吳世先,朱　輝,齊　燦,亢燕銘*(.桂林航天工業(yè)學(xué)院建筑環(huán)境與能源工程系,廣西 桂林 54004；.東華大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,上海 50090)

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水平表面上多機(jī)理作用下氣溶膠沉積特性數(shù)值分析

吳世先1,朱輝2,齊燦1,亢燕銘2*(1.桂林航天工業(yè)學(xué)院建筑環(huán)境與能源工程系,廣西 桂林 541004；2.東華大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,上海 510090)

摘要：采用離散隨機(jī)模型模擬了水平表面上氣溶膠粒子沉積的微觀過(guò)程.基于隨機(jī)游走方法,求解了微粒在布朗擴(kuò)散和外場(chǎng)遷移兩種輸運(yùn)機(jī)制耦合作用下的運(yùn)動(dòng)軌跡,分析了沉積物形結(jié)構(gòu)特征與微粒輸運(yùn)機(jī)制間的作用關(guān)系,并討論了不同沉積機(jī)制和粒徑分布下的表面沉積水平.結(jié)果表明,低Pe數(shù)下沉積物形態(tài)呈現(xiàn)疏松的粉塵絮團(tuán)結(jié)構(gòu),而在高Pe數(shù)下沉積物則表現(xiàn)出較為緊密的堆積結(jié)構(gòu).不同沉積機(jī)制下粒子沉積形態(tài)結(jié)構(gòu)的差異取決于微粒運(yùn)動(dòng)軌跡的隨機(jī)強(qiáng)度;水平表面最大沉積微粒數(shù)存在一上限值,且與微粒輸運(yùn)機(jī)制和粒徑分布均有關(guān).

關(guān)鍵詞：氣溶膠沉積；隨機(jī)模型；水平表面；粒徑分布；微觀形態(tài)

* 責(zé)任作者, 教授, ymkang@dhu.edu.cn

氣溶膠粒子在水平表面上的沉積是實(shí)際中常見(jiàn)的現(xiàn)象.如在室內(nèi)墻壁、地板和家具表面,工業(yè)超凈車(chē)間的工作臺(tái)面或被加工的電子元器件表面,通風(fēng)管路的壁面以及其他類(lèi)似平面上的沉積污染等[1–5].當(dāng)氣溶膠粒子沉積于通風(fēng)系統(tǒng)的各種表面上時(shí),可造成室內(nèi)環(huán)境污染[6].在電子元件與半導(dǎo)體器件制備過(guò)程中,氣溶膠粒子的附著沉積可導(dǎo)致產(chǎn)品的成品率降低等問(wèn)題[7].由于氣溶膠粒子的沉積污染與大氣環(huán)境密切相關(guān),在我國(guó)城市大氣環(huán)境霾污染加劇的背景下[8–11],并考慮到上述問(wèn)題的沉積污染機(jī)理相似,故研究固壁表面氣溶膠粒子的沉積特性便顯得十分重要.

一般情況下,氣溶膠粒子在固壁上的沉積受重力、溫度梯度、布朗擴(kuò)散及靜電力等機(jī)理的共同影響[12–13].當(dāng)考慮粒子受溫度梯度效應(yīng)作用(即熱泳力)時(shí),Talbot等[14]給出了熱泳力與溫度梯度的關(guān)系式.Goren[15]和Hals等[16]在研究了平板邊界層流內(nèi)粒子熱泳沉積現(xiàn)象時(shí),考慮了擴(kuò)散和熱泳力的耦合效應(yīng).Ye等[17]和Abarham等[18]則以數(shù)值分析法考察了軸對(duì)稱(chēng)流場(chǎng)下熱泳力對(duì)粒子沉積速率的影響[17–18].然而,上述研究均集中于粒子在不同沉積機(jī)理下的沉積速率及沉積量分布等宏觀參數(shù)的分析,無(wú)法給出固體表面氣溶膠沉積后所表現(xiàn)出的微觀形態(tài)結(jié)構(gòu)等重要信息.實(shí)驗(yàn)研究表明[19–20],表面沉積存在單層沉積和多層沉積兩種典型的沉積方式.單層沉積過(guò)程中粒子僅與沉積表面發(fā)生力學(xué)接觸,且粒子以稀疏,非均勻狀態(tài)分布于沉積表面.而對(duì)于多層沉積方式,粒子不僅與表面發(fā)生直接接觸,且相互之間也存在接觸行為,從而導(dǎo)致沉積物的形態(tài)結(jié)構(gòu)完全有別于原始粒子.因此,在評(píng)估器件表面粒子沉積的風(fēng)險(xiǎn)時(shí)或采用某種措施清除通風(fēng)系統(tǒng)內(nèi)壁表面粒子沉積污染時(shí),有必要考慮沉積物的微觀形態(tài)結(jié)構(gòu)及沉積物形態(tài)結(jié)構(gòu)與沉積機(jī)理的內(nèi)在關(guān)聯(lián),以便給出更為準(zhǔn)確的風(fēng)險(xiǎn)估計(jì)和采用更為有效的粒子清除方案.

