楊冬冬,張 華,沈新勇,趙樹(shù)云(1.南京信息工程大學(xué)氣象災(zāi)害教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,氣候與環(huán)境變化國(guó)際合作聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,氣象災(zāi)害預(yù)報(bào)預(yù)警與評(píng)估協(xié)同創(chuàng)新中心,江蘇 南京 10044；.中國(guó)氣象局氣候研究開(kāi)放實(shí)驗(yàn)室,國(guó)家氣候中心,北京 100081；3.中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所,云降水物理與強(qiáng)風(fēng)暴重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 10009)

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全球和中國(guó)地區(qū)PM2.5時(shí)空變化特征的模擬

楊冬冬1,2,張 華1,2,沈新勇1,3*,趙樹(shù)云2(1.南京信息工程大學(xué)氣象災(zāi)害教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,氣候與環(huán)境變化國(guó)際合作聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,氣象災(zāi)害預(yù)報(bào)預(yù)警與評(píng)估協(xié)同創(chuàng)新中心,江蘇 南京 210044；2.中國(guó)氣象局氣候研究開(kāi)放實(shí)驗(yàn)室,國(guó)家氣候中心,北京 100081；3.中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所,云降水物理與強(qiáng)風(fēng)暴重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100029)

摘要：利用氣溶膠-氣候耦合模式BCC_AGCM2.0.1_CUACE/Aero,模擬了1850～1980和1980～2010年P(guān) M2.5及其人為和自然氣溶膠柱含量的時(shí)空變化,并分析了人為和自然氣溶膠對(duì)這種變化的貢獻(xiàn).結(jié)果表明:1850～1980年,大部分陸地范圍人為PM2.5的柱含量有所增加,尤其是北美東部、歐洲和中國(guó)東部等地區(qū),人為PM2.5增加地更明顯,且以夏季最為明顯;自然PM2.5的變化主要分布在幾大沙漠地區(qū),以春、夏季最為顯著;人為氣溶膠對(duì)總PM2.5變化的貢獻(xiàn)在秋季最大,達(dá)94%,夏、冬季次之,分別為46%和41%,春季最小,僅占28%.1980～2010年,人為PM2.5在東亞、東南亞等地區(qū)均有所增加,春夏季較為顯著,在歐洲中部和北美東部有所減少,且以夏季減少最為明顯;自然PM2.5在沙漠地帶有顯著的變化,以春季最為明顯;人為PM2.5的變化對(duì)總變化的貢獻(xiàn)相比之前有所減少,四季均小于50%.關(guān)鍵詞：PM2.5；人為氣溶膠；自然氣溶膠；BCC_AGCM2.0.1_CUACE/Aero

* 責(zé)任作者, 教授, shenxy@nuist.edu.cn

大氣氣溶膠是指懸浮在大氣中的各種固體和液體粒子,粒子直徑一般在幾nm到幾十μm之間.按照其排放源的不同,可分為人為氣溶膠和自然氣溶膠,而PM2.5則指空氣動(dòng)力學(xué)等效直徑≤2.5μm的氣溶膠顆粒物.近年來(lái),經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展的同時(shí)也帶來(lái)了各種環(huán)境問(wèn)題,尤其是以PM2.5為主的細(xì)粒子污染問(wèn)題甚微嚴(yán)峻,一系列大氣污染防治措施也漸漸被提上日程.此外,PM2.5可以直接和通過(guò)影響云、霧以及降水間接影響大氣輻射平衡,對(duì)天氣以及氣候產(chǎn)生一定的影響[1-6].目前國(guó)內(nèi)外對(duì)PM2.5的研究主要側(cè)重觀測(cè)資料的分析和模式模擬研究,近年來(lái)諸多氣溶膠模式也得到了應(yīng)用和發(fā)展,基于這些模式也進(jìn)行大量氣溶膠的研究工作[4,8-12].氣溶膠觀測(cè)與模式比較項(xiàng)目(Aerosol Comparisons between Observations and Models,AeroCom)也將大量的觀測(cè)數(shù)據(jù)(包括MODIS、POLDER、MISR等)和全球多個(gè)模式的模擬結(jié)果進(jìn)行對(duì)比,以?xún)?yōu)化各模式對(duì)PM2.5的研究.

為了更全面地了解全球,尤其是中國(guó)地區(qū)PM2.5及其中人為和自然氣溶膠柱含量的時(shí)空變化特征以及中國(guó)地區(qū)人為和自然氣溶膠對(duì)PM2.5變化的貢獻(xiàn),本研究采用了氣候-氣溶膠耦合模式BCC_AGCM2.0.1_CUACE/Aero進(jìn)行模擬,該模式具有比較完善的氣溶膠模塊,并不斷地參與AeroCom,大量結(jié)果已被IPCC AR5(第七章)引用[7],通過(guò)與觀測(cè)資料和國(guó)際其他先進(jìn)模式的比較保證了其對(duì)氣溶膠的模擬能力.此次研究以期為全球大氣污染控制、決策以及防治提供科學(xué)依據(jù).

