郁海燕　湯曉斌,2　王 鵬　陳飛達　柴 浩　陳 達,2（南京航空航天大學(xué) 核科學(xué)與工程系　南京 2006）2（江蘇省核能裝備材料工程實驗室　南京 2006）

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基于蒙特卡羅方法的新型乏燃料干式貯存容器輻射安全仿真驗證

郁海燕1湯曉斌1,2王 鵬1陳飛達1柴 浩1陳 達1,2
1（南京航空航天大學(xué) 核科學(xué)與工程系南京 210016）
2（江蘇省核能裝備材料工程實驗室南京 210016）

摘要針對自主設(shè)計的貯存24組燃耗深度為45 GWD/MTU的乏燃料組件的CHN-24型專用容器臨界及輻射屏蔽問題，采用蒙特卡羅程序MCNP，建立CHN-24容器臨界及輻射屏蔽計算模型。研究結(jié)果表明：正常貯存條件下容器內(nèi)乏燃料的有效增殖因數(shù)(keff)為0.283，發(fā)生浸水事故時，keff隨著容器內(nèi)水位升高逐漸增大，注滿水時keff達到最大值0.706；容器表面劑量當量率隨浸水量增大而減??；正常貯存條件下，即無水浸入時，容器表面及距表面1 m處的最大劑量當量率值分別為0.42 mSv·h-1、0.08 mSv·h-1。以上均符合國際原子能機構(gòu)規(guī)定的臨界及劑量安全標準，同時表明蒙特卡羅方法可應(yīng)用于乏燃料容器的臨界及輻射屏蔽安全驗證。該研究為我國研發(fā)具有自主知識產(chǎn)權(quán)的核電乏燃料貯存專用容器提供了一定的參考依據(jù)。

關(guān)鍵詞蒙特卡羅方法，乏燃料容器，臨界安全，輻射屏蔽

江蘇省產(chǎn)學(xué)研聯(lián)合創(chuàng)新資金項目(No.BY2014003-04)、南京航空航天大學(xué)研究生創(chuàng)新基地開放基金(No.kfjj20150602)、江蘇高校優(yōu)勢學(xué)科建設(shè)工程

項目資助

第一作者：郁海燕，女，1992年出生，2014年畢業(yè)于南京航空航天大學(xué)，現(xiàn)為碩士研究生，研究方向為核輻射劑量與防護

Supported by the Cooperative Innovation Fund Project of Jiangsu Province(No.BY2014003-04),Foundation of Graduate Innovation Center in Nanjing

University of Aeronautics and Astronautics(No.kfjj20150602),the Priority Academic Program Development of Jiangsu Higher Education Institutions

First author:YU Haiyan,female,born in 1992,graduated from Nanjing University of Aeronautics and Astronautics in 2014,master student,focusing on

radiation dose and protection

Monte Carlo-based simulation on radiation shielding verification for a dry spent fuel storage model

YU Haiyan1TANG Xiaobin1,2WANG Peng1CHEN Feida1CHAI Hao1CHEN Da1,2
1(Nuclear Science and Engineering,Nanjing University of Aeronautics and Astronautics,Nanjing 210016,China)2(Jiangsu Key Laboratory of Nuclear Energy Equipment Materials Engineering,Nanjing 210016,China)

AbstractBackground:Radiation shielding performance and criticality safety play important roles in the safety performance of dry fuel container.Purpose:The purpose is to develop a type of dry spent fuel storage CHN-24 container,which can contain burn-up 45 GWD/MTU spent fuel totaled 24 groups.Methods:Radiation shielding performance and criticality safety were checked and validated using Monte Carlo method to establish a radiation-dose rate-calculation model for the CHN-24 container.Results:The fuel keffin container under normal storage condition was 0.283,which increased gradually with the water level and reached the maximum 0.706 at the highest level.The dose equivalent rates decreased with the increasing flooding,and under normal condition,the dose rates at the surface of the container and at a distance of 1 m from the surface were 0.42 mSv·h-1and 0.08 mSv·h-1,respectively,which conforms to the radiation safety standards of International Atomic Energy Agency(IAEA).Conclusion:The results showed that Monte Carlo method can be applied to verify the critical security and radiation shielding performance ofdry spent fuel container.