本文將從氣溶膠粒子擴(kuò)散輸運(yùn)方程出發(fā)建立粒子沉積計(jì)算模型,應(yīng)用隨機(jī)游走方法求解粒子運(yùn)動(dòng)軌跡.通過(guò)追蹤單個(gè)粒子運(yùn)動(dòng)過(guò)程中的空間和時(shí)間信息動(dòng)態(tài)再現(xiàn)粒子沉積過(guò)程的物理圖像,從微觀角度考察粒子沉積形態(tài)結(jié)構(gòu)演變的物理機(jī)制和表面粒子沉積分布的微觀特征,為上述各類(lèi)水平表面粒子沉積風(fēng)險(xiǎn)估計(jì)和有效的粒子沉積污染清除技術(shù)研究提供必要的理論依據(jù).

1　物理模型

對(duì)于房間內(nèi)表面、潔凈車(chē)間工作臺(tái)面和元件表面,所考察粒子空間范圍都相對(duì)較大,故可以將問(wèn)題簡(jiǎn)化為圖1所示的二維情形下水平表面上的氣溶膠粒子沉積過(guò)程.由于實(shí)際沉積過(guò)程中粒子與壁面之間、粒子相互之間的力學(xué)行為十分復(fù)雜,為獲得明確的粒子沉積形態(tài)特征和分析結(jié)果,對(duì)物理模型作如下基本假設(shè):假設(shè)環(huán)境為近似靜風(fēng)條件(如通風(fēng)房間人員所在區(qū)域和工業(yè)潔凈室),即忽略環(huán)境中氣流運(yùn)動(dòng)對(duì)粒子輸運(yùn)行為的影響,重點(diǎn)考慮粒子在分子擴(kuò)散和外場(chǎng)力(重力、電場(chǎng)力及熱泳力)聯(lián)合作用下的耦合沉積行為;假定進(jìn)入計(jì)算區(qū)域的粒子為球形粒子,且具有相同的物性參數(shù);考慮大多數(shù)情況下考察面所處環(huán)境中顆粒物濃度較低,故忽略粒子輸運(yùn)過(guò)程中可能發(fā)生的碰撞、凝并等動(dòng)力學(xué)行為.

圖1　水平表面上粒子沉積模型Fig.1　Model of aerosol deposition on a horizontal solid surface

在上述假定條件下,水平表面粒子輸運(yùn)方程可表示為式(1):

式中:n為計(jì)算域中粒子數(shù)濃度,個(gè)/m3;υa為粒子的外場(chǎng)遷移速度,m/s,包括重力沉降速度、靜電遷移速度及熱泳遷移速度等;D為粒子的熱擴(kuò)散系數(shù),m2/s,可由式(2)求出[21].

式中:k為Boltzmann常數(shù),k = 1.38×10?23J/K;T為熱力學(xué)溫度,K;dp為氣溶膠粒子直徑,m;μ為空氣的動(dòng)力學(xué)黏度,Pa?s;Cs為Cunningham滑移修正系數(shù),用于修正粒子與空氣分子間的滑移作用,由式(3)給出[22].

式中:λ為空氣分子平均自由程,由分子運(yùn)動(dòng)論的相關(guān)理論導(dǎo)出[23].