1　模式和方法介紹

1.1 BCC_AGCM2.0.1_CUACE/Aero

采用中國(guó)氣象局國(guó)家氣候中心的氣溶膠-氣候耦合模式BCC_AGCM2.0.1_CUACE/Aero. Zhang等[13]將國(guó)家氣候中心第二代大氣環(huán)流模式BCC_AGCM2.0.1和氣溶膠化學(xué)模式CUACE/Aero耦合,使得對(duì)氣溶膠及其氣候效應(yīng)的研究更加精確.趙樹(shù)云等[14]對(duì)該模式的氣溶膠和氣候模擬能力進(jìn)行了綜合評(píng)估,發(fā)現(xiàn)其對(duì)五種典型的氣溶膠的模擬均比較合理.王志立[15]將該模式輸出的五類(lèi)基本氣溶膠的柱含量和AeroCom模式集合的中值進(jìn)行對(duì)比,結(jié)果相近.因此,利用該模式進(jìn)行與氣溶膠相關(guān)的模擬研究是可行的.

其中,大氣環(huán)流模式(BCC_AGCM2.0.1)由國(guó)家氣候中心氣候模式室在美國(guó)大氣研究中心(NCAR)的第三代大氣環(huán)流模式(CAM3)發(fā)展而來(lái).該模式在水平方向采用42波三角截?cái)喾桨竅T42,近似于2.8°(緯度)×2.8°(經(jīng)度)],垂直方向?yàn)榛旌夕?壓力坐標(biāo)系,共26層,模式頂氣壓約為2.9hPa,剛性邊界.Wu等[22]對(duì)該模式進(jìn)行了一系列的改進(jìn),并現(xiàn)改進(jìn)后的模式可以相當(dāng)好地模擬當(dāng)前的氣候平均態(tài),且整體模擬能力比原來(lái)CAM3.0有所提高.

氣溶膠化學(xué)模式(CUACE/Aero)是由中國(guó)氣象科學(xué)研究院大氣成分研究所在加拿大氣溶膠模式(CAM)的基礎(chǔ)上發(fā)展而來(lái)的,包含氣溶膠的排放、傳輸、化學(xué)轉(zhuǎn)化、與云的相互作用、干濕沉降等過(guò)程.目前該模式考慮的氣溶膠主要有以下五大類(lèi):硫酸鹽(SF)、黑碳(BC)、有機(jī)碳(OC)、海鹽(SS)和沙塵(SD)氣溶膠,其中BC和OC的排放數(shù)據(jù)是給定的離線值,SS和SD的排放率是在線計(jì)算的.SS的排放方案來(lái)自Gong等[16],SD的排放方案來(lái)自Marticorena等[17]以及Alfaro等[18]. CUACE/Aero中還包含了一個(gè)在線的硫化學(xué)模塊,其中SO2和二甲基硫(DMS)的排放為的離線值[19-20].CUACE/Aero是一個(gè)粒徑分檔模式,氣溶膠的半徑從小到大分為12檔,分別為0.005～ 0.01,0.01～0.02,0.02～0.04,0.04～0.08,0.08～0.16,0.16～ 0.32,0.32～0.64,0.64～1.28,1.28～2.56,2.56～5.12,5.12～ 10.24,10.24～20.48μm.分檔近似在多成分相互作用的過(guò)程中具有更好的靈活性,能更方便的計(jì)算出在不同粒徑范圍內(nèi)各種氣溶膠的濃度和光學(xué)性質(zhì),既而有利于研究氣溶膠的輻射強(qiáng)迫和氣候效應(yīng).

基于該模式展開(kāi)的氣溶膠相關(guān)研究也很多,Xie等[21-22]采用該模式對(duì)中國(guó)地區(qū)PM2.5和對(duì)流層O3進(jìn)行了模擬研究,并綜合分析了污染物排放的控制對(duì)策.Zhao等[23]也利用此模式研究了沙塵氣溶膠對(duì)全球干旱和半干旱地區(qū)氣候的影響.Wang等[24]在原有模式的基礎(chǔ)上采用雙參數(shù)云微物理方案,對(duì)模式輸出的氣溶膠和云的光學(xué)特性以及人為氣溶膠間接效應(yīng)(AIE)進(jìn)行了評(píng)估,發(fā)現(xiàn)該方案對(duì)氣溶膠的質(zhì)量濃度、光學(xué)厚度等的模擬更接近真實(shí)大氣.Zhang等[25]在該模式中采用四流輻射傳輸算法對(duì)氣溶膠的直接輻射效應(yīng)了(DRE)和強(qiáng)迫(DRF)進(jìn)行研究,其表明采用多流輻射傳輸算法對(duì)提高DRE和DRF的計(jì)算精度是很有必要的.Wang等[26]利用此模式研究了IPCC不同的排放路徑(RCPs)下減排黑碳對(duì)氣溶膠凈冷卻效應(yīng)的削弱作用.

