量Hg0濃度隨時(shí)間變化關(guān)系

低溫等離子體不同輸入能量下Hg0平衡氧化率如圖3所示.由于輸入能量增大,兩電極間電壓和電場(chǎng)強(qiáng)度增大,產(chǎn)生更多微放電通道和高能電子,促使更多O2分子分解產(chǎn)生O自由基,氣體中O自由基數(shù)目增多,汞分子與自由基O碰撞和反應(yīng)的幾率增加.因此增大輸入能量,有利于Hg0氧化.圖3中初始Hg0氧化率隨輸入能量增大而提高,當(dāng)輸入能量為210J/L時(shí),Hg0氧化率達(dá)到最大值78.5%.由于N2解離能約為O2的2倍,低能量時(shí)主要發(fā)生O2解離,氣體中主要自由基是O.根據(jù)麥克斯韋方程可知當(dāng)輸入能量增大時(shí),電子向高能量區(qū)域遷移,產(chǎn)生大量能量高于N2解離能的高能電子[17].由于模擬煙氣中N2分子數(shù)遠(yuǎn)大于O2,高能電子與N2碰撞幾率遠(yuǎn)高于O2,氣體中N自由基濃度急劇增大,同時(shí)N與O反應(yīng)生成NO或NO2,導(dǎo)致氣體中O自由基數(shù)量快速降低,Hg0氧化效率急劇下降,當(dāng)輸入能量大于210J/L時(shí),輸入能量繼續(xù)增大,Hg0氧化率反而降低.因此介質(zhì)阻擋低溫等離子體氧化元素汞輸入能量不宜過(guò)大,本實(shí)驗(yàn)最佳值約為210J/L.

圖3 Hg0氧化率與輸入能量關(guān)系曲線(xiàn)

2.2氣相汞形態(tài)分布及質(zhì)量平衡

為探明低溫等離子體作用下Hg0轉(zhuǎn)化成Hg2+的特性,在模擬煙氣初始Hg0質(zhì)量濃度47.1μg/m3、輸入能量210J/L的實(shí)驗(yàn)條件下,采用OHM汞測(cè)試標(biāo)準(zhǔn)方法檢測(cè)汞形態(tài)濃度,并計(jì)算得出低溫等離子體作用前后汞的質(zhì)量平衡,實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖4所示.由圖可知,2種平行工況下汞質(zhì)量平衡分別為87.5%和97.3%,在合理誤差[18]之內(nèi),低溫等離子體作用后2種平行工況下氣相Hg0質(zhì)量濃度分別降至5.08和5.68μg/m3,氧化汞質(zhì)量濃度分別達(dá)到36.53和40.83μg/m3,Hg0氧化率分別為76.4%和83.5%,即氧化汞比例達(dá)75%以上.Byun等[16]采用低溫等離子和噴O3兩種方法氧化模擬煙氣中的Hg0,研究結(jié)果也證實(shí)模擬煙氣中大部分Hg0被氧化;反應(yīng)器表面沉積物分析得出Hg0質(zhì)量的主要氧化產(chǎn)物為HgO.因此低溫等離子體能有效將模擬煙氣中Hg0轉(zhuǎn)化成易脫除的Hg2+,高壓放電產(chǎn)生的高能電子分解O2產(chǎn)生的活性自由基O或O3是Hg0的主要氧化劑.

