王玉玲,郭亞南

(火箭軍工程大學(xué)，陜西 西安 710025)

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表面吸附對JO-9159炸藥力學(xué)性能影響的分子動力學(xué)模擬

王玉玲,郭亞南

(火箭軍工程大學(xué)，陜西 西安 710025)

摘要：為研究表面吸附對JO-9159炸藥力學(xué)性能的影響，通過Materials Studio軟件構(gòu)建了JO-9159炸藥無定形六組分模型，在COMPASS力場和NPT系綜下，對其(001)、(010)和(100)3種晶面的表面吸附進(jìn)行了周期性分子動力學(xué)模擬；基于模型的平衡軌跡對JO-9159炸藥的力學(xué)性能進(jìn)行了研究。結(jié)果表明，在295K下，吸附后其各向同性增長，剛性、硬度和斷裂強(qiáng)度減小，柔韌性增強(qiáng)，壓縮強(qiáng)度降低；隨著JO-9159炸藥表面吸附氣體分子數(shù)量的增加，體系的各向異性減小，各向同性增長，剛性、硬度和斷裂強(qiáng)度減小，柔韌性增強(qiáng)，壓縮強(qiáng)度降低；在195～395K內(nèi)，隨著溫度的升高，表面吸附后JO-9159炸藥的各向異性特征降低，各向同性特征增強(qiáng)，剛性、硬度和斷裂強(qiáng)度減小，柔韌性增強(qiáng)，壓縮強(qiáng)度降低。

關(guān)鍵詞：物理化學(xué)；JO-9159炸藥；分子動力學(xué)模擬；表面吸附；力學(xué)性能；Materials Studio軟件

引 言

現(xiàn)代武器的發(fā)展對炸藥提出了更高的要求，如鈍感、高能等[1]。高聚物黏結(jié)炸藥(PBX)因具有良好的機(jī)械性能，易于加工成型等特點(diǎn)而備受關(guān)注[2]。JO-9159炸藥屬于HMX基高聚物黏結(jié)炸藥，國內(nèi)外對其進(jìn)行了大量研究。王輝等[3]采用高速掃描相機(jī)測量了沖擊波在JO-9159炸藥試樣和鋁試樣中的傳播速度，用對比法得到了JO-9159炸藥強(qiáng)爆轟產(chǎn)物的雨貢紐關(guān)系；李金河等[4]設(shè)計了改進(jìn)的隔板實(shí)驗(yàn)裝置，采用PVDF壓力計測量了JO-9159炸藥的入射壓力，利用高速分幅相機(jī)得到了炸藥自由表面的發(fā)展變化過程等；徐濤等[5]采用激光共聚焦掃描顯微鏡、接觸角測試儀、顯微-紅外聯(lián)機(jī)等表面分析技術(shù)，對JO-9159炸藥藥柱在加速老化條件下表面特征的變化進(jìn)行了分析；馬秀芳[6]采用數(shù)值模擬計算的方法對JO-9159炸藥四組分模型進(jìn)行了分子動力學(xué)模擬研究，與主體炸藥HMX相比，四組分PBX的彈性增強(qiáng)，力學(xué)性能有所改善。但該炸藥在長期貯存過程中，會經(jīng)受溫度、濕度、預(yù)緊力、振動等多種環(huán)境條件的變化[7]，從而發(fā)生老化分解，釋放出CO2、HCHO和HCN等氣體[8]。炸藥熱分解產(chǎn)生的氣體會使炸藥表面形成氣泡，破壞炸藥表面的平整度。另外，在炸藥的包裝、運(yùn)輸和貯存過程中可能與空氣接觸，由于炸藥表面的不平整性，炸藥自身熱分解釋放出的氣體和空氣中的氣體會吸附在炸藥表面[9]，可能會影響炸藥的力學(xué)性能。張翔[10]借鑒馬秀芳的建模方法對JOB-9003炸藥表面吸附進(jìn)行了分子動力學(xué)模擬，研究了表面吸附對JOB-9003炸藥力學(xué)性能的影響。

