陳多宏,李　梅,黃　渤,蔣　斌,張　濤,江　明,謝　敏,鐘流舉,畢新慧,呂小明,張　干,周　振(.廣東省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心,國家環(huán)境保護(hù)區(qū)域空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣東省環(huán)境保護(hù)大氣二次污染研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣東 廣州 5008；.暨南大學(xué)大氣環(huán)境安全與污染控制研究所,廣東 廣州 506；.廣州禾信分析儀器有限公司,廣東 廣州 5050；.中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所,有機(jī)地球化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣東 廣州5060)

?

區(qū)域大氣細(xì)粒子污染特征及快速來源解析

陳多宏1,李梅2*,黃渤3,蔣斌2,張濤1,江明1,謝敏1,鐘流舉1,畢新慧4,呂小明1,張干4,
周振2(1.廣東省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心,國家環(huán)境保護(hù)區(qū)域空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣東省環(huán)境保護(hù)大氣二次污染研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣東 廣州 510308；2.暨南大學(xué)大氣環(huán)境安全與污染控制研究所,廣東 廣州 510632；3.廣州禾信分析儀器有限公司,廣東 廣州 510530；4.中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所,有機(jī)地球化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣東 廣州510640)

摘要：在廣東大氣超級(jí)站使用單顆粒氣溶膠飛行時(shí)間質(zhì)譜儀(SPAMS)等儀器開展綜合觀測(cè),2013年12月共監(jiān)測(cè)到兩個(gè)污染過程,主要的化學(xué)成分為元素碳(EC),占總顆粒數(shù)的56.8%,其次為有機(jī)碳(OC)和重金屬(HM),分別占總顆粒數(shù)的12.7%和10.1%.兩個(gè)污染過程中,不同顆粒類別的變化趨勢(shì)有差異,說明兩個(gè)污染過程的污染特征有所不同.污染來源分析發(fā)現(xiàn),監(jiān)測(cè)期間主要受到機(jī)動(dòng)車尾氣源和燃煤源的影響,二者分別占24.8%和22%;其次為工業(yè)工藝源和生物質(zhì)燃燒,分別占16.4%和10.3%.第一個(gè)污染過程中,工業(yè)工藝源是首要污染源,而隨著顆粒物濃度的增高,燃煤和二次無機(jī)氣溶膠的比例明顯增加,說明此污染過程中受一次污染源(燃煤源和工業(yè)工藝源)和二次光化學(xué)反應(yīng)的復(fù)合影響.而第二個(gè)污染過程中,機(jī)動(dòng)車尾氣為首要污染源,其次是燃煤和工業(yè)工藝源,整個(gè)過程中各源的比例較為穩(wěn)定,說明該次污染過程主要由不利氣象條件導(dǎo)致的污染物累積形成.

關(guān)鍵詞：超級(jí)站；SPAMS；大氣細(xì)顆粒物；快速來源解析

* 責(zé)任作者, 博士, limei2007@163.com

細(xì)顆粒物是大氣的重要組分,其化學(xué)組成復(fù)雜,粒徑小,在環(huán)境中停留時(shí)間長(zhǎng),可顯著降低大氣能見度,改變成云過程,在氣候變化中起到重要作用[1];同時(shí),細(xì)顆粒物中含有重金屬、多環(huán)芳烴和酸性物質(zhì)等眾多有毒有害物質(zhì),對(duì)人體健康尤其是呼吸系統(tǒng)和血液循環(huán)系統(tǒng)具有明顯損害作用[2-5].近年來,大氣污染頻發(fā),影響范圍擴(kuò)大,亟需開展PM2.5污染防治行動(dòng)[6].