1.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

圖1　1850～1980年P(guān)M2.5年均柱含量變化的全球分布Fig.1　Global distributions of annual mean of column concentrations of PM2.5 during 1850 to 1980

綜合考慮氣溶膠排放的歷史變化,本文選取了3個(gè)時(shí)間節(jié)點(diǎn):1850(代表工業(yè)革命時(shí)期)、1980(代表20世紀(jì)80年代的迅速發(fā)展時(shí)期)和2010(代表現(xiàn)在)年,并采用BCC_AGCM2.0.1_ CUACE/Aero模式,分別在各時(shí)間節(jié)點(diǎn)的氣溶膠排放條件下進(jìn)行模擬試驗(yàn).每個(gè)試驗(yàn)運(yùn)行23a,取后20a年的平均結(jié)果代表所在時(shí)間節(jié)點(diǎn)上氣溶膠的氣候態(tài)水平.人為氣溶膠的排放來(lái)自IPCC (http://www.iiasa.ac.at/web-apps/tnt/RcpDb),需要指出的是,根據(jù)IPCC不同的排放路徑,2010年的人為氣溶膠排放分為3種不同的排放水平: RCP2.6(低排放情景)、RCP4.5(中排放情景)和RCP8.5(高排放情景).雖然自然氣溶膠的排放是在線計(jì)算的,可是不同的人為氣溶膠的排放情景會(huì)引起不同的氣候效應(yīng),使環(huán)境場(chǎng)中的各類(lèi)氣象條件發(fā)生相應(yīng)的變化,而自然氣溶膠又和氣象條件密切相關(guān),因此人為氣溶膠排放情景最終也會(huì)導(dǎo)致自然氣溶膠的變化,所以本文介紹不同排放情景下氣溶膠的變化也包括了自然氣溶膠的變化.通過(guò)對(duì)比不同時(shí)間節(jié)點(diǎn)上的氣溶膠水平,最終得到了人為PM2.5(SF、BC和OC)和自然PM2.5(SS和SD)在1850～1980年以及1980～2010年(RCP2.6、RCP4.5和RCP8.5)兩個(gè)時(shí)段的時(shí)空變化特征,并分別計(jì)算了人為(SF、BC和OC)和自然PM2.5(SS和SD)的變化在總PM2.5變化中的貢獻(xiàn).

2　PM2.5的柱含量的模擬

2.1 1850～1980年P(guān)M2.5的模擬

1850～1980年,模擬的PM2.5全球年平均柱含量增加了4.34mg/m2.在阿拉伯半島、歐洲、北美南部、非洲西北部以及西側(cè)洋面等地區(qū),PM2.5柱含量呈現(xiàn)不同程度的增加(如圖1).在阿拉伯半島地區(qū)存在PM2.5柱含量增量的大值中心,中心值超過(guò)40mg/m2.

人為PM2.5中的氣溶膠包括SF、BC和OC,其中SF主要源自化石燃料的燃燒,因此其排放強(qiáng)度與不同國(guó)家和地區(qū)的工業(yè)化程度密切相關(guān),BC主要是由含碳物質(zhì)的不完全燃燒產(chǎn)生,而OC在很大程度上和BC有著相似的來(lái)源.

模式模擬的1850～1980年人為PM2.5中的SF、BC和OC全球年平均柱含量的變化分別為2.83,0.07,0.25mg/m2.從圖2(a)可以看出,全球大部分地區(qū)總?cè)藶镻M2.5均有不同程度的增加,北美東部、歐洲中東部和中國(guó)東部是三個(gè)增量的大值中心,柱含量的增加量均在14～16mg/m2之間.在南美洲中部、非洲中部和南部、東南亞的部分地區(qū),總?cè)藶镻M2.5柱含量的增加也比較顯著,可達(dá)8mg/m2,個(gè)別地區(qū)甚至超過(guò)了10mg/m2.總體來(lái)看,南半球總?cè)藶镻M2.5柱含量的變化無(wú)論是在范圍上還是在量級(jí)上均沒(méi)有北半球的變化明顯.對(duì)比圖2(a)和(b)可以看出,在北半球,SF柱含量變化的空間分布與總?cè)藶镻M2.5非常相似.在北美東部、歐洲和中國(guó)東部,SF也存在增量的大值中心,中心增量均超過(guò)了14mg/m2.這也說(shuō)明在1850～1980年,北美東部、歐洲中東部和中國(guó)東部地區(qū)總?cè)藶镻M2.5的增加主要是由SF的增加造成的.在南半球,總?cè)藶镻M2.5和SF的柱含量變化在空間分布上差異較大,這主要是因?yàn)?850～1980年間南半球人為PM2.5的變化主要是由BC和OC排放變化造成的.BC和OC的柱含量在南美的亞馬孫平原、非洲的剛果盆地、中國(guó)東部和南部以及東南亞等地區(qū)均有明顯的增加(圖2(c)和(d)).因?yàn)锽C和OC在很大程度上是同源的,所以在1850～1980年,兩者柱含量的增加在空間分布上非常相似.然而,在此期間,BC的柱含量在北美西部是增加的,東部則是明顯減少的,其變化的區(qū)域年平均為0.20mg/m2,仍是增加的.而OC的柱含量在整個(gè)北美地區(qū)都有所減少,其變化的區(qū)域年平均為-1.08mg/m2,且東部地區(qū)的減少更為明顯(圖略).首先,結(jié)合PM2.5的排放可知,在1850～1980年,美國(guó)地區(qū)BC和OC的排放都是明顯減少的,故可認(rèn)為減排是該地區(qū)BC 和OC柱含量減少的主要原因,優(yōu)化的能源結(jié)構(gòu)、先進(jìn)的燃燒技術(shù)和清潔技術(shù)對(duì)減排有很大的貢獻(xiàn).其次,從沉降的角度來(lái)看,該地區(qū)的氣象因素(降水、低層風(fēng)速等)也有利于氣溶膠的清除.從季節(jié)平均來(lái)看(圖略),1850～1980年總?cè)藶镻M2.5在北半球夏季增加最為明顯,春季和秋季次之,冬季最小.尤其是在北美東部、歐洲和東亞?wèn)|部等地區(qū),總?cè)藶镻M2.5柱含量的增加在夏季的柱含量增加遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)了冬季.