圖4 模擬煙氣中汞形態(tài)分布及質(zhì)量平衡

2.3O2含量對(duì)Hg0氧化率的影響

當(dāng)模擬煙氣初始Hg0質(zhì)量濃度為47.1μg/m3,輸入能量為210J/L時(shí),不同O2體積分?jǐn)?shù)下Hg0氧化率隨時(shí)間變化關(guān)系曲線(xiàn)如圖5所示.由圖可知,反應(yīng)初始階段Hg0氧化率隨時(shí)間延長(zhǎng)緩慢降低,其原因是低溫等離子體放電過(guò)程中部分電能轉(zhuǎn)化成熱能,反應(yīng)器溫度升高,而Hg0氧化是放熱反應(yīng),溫度升高導(dǎo)致其氧化率降低.隨著反應(yīng)的進(jìn)行,系統(tǒng)溫度逐漸穩(wěn)定,Hg0氧化率也趨于平穩(wěn).純N2氣氛下Hg0氧化率僅為5%左右,當(dāng)模擬煙氣中O2體積分?jǐn)?shù)為5%時(shí),Hg0氧化率增加到80%左右,原因是O2含量增大,反應(yīng)氣體中O和O3濃度增加促使更多Hg0被氧化.由于模擬煙氣中氧分子數(shù)目遠(yuǎn)高于汞,因此繼續(xù)增加O2體積分?jǐn)?shù),Hg0氧化率增加緩慢.

低溫等離子體放電產(chǎn)生的高能電子能將N2

圖5 不同O2體積分?jǐn)?shù)下Hg0氧化率與時(shí)間關(guān)系

和O2分解成N和O自由基,氣體分子和各種自由基相互碰撞生成O3和NO.不同O2含量下氣體中生成的NO體積濃度和Hg0氧化率如圖6所示.由圖可知,NO的體積濃度隨O2體積分?jǐn)?shù)增加而增大,表明O2含量增加,高能電子與氧分子碰撞幾率增加,低溫等離子體反應(yīng)氣體中O和O3濃度增大.文獻(xiàn)[19]研究發(fā)現(xiàn),O2體積分?jǐn)?shù)為5%、輸入電壓3.8kV時(shí),反應(yīng)氣體中生成的O3體積濃度高達(dá)40mL/m3,且O2濃度越大,O3體積濃度越高.由此可推斷,O2分解產(chǎn)生的O和O3活性自由基是Hg0的主要氧化劑,等離子體強(qiáng)化Hg0氧化反應(yīng)的機(jī)理[19-21]為

O2+e*→O(3P)+O(1D)+e

(1)

O+O2→O3

(2)

Hg0+O→HgO

(3)

Hg+O3→HgO+O2

(4)

圖6 Hg0氧化率和NO體積濃度與O2體積分?jǐn)?shù)關(guān)系曲線(xiàn)

2.4CO2濃度對(duì)Hg0氧化率的影響

CO2是燃煤煙氣主要成分之一,圖7為輸入能量為210J/L和CO2/N2氣氛條件下,不同CO2體積分?jǐn)?shù)和Hg0氧化率隨時(shí)間變化關(guān)系曲線(xiàn).由圖可知,初始Hg0氧化率較低,隨反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng)氧化率緩慢增加.原因是CO2分解為強(qiáng)吸熱過(guò)程,隨著等離子放電,反應(yīng)體系溫度升高,促進(jìn)CO2分解產(chǎn)生更多O活性自由基,促使Hg0氧化率緩慢增加.模擬煙氣中CO2含量增大,高能電子與CO2分子碰撞幾率增加,分解的CO2分子數(shù)目增多,反應(yīng)氣體中O自由基濃度增大,Hg0氧化率提高.CO2體積分?jǐn)?shù)從5%增加到15%時(shí),Hg0氧化率也從7.8%增加到11.9%(見(jiàn)圖7).

圖7 不同CO2體積分?jǐn)?shù)下Hg0氧化率與時(shí)間關(guān)系

低溫等離子作用下N2和CO2分解產(chǎn)生的N,O和CO自由基之間相互碰撞,生成NO和CO,圖8為反應(yīng)器出口氣體中CO和NO與CO2含量關(guān)系曲線(xiàn).由圖可知,出口氣體中CO和NO濃度隨CO2含量增加而增大,表明CO2含量增大導(dǎo)致分解的CO2氣體分子數(shù)增多.低溫等離子分解CO2的產(chǎn)物主要為CO或C,前者是不完全分解,所需能量為5.67eV,而完全分解成C所需能量為16.8eV,由于低溫等離子產(chǎn)生的高能電子能量低于10eV,因此實(shí)驗(yàn)條件下CO2分解的主要產(chǎn)物是CO.姚文龍等[22]研究也證實(shí)低溫等離子分解CO2的主要產(chǎn)物為CO和O2,因此CO2/N2氣氛下低溫等離子分解CO2產(chǎn)生的O自由基是Hg0氧化的主要氧化劑,反應(yīng)機(jī)理為