式中:da為空氣分子直徑,m;P為空氣壓強(qiáng), Pa.

引入如下無(wú)量綱參量:

則粒子的輸送方程可改寫(xiě)為如下無(wú)量綱形式:

式(5)中l(wèi)為特征長(zhǎng)度,本文取為粒子運(yùn)動(dòng)網(wǎng)格長(zhǎng)度, 即l = 1;n0為室內(nèi)環(huán)境空氣中的背景粒子數(shù)濃度.

采用中心差分格式將式(6)作離散化處理后,并令空間網(wǎng)格步長(zhǎng)δX=δY=Δ,則得到如下無(wú)量綱代數(shù)方程組:

將式(7)～式(9)代人式(6),并令Δ = 1,則有:

設(shè)粒子當(dāng)前的空間位置為(X, Y),則下一時(shí)刻粒子在各方向的遷移概率分別記PX+1,Y、PX?1, Y、PX?1,Y和PX,Y?1,見(jiàn)圖1所示.

根據(jù)文獻(xiàn)[24—25]的討論結(jié)果,二維空間中的粒子遷移概率與粒子的濃度滿足如下關(guān)系:

比較式(10)和式(11)容易得到粒子在各個(gè)方向上的遷移概率計(jì)算式為:

由式(5)和式(12)可知,若未受布朗擴(kuò)散作用,粒子將垂直于沉積表面作直線運(yùn)動(dòng).因此,若給定了初始位置,則粒子到達(dá)沉積表面的位置點(diǎn)亦是確定的;但當(dāng)粒子粒徑小于1μm時(shí),布朗擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)開(kāi)始顯現(xiàn),并隨著粒徑減小而增強(qiáng),由于粒子的擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)是一種隨機(jī)運(yùn)動(dòng),故粒子到達(dá)沉積表面的位置點(diǎn)是不確定的.上述各式中的無(wú)量綱Pe數(shù)正好反映了粒子這兩種運(yùn)動(dòng)的相對(duì)強(qiáng)弱.

數(shù)值求解時(shí),假定粒子的初始位置在釋放平面上隨機(jī)產(chǎn)生(圖1),一旦粒子的初始位置確定后,則粒子依據(jù)式(12)給出的遷移概率在計(jì)算區(qū)域運(yùn)動(dòng).若粒子與沉積表面或已沉積粒子發(fā)生碰撞,則粒子粘附;當(dāng)粒子運(yùn)動(dòng)至周期邊界時(shí),則該粒子以相同運(yùn)動(dòng)方向從另一周期面上相同y值處進(jìn)入計(jì)算區(qū)域.

2　結(jié)果與討論

現(xiàn)利用上述模擬方法對(duì)水平表面粒子沉積過(guò)程進(jìn)行數(shù)值模擬.考慮實(shí)際室內(nèi)環(huán)境中懸浮粒子來(lái)源的多樣性,粒子的物理特性(粒子大小、粒度分布等)亦表現(xiàn)出差異性[26–27], 故選取2種粒徑分布作為代表,考察沉積物形態(tài)結(jié)構(gòu)演變的物理機(jī)制和粒子沉積分布特征.

表1　不同粒徑粒子的沉積速度及對(duì)應(yīng)的Pe數(shù)值Table 1　Deposition velocity of aerosol particle with different sizes and Peclet numbers

表2　模擬工況及計(jì)算參數(shù)值Table 2　Values of parameters used in simulated runs

如前所述,Pe數(shù)表征粒子作確定運(yùn)動(dòng)(重力、靜電力及熱泳力)和布朗擴(kuò)散隨機(jī)運(yùn)動(dòng)的相對(duì)大小.本文正是關(guān)注粒子這兩種運(yùn)動(dòng)強(qiáng)弱(即Pe大小)對(duì)粒子沉積微觀行為的影響,而影響粒子確定運(yùn)動(dòng)方式的物理參數(shù),如粒子的密度、環(huán)境溫度、電場(chǎng)強(qiáng)度等則包含在Pe數(shù)表達(dá)式中的分子項(xiàng),影響粒子擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)的物理參數(shù)則包含在Pe數(shù)表達(dá)式中分母項(xiàng).大多數(shù)情形下,靜電力和熱泳力可忽略,故只考慮粒子重力沉降速度,為便于問(wèn)題討論,表1給出了不同粒徑粒子的重力沉降速度、擴(kuò)散速度以及Pe數(shù)值.模擬中所設(shè)定的工況及參數(shù)值列于表2中.表中1μm視作小粒子上限,2μm作為大粒子代表.