本研究根據(jù)JO-9159炸藥的具體配方，利用Materials Studio軟件建立JO-9159炸藥無定形六組分模型，通過驗(yàn)證對其合理的模型表面吸附進(jìn)行分子動力學(xué)模擬，探討了表面吸附對該炸藥力學(xué)性能的影響。

1分子動力學(xué)模擬方法

1.1模型的構(gòu)建

JO-9159炸藥由HMX、TNT、氟樹脂(F2314)、石蠟、NC、石墨(C)六組分構(gòu)成[11]。F2314由聚偏二氟乙烯(PVDF)和聚三氟氯乙烯(PCTFE)按照1∶4的摩爾比無規(guī)共聚產(chǎn)生，取5個鏈節(jié)，端基由F原子飽和，其分子式為C10H2F15Cl5。以長鏈烷烴C14H30代替石蠟。硝化棉(C6H7N3O11)n作為炸藥中的增強(qiáng)劑，取n=1。根據(jù)JO-9159炸藥各組分含量，利用Materials Studio軟件建立JO-9159炸藥無定形模型，取128個HMX分子，4個TNT分子，7個C原子以及建立好的F2314、石蠟、硝化棉分子，設(shè)置目標(biāo)密度為1.865g/cm3。構(gòu)建完成后，模型所包含的原子總數(shù)為3780。對所構(gòu)建的模型進(jìn)行能量優(yōu)化得到如圖1所示模型。

在進(jìn)行表面吸附模擬前，利用MS軟件中Build-Cleave Surface功能對優(yōu)化后的JO-9159炸藥模型進(jìn)行切割分面，為保持模型中分子的完整性，將JO-9159炸藥模型沿(100)、(010)、(001)3個不同晶面方向切割。切割完成后利用軟件中Build-Crystals-Build Vacuum Slab功能將切割后的模型分別置于具有周期性邊界條件的3個周期箱中。每個周期箱在Z軸即C方向留有2nm的真空層，這樣可以消除周期性邊界條件的影響。每個周期箱內(nèi)含3780個原子。3種晶面模型如圖2所示。

圖1　優(yōu)化后的JO-9159炸藥模型Fig. 1　The model of JO-9159 explosive after optimizing

圖2　JO-9159炸藥的3種晶面Fig.2　Three crystal planes of JO-9159 explosive

1.2模型分子動力學(xué)吸附模擬

考慮JO-9159炸藥釋放出的氣體成分和空氣中的氣體成分，選擇H2O、CO2、HCHO、HCN、N2和O2氣體作為吸附質(zhì)，對JO-9159炸藥的表面吸附進(jìn)行研究。利用MS軟件中Materials Visualizer界面建立各氣體模型并進(jìn)行優(yōu)化，然后將一定量的H2O、CO2、HCHO、HCN、N2和O2加載到3種不同晶面的表面，所構(gòu)成的模型如圖3所示。

圖3　吸附后JO-9159炸藥的3種晶面Fig. 3　Structure of three crystal planes of JO-9159 explosive after adsorption

利用Materials Studio軟件中的Discover模塊，在COMPASS力場下進(jìn)行分子力學(xué)(MM)優(yōu)化，優(yōu)化方法選用Smart Minimizer方法，使能量極小化，消除內(nèi)應(yīng)力。選擇COMPASS力場進(jìn)行分子動力學(xué)模擬，是因?yàn)樵摿瞿茉谳^大范圍內(nèi)對處于孤立體系和凝聚態(tài)體系的多種物質(zhì)的構(gòu)型、振動光譜和熱力學(xué)等性質(zhì)同時進(jìn)行準(zhǔn)確預(yù)報[12-14]，特別是HMX和其他硝胺類化合物及其為基的PBX[15-16]。