Key wordsMonte Carlo method,Dry fuel container,Criticality safety,Radiation shielding

核安全是核電發(fā)展的生命線，確保核電乏燃料的安全貯存、運輸是核安全的重要環(huán)節(jié)。為解決日益突出的乏燃料中短期貯存問題，世界各核大國積極推崇并逐步推廣干式乏燃料貯存容器[1-4]，而我國尚無具有獨立自主知識產(chǎn)權(quán)的核電乏燃料貯存專用容器投入使用。因此，自主設(shè)計研發(fā)大容量、安全經(jīng)濟的核電乏燃料干式貯存專用容器具有重要的現(xiàn)實意義。針對國內(nèi)普遍采用的45 GWD/MTU乏燃料組件，南京航空航天大學(xué)核科學(xué)與工程系近年開展了可貯存24組該類乏燃料組件的乏燃料貯存容器的設(shè)計工作；參考世界各國性能優(yōu)越的貯存容器，依據(jù)國際原子能機構(gòu)(International Atomic Energy Agency,IAEA)規(guī)定的放射性物質(zhì)安全運輸標準[5]，綜合考慮經(jīng)濟實用性和安全可靠性，設(shè)計了新型干法貯存容器——CHN-24型專用容器。

乏燃料容器的設(shè)計過程與安全驗證是互相推進的過程。因?qū)嶒灄l件和相關(guān)法規(guī)的限制，尚無法采用實驗驗證其臨界及屏蔽安全性能[6]，而蒙特卡羅方法是目前廣泛使用的臨界及屏蔽計算方法，故本文采用蒙特卡羅軟件MCNP計算驗證CHN-24型乏燃料容器的臨界及屏蔽安全性能。

1　CHN-24容器簡介

CHN-24型專用容器為Cu/304不銹鋼/中子屏蔽體多層復(fù)合式結(jié)構(gòu)。其內(nèi)部組裝的支撐鑄鐵起穩(wěn)固、緩沖保護作用，防止乏燃料組件在運輸中破損；另外以銅作為內(nèi)襯層，大大提高了容器的傳熱性能。相較國外同類乏燃料貯存容器，該容器具有傳熱性能好[7]、制造成本低、機械強度高等特點。

容器總高度為440 cm，內(nèi)部可貯組件最高高度為370 cm，容器內(nèi)部直徑為152 cm，光子屏蔽層側(cè)面總厚度32 cm、上下底厚度為31 cm。其中光子屏蔽層包括導(dǎo)熱銅層（側(cè)面厚3 cm，上下底面各10cm）及304型不銹鋼層（側(cè)面厚29 cm，上下底面各21 cm）。在光子屏蔽層外部包裹厚度為6 cm的中子屏蔽層（樹脂基復(fù)合材料）。最外層包裹1 cm厚的包殼（304不銹鋼），容器內(nèi)部在組件吊籃四周均勻配裝8塊4 cm×20 cm×270 cm的吊籃固定器（支撐鑄鐵），如圖1所示。

圖1　CHN-24型專用容器結(jié)構(gòu)簡圖　(a)容器縱剖面，(b)容器橫剖面Fig.1　Diagram of CHN-24 container structures.(a)Longitudinal section,(b)Transverse section

2　計算方法

除了要求CHN-24型專用容器具有較好的傳熱性能，需特別考慮乏燃料貯存時由輻射引起的安全問題及臨界安全問題，因此CHN-24型乏燃料專用貯存容器須符合IAEA規(guī)定的《放射性物質(zhì)安全運輸規(guī)則》：乏燃料貯存于容器內(nèi)須滿足次臨界條件，即有效增殖因數(shù)keff小于0.9；容器可有效屏蔽乏燃料的放射性，容器外表面劑量當量率最高為2mSv·h-1，距離容器表面1 m處，劑量當量率不超過0.1 mSv·h-1。同時，為保證乏燃料的安全貯存，須考慮發(fā)生浸水事故時，容器的臨界及輻射屏蔽安全。故本文主要研究浸水事故時：1)容器內(nèi)部乏燃料keff變化規(guī)律；2)容器外表面及周圍空間劑量當量率分布規(guī)律。