2.1沉積物形態(tài)結(jié)構(gòu)特征

圖2給出了不同Pe數(shù)下2種粒徑分布工況下沉積物形態(tài)結(jié)構(gòu)圖.為清楚地表示出沉積物內(nèi)部的微觀形態(tài)結(jié)構(gòu),圖2中僅顯示長(zhǎng)度區(qū)間為200μm (L)沉積表面上的沉積物形態(tài)結(jié)構(gòu).

圖2　不同Pe數(shù)下的粒子沉積物形態(tài)結(jié)構(gòu)Fig.2　Morphologies of deposited particles for different Peclet numbers

對(duì)比圖2(a)和圖2(b)可看出,大粒子的存在并未影響到沉積物形態(tài)結(jié)構(gòu)對(duì)Pe數(shù)的依賴(lài)關(guān)系,隨著Pe數(shù)增大,沉積物形態(tài)結(jié)構(gòu)由疏松的絮團(tuán)結(jié)構(gòu)逐漸向緊密的堆積結(jié)構(gòu)演變.圖2的結(jié)果還表明,較小的Pe數(shù)情形下(Pe＜0.1),粒子直接沉積在表面的數(shù)量較少,更多的粒子是沉積在已沉積的粒子上并形成空間尺度較大的粉塵絮團(tuán)結(jié)構(gòu).在大Pe數(shù)情形下(Pe＞100),直接沉積在表面的粒子數(shù)明顯增多,沉積物的堆積也相對(duì)較為緊密.因此,處在沉積物上層的粒子發(fā)生再懸浮的可能性較大,而處在沉積層中的粒子因受氣流的剪切力較小或不受氣流作用,不易出現(xiàn)懸浮現(xiàn)象.此外,不同Pe數(shù)下粒子在沉積表面上的分布均表現(xiàn)出非均勻性,沉積表面上的某些局部區(qū)域沉積的粒子數(shù)較多,而有些區(qū)域無(wú)粒子沉積.

為說(shuō)明不同Pe數(shù)下沉積物形態(tài)結(jié)構(gòu)差異的內(nèi)在機(jī)制,根據(jù)表1給出的不同粒徑粒子的Pe數(shù)計(jì)算結(jié)果,圖3給出上述幾種Pe數(shù)下粒子的運(yùn)動(dòng)軌跡.

圖3　不同Pe數(shù)的粒子運(yùn)動(dòng)軌跡Fig.3　Trajectories of Particles with different Pe

可見(jiàn),Pe=0.05時(shí)粒子的運(yùn)動(dòng)軌跡表現(xiàn)出強(qiáng)烈的隨機(jī)游走特性,正由于小Pe數(shù)下粒子強(qiáng)烈的隨機(jī)運(yùn)動(dòng),故一旦表面沉積上粒子,則該沉積粒子相比其他未被粒子沉積區(qū)域具有更大的幾率與隨后的作隨機(jī)運(yùn)動(dòng)粒子發(fā)生碰撞.因此,該沉積粒子極易形成較大尺度的粉塵絮團(tuán)結(jié)構(gòu);當(dāng)Pe=100 時(shí),粒子運(yùn)動(dòng)軌跡呈直線,擴(kuò)散作用幾乎消失,沉積物中粒子的空間分布表現(xiàn)出較好的均勻性;對(duì)中等Pe數(shù)(0.05＜Pe＜100),沉積物形態(tài)呈現(xiàn)為過(guò)渡結(jié)構(gòu).