為了更有效地解決顆粒物污染的問題,制定科學(xué)的污染控制政策與措施,對(duì)細(xì)粒子開展源解析研究工作十分重要.細(xì)粒子源解析的傳統(tǒng)方法是采用濾膜采樣與分析,再運(yùn)用源解析模型分析污染來源[7].該方法通常需要長(zhǎng)時(shí)間的樣品采集,而且要求樣品數(shù)量較多,需要花費(fèi)大量的人力、物力;另外,從污染事件發(fā)生到樣品收集再到組分分析和源解析,需時(shí)較長(zhǎng),所得結(jié)果時(shí)效性不強(qiáng),不利于高污染事件的及時(shí)診斷和應(yīng)急響應(yīng)[8].本研究利用在線氣溶膠質(zhì)譜儀(SPAMS)、PM2.5在線監(jiān)測(cè)儀等儀器,開展高時(shí)間分辨率的細(xì)粒子化學(xué)成分和粒徑分布的聯(lián)合監(jiān)測(cè),綜合分析細(xì)粒子污染特征,并針對(duì)不同污染過程,開展快速源解析研究,為及時(shí)、有效地反映細(xì)粒子污染隨著氣象條件和污染源變化的響應(yīng)提供科學(xué)支撐.

目前,在線氣溶膠質(zhì)譜的在線源解析研究起步較晚,缺乏本地化的一次排放源化學(xué)成分譜[9]、對(duì)質(zhì)量濃度測(cè)定結(jié)果不夠準(zhǔn)確等問題,會(huì)對(duì)解析結(jié)果造成一定不確定性的影響.本研究參考國內(nèi)外一次排放源化學(xué)成分譜,初步建立了在線源解析方法,分析珠江三角洲典型區(qū)域大氣污染來源.

1　實(shí)驗(yàn)和方法

1.1樣品采集

采樣點(diǎn)設(shè)置在位于廣東鶴山的大氣超級(jí)監(jiān)測(cè)站,相關(guān)研究已經(jīng)對(duì)站點(diǎn)有所描述[10].2013年12月1～31日,使用在線氣溶膠質(zhì)譜儀(SPAMS)(廣州禾信分析儀器有限公司生產(chǎn))和PM2.5在線監(jiān)測(cè)儀開展高時(shí)間分辨率的聯(lián)合監(jiān)測(cè).監(jiān)測(cè)期間SPAMS共采集2434406個(gè)顆粒,其中同時(shí)具有粒徑和正負(fù)離子信息的顆粒1320876個(gè),粒徑范圍為0.2～2.0μm.

1.2SPAMS工作原理

SPAMS的工作原理、基本性能和質(zhì)量控制已有文獻(xiàn)進(jìn)行了詳細(xì)的闡述[11-12].簡(jiǎn)單來說,氣溶膠顆粒通過0.1mm的進(jìn)樣微孔引入到空氣動(dòng)力學(xué)透鏡,被聚焦成為筆直運(yùn)動(dòng)的粒子束進(jìn)入真空測(cè)徑系統(tǒng).粒子束觸發(fā)雙測(cè)徑激光完成粒徑測(cè)定和顆粒數(shù)目統(tǒng)計(jì),并觸發(fā)電離激光,在電離腔內(nèi)將顆粒物打擊成離子碎片,再由雙極飛行時(shí)間質(zhì)量分析器對(duì)氣溶膠顆粒化學(xué)組分進(jìn)行檢測(cè).

1.3數(shù)據(jù)分析

顆粒的粒徑及質(zhì)譜信息輸入到MATLAB7.12上運(yùn)行的SPAMS Data Analysis V2.2軟件包進(jìn)行處理.首先通過自適應(yīng)共振理論神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法(ART-2a)對(duì)采集到的顆粒進(jìn)行自動(dòng)分類[13],該算法能夠根據(jù)顆粒質(zhì)譜中離子峰的種類及強(qiáng)度自動(dòng)將相似的顆粒歸為同一類,本研究中使用的ART-2a算法參數(shù)如下:警戒因子為0.75,學(xué)習(xí)率為0.05,迭代次數(shù)為20.ART-2a將所有的顆粒分成了數(shù)百種顆粒類型,然后再通過人工根據(jù)化學(xué)成分特征將其合并為8類:元素碳(EC)、有機(jī)碳(OC)、元素-有機(jī)碳混合碳(ECOC)、富鈉(Na-rich)、富鉀顆粒(K-rich)、左旋葡聚糖顆粒(LEV)、重金屬顆粒(HM)和富硅顆粒(Si-rich),它們占總顆粒數(shù)的90%以上,粒徑為0.2～2.0μm.然后,根據(jù)各類污染源的排放特征,采用示蹤離子法將采集到的環(huán)境顆粒物分為海鹽、揚(yáng)塵、生物質(zhì)燃燒、汽車尾氣、燃煤、工業(yè)工藝源、純二次無機(jī)氣溶膠及其他等8種來源.

