劉 盼 黨同強(qiáng) 何 鵬 何 桃 龍鵬程

（中國科學(xué)院核能安全技術(shù)研究所 中國科學(xué)院中子輸運(yùn)理論與輻射安全重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 合肥 230031）

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核事故下放射性核素多介質(zhì)耦合彌散模型

劉 盼 黨同強(qiáng) 何 鵬 何 桃 龍鵬程

（中國科學(xué)院核能安全技術(shù)研究所 中國科學(xué)院中子輸運(yùn)理論與輻射安全重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 合肥 230031）

摘要建立了高斯煙團(tuán)模型與歐拉輸運(yùn)擴(kuò)散模型的耦合模型，以實(shí)現(xiàn)放射性核素在大氣以及水體中彌散的耦合。通過對大氣和水體彌散模型進(jìn)行對比，驗(yàn)證了各個(gè)模塊的正確性?；谠撃Ｐ?，對中國鉛基研究實(shí)驗(yàn)堆發(fā)生燃料組件熔化事故釋放的131I進(jìn)行仿真分析，對該核素在大氣以及水體中的濃度分布進(jìn)行評估。模擬結(jié)果表明：事故發(fā)生2 h后大氣污染主要分布在10 km內(nèi)，水域污染主要分布在10～20 km處；在該模擬條件下，鉛基堆發(fā)生燃料組件熔化事故后對大氣和水體造成的影響均低于國家限值。

關(guān)鍵詞多介質(zhì)，耦合彌散模型，放射性核素，中國鉛基研究實(shí)驗(yàn)堆，超級蒙特卡羅核計(jì)算仿真軟件系統(tǒng)

基金資助：中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(XDA03040000)資助

第一作者：劉盼，女，1991年5月出生，2013年畢業(yè)于湖北大學(xué)，目前為中國科學(xué)院核能安全技術(shù)研究所研究生在讀，核能科學(xué)與工程專業(yè)，E-mail: pan.liu@fds.org.cn

Supported by the Strategic Priority Research Program of Chinese Academy of Sciences (XDA03040000)

First author: LIU Pan (female) was born in May 1991 and graduated from Hubei University in 2013. Now she is a master candidate at Institute of Nuclear Energy Safety Technology, majoring in nuclear science and engineering, E-mail: pan.liu@fds.org.cn

Received 09 October 2015; accepted 30 November 2015

CLC TL732

核能作為一種新型能源，以其良好的清潔性、經(jīng)濟(jì)性和安全性成為目前可大規(guī)模利用并且有望主導(dǎo)未來的能源系統(tǒng)。然而，核能的開發(fā)也存在較大的潛在風(fēng)險(xiǎn)，一旦發(fā)生事故，放射性物質(zhì)往往會經(jīng)由大氣、水體等介質(zhì)的擴(kuò)散，在短時(shí)間內(nèi)對環(huán)境和公眾產(chǎn)生較大影響。

事故情況下，放射性核素進(jìn)入水域有以下幾種途徑：①液態(tài)放射性物質(zhì)的排放；②大氣中的核素沉積；③河川徑流沖刷[1]。其中，核素沉積是連接大氣與水體介質(zhì)的物理機(jī)制。據(jù)福島核事故的評估，由于大氣沉降進(jìn)入海洋表面的137Cs高達(dá)10 PBq[2]。該擴(kuò)散途徑不容忽視，并且放射性核素的沉降作用會在短時(shí)間內(nèi)造成水體的大面積污染，以及水生生物的劑量影響。因此，建立大氣與水體擴(kuò)散于一體的耦合模式是非常必要的，它是進(jìn)行核事故后果評價(jià)和應(yīng)急決策的基礎(chǔ)。

目前，國內(nèi)對放射性核素的大氣彌散以及水域彌散的研究很多，尤其是大氣彌散模式[3]。然而，關(guān)于不同介質(zhì)之間的耦合彌散卻很少，張士林[1]介紹了污染物質(zhì)從大氣向海洋輸移的數(shù)學(xué)模型，但是該模型僅限于計(jì)算水面上的污染物質(zhì)量，沒有考慮污染物在水域中進(jìn)一步的彌散。