圖2　1850～1980年人為PM2.5年均柱含量變化的全球分布Fig.2　Global distributions of annual mean of column concentrations of anthropogentic PM2.5 during 1850 to 1980

自然PM2.5包括SS和SD,其中SS主要由海浪泡沫破裂而成,在大氣中的濃度主要依賴(lài)于表面風(fēng)速的大小.SD又稱(chēng)礦物沙塵,主要源于干旱、半干旱地區(qū)風(fēng)對(duì)地表的侵蝕.全球有4個(gè)沙塵暴多發(fā)區(qū),分別為中亞、北美、北非和澳大利亞,主要分布在赤道兩側(cè)的副熱帶地區(qū)(25°S～ 25°N)[27].從模擬結(jié)果可以看出,自然PM2.5中的SD和SS全球年平均柱含量的變化量分別為1.07, 0.08mg/m2.從圖3(a)可以看出,在北非西側(cè)的大西洋洋面上以及阿拉伯半島南部等地區(qū),自然PM2.5的柱含量均有不同程度的增加.其中以阿拉伯半島南部上空總的自然氣溶膠增加最為明顯,增量最大值超過(guò)了40mg/m2,而中國(guó)北部則出現(xiàn)了一個(gè)明顯的減少中心.對(duì)比圖3(a)和(b)可以發(fā)現(xiàn),以上地區(qū)PM2.5中總自然氣溶膠的增加主要?dú)w功于SD的增加.從圖3(b)可以看出,SD變化較大的區(qū)域和全球幾大沙漠的所在地基本上是一致的，其中阿拉伯半島南部和中國(guó)北部地區(qū)SD柱含量的變化最為明顯.對(duì)比圖3(a)和(c)可以發(fā)現(xiàn),總自然PM2.5在60°S、60°N附近以及南北半球低緯地區(qū)的洋面上的變化主要是由SS的增加造成的.SS主要發(fā)生在兩半球60°附近的海洋上,從風(fēng)場(chǎng)可以看出(圖略),SS的變化與洋面上風(fēng)場(chǎng)的輻合輻散有很大關(guān)系.從季節(jié)平均來(lái)看(圖略),1850～1980年自然PM2.5在亞洲地區(qū)的減少以春季最為明顯,冬季次之,而在阿拉伯半島地區(qū)的增加則以夏季最明顯,春季次之.

圖3　1850～1980年自然PM2.5年平均柱含量變化的全球分布Fig.3　Global distributions of annual mean of natural PM2.5 column concentrations during 1850 to 1980

2.2 1850～1980年中國(guó)地區(qū)的PM2.5

從表1可以看出,1850～1980年,中國(guó)地區(qū)(15°～55°N,72°～136°E)人為PM2.5地表濃度的年平均增加量(對(duì)PM2.5增加的貢獻(xiàn),以下簡(jiǎn)稱(chēng)貢獻(xiàn))為2.25μg/m3(56 %).從區(qū)域平均來(lái)看,人為PM2.5地表濃度在春季的增加量最大,約為2.64μg/m3,夏、秋次之,冬季反而最小.從其對(duì)總PM2.5變化的貢獻(xiàn)來(lái)看,人為PM2.5的貢獻(xiàn)在秋季最大,高達(dá)94%,夏季次之,春季最小.在3種人為氣溶膠中,SF的變化對(duì)總PM2.5變化的貢獻(xiàn)最大,OC次之,BC最小.

表1　1850～1980年中國(guó)地區(qū)PM2.5中5種典型氣溶膠顆粒物的季節(jié)平均和年平均地表濃度變化(μg/m3)Table 1　The seasonal and annual mean surface concentrations of 5aerosol species in China during 1850 to 1980 (μg/m3)

1850～1980年,中國(guó)地區(qū)自然PM2.5地表濃度的年平均增變化量(貢獻(xiàn))為-1.77μg/m2(44%).從季節(jié)平均來(lái)看,自然氣溶膠的地表濃度在春、秋和冬季均是減少的,且春季的減少量(貢獻(xiàn))最大,約為-6.90μg/m2(72%),冬季次之,秋季最小.自然氣溶膠的地表濃度在夏季是增加的,且增加量幾乎與人為氣溶膠的增加量相當(dāng).

2.3 1980～2010年P(guān)M2.5的模擬

20世紀(jì)80年代以來(lái),許多發(fā)達(dá)國(guó)家相繼采取一系列措施控制人為SO2的排放,經(jīng)過(guò)多年努力,大氣中的SO2濃度已經(jīng)相對(duì)穩(wěn)定,空氣中的SF也相比之前減少許多,而中國(guó)、印度和其他亞洲國(guó)家SF的排放卻在快速增長(zhǎng)[5].