(a) NO

(b) CO

(5)

Hg0+O→HgO

(6)

2.5NO濃度對(duì)Hg0氧化率的影響

燃煤煙氣排放的NOx中NO占95%左右.圖9為NO/N2氣氛下不同NO體積濃度與Hg0氧化率隨時(shí)間變化關(guān)系曲線(xiàn).當(dāng)NO體積濃度為130mL/m3時(shí),Hg0氧化率為63.5%,而純N2氣氛下Hg0氧化率僅為5.7%.文獻(xiàn)[23]利用光譜分析證實(shí)等離子能將NO分解成N和O,因此低溫等離子體作用下NO/N2氣氛中NO分解產(chǎn)生的O自由基是Hg0氧化劑的主要來(lái)源.由于NO和O自由基的反應(yīng)速率比Hg0快,增大NO濃度,氣體中未分解的NO大幅增加,NO和Hg0與O發(fā)生競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng),導(dǎo)致Hg0氧化率降低.因此NO濃度增加時(shí),Hg0氧化率反而降低,當(dāng)NO體積濃度增加到670mL/m3時(shí),Hg0氧化率下降至49.7%(見(jiàn)圖9).

圖9 不同NO體積濃度Hg0氧化率與時(shí)間變化關(guān)系

低溫等離子作用下NO分解成N和O自由基,其中O自由基與Hg0發(fā)生反應(yīng),N自由基相互碰撞形成N2.圖10為Hg0氧化率和NO脫除率隨NO濃度變化的關(guān)系曲線(xiàn),由圖可知,Hg0氧化率和NO脫除率均隨NO濃度增大而降低.增大NO濃度,高能電子與NO碰撞頻率增加,分解的NO數(shù)目增多,NO的脫除量增加.但NO濃度增大,氣體中未分解的NO分子數(shù)增加,導(dǎo)致NO脫除率下降.因此,NO/N2氣氛下低溫等離子體氧化Hg0的同時(shí)可促進(jìn)NO分解成N2,低溫等離子體強(qiáng)化NO與Hg0反應(yīng)機(jī)理如下:

NO+e*→N+O+e

圖10 NO體積濃度對(duì)Hg0氧化率和NO脫除率的影響

(7)

Hg0+O→HgO

(8)

N+N→N2

(9)

2.6SO2含量對(duì)汞氧化率的影響

SO2是燃煤煙氣主要污染物之一.圖11為SO2/N2氣氛、不同SO2濃度下Hg0氧化率隨時(shí)間變化關(guān)系曲線(xiàn).由圖可知,SO2/N2氣氛中Hg0的氧化率明顯高于純N2,表明SO2提供了Hg0氧化所需的活性O(shè)自由基, 初始SO2濃度增大,Hg0氧化率提高,原因是增大SO2濃度,高能電子與SO2氣體分子碰撞概率增加,活性自由基O數(shù)目增多.但SO2過(guò)大,氣體中未分解的SO2和Hg0與自由基O之間形成競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng),導(dǎo)致Hg0氧化率下降.當(dāng)SO2體積濃度為740mL/m3時(shí),Hg0氧化率達(dá)到最大值24.7%,當(dāng)SO2體積濃度增大到1 250mL/m3時(shí),Hg0氧化率下降至20.2%.