在大氣擴(kuò)散模型中，高斯模型結(jié)構(gòu)簡單，對氣象條件數(shù)據(jù)要求不嚴(yán)，計(jì)算速度快；在水體擴(kuò)散模型中，歐拉輸運(yùn)擴(kuò)散模型，輸入?yún)?shù)少，能簡單快速給出濃度分布的初步預(yù)估。由于核事故下，需要快速模擬放射性核素?cái)U(kuò)散，以支持核應(yīng)急響應(yīng)工作。本文基于高斯模型與歐拉輸運(yùn)擴(kuò)散模型，建立了大氣和水體耦合的放射性核素彌散模型。此工作是在FDS團(tuán)隊(duì)自主研發(fā)的超級蒙特卡羅核計(jì)算仿真軟件系統(tǒng)SuperMC[4-11]平臺上開展的。基于此平臺，分別對大氣和水體模型進(jìn)行驗(yàn)證測試，并將此耦合模型應(yīng)用到中國鉛基研究實(shí)驗(yàn)堆[12-13]發(fā)生燃料組件熔化事故后131I的擴(kuò)散和濃度分布分析。

1 模型與方法介紹

1.1 大氣彌散模型

放射性核素大氣彌散主要由兩部分組成，即隨著風(fēng)向向下風(fēng)向漂移的輸運(yùn)過程和煙團(tuán)自身在水平方向和垂直方向與周圍空氣混合并不斷展寬的擴(kuò)散過程[14]。高斯模型包括煙羽模型和煙團(tuán)模型，余琦等[15]對煙羽模型和煙團(tuán)模型在核應(yīng)急中的應(yīng)用進(jìn)行了比較，結(jié)果表明煙團(tuán)模型的可靠性強(qiáng)于煙羽模型。因此，本研究采用高斯煙團(tuán)模型來模擬放射性核素濃度在空間中的分布，某時(shí)刻

式中：C(x, y, z, t)為空間中(x, y, z)處在t時(shí)刻的污染物濃度；Q為源強(qiáng)，表示污染物的排放量；sx, sy, sz為擴(kuò)散參數(shù)；u為平均風(fēng)速；H為泄露有效高度。

放射性核素在彌散的過程中，一方面由于自身的重力有干沉積作用，另一方面由于雨水的沖刷有濕沉積作用，同時(shí)核素本身會隨時(shí)間發(fā)生衰變。這些都是影響污染物濃度分布的主要因素，需要予以考慮。文獻(xiàn)[17]給出了以上修正因素的處理方法。

另外，核素在衰變的過程中，會產(chǎn)生衰變子體，這些核素處在相同的氣象條件中也會對放射性核素的濃度場產(chǎn)生影響，以131I為例，它的衰變鏈為：

1.2 水體彌散模型

核素在水體中的彌散主要由兩部分組成，即隨著水的遷移運(yùn)動和核素的分散運(yùn)動。遷移運(yùn)動只改變水流中污染物的位置，并不能降低其濃度。分散運(yùn)動可假定污染物質(zhì)點(diǎn)的動力學(xué)特性與水的質(zhì)點(diǎn)一致，服從費(fèi)克第一定律[18]。歐拉輸運(yùn)擴(kuò)散模型，即通過解析解的方法求得污染物的輸運(yùn)方程。

放射性核素在水體中彌散可以用(2)式的三維方程來描述[19]，即：

式中：C(x, y, z, t)為t時(shí)刻(x, y, z)處的污染物濃度；Dx, Dy, Dz為x, y, z方向上的擴(kuò)散系數(shù)；u, v, w為x, y, z方向水體流動速度；li為核素的衰變常數(shù)；S為核素的增加量或減少量，如產(chǎn)生核素的衰變子體。對于點(diǎn)源瞬時(shí)排放情況，(2)式可進(jìn)行求解。

1.3 耦合模型嵌套方法

本文建立的笛卡爾坐標(biāo)系，以平面Z=0為水面，Z>0為大氣部分，Z<0為水體部分；Y軸為正北方向，X軸為正東方向，風(fēng)向通過與正北方向的夾角進(jìn)行轉(zhuǎn)換[20]。

放射性核素在大氣彌散的過程中，由于自身重力以及雨水的沖刷作用，發(fā)生干沉積和濕沉積。沉積的放射性核素可通過總沉積率來計(jì)算[21]，t時(shí)間內(nèi)沉積的總的放射性活度為：

式中：VS為干沉積速率；ù為沖洗系數(shù)，I為降水強(qiáng)度；a、b為經(jīng)驗(yàn)系數(shù)。

公式(3)中，前一項(xiàng)為干沉積率，后一項(xiàng)為濕沉積率。由此可見，在不同的積分時(shí)段以及不同的位置沉積的放射性核素濃度是不同的?？梢约僭O(shè)tD時(shí)間內(nèi)VD區(qū)域產(chǎn)生的污染物具有相同的擴(kuò)散性質(zhì)，將其等效為一個(gè)點(diǎn)源。于是，可以把整個(gè)沉降過程時(shí)間劃分為T段，水面上網(wǎng)格數(shù)劃分為N個(gè)，得到T′ N個(gè)等效瞬時(shí)點(diǎn)源。取時(shí)間段為例，可采用公式(3)計(jì)算到時(shí)刻t1時(shí)所有已釋放的煙團(tuán)在時(shí)間段內(nèi)沉積的活度濃度，對于該時(shí)刻下，網(wǎng)格，該范圍沉積的核素為：