從PM2.5柱含量年平均的全球分布來(lái)看(圖略),在RCP2.6排放路徑下,PM2.5柱含量在非洲北以及阿拉伯半島等地區(qū)均有所減少,而在撒哈拉沙漠、印度半島、東亞和東南亞等地區(qū)則有所增加.在RCP4.5排放路徑下,撒哈拉沙漠地區(qū)存在較明顯的PM2.5柱含量的減少區(qū),增加區(qū)則主要分布在阿拉伯半島、南亞等地區(qū).與RCP2.6相比,RCP4.5路徑下中國(guó)北部1980～2010年P(guān)M2.5柱含量的變化不明顯.在RCP8.5排放路徑下,PM2.5柱含量的變化和RCP4.5排放路徑下的變化特征相似,只是變化范圍更廣、變化數(shù)值更大.在3種排放路徑下,2010年人為PM2.5的模擬結(jié)果基本一致且RCP4.5更貼近現(xiàn)實(shí)排放(圖4),因此,在以下分析中用RCP4.5排放路徑下的結(jié)果作為代表.

在RCP4.5排放路徑下,模式模擬的人為PM2.5中的SF、BC和OC全球年平均柱含量的變化量分別為-0.23,0.03,0.20mg/m2.而且,1980～ 2010年人為PM2.5變化的空間分布出現(xiàn)嚴(yán)重的兩極分化:在北美東部和歐洲,人為PM2.5的柱含量以減少為主,北美東部最大的減少量可達(dá)6.0mg/m2,而歐洲的減少量可達(dá)8.4mg/m2;在中國(guó)東南部、印度半島以及東南亞等地,人為PM2.5以增加為主,華東、華南和印度半島東部的增加量可達(dá)8.4mg/m2,而印度尼西亞西北部可達(dá)13.2mg/ m2.對(duì)比圖4(a2)、(b2)、(c2)和(d2)可知,北美東部、歐洲、南美中部等地以及附近的海洋上空的人為PM2.5均有不同程度的減少,主要是以SF減少造成的,其柱含量在北美東部、歐洲和南美中部減少量的最大值依次為6.0,6.0,8.0mg/m2.而印度半島、中國(guó)中東部和南部、東南亞和非洲東部等地區(qū)的人為PM2.5的增加主要是由于SF、BC和OC三種人為氣溶膠同時(shí)增加造成的.

人為PM2.5在北半球的變化最為明顯(圖略).在中國(guó)南部、印度半島、東南亞以及非洲東部等地區(qū),人為PM2.5的柱含量主要是增加的,且增加量在春、夏和秋季基本上相當(dāng),而冬季的增加量略小于其他季節(jié).從三類(lèi)人為氣溶膠的季節(jié)平均變化可以看出(圖略),以上地區(qū)人為PM2.5的增加是SF、BC和OC三類(lèi)氣溶膠排放增加共同造成的.北美東部和歐洲,人為PM2.5主要是減少的,且夏季的減少量最為明顯,春秋次之,冬季減少量最小,以上地區(qū)人為PM2.5的減少主要是SF排放減少造成的.

1980～2010年,在RCP4.5排放路徑下,自然PM2.5中的SS和SD全球年平均柱含量的變化量分別為0.04,1.04mg/m2.從全球多年平均來(lái)看(圖5),自然PM2.5仍然以SD的變化為主.從變化的分布來(lái)看,PM2.5中自然氣溶膠在非洲中部和阿拉伯半島有所減少,在撒哈拉沙漠西北部、西北側(cè)以及東亞、中亞等地區(qū)有所增加.對(duì)比1850～1980和1980～2010年自然PM2.5柱含量的變化可以發(fā)現(xiàn),前一階段自然氣溶膠在阿拉伯半島南部是明顯增加的,而后一階段自然氣溶膠在該地區(qū)則,增加區(qū)反而出現(xiàn)在撒哈拉的西北部、西南側(cè)洋面上空,以及亞洲地區(qū),其中的原因還有待于進(jìn)一步研究.

在RCP4.5排放路徑下,1980～2010年自然PM2.5在北半球春季增加最為明顯,冬季次之,夏、秋季節(jié)則明顯減少.在北非的西北部及西側(cè)的大西洋上、亞洲東部、東西伯利亞地區(qū)和鄂霍次克海上空,PM2.5中自然氣溶膠在春季增加遠(yuǎn)遠(yuǎn)比其他3個(gè)季節(jié)明顯.這些地區(qū)PM2.5中自然氣溶膠的增加主要?dú)w功于SD排放的增加(圖略).春季,在北非西部及西側(cè)大西洋上也出現(xiàn)了SD向東北側(cè)傳輸?shù)漠惓Ｔ鰪?qiáng)現(xiàn)象,但其程度稍弱于1850～1980年間冬季人為和自然氣溶膠傳輸異常的強(qiáng)度.冬季,自然氣溶膠的季節(jié)平均變化相比于春季較弱,且空間分布也與之不同.冬季,中北美東部地區(qū)自然氣溶膠有所減少,與撒哈拉沙漠形成兩大減少區(qū)域.夏、秋兩季自然氣溶膠則以減少為主,夏季,自然氣溶膠的減少中心覆蓋了整個(gè)阿拉伯半島,而秋季,減少主要出現(xiàn)在撒哈拉沙漠和中國(guó)北部地區(qū).南半球洋面上的自然氣溶膠變化主要是SS造成的,而SS的季節(jié)變化不是很明顯(圖略).