對優(yōu)化后的JO-9159炸藥3種不同晶面的吸附模型在NPT系綜和295K下進(jìn)行分子動力學(xué)模擬，壓強(qiáng)為0.0001GPa。初始原子運(yùn)動速度按照Maxwell-Boltzmann分布確定。牛頓運(yùn)動方程的求解建立在周期性邊界條件、時間平均等效于系綜平均等基本假設(shè)之上，積分采用Verlet方法。模擬過程中選用Anderson控溫方式和Parrinello控壓方式，范德華作用和靜電作用分別用Atom-based和Ewald加和方法，截斷半徑取9.5×10-10m，并進(jìn)行尾部校正。時間步長為1fs，總模擬步數(shù)為10000步。依據(jù)上述方法完成NPT-分子動力學(xué)模擬，獲得吸附后JO-9159炸藥3種不同晶面體系的平衡結(jié)構(gòu)和原子運(yùn)動軌跡。

1.3模擬體系的平衡判別

只有當(dāng)模擬體系達(dá)到平衡后，對原子運(yùn)動軌跡進(jìn)行統(tǒng)計分析才有意義。平衡判別可依據(jù)溫度、能量隨時間的變化來確定[15]。通常當(dāng)數(shù)據(jù)波動幅度在5%～10%時認(rèn)為達(dá)到熱力學(xué)平衡。以JO-9159炸藥的(001)晶面吸附模型的分子動力學(xué)模擬為例，其溫度和能量隨時間變化的平衡曲線如圖4所示。

圖4　溫度和能量隨時間的變化曲線Fig. 4　Curves of changing in temperature and energy with time

由圖4可以看出，隨著時間的變化，體系能量和溫度只作小幅度波動，可以判定體系已達(dá)到熱力學(xué)平衡。JO-9159炸藥的(001)晶面吸附后的平衡結(jié)構(gòu)如圖5所示。

圖5　JO-9159炸藥(001)晶面吸附后的平衡結(jié)構(gòu)Fig.5　Equilibrium cells of the (001) crystal plane of JO-9159 explosive after adsorption

2結(jié)果和討論

2.1靜態(tài)力學(xué)分析

由彈性力學(xué)[17]可知，應(yīng)力與應(yīng)變的最一般關(guān)系即廣義胡克定律為

(1)

式中：Cij為6×6彈性系數(shù)矩陣元。

原則上講，材料的所有力學(xué)性能均可從其彈性系數(shù)矩陣導(dǎo)出，由于彈性應(yīng)變能的存在，使得Cij=Cji，因此即使對于極端各向異形體，也只有21個獨(dú)立的彈性系數(shù)。隨著物體對稱性的提高，獨(dú)立的彈性系數(shù)減少。對于各向同性體，只有兩個獨(dú)立的彈性系數(shù)C11和C12，令C12=λ，C11-C12=2μ，λ與μ稱為拉梅常數(shù)(Lame constant)。拉伸模量(E)、泊松比(γ)、剪切模量(G)和體積模量(K)均可用λ和μ表示，即用兩個拉梅系數(shù)便可求得各向同性體系的模量和泊松比。

(2)

(3)

G=μ

(4)

(5)

對分子動力學(xué)模擬所得體系的平衡運(yùn)動軌跡，基于靜態(tài)力學(xué)分析原理求得彈性系數(shù)后，在假設(shè)所模擬宏觀體系為各向同性的條件下[16]，可求得各模量和泊松比。

2.2吸附對JO-9159炸藥力學(xué)性能的影響

2.2.1吸附前后JO-9159炸藥3種晶面的力學(xué)性能

首先對所構(gòu)建的JO-9159炸藥模型進(jìn)行294K下NVT-分子動力學(xué)模擬，基于平衡軌跡得到其拉伸模量(E)為11.5461GPa，接近實(shí)驗(yàn)值11.37GPa(1.865g/cm3，294K)，說明所構(gòu)建模型的合理性。然后分別對吸附前后JO-9159炸藥3種不同晶面模型在295K下的力學(xué)性能進(jìn)行求解。吸附CO2、HCHO、HCN、N2、O2、H2O各5個分子前后，3種不同晶面模型在295K下進(jìn)行NPT-分子動力學(xué)模擬所得到的力學(xué)性能參數(shù)見表1。