2　結(jié)果與討論

2.1監(jiān)測(cè)期間空氣質(zhì)量狀況

圖1為監(jiān)測(cè)期間鶴山超級(jí)站的PM2.5濃度及SPAMS采集顆粒數(shù)關(guān)系圖,可以看到SPAMS采集顆粒數(shù)與PM2.5具有較好的相關(guān)性(r2=0.65),因此SPAMS的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)較好地反映了細(xì)顆粒物污染狀況.此結(jié)果與前期研究結(jié)果一致[14].

監(jiān)測(cè)期間,共捕獲到兩個(gè)污染過程,PM2.5濃度平均濃度為91μg/m3(7～188μg/m3).第一次污染形成過程較為典型,由5～9日,PM2.5濃度迅速升高,最高達(dá)到184μg/m3;而第二次污染過程,由27～28日顆粒物濃度達(dá)到最高值,隨即迅速降低,持續(xù)時(shí)間較短.

圖1　監(jiān)測(cè)期間采集顆粒數(shù)與PM2.5隨時(shí)間變化趨勢(shì)Fig.1　Temporal profiles of SPAMS number concentration and PM2.5mass concentration during the sampling period

2.2監(jiān)測(cè)期間氣象條件

圖2為監(jiān)測(cè)期間氣象條件變化趨勢(shì)圖,從圖中可以看出,上半個(gè)月平均風(fēng)速在1.7m/s左右,而到了下半個(gè)月風(fēng)速為2.5m/s左右;上半個(gè)月的平均溫度(15.5℃)高于下半個(gè)月(11℃);濕度在20%～80%之間;監(jiān)測(cè)期間12月14～18日有降水.

2.3顆粒物化學(xué)組成

2.3.1不同類別顆粒物質(zhì)譜特征圖3為8類顆粒質(zhì)譜特征:元素碳顆粒正負(fù)譜圖中含有一系列C簇離子峰(m/z=±12);有機(jī)碳顆粒正譜圖中含有明顯有機(jī)碳碎片峰如:C2H+(m/z=27)、C3H+(m/z=37)、C2H3O+/C2H5N+(m/z=43)、C4(m/z=51)、C5(m/z=63)、C6(m/z=77)[15];元素-有機(jī)混合碳顆粒除含有明顯的C簇離子峰外,正譜圖中混有有機(jī)碳碎片離子特征峰;富鉀顆粒正譜圖中含有較高強(qiáng)度的K+離子峰,負(fù)譜圖中含有明顯的硝酸鹽()及硫酸鹽()離子峰,在已有的研究中往往將K+作為生物質(zhì)燃燒的示蹤離子[16-17];左旋葡聚糖顆粒正譜圖含有明顯的K+離子峰,負(fù)譜圖中含有CN-(-26)、 C2H5O-(-45)、(-59)及(-73)等左旋葡聚糖的碎片離子峰[18],這類顆粒與富鉀顆粒相似,可能同樣來源于生物質(zhì)燃燒[19-20];富鈉顆粒正譜圖中含有明顯的Na+和K+離子峰,且Na+的信號(hào)強(qiáng)度高于K+,此外,此類顆粒中往往伴隨Na2OH+(m/z=63)和Na2Cl+(m/z=81)離子峰,負(fù)譜圖中含有較高強(qiáng)度的硝酸鹽()離子峰,但硫酸鹽()離子峰強(qiáng)度很低,這樣的質(zhì)譜特征表明該類顆粒是由海水濺沫蒸發(fā)而成的海鹽顆粒;重金屬顆粒正譜圖含有明顯的金屬(Fe+及 Pb+)離子峰,負(fù)譜圖中硝酸鹽(、)及硫酸鹽()離子峰明顯,說明這類型顆粒很可能來自于工業(yè)源;富硅顆粒正譜圖中有明顯的地殼元素(Na+、Al+、K+、Ca+)的離子峰,負(fù)譜圖中含有明顯的硅酸鹽(、)的離子峰,說明它們主要來源于自然界的揚(yáng)塵[21-24].