2.2表面沉積粒子數(shù)

從圖2給出的沉積物形態(tài)結(jié)構(gòu)中可直觀察覺(jué)到不同Pe數(shù)下,直接沉積在表面上的粒子數(shù)有所差異.當(dāng)評(píng)估粒子沉積對(duì)器件表面可能造成的損傷和潛在腐蝕時(shí),則更多地關(guān)注與表面發(fā)生直接接觸的粒子數(shù)量,故以下將討論直接沉積于表面的粒子數(shù)與粒子輸運(yùn)機(jī)制和粒徑分布的關(guān)系.

圖4給出了3種不同大小Pe數(shù)下直接沉積在水平表面上的粒子數(shù)NS隨釋放粒子數(shù)NG變化的定量關(guān)系曲線,其中NS為統(tǒng)計(jì)沉積面長(zhǎng)度為400μm上的粒子數(shù).圖4(a)表示單一粒徑粒子(dp=1μm)沉積情形,圖4(b)和圖4(c)分別為表2所示的兩種模擬工況.

圖4　表面沉積粒子數(shù)NS隨釋放粒子數(shù)NG的變化關(guān)系Fig.4　Relationships between number of particles deposited on the surface and number of released particles

由圖4(a)可看出,在沉積初始階段,直接沉積在表面上的微粒數(shù)NS隨釋放微粒數(shù)NG呈迅速增加關(guān)系,隨后增加速度放緩并最終維持在某一定值(稱(chēng)為最大表面沉積微粒數(shù)NS,max),且該值隨著Pe增大而增大.如Pe=0.05時(shí),NS,max=45,而當(dāng)Pe增加至1000時(shí),則NS,max=82,這一模擬結(jié)果與圖2所示的沉積物形態(tài)結(jié)構(gòu)的觀察結(jié)果相一致.

上述NS隨NG的變化關(guān)系還反映出,在沉積的最初階段,所有產(chǎn)生的粒子均可直接沉積在表面上,不存在粒子相互堆積現(xiàn)象,可將這一階段稱(chēng)為單層沉積(圖中的灰色區(qū)域).在單層沉積階段,NS～NG的關(guān)系為近似線性且?guī)缀醪皇躊e數(shù)影響;隨著表面沉積粒子數(shù)的增加,粒子間的相互堆積作用加劇,更多的粒子趨于沉積在已沉積的粒子上,粒子的沉積行為逐漸向多層沉積演變.在沉積過(guò)程的后期階段,NS不再隨NG增加而增大,這表明所有參與沉積的粒子均沉積在已沉積粒子上,而沉積表面無(wú)法再接觸到新的粒子,此階段為多層沉積階段.處于這兩個(gè)階段的中間區(qū),則可視為過(guò)渡階段.

圖5　三種粒徑分布下最大表面沉積粒子數(shù)NS,max與Pe數(shù)間的關(guān)系Fig.5　Relationships between maximum number of particles attached to the surface and Peclet number for three particle size distributions

圖4結(jié)果表明,對(duì)多分散粒子(多種尺度粒子構(gòu)成的粒子群)情形,Pe數(shù)仍對(duì)粒子的表面沉積行為起主導(dǎo)作用.比較圖4a和圖4b的結(jié)果可知,在原有單一粒徑分布(dp=1μm)中增加20%的大粒子(dp=2μm)后,Pe=0.1情形下的NS隨NG的曲線特征與Pe=0.05的結(jié)果十分接近.然而,當(dāng)粒子群中的大粒子數(shù)比例達(dá)到50%時(shí),并未觀察到與圖4b相似結(jié)果,與之相反的情形是大粒子數(shù)增加使粒子的沉積行為向大Pe數(shù)方向偏移,如Pe=1時(shí)的NS～NG關(guān)系曲線已接近Pe=100時(shí)的結(jié)果(圖4c).

由以上模擬結(jié)果可知,無(wú)論粒子沉積的條件如何,直接沉積在表面上的粒子數(shù)均存在一上限值(即表面最大沉積粒子數(shù)),且這一上限值與粒子的輸運(yùn)機(jī)制和粒徑分布均有關(guān).