圖4　在RCP2.6、RCP4.5、RCP8.5排放路徑下,1980～2010年人為PM2.5年均柱含量變化的全球分布Fig.4　Global distributions of annual mean of column concentrations of anthropogentic PM2.5 during 1980～2010in RCP2.6, RCP4.5, RCP8.5

2.4 1980～2010年中國(guó)地區(qū)的PM2.5

在RCP4.5排放路徑下,1980～2010年中國(guó)地區(qū)PM2.5中人為氣溶膠地表濃度年平均增加量(貢獻(xiàn))為1.08μg/m3(30%)(表2).春、夏季人為氣溶膠地表濃度的區(qū)域平均增加量(1.15～1.17μg/m3)較大,秋季(1.04μg/m3)次之,冬季(0.96μg/m3)最小,人為氣溶膠地表濃度在四季的變化量相當(dāng).從人為氣溶膠對(duì)總PM2.5變化的貢獻(xiàn)來(lái)看,秋季的貢獻(xiàn)最大,所占比重可達(dá)30%,夏、冬季次之,約為27%和23%,春季的貢獻(xiàn)最小，為9%.

Streets 等[28]指出,從1980年到2000年,亞洲SO2的排放明顯增加,達(dá)到了17 (Tg·S)/a,主要?dú)w咎于發(fā)展中國(guó)家的經(jīng)濟(jì)發(fā)展導(dǎo)致的對(duì)含硫能源的大量使用.從表2可以看出,中國(guó)地區(qū)SF、BC和OC地表濃度的年平均增加量(貢獻(xiàn))分別為0.46(13%), 0.11(3%),0.51μg/m3(14%),從季節(jié)平均來(lái)看,春、夏和秋季以O(shè)C地表濃度的區(qū)域平均增加量(貢獻(xiàn))最大,SF次之;冬季以SF地表濃度的區(qū)域平均增加量(貢獻(xiàn))最大,OC次之,四季中BC地表濃度區(qū)域平均增加量(貢獻(xiàn))遠(yuǎn)均遠(yuǎn)小于SF和OC.

1980～2010年間,RCP4.5排放路徑下中國(guó)地區(qū)PM2.5中自然氣溶膠地表濃度是增加的,年均變化量為2.58μg/m3(表2).從季節(jié)變化可以看出,春、冬季自然氣溶膠均是增加的,地表濃度的區(qū)域平均增加量(貢獻(xiàn))分別為12.66(91%),3.22 (77%)μg/m3,夏、秋季自然氣溶膠則是減少的,地表濃度的區(qū)域平均減少量(貢獻(xiàn))分別為3.16(73%), 2.39(70%)μg/m3.在自然氣溶膠中,SD地表濃度的季節(jié)變化與自然氣溶膠相似,且柱含量的區(qū)域平均變化量(貢獻(xiàn))的絕對(duì)值在四季中仍遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)了SS.

圖5　在RCP2.6、RCP4.5、RCP8.5排放路徑下,1980～2010年P(guān)M2.5中自然氣溶膠柱含量的年平均變化Fig.5　Global distributions of annual mean of column concentrations of natural PM2.5 during 1980～2010in RCP2.6, RCP4.5, RCP8.5

此外,本文也存在一些不足之處,采用的BCC_AGCM2.0.1_CUACE/Aero模式只考慮了SF、BC、OC、SS和SD五類(lèi)基本氣溶膠,沒(méi)有將硝酸鹽和銨鹽氣溶膠包含在內(nèi),這是造成模式模擬的PM2.5的柱含量值偏低的原因之一.近年來(lái)國(guó)內(nèi)外研究[29-33]發(fā)現(xiàn)這兩類(lèi)氣溶膠在未來(lái)會(huì)越來(lái)越重要,下一步工作中將把硝酸鹽和銨鹽氣溶膠加入到本文使用的模式中,來(lái)提高對(duì)總氣溶膠含量的模擬精度.

表2　1980～2010年(RCP4.5)中國(guó)地區(qū)PM2.5中5種典型氣溶膠顆粒物的季節(jié)平均和年平均地表濃度變化(μg/m3) Table 2　The seasonal and annual mean of surface concentrations of 5 aerosol species in China during 1980 to 2010 (RCP4.5) (μg/m3)

3　結(jié)論

3.1 利用國(guó)家氣候中心氣溶膠-氣候耦合模式BCC_AGCM2.0.1_CUACE/Aero模擬了1850～ 1980和1980～2010年兩個(gè)時(shí)段PM2.5的時(shí)空變化,并分析了人為和自然PM2.5在總變化中的貢獻(xiàn).得到的主要結(jié)論如下:

3.2 1850～1980年,大部分陸地范圍人為PM2.5的柱含量均有所增加.北美東部、歐洲中東部和中國(guó)東部等地區(qū)人為PM2.5的增加是由SF排放增加造成的,而亞馬孫平原、非洲的剛果盆地和非洲南部、印度尼西亞等地則是由BC和OC的增加貢獻(xiàn)的.人為PM2.5存在明顯的季節(jié)變化,以夏季增加最為明顯.自然PM2.5在北非西部及西側(cè)的大西洋上空、阿拉伯半島南部等地區(qū)均有不同程度的增加,且以夏季增加最為明顯,在中國(guó)北部則以減少為主,春季減少最為明顯.陸地上自然PM2.5以SD的變化為主,洋面上則以SS的變化為主.