圖2　監(jiān)測(cè)期間氣象條件Fig.2　Meteorological conditions during the sampling period

圖3　監(jiān)測(cè)期間各類顆粒物的平均質(zhì)譜Fig.3　Averaged mass spectra of each particle type during the sampling period

2.3.2監(jiān)測(cè)期間顆粒物化學(xué)組成圖4為監(jiān)測(cè)期間細(xì)顆粒物的平均化學(xué)組成.整個(gè)監(jiān)測(cè)過程中,主要的化學(xué)成分為元素碳(EC),占總顆粒數(shù)的56.8%,其次為有機(jī)碳(OC)和重金屬(HM),分別占總顆粒數(shù)的12.7%和10.1%.

由各類別顆粒數(shù)量和百分比隨時(shí)間的變化趨勢(shì)圖(圖5～圖6)可以看出,在整個(gè)監(jiān)測(cè)過程中元素碳顆粒無論是在絕對(duì)顆粒數(shù)量還是在百分比含量上都占據(jù)了絕對(duì)優(yōu)勢(shì).EC顆粒數(shù)與PM2.5的變化趨勢(shì)最為吻合,二者相關(guān)系數(shù)達(dá)到了0.816,而其他顆粒類型與PM2.5的相關(guān)性則相對(duì)較弱,說明EC顆粒在不利擴(kuò)散天氣條件下的累積是污染PM2.5濃度升高的主要原因之一.而由圖中可以發(fā)現(xiàn),除EC與顆粒物濃度變化較為一致外,其他顆粒類別在兩次污染過程中表現(xiàn)出了不同的變化規(guī)律,說明這兩次污染過程有所不同.

第一次污染過程,除EC和ECOC顆粒外,其余類別顆粒在污染初期隨顆粒物濃度增長(zhǎng)有明顯增加,然而在污染發(fā)生過程中后期(12月5～9 日),絕對(duì)數(shù)濃度反而隨顆粒物濃度增長(zhǎng)而下降,表明該污染過程主要是由EC顆粒累積造成的.

第二次污染過程中,OC顆粒數(shù)濃度明顯低于第一次污染過程,并且隨顆粒物濃度增加變化不大,而HM顆粒的數(shù)濃度則有明顯增加,并出現(xiàn)多個(gè)高峰值,說明該污染過程中有明顯的重金屬顆粒排放.

圖4　監(jiān)測(cè)期間細(xì)顆粒物平均化學(xué)組成Fig.4　Chemical composition of detected ambient aerosols during the sampling period

圖5　監(jiān)測(cè)期間各顆粒類型數(shù)量和百分比隨時(shí)間變化Fig.5　Temporal profiles of SPAMS number concentration and percentage for each particle type

圖6　各類別顆粒數(shù)隨時(shí)間變化趨勢(shì)Fig.6　Temporal profiles of SPAMS number concentration for each particle type

2.4PM2.5來源解析探討

圖7　區(qū)域PM2.5污染來源解析Fig.7　Source apportionment results of regional PM2.5

2.4.1主要來源分析圖7和圖8為整個(gè)監(jiān)測(cè)過程中的PM2.5源解析結(jié)果及隨時(shí)間變化趨勢(shì).從圖中可以看出,超級(jí)站在監(jiān)測(cè)期間主要受到機(jī)動(dòng)車尾氣源和燃煤源的影響,二者分別占24.8% 和22%,其次為工業(yè)工藝源和生物質(zhì)燃燒,分別占16.4%和10.3%.