圖11 不同SO2體積濃度下Hg0氧化率與時(shí)間變化關(guān)系

低溫等離子作用下SO2脫除包括分解和氧化2個(gè)過(guò)程,初始SO2濃度對(duì)Hg0氧化率和SO2脫除率的影響如圖12所示.由圖可知,SO2脫除率隨初始濃度增加而增大,由于SO2分解成SO能量為5.65eV,低于完全分解產(chǎn)物S所需能量(約11eV),而低溫等離子體產(chǎn)生的高能電子能量一般低于10eV,因此低溫等離子作用下SO2發(fā)生不完全分解,Hg0和SO2之間的反應(yīng)機(jī)理如下:

SO2+e→SO+O+e

(10)

Hg0+O→HgO

(11)

圖12 SO2體積濃度對(duì)Hg0氧化率和SO2脫除率的影響

3結(jié)論

1) 模擬煙氣中高能電子和氧自由基數(shù)目隨輸入能量增大而增多,Hg0氧化率提高,但輸入能量過(guò)大,會(huì)促使N2分解生成N自由基,消耗氣體中O自由基并產(chǎn)生NO,導(dǎo)致Hg0氧化率降低.因此低溫等離子強(qiáng)化煙氣Hg0氧化過(guò)程中輸入能量存在最佳值.利用OHM方法取樣分析得出等離子作用后煙氣中汞質(zhì)量平衡,且氧化汞比例達(dá)75%以上.

2) 低溫等離子體放電過(guò)程中O2分解形成的自由基O和O3是Hg0的主要氧化劑,因此煙氣中O2含量對(duì)Hg0氧化具有重要影響,當(dāng)O2體積分?jǐn)?shù)為5%時(shí),Hg0氧化率接近80%.

3) 低溫等離子體作用下CO2能夠促進(jìn)模擬煙氣中Hg0的氧化,隨CO2濃度增加,模擬煙氣中自由基O濃度增大,Hg0氧化率逐漸增大,且反應(yīng)后煙氣中CO2分解產(chǎn)物主要是CO,同時(shí)還有少量NO生成.

4) 低溫等離子放電產(chǎn)生的高能電子能夠分解模擬煙氣中NO和SO2提供Hg0氧化所需O自由基,促進(jìn)NO和SO2與Hg0反應(yīng),氧化Hg0同時(shí)實(shí)現(xiàn)協(xié)同脫除NO和SO2的目的.

參考文獻(xiàn) (References)

[1]XuWQ,WangHR,ZhuTY.Mercuryremovalfromcoalcombustionfluegasbymodifiedflyash[J]. Journal of Environmental Sciences, 2013, 25(2):393-398.DOI:10.1016/S1001-0742(12)60065-5.

[2]ZhengYJ,JensenAD,WindelinC,etal.Reviewoftechnologiesformercuryremovalfromfluegasfromcementproductionprocesses[J]. Progress in Energy and Combustion Science, 2012, 38(5): 599-629.DOI:10.1016/j.pecs.2012.05.001.

[3]EnvironmentalPA.Nationalemissionstandardsforhazardousairpollutantsfromcoal-andoil-firedelectricutilitysteamgeneratingunitsandstandardsofperformanceforfossil-fuel-firedelectricutility,industrial-commercial-institutional,andsmallindustrial-commercial-institutionalsteamgeneratingunits[S].WashigtonDC,USA:FederalRegister, 2011.

[4]中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院,國(guó)電環(huán)境保護(hù)研究院.GB13223—2011火電廠(chǎng)大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn) [S].北京:中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社,2011.

[5]GraydonJW,ZhangXZ,KirkDW,etal.Sorptionandstabilityofmercuryonactivatedcarbonforemissioncontrol[J]. Journal of Hazardous Materials, 2009, 168 (2/3): 978-982.DOI:10.1016/j.jhazmat.2009.02.118.

[6]SjostromS,DurhamM,BustardCJ,etal.Activatedcarboninjectionformercurycontrol:overview[J]. Fuel, 2010, 89(6): 1320-1322.DOI:10.1016/j.fuel.2009.11.016.

[7]WangSX,ZhangL,LiGH,etal.Mercuryemissionandspeciationofcoal-firedpowerplantsinChina[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2010, 10(3): 1183-1192.DOI:10.5194/acp-10-1183-2010.