為清楚地描述表面上最大沉積粒子數(shù)與相關(guān)影響因素間的關(guān)系,將3種粒徑分布粒子下水平表面上最大沉積粒子數(shù)隨Pe數(shù)變化關(guān)系的模擬結(jié)果示于圖5中.圖5結(jié)果說(shuō)明,在0.05＜Pe＜100區(qū)間內(nèi),3種粒徑分布下的最大表面沉積粒子數(shù)NS,max均對(duì)Pe數(shù)敏感,即Pe數(shù)增大,NS,max.均增加;而在Pe＜0.05和Pe＞100兩種情形下,NS,max與Pe數(shù)幾乎無(wú)關(guān).

3　結(jié)論

3.1粒子輸運(yùn)機(jī)制是固體表面上粒子沉積物形態(tài)結(jié)構(gòu)特征演變的決定因素,隨著Pe數(shù)增加,表面上的沉積物由疏松粉塵絮團(tuán)結(jié)構(gòu)逐漸演變?yōu)檩^為緊密的堆積結(jié)構(gòu),而粒徑分布對(duì)沉積物形態(tài)結(jié)構(gòu)影響只在一定范圍內(nèi)起作用;不同Pe數(shù)下的粒子表面沉積分布均表現(xiàn)出非均勻性.

3.2不同輸運(yùn)機(jī)制下粒子運(yùn)動(dòng)軌跡特性是沉積物形態(tài)結(jié)構(gòu)演變的物理本質(zhì).在小Pe數(shù)情形下(Pe＜0.05),粒子的運(yùn)動(dòng)軌跡表現(xiàn)出強(qiáng)烈的隨機(jī)游走特性;而當(dāng)Pe＞100時(shí),粒子幾乎作直線運(yùn)動(dòng);對(duì)中等Pe數(shù)(0.05＜Pe＜100),粒子運(yùn)動(dòng)軌跡的隨機(jī)程度介于二者之間.

3.3依據(jù)粒子沉積過(guò)程的時(shí)間序列,可將粒子沉積過(guò)程分為單層沉積、過(guò)渡沉積和多層沉積.在單層沉積階段,粒子完全沉積在表面上;多層沉積階段,所有參與沉積的粒子均沉積在已沉積粒子上,沉積表面不再接觸新的粒子.無(wú)論粒子沉積的條件如何,直接沉積在表面上的粒子數(shù)均存在一上限值(即表面最大沉積粒子數(shù)),且這一上限值與粒子的輸運(yùn)機(jī)制和粒徑分布均有關(guān).

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Numerical analysis of aerosol deposition onto horizontal surfaces by combined mechanisms.

WU Shi-xian1, ZHU Hui2, QI Can1, KANG Yan-ming2*(1.Department of Building Environment and Energy Engineering, Guilin University of Aerospace Technology, Guilin 541004, China；2.School of Environmental Science and Engineering, Donghua University, Shanghai 201620, China). China Environmental Science, 2016,36(3)：687～693

Abstract：A discrete stochastic model was developed to simulate deposition of aerosol particles onto horizontal solid surfaces. Lattice walk method was employed to solve particle-transport-equation, which allowed obtaining the trajectory of particle motion by combination of migration by external field and diffusion in the calculation domain. The local structures of deposited particles forming dust layer, the relationship between structure of dust layer and mechanisms of particle transport, and the number of the particles attached to a horizontal surface were investigated. The results showed that for low values of Peclet number, when diffusion was a controlling mechanism of aerosol transport, dust layers might exhibit more open and looser structures, while the layer structures were dense and tight at high values of Peclet number. Differences of aerosol deposition morphology between different transport mechanisms were caused by different random intensities of particle motion. Additionally, there was an upper limit of the maximum number of particles attached to the surface, and it strongly depended on particle transport mechanisms and size distributions.

Key words：aerosol deposition；stochastic model；horizontal surface；size distribution；micromorphology

作者簡(jiǎn)介：吳世先(1978—),男,湖北武漢人,碩士,主要從事城市大氣環(huán)境與室內(nèi)空氣品質(zhì)研究.發(fā)表論文10篇.

基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金(51278094,51578121);廣西高校科學(xué)技術(shù)研究(2013YB275)資助項(xiàng)目

收稿日期：2015-06-25

中圖分類(lèi)號(hào)：X701.2,TQ021,TU834

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

文章編號(hào)：1000-6923(2016)03-0687-07