式中：i是指煙團(tuán)數(shù)。由此可同樣計(jì)算出其他網(wǎng)格的核素濃度，且這些等效點(diǎn)源彼此獨(dú)立，水體中任意點(diǎn)的濃度為所有點(diǎn)源在該點(diǎn)濃度的累加。

2 驗(yàn)證測試

2.1 大氣彌散測試

CALPUFF為非定常三維拉格朗日煙團(tuán)模型，它適用于模擬時(shí)空都在變化的氣象條件下污染物的遷移、轉(zhuǎn)化和清除，能夠估算出在預(yù)設(shè)點(diǎn)的濃度。本研究選用CALPUFF程序計(jì)算結(jié)果與大氣彌散結(jié)果進(jìn)行測試校驗(yàn)。采用131I進(jìn)行計(jì)算，核素儲存量為9.51×1017Bq，份額占9.18%；氣象條件為4 m/s，東風(fēng)，E類大氣穩(wěn)定度，無降雨[22]。圖2是均勻氣象條件下CALPUFF程序和高斯煙團(tuán)模型計(jì)算的下風(fēng)向軸線地面131I的時(shí)間積分空氣濃度。

從圖2可以看出，兩者在下風(fēng)向方向上時(shí)間積分濃度整體變化趨勢一致，其中有部分差異，但是也沒有產(chǎn)生數(shù)量級的差別。這是由于CALPUFF模型和高斯煙團(tuán)模型的差異引起的：一方面是對煙團(tuán)的處理，CALPUFF模型考慮了煙團(tuán)的漸近抬升，高斯煙團(tuán)模型以有效釋放高度表示，因此，CALPUFF模型在遠(yuǎn)處的計(jì)算結(jié)果要低于高斯煙團(tuán)模型；另一方面是釋放周期的不同，即不同模型單位時(shí)間內(nèi)允許通過的煙團(tuán)數(shù)不同，因此造成此網(wǎng)格點(diǎn)的濃度值差異。

2.2 水體彌散測試

水體彌散選用文獻(xiàn)[23]中的模擬結(jié)果進(jìn)行對比，設(shè)初始時(shí)刻一次性向水域投入放射性污染物10000 g（主要成分是131I），水域橫向、縱向和垂直方向的速度分別為2、0.3、0.1 m/s，擴(kuò)散系數(shù)分別為40、10、3 m2/s。取放射性核素投放點(diǎn)處為坐標(biāo)原點(diǎn)，排放時(shí)刻記為初始時(shí)刻，核素濃度單位取mg/m3。表1為100 s時(shí)放射性核素的濃度比較，其中Z向坐標(biāo)為0。從該表可以看出，兩者計(jì)算結(jié)果吻合得很好，最大偏差小于2%。

表1　100 s時(shí)放射性核素濃度比較Table 1　Comparison of radionuclide concentration at 100 s

3 應(yīng)用分析

以中國鉛基研究實(shí)驗(yàn)堆發(fā)生燃料組件熔化事故為例，對131I在大氣和水體中的彌散進(jìn)行仿真分析。

3.1 仿真模擬源項(xiàng)

在燃料組件熔化的嚴(yán)重事故工況下，將會有大量氣載放射性裂變物質(zhì)從燃料組件釋放，最終釋放至環(huán)境。本文選取該事故下產(chǎn)生的放射性核素作為源項(xiàng)，取131I進(jìn)行計(jì)算分析。通過氣溶膠動力學(xué)和流動性質(zhì)等理論分析得到，0～2 h內(nèi)假想7盒燃料組件熔化后未經(jīng)過濾釋放到環(huán)境中的131I為1.06×1010Bq[24]。

3.2 氣象條件設(shè)定

根據(jù)廣東沿海地區(qū)大氣邊界層的資料分析顯示，該地區(qū)年平均風(fēng)速較大，達(dá)2.16 m/s，大氣穩(wěn)定度以中性D類為主[25]。本文選取2 h內(nèi)風(fēng)向從SW 到WNW均勻變化，風(fēng)速取2.16 m/s，大氣穩(wěn)定度為D類，無降雨；擴(kuò)散參數(shù)采用Briggs擴(kuò)散參數(shù)。