[8]SeniorCL.Behaviorofmercuryinairpollutioncontroldevicesoncoal-firedutilityboilers[C]//Presented for Power Production in the 21st Century: Impacts of Fuel Quality and Operations Engineering Foundation Conference.SaltLakeCity,USA, 2001:1-17.

[9]YangHM,PanWP.TransformationofmercuryspeciationthroughtheSCRsysteminpowerplants[J].Journal of Environmental Sciences, 2007, 9(2): 181-184.DOI:10.1016/S1001-0742(07)60029-1.

[10]CaoY,ChenB,WuJ,etal.Studyofmercuryoxidationbyaselectivecatalyticreductioncatalystinapilot-scaleslipstreamreactoratautilityboilerburningbituminouscoal[J].Energy & Fuels, 2007, 21(1):145-156.DOI:10.1021/ef0602426.

[11]KimHeejoon,JunHan,SakaguchiYuhei,etal.SimultaneousoxidizationofNOxandSO2byanewnon-thermalplasmareactorenhancedbycatalystandadditive[J]. Plasma Sci Technol, 2008, 10(1): 53-56.DOI:10.1088/1009-0630/10/1/11.

[12]CalvertJG,LindbergSE.MechanismofmercuryremovalbyO3andOHintheatmosphere[J]. Atmospheric Environment, 2005, 39(18): 3355-3367.DOI:10.1016/j.atmosenv.2005.01.055.

[13]ChangJS.Physicsandchemistryofplasmapollutioncontroltechnology[J]. Plasma Sources Sci Technol, 2008, 17(4): 045004-1-045004-16.DOI:10.1088/0963-0252/17/4/045004.

[14]KyungBK,ByunYC,ChoMY,etal.Influenceofgascomponentsontheoxidationofelementalmercurybypositivepulsedcoronadischarge[J]. Main Group Chemistry, 2008, 7(3):191-204.

[15]ByunY,KohDJ,ShinDN.Removalmechanismofelementalmercurybyusingnon-thermalplasma[J].Chemosphere, 2011, 83(1): 69-75.DOI:10.1016/j.chemosphere.2010.12.003.

[16]ByunYC,KoKB,ChoMY,etal.Oxidationofelementalmercuryusingatmosphericpressurenon-thermalplasma[J]. Chemosphere, 2008, 72(4): 652-658.DOI:10.1016/j.chemosphere.2008.02.021.

[17]唐軍旺,楊黃河,任麗麗,等.微波放電脫除NO[J]. 高等學(xué)?;瘜W(xué)學(xué)報(bào),2002, 23(4):632-635.

TangJunwang,YangHuanghe,RenLili,etal.ThedecompositionofNOinmicrowavedischarge[J].Chemical Journal of Chinese Universities, 2002, 23(4): 632-635.(inChinese)

[18]YokoyamaT,AsakuraK,MatsudaH,etal.Mercuryemissionsfromacoal-firedpowerplantinJapa[J].Sci Total Environ, 2000, 259(1/2/3): 97-103.

[19]JeongJY,JurngJS.Removalofgaseouselementalmercurybydielectricbarrierdischarge[J].Chemosphere, 2007, 68(10): 2007-2010.DOI:10.1016/j.chemosphere.2007.01.044.

[20]ChenZY,MannavaDP,MathurVK.Mercuryoxidizationindielectricbarrierdischargeplasmasystem[J]. Industrial & Engineering Chemical Research, 2006, 45(17): 6050-6055.

[21]WangZH,JiangSD,ZhuYQ,etal.Investigationonelementalmercuryoxidationmechanismbynon-thermalplasmatreatment[J]. Fuel Processing Technology, 2010, 91(11): 1395-1400.DOI:10.1016/j.fuproc.2010.05.012.

[22]姚文龍, 張凡, 王洪昌. 介質(zhì)阻擋放電等離子體分解CO2[J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2010,23(9): 1192-1195.