從圖8可以看出,兩次污染過程的顆粒物來源差別較大,第一次污染過程初期,工業(yè)工藝源是首要污染源,而隨著顆粒物濃度的增高,二次無機(jī)氣溶膠的比例明顯增加,說明在此污染過程中,氣象條件利于二次離子的生成,使得PM2.5濃度明顯增加.而第二次污染過程中,機(jī)動(dòng)車尾氣變?yōu)槭滓廴驹?其次是燃煤和工業(yè)工藝源,而整個(gè)過程中各源的比例較為穩(wěn)定,說明該次污染過程主要由不利氣象條件導(dǎo)致的污染物累積造成.不同于第一個(gè)污染過程的是,生物質(zhì)燃燒的貢獻(xiàn)在第二個(gè)污染過程中與顆粒物濃度的變化趨勢(shì)一致,這說明生物質(zhì)燃燒對(duì)該次污染的形成也有一定貢獻(xiàn).

圖8　監(jiān)測(cè)期間顆粒物來源隨時(shí)間變化趨勢(shì)Fig.8　Temporal profiles of PM2.5

2.4.2典型污染過程分析單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀可實(shí)時(shí)在線快速獲取污染源解析的結(jié)果(以小時(shí)計(jì)),可以捕捉每一個(gè)微小的污染過程,為顆粒物來源變化情況提供強(qiáng)有力的保證.由于第一次污染過程持續(xù)時(shí)間較長(zhǎng),污染較為嚴(yán)重,因此,選取其中的顆粒物濃度高峰值和低谷值時(shí)段其進(jìn)行詳細(xì)分析.

表1為具體時(shí)段信息,圖9為各類污染源的變化趨勢(shì),從圖中可以看出:

(1)隨著PM2.5質(zhì)量濃度的增加,燃煤源的貢獻(xiàn)逐漸增加;

(2)總體來看,PM2.5質(zhì)量濃度高峰時(shí)段,燃煤源和工業(yè)源比例高于低谷時(shí)段;

(3)隨著顆粒物濃度的增高,純二次無機(jī)氣溶膠(主要是以亞硝酸鹽、硝酸鹽及硫酸鹽成分為主的顆粒)比例有所增加,但不是造成此次污染的主要污染源.

綜上分析,超級(jí)站在第一次污染過程中受到一次污染源(燃煤源和工業(yè)工藝源)和二次污染的共同影響.

表1　污染過程中顆粒物高峰和低值時(shí)段Table 1　Detailed information of PM2.5peak hours and low hours during the pollution process

圖9　第一次污染過程中不同時(shí)段顆粒物來源Fig.9　PM2.5sources at different times during the first pollution process

3　結(jié)論

3.1超級(jí)站大氣顆粒物類型主要可分為8種:元素碳(EC)、有機(jī)碳(OC)、元素—有機(jī)碳混合(ECOC)、海鹽(Na-K)、富鉀顆粒(K-rich)、左旋葡聚糖顆粒(LEV)、重金屬顆粒(HM)和富硅(Si-rich).

3.2觀測(cè)期間共監(jiān)測(cè)到兩次污染過程,在整個(gè)持續(xù)污染過程中,顆粒物最主要的化學(xué)成分為EC.兩個(gè)污染過程中,不同顆粒類別的變化趨勢(shì)有所差異,說明兩個(gè)污染過程有所不同.

3.3污染來源分析發(fā)現(xiàn),監(jiān)測(cè)期間主要受到機(jī)動(dòng)車尾氣源和燃煤源的影響,二者分別占24.8% 和22%,其次為工業(yè)工藝源和生物質(zhì)燃燒,分別占16.4%和10.3%.