3.3 模擬結(jié)果指出在RCP4.5下,1980～2010年,在阿拉伯半島存在較明顯的PM2.5柱含量減少區(qū).其中人為PM2.5在歐洲和北美東部是減少的,在東亞、東南亞等地區(qū)則是顯著增加的.從季節(jié)變化來(lái)看,人為PM2.5均以春、夏季變化明顯,自然PM2.5則以春季變化最為明顯.另外,1980～2010年中國(guó)地區(qū)人為PM2.5在各個(gè)季節(jié)的變化對(duì)總變化的貢獻(xiàn)相比前一階段有所減少,四季均不超過(guò)50%.

參考文獻(xiàn)：

[1] 沈志寶,魏 麗.中國(guó)西北大氣沙塵對(duì)地氣系統(tǒng)和大氣輻射加熱的影響 [J]. 高原氣象, 1999,18(3):425-435.

[2] Chung C E, Ramanathan V, Kiehl J T. Effects of the South Asian absorbing haze on the northeast monsoon and surface -Air heat exchange [J]. Journal of Climate, 2002(17):2462-2476.

[3] Hansen J. Global warming in the twenty-first century: an alternative scenario [J]. Proceedings of the National Academy of Sciences, 2000,97(18):9875-9880.

[4] 陳 麗,銀 燕.礦物氣溶膠遠(yuǎn)程傳輸過(guò)程中的吸收增溫效應(yīng)對(duì)云和降水的影響 [J]. 高原氣象, 2008,27(3):628-636.

[5] 王喜紅,石廣玉.東亞地區(qū)人為硫酸鹽氣溶膠柱含量變化的數(shù)值研究 [J]. 氣候與環(huán)境研究, 2000,5(1):58-66.

[6] 鐘昌琴,張美根,朱凌云.東亞地區(qū)春季硫氧化物濃度分布及其收支研究 [J]. 高原氣象, 2008,27(1):122-127.

[7] Myhre G, Samset B H, Schulz M, et al. Radiative forcing of the direct aerosol effect from AeroCom Phase II simulations [J]. Atmospheric Chemistry and Physics Discussions, 2012,13(4): 1853-1877.

[8] Russell A G., Mcrae G J, Cass G R. The dynamics of nitric acid production and the fate of nitrogen oxides [J]. Atmospheric Environment, 1985,19(6):893-903.

[9] 崔振雷,張 華,銀 燕.MATCH對(duì)中國(guó)地區(qū)2006年氣溶膠光學(xué)厚度分布特征的模擬研究 [J]. 遙感技術(shù)與應(yīng)用, 2009, 24(2):197-203.

[10] 王志立,郭品文,張 華.黑碳?xì)馊苣z直接輻射強(qiáng)迫及其對(duì)中國(guó)夏季降水影響的模擬研究 [J]. 氣候與環(huán)境研究, 2009,14(2): 161-171.

[11] 王志立,張 華,郭品文.南亞地區(qū)黑碳?xì)馊苣z對(duì)亞洲夏季風(fēng)的影響 [J]. 高原氣象, 2009,28(2):419-424.

[12] Russell A G, Mcrae G J, Cass G R. The dynamics of nitric acid production and the fate of nitrogen oxides [J]. Atmospheric Environment, 1985,19(6):893-903.

[13] Zhang H, Wang Z, Wang, et al. Simulation of direct radiative forcing of aerosols and their effects on East Asian climate using an interactive AGCM-aerosol coupled system [J]. Climate Dynamics, 2012.38(7/8):1675-1693.

[14] 趙樹(shù)云,智協(xié)飛,張 華.氣溶膠-氣候耦合模式系統(tǒng)BCC_AGC M2.0.1_CAM氣候態(tài)模擬的初步評(píng)估 [J]. 氣候與環(huán)境研究, 2014,19(3):265-277.

[15] 王志立.典型種類(lèi)氣溶膠的輻射強(qiáng)迫及其氣候效應(yīng)的模擬研究[D]. 北京:中國(guó)氣象科學(xué)研究院, 2011.

[16] Gong S L, Barrie L A, Blanchet J -P, et al. Canadian Aerosol Module:A size-segregated simulation of atmospheric aerosol processes for climate and air quality models 1. Module development [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2003,108(D1):AAC 3-1–AAC 3-16.

[17] Marticorena B, Bergametti G. Modeling the atmospheric dust cycle: 1. Design of a soil‐derived dust emission scheme [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 1995,100(D8): 16415-16430.

[18] Alfaro S C, Gomes L. Modeling mineral aerosol production by wind erosion: Emission intensities and aerosol size distributions in source areas [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2001,106(D16):18075-18084.

[19] Brasseur G P, Hauglustaine D A, Walters S, et al. MOZART, a global chemical transport model for ozone and related chemical tracers: 1.Model description [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 1998,103(D21):28265-28289.

[20] Hauglustaine D A, et al. MOZART, a global chemical transportmodel for ozone and related chemical tracers 2. Model results and evaluation [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 1998,1032(D21):28291-28335.