YaoWenlong,ZhangFan,WangHongchang.Decompositionofcarbondioxidebydielectricbarrierdischargeplasma[J]. Research Academy of Environmental Sciences, 2010, 23(9): 1192-1195. (inChinese)

[23]王文春, 吳彥,李學(xué)初, 等.NO,N2氣體中電暈放電高能電子密度分布的光譜實(shí)驗(yàn)研究 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 1998, 18(1): 51-55.

WangWenchun,WuYan,LiXuechu,etal.ElectronicdensitydistributionproducedincoronadischargeofNO+N2mixturealongtheradialofline-cylinderreactor[J]. Journal of Environmental Sciences, 1998, 18(1): 51-55. (inChinese)

InfluenceofgascompositionandcharacteristicanalysisonoxidationofHg0incoal-firedfluegasbynon-thermalplasma

ZhangJunDuanYufengZhaoWeixinZhuChunZhouQiangSheMin

(KeyLaboratoryofEnergyThermalConversionandControlofMinistryofEducation,SoutheastUniversity,Nanjing210096,China)

Abstract:To study the effect of coal-fired flue gas composition on the oxidation of Hg0 by using non-thermal plasma, the quartz glass tube and the stainless steel rode were used as the barrier medium and the high voltage discharge electrode, respectively, and the Hg0 in simulated flue gas was oxidized by alternative current high voltage discharge non-thermal plasma. The effects of input energy and gas composition on the mercury speciation transformation and the simultaneous desulfurization and denitration in simulated flue gas were investigated. The results show that the oxidation efficiency of Hg0 increases with the increase of the input energy in the initial stage. The reason is that the contents of free radical O increases by O2 decomposition, but N2 in simulated flue gas decomposes when the input energy is large enough, which consumes free radical O and produces NO, leading to the decrease of elemental mercury oxidation efficiency. The content of free radical O increases with the increase of the contents of O2 and CO2 in simulated flue gas, which can promote Hg0 oxidation. NO and SO2 can be decomposed into N2 and S by non-thermal plasma, and free radical O which can oxidize Hg0 is simultaneously produced. Therefore, non-thermal plasma can promote NO and SO2 to react with Hg0 and realize desulfurization and denitration.

Key words:non-thermal plasma; coal-fired flue gas; mercury oxidation; oxygen free radical

DOI:10.3969/j.issn.1001-0505.2016.02.012

收稿日期:2015-08-04.

作者簡(jiǎn)介:張君(1981—),男,博士生;段鈺鋒(聯(lián)系人),男,博士,教授,博士生導(dǎo)師,yfduan@seu.edu.cn.

基金項(xiàng)目:國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51076030,51376046)、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專(zhuān)項(xiàng)資金資助項(xiàng)目、江蘇省研究生科研創(chuàng)新計(jì)劃資助項(xiàng)目(KYLX_0184,CXZZ13_0093,KYLX_0115).

中圖分類(lèi)號(hào):X511

文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

文章編號(hào):1001-0505(2016)02-0297-07

引用本文: 張君,段鈺鋒,趙蔚欣,等.低溫等離子體強(qiáng)化燃煤煙氣Hg0氧化的氣氛影響及特性分析[J].東南大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2016,46(2):297-303.DOI:10.3969/j.issn.1001-0505.2016.02.012.

保定市| 胶南市| 横峰县| 莱芜市| 金阳县| 仪陇县| 博白县| 辽中县| 岐山县| 浦东新区| 周至县| 武夷山市| 兴隆县| 许昌县| 九龙坡区| 互助| 德惠市| 小金县| 敦煌市| 酒泉市| 祁连县| 麦盖提县| 杭锦后旗| 磐安县| 阿坝| 绥江县| 新泰市| 双柏县| 县级市| 花垣县| 富锦市| 湾仔区| 峡江县| 新晃| 鸡西市| 亚东县| 金门县| 阳东县| 洛南县| 隆子县| 宜都市|