表1　吸附前后JO-9159炸藥3種晶面的力學(xué)性能參數(shù)

注：E為拉伸模量；K為體積模量；G為剪切模量；γ為泊松比；a為可壓縮性系數(shù);下表同。

由表1可以看出，在295K下，各個晶面C11、C22、C33組，C12、C13、C23組和C44、C55、C66組，3組內(nèi)數(shù)值之間相差較大，表明體系具有一定各向異性特征。C15、C25、C35和C46的數(shù)值均接近于零，故其趨近于正交各向異性彈性體[17-18]。同一晶面，吸附后總體上彈性系數(shù)較吸附前減小，C11、C22和C33組，C12、C13和C23組以及C44、C55、C66組內(nèi)的數(shù)值差異有縮小趨勢，表明其接近各向同性彈性體。雖然體系中剪切模量、拉伸模量存在負(fù)值，但總體規(guī)律性不變。由表1可知，吸附后JO-9159炸藥的各模量均減小，可壓縮性系數(shù)較吸附前變大，說明吸附后其剛性、硬度和斷裂強(qiáng)度減小，柔韌性增強(qiáng)，壓縮強(qiáng)度降低。原因可能是：(1)吸附氣體后，由于氣體分子與炸藥分子間的相互作用力(主要是范德華力及氫鍵的作用)，致使炸藥分子間的相互作用力減弱；(2)吸附氣體后，炸藥可能出現(xiàn)孔或間隙結(jié)構(gòu)，致使剛性減弱，可壓縮性增強(qiáng)。此外，各晶面力學(xué)性能差異較大，也表明體系的各向異性特征。

2.2.2吸附分子數(shù)量對JO-9159炸藥力學(xué)性能的影響

以JO-9159炸藥(001)晶面為例，改變炸藥表面吸附氣體分子的數(shù)量，對JO-9159炸藥(001)晶面吸附模型重新進(jìn)行295K下的NPT-分子動力學(xué)模擬，基于分子動力學(xué)模擬軌跡，由靜態(tài)力學(xué)分析得到不同吸附分子數(shù)量下JO-9159炸藥(001)晶面吸附模型的力學(xué)性能參數(shù)，如表2所示。JO-9159炸藥(001)晶面的力學(xué)性能隨吸附分子數(shù)量變化的曲線如圖6所示。

表2　(001)晶面不同吸附分子數(shù)量的力學(xué)性能參數(shù)

圖6　JO-9159炸藥(001)晶面力學(xué)性能隨吸附分子數(shù)量的變化曲線Fig. 6　Mechanical properties of the (001) crystal planeof JO-9159 explosive versus the number of molecules adsorption on its surface

由表2可以看出，隨著吸附分子數(shù)量的增加，體系的彈性系數(shù)減小，表明表面吸附減小了體系的各向異性，增加了體系的各向同性。由圖6可以看出，體系的各模量隨著吸附分子數(shù)量的增加而逐漸減小，可壓縮系數(shù)隨著吸附分子數(shù)量的增加而逐漸增大，表明隨著吸附分子數(shù)量的增加，體系的剛性、硬度和斷裂強(qiáng)度減小，柔韌性增強(qiáng)，壓縮強(qiáng)度降低。

2.2.3吸附溫度對JO-9159炸藥力學(xué)性能的影響

以JO-9159炸藥(001)晶面吸附CO2、HCHO、HCN、N2、O2和H2O各5個分子為例，改變模擬溫度，對JO-9159炸藥(001)晶面吸附模型分別在195、245、295、345和395K 5個溫度下進(jìn)行NPT-分子動力學(xué)模擬，基于分子動力學(xué)模擬軌跡，由靜態(tài)力學(xué)分析得到各個溫度下JO-9159炸藥(001)晶面吸附模型的力學(xué)性能參數(shù)，如表3所示。JO-9159炸藥(001)晶面吸附后力學(xué)性能隨溫度的變化曲線如圖7所示。