[21] Zhang H, Xie B, Zhao S Y, et al. P M2.5and tropospheric O3in China and an analysis of the impact of pollutant emission control [J]. Advances in Climate Change Research, 2014,5(3):136-141.

[22] 張 華,陳 琪,謝 冰.中國(guó)的PM2.5和對(duì)流層臭氧及污染物排放控制對(duì)策的綜合分析 [J]. 氣候變化研究進(jìn)展, 2014,10:289-296.

[23] Zhao S, et al. Simulating direct effects of dust aerosol on arid and semi-arid regions using an aerosol–climate coupled system [J]. International Journal of Climatology, 2014.

[24] Wang Z, Zhang H, Lu P. Improvement of cloud microphysics in the aerosol-climate model BCC_AGCM2.0.1_CUACE/Aero, evaluation against observations, and updated aerosol indirect effect [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2014, 119(13):8400-8417.

[25] Zhang H, Wang Z L, Zhang F, et al. Impact of four-stream radiative transfer algorithm on aerosol direct radiative effect and forcing [J]. International Journal of Climatology, 2015,35(14): 4318-4328.

[26] Wang Z, Zhang H, Zhang X. Simultaneous reductions in emissions of black carbon and co-emitted species will weaken the aerosol net cooling effect [J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 2015,15:3671-3685.

[27] 馬井會(huì),張 華,鄭有飛,等.沙塵氣溶膠光學(xué)厚度的全球分布及分析 [J]. 氣候與環(huán)境研究, 2007,12(2):156-164.

[28] Bond T C, Streets D G, Yarber K F, et al. A technology-based global inventory of black and organic carbon emissions from combustion [J]. Journal of Geophysical Research Atmosphere, 2004,109(D14):1149-1165.

[29] 朱先磊,張遠(yuǎn)航,曾立民,等.北京市大氣細(xì)顆粒物PM2.5的來(lái)源研究 [J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2005,18(5):1-5.

[30] 包 貞,馮銀廠,焦 荔,等.杭州市大氣PM_(2.5)和PM_(10)污染特征及來(lái)源解析 [J]. 中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè), 2010,2:44-48.

[31] 王家成,朱成杰,朱 勇,等.北京地區(qū)多氣溶膠遙感參量與PM2.5相關(guān)相研究 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2015,35(7):1947-1956.

[32] 王曉駿,秦 燕,陳勇航,等.上海地區(qū)霾時(shí)氣溶膠類(lèi)型垂直分布的季節(jié)變 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 35(4):961-969.

[33] 翟世賢,安興琴,孫兆彬,等.污染源減排時(shí)刻和減排比例對(duì)北京市PM2.5濃度的影響 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 35(7):1921-1930.

致謝：本試驗(yàn)在國(guó)家氣候中心荊現(xiàn)文博士、中國(guó)氣象科學(xué)研究院王志立博士、蘭州大學(xué)謝冰博士等協(xié)助下完成,在此表示感謝.

Simulation of global distribution of temporal and spatial variation of PM2.5concentration.

YANG dong-dong1,2, ZHANG hua1,2, SHEN xin-yong1,3*, ZHAO shu-yun2(1.Key Laboratory of Meteorological Disaster, Ministry of Education, Joint International Research Laboratory of Climate and Environment Change, Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；2.Laboratory for Climate Studies of China Meteorological Administration, National Climate Center, Beijing 100081, China；3.Key Laboratory of Cloud-Precipitation Physics and Severe Storms, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China). China Environmental Science, 2016,36(4)：990～999

Abstract：The temporal and spatial variations of the concentration of PM2.5from the year 1850 to 1980 and 1980 to 2010, as well as the contributions of anthropogenic and natural aerosols to these variations were simulated in this work, using an aerosol-climate coupled model BCC_AGCM2.0.1_CUACE/Aero. Results show that from 1850 to 1980, the column concentrations of anthropogenic aerosols increased significantly over the globe. The column concentrations of anthropogenic aerosols in PM2.5mainly increased in eastern North American, Europe and eastern China, and their changes in summer were more significant than in other seasons. The column concentrations of natural aerosols changed more obviously over several large deserts, and their changes in spring and summer were the most significant of all seasons. Anthropogenic aerosols contributed the largest to the variation of PM2.5column concentration in autumn (95%), but in spring their contributions were the smallest (28%), and in summer and winter their contributions were almost equal (46% and 41% respectively). From 1980 to 2010, the column concentrations of PM2.5and anthropogenic aerosols increased (especially in spring) in Southeast Asia, while decreased (especially in summer) in Central Europe and North American. Whereas, natural aerosols decreased sharply in desert regions during 1980 to 2010, and their changes were more significant in winter and spring. Variations of natural aerosols almost appear in deserts. The contributions of anthropogenic aerosols to the seasonal change of PM2.5(less than 50% in all seasons) generally reduced comparing with that from 1850 to 1980.

Key words：PM2.5；anthropogenic aerosol；natural aerosol；BCC_AGCM2.0.1_CUACE/Aero

作者簡(jiǎn)介：楊冬冬(1990-),女,江蘇連云港人,南京信息工程大學(xué)碩士研究生,主要從事氣溶膠的模式模擬研究.

基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41575002)

收稿日期：2015-09-20

中圖分類(lèi)號(hào)：X513

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

文章編號(hào)：1000-6923(2016)04-0990-10