3.3 水文條件設(shè)定

設(shè)定水體相關(guān)參數(shù)：水流橫向流速為2 m/s，縱向流速為0.5 m/s，垂直方向流速為0.1 m/s，橫向擴(kuò)散系數(shù)為40 m2/s，縱向擴(kuò)散系數(shù)為10 m2/s，垂直方向擴(kuò)散系數(shù)為3 m2/s。

3.4 仿真結(jié)果分析

根據(jù)輸入信息，采用耦合方法計(jì)算t=2 h時(shí)大氣以及水體彌散所得的濃度場如圖3和圖4所示。

其中核素濃度單位為Bq/m3，X方向網(wǎng)格區(qū)間為[0 m, 30000 m]、Y方向網(wǎng)格區(qū)間為[?10000m, 20000 m]；大氣擴(kuò)散網(wǎng)格大小為170 m × 170 m，水域擴(kuò)散在X為[6500 m, 20500 m]，Y為[?8500 m, 15000 m]范圍上網(wǎng)格大小為50 m × 50 m。從模擬結(jié)果可知，大氣彌散濃度最大為24.59 Bq/m3，位于[850m,?250m]處；水體彌散濃度最大為0.124 Bq/m3，位于[13750 m, 6725 m]處?？梢钥闯觯S著時(shí)間的增加，在風(fēng)速和水流速度的共同作用下，污染物可擴(kuò)散到10～20 km處，在短時(shí)間內(nèi)造成遠(yuǎn)處水域大面積污染。根據(jù)《放射防護(hù)規(guī)定》[26]，131I在放射性工作場所空氣中的最大容許濃度為333 Bq/m3；在露天水源中的限制濃度為2.2×104Bq/m3。表明在該模擬條件下，中國鉛基研究實(shí)驗(yàn)堆發(fā)生燃料組件熔化事故后對大氣和水體造成的影響均低于國家限值。

4 總結(jié)

建立了高斯煙團(tuán)模型與歐拉輸運(yùn)擴(kuò)散模型的耦合模型，兩者通過放射性核素的沉積進(jìn)行連接，采用將大氣沉積的核素等效為多個(gè)點(diǎn)源傳遞給水體的方法，進(jìn)而能夠計(jì)算連續(xù)點(diǎn)源和瞬時(shí)點(diǎn)源在不同的氣象條件和水體條件下，從大氣到水體的多介質(zhì)放射性核素濃度分布，從而能夠?yàn)楹耸鹿蕬?yīng)急提供技術(shù)支持。

通過對鉛基堆發(fā)生燃料組件熔化事故產(chǎn)生的131I進(jìn)行仿真分析可知：(1)事故發(fā)生2 h后，大氣污染分布在10 km內(nèi)，水域污染分布在10～20 km處，短時(shí)間內(nèi)造成遠(yuǎn)處水域大面積污染；(2)在該模擬條件下，鉛基堆發(fā)生燃料組件熔化事故后對大氣和水體造成的影響均低于國家限值。

由于本文模型是在一定的假設(shè)條件上建立起來的，簡化處理了一些實(shí)際影響因素。因此，在該模型上考慮水深溫度變化、懸浮物變化等因素是未來研究的方向。

致謝 本文在開展研究工作過程中，得到了FDS團(tuán)隊(duì)其他成員的大力幫助和支持，在此深表感謝！

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A multi-medium coupling dispersion model of radionuclide in a nuclear accident

LIU Pan DANG Tongqiang HE Peng HE Tao LONG Pengcheng
(Key Laboratory of Neutronics and Radiation Safety, Institute of Nuclear Energy Safety Technology, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031, China)

ABSTRACTIn order to predict the dispersion of radionuclides both in atmosphere and aquatorium, a new model was established to couple the Gaussian puff model and Eulerian model. The results of the coupling model presented good agreements with the references, which demonstrated the validity of all the modules. The coupling model was applied to the simulation of diffusion and concentration distribution of131I in atmospheric and aquatic medium in the fuel assembly meltdown accident of China lead-based experiment reactor. The results showed that the distribution range of atmospheric pollutions was within 10 km 2 h after accident, meanwhile distribution range of aquatic pollutions was between 10 km and 20 km. In the fuel assembly meltdown accident, the contaminant concentration in atmospheric and aquatic is still below the national standard limit.

KEYWORDSMulti-medium, Coupling dispersion model, Radionuclide, China lead-based research reactor, SuperMC

Corresponding author:Ph.D. DANG Tongqiang, E-mail: tongqiang.dang@fds.org.cn

收稿日期：初稿2015-10-09；修回2015-11-30

通訊作者：黨同強(qiáng)，博士，E-mail：tongqiang.dang@fds.org.cn

DOI:10.11889/j.1000-3436.2015.rrj.34.020801

中圖分類號TL732