表3　JO-9159 炸藥(001)晶面不同溫度下吸附后

圖7　吸附后JO-9159炸藥(001)晶面力學(xué)性能隨溫度的變化曲線Fig. 7　Mechanical properties of the (001) crystal plane of JO-9159 explosive versus the temperature after adsorption

由表3可以看出，在195～395K內(nèi)，隨著溫度的升高，JO-9159炸藥(001)晶面吸附后的彈性系數(shù)總體減小，表明體系的各向異性特征降低，各向同性特征增強(qiáng)。由圖7可以看出，體系的各模量隨著溫度的升高而逐漸減小，可壓縮系數(shù)隨著吸附分子數(shù)量的增加而逐漸增大，表明隨著溫度的升高，體系的剛性、硬度和斷裂強(qiáng)度減小，柔韌性增強(qiáng)，壓縮強(qiáng)度降低。主要原因是PBX的力學(xué)性能除主要依賴于主體炸藥外，還取決于所含高聚物的力學(xué)性能。隨著溫度升高，分子運(yùn)動動能增加，高聚物的鏈段更易于通過主鏈單鍵內(nèi)旋轉(zhuǎn)改變構(gòu)象，增強(qiáng)柔性，進(jìn)而使PBX彈塑性增加。

3結(jié)論

(1)在295K下，JO-9159炸藥表面吸附后的彈性系數(shù)和各模量較吸附前有所減小，表明吸附后其各向同性增長，剛性、硬度和斷裂強(qiáng)度減小，柔韌性增強(qiáng)，壓縮強(qiáng)度降低。

(2)在295K下，隨著JO-9159炸藥表面吸附氣體分子數(shù)量的增加，體系的各向異性減小，各向同性增長，剛性、硬度和斷裂強(qiáng)度減小，柔韌性增強(qiáng)，壓縮強(qiáng)度降低。

(3)在195～395K內(nèi)，隨著溫度的升高，表面吸附后JO-9159炸藥的各向異性特征降低，各向同性特征增強(qiáng)，剛性、硬度和斷裂強(qiáng)度減小，柔韌性增強(qiáng)，壓縮強(qiáng)度降低。

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Effects of Surface Adsorption on Mechanical Properties of JO-9159 Explosive by Molecular Dynamics Simulation

WANG Yu-ling,GUO Ya-nan

(Rocket Force University of Engineering, Xi′an 710025, China)

Abstract:To explore effects of surface adsorption on the mechanical properties of JO-9159 explosive, the amorphous model of six components was constructed by Materials Studio software, and the periodic molecular dynamics simulation was conducted for the (001), (010), (100) crystal surfaces of JO-9159 explosive in COMPASS force field and NPT ensemble. The mechanical properties of JO-9159 explosive were researched based on equilibrium trajectory of model. The results show that at 295K, the isotropy of JO-9159 explosive grows, the stiffness, hardness and breaking strength decrease, the flexibility increases and compression strength decreases after surface adsorption. With increasing the number of gas molecules adsorbed on JO-9159 explosive surface, the anisotropy of JO-9159 explosive decreases and isotropy grows, the stiffness, hardness and breaking strength decrease, the flexibility increases and compression strength decreases. At the temperature ranging from 195 to 395K, with increasing the temperature, the anisotropic feature of JO-9159 explosive decreases and isotropic feature increases after adsorption, the stiffness, hardness and breaking strength decrease, the flexibility increases and compression strength decreases.

Keywords:physical chemistry; JO-9159 explosive; molecular dynamics simulation; surface adsorption; mechanical properties; Materials Studio software

中圖分類號：TJ55;O64

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號：1007-7812(2016)02-0080-06

作者簡介:王玉玲(1971-)，女，副教授，從事含能材料老化效應(yīng)研究。E-mail:wangyulingsa@126.com

收稿日期:2015-12-23；修回日期:2016-02-21

DOI：10.14077/j.issn.1007-7812.2016.02.017