3.4第一個(gè)污染過程中,工業(yè)工藝源是首要污染源,而隨著顆粒物濃度的增高,燃煤和二次無機(jī)氣溶膠的比例明顯增加,說明此污染過程中,主要受到一次污染源(燃煤源和工業(yè)工藝源)和二次光化學(xué)反應(yīng)加劇污染的復(fù)合影響.而第二個(gè)污染過程中,機(jī)動(dòng)車尾氣變?yōu)槭滓廴驹?其次是燃煤和工業(yè)工藝源,而整個(gè)過程中各源的比例較為穩(wěn)定,說明該次污染過程主要由不利氣象條件導(dǎo)致的污染物累積造成.

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《中國環(huán)境科學(xué)》影響因子學(xué)科排名再獲第一

根據(jù)中國科學(xué)技術(shù)信息研究所2015年10月份發(fā)布的《2014年版科技期刊引證報(bào)告(核心版)》,《中國環(huán)境科學(xué)》核心影響因子1.595,學(xué)科排名繼續(xù)位居第一.

《中國環(huán)境科學(xué)》編輯部

The pollution characteristics and source apportionment of regional atmospheric fine particles.

CHEN Duo-hong1, LI Mei2*, HUANG Bo3, JIANG Bin2, ZHANG Tao1, JIANG Ming1, XIE Min1, ZHONG Liu-ju1, BI Xin-hui4, LV Xiao-ming1, ZHANG Gan4, ZHOU Zhen2(1.Guangdong Environmental Monitoring Center, State Environmental Protection Key Laboratory of Regional Air Quality Monitoring, Guangdong Environmental Protection Key Laboratory of Atmospheric Secondary Pollution, Guangzhou 510308, China；2.Institute of Technology on Atmospheric Environmental Safety and Pollution Control, Jinan University, Guangzhou 510632, China；3.HeXin Mass Spectrometry Guangzhou 510530, China；4.State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China). China Environmental Science, 2016,6(3)：651～659

Abstract：Single particle aerosol mass spectrometer (SPAMS) was used to analyze the single particle characteristics of aerosols in Heshan, in December 2012. Two typical pollution processes were captured during the sampling period. The fine particles were dominated by elemental carbon (EC), which accounted for 56.8% of total particles. Organic carbon (OC) and heavy metal (HM) accounted for 12.7% and 10.1% of sampled particles, respectively. Different particle types showed different temporal profiles during the two pollution processes, indicating the characteristics of the two processes were different. The source apportionment results showed that the most important PM(2.5)sources in this region were vehicle emission and coal combustion, accounting for 24.8% and 22% of PM(2.5), respectively. Industry emission and biomass burning were also important, contributing 16.4% and 10.3% to total PM(2.5)particles, respectively. During the first pollution process, industry emission was the most important source, and the contribution of coal combustion and secondary inorganic aerosol were found to be increasing with PM(2.5)concentration, implying that primary emission as well as enhanced secondary photochemical reaction played important roles in the increasing of PM(2.5)concentration. However, vehicle emission was the most important source during the secondary pollution process, and the proportion of each sourcebook=652,ebook=15was stable during the whole pollution process, indicating this process was induced by the accumulation of pollutants under unfavorable meteorological conditions.

Key words：super monitoring station；SPAMS；atmospheric particles；fast source apportionment

作者簡(jiǎn)介：陳多宏(1979-),男,教授級(jí)高工,博士,主要從事區(qū)域空氣質(zhì)量觀測(cè)與預(yù)報(bào)預(yù)警等工作.

基金項(xiàng)目：科技支撐項(xiàng)目資助(2014BAC21B03,2014BAC21B01);2014年廣東省公益研究與能力建設(shè)專項(xiàng)資金(2014B020216005)

收稿日期：2015-06-24

中圖分類號(hào)：X831

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

文章編號(hào)：1000-6923(2016)03-0651-09