2.1臨界安全計算

依據(jù)CHN-24型專用容器的設(shè)計尺寸，采用MCNP5建立計算模型，同時考慮在容器內(nèi)部放置24組17×17型的燃料組件。每組燃料組件邊長為23.61 cm，高為270 cm，其內(nèi)部每根燃料棒直徑為1.33 cm。組件間的柵板材料厚度為1 cm，乏燃料組件相關(guān)參數(shù)見表1。

表1　乏燃料組件相關(guān)參數(shù)Table 1　Parameters of spent fuel components.

為保證劑量計算結(jié)果的可靠性與真實度，采用多級U卡和FILL卡，細化容器內(nèi)部組件結(jié)構(gòu)。考慮24組每組乏燃料組件內(nèi)部構(gòu)成單元，包括燃料棒、中子測量管、控制棒等(圖2)，共6 936個單元。并采用KCODE卡與KSRC卡描述臨界源[8]。乏燃料成分為初始富集度(wt%235U)為4.95%的燃料，燃耗深度達到45 GWD/MTU時的裂變產(chǎn)物[9]。

圖2　CHN-24型容器MCNP建?！?a)容器橫剖面，(b)燃料組件細化圖Fig.2　CHN-24 container model in MCNP.(a)Cross-section,(b)Details of fuel assembly

因?qū)嶋H貯存時，可能發(fā)生浸水事故，而水作為典型的慢化劑，使中子能量變低，其與235U 核發(fā)生裂變反應(yīng)的概率，即裂變截面σf變得很大，臨界質(zhì)量下降，易引發(fā)超臨界事故[10]。按照IAEA放射性安全運輸相關(guān)標準，必須嚴格驗證乏燃料正常貯存及發(fā)生浸水事故時，容器的臨界安全性。

2.2輻射劑量計算

依據(jù)CHN-24型專用容器的具體幾何參數(shù)及材料，采用MCNP程序建立貯存乏燃料專用容器劑量計算模型。乏燃料運輸容器的源強由SCALES.1程序包[11]中的SASZ控制模塊計算，由ORIGENS功能模塊[12]進行燃耗分析，得到燃耗深度為45 GWD/MTU，冷卻5年后的乏燃料組件的中子能譜和光子能譜[13]，具體見圖3。模擬計算時細化源項，對24組乏燃料組件依次作均勻源抽樣。采用F6（能量沉積卡，MeV·g-1）計算中子、光子的劑量當量率，它們的FM6對應(yīng)為5.48812×1013，5.916672×106。

為保證浸水事故下容器的輻射屏蔽安全，研究浸水量不同時，容器表面劑量當量率變化規(guī)律；并采用等效對稱法研究CHN-24容器表面劑量當量率分布?？紤]整個容器為對稱結(jié)構(gòu)，因此分別計算容器中心軸至一側(cè)邊緣以及容器中心平面至上底面的劑量當量率分布以表征容器徑向及軸向的劑量當量率分布?？紤]乏燃料貯存容器對周圍環(huán)境的影響，分別計算距離容器表面不同距離處的中子和光子的劑量當量率值。

圖3　45 GWD/MTU燃料組件源項　(a)中子能譜，(b)光子能譜Fig.3　Source terms of 45 GWD/MTU fuel assemblies.(a)Neutron energy spectra,(b)Photon energy spectra

3　結(jié)果與分析

3.1浸水量對有效增殖因數(shù)keff影響

3.1.1外部無水，只考慮水浸入CHN-24型容器內(nèi)部

當發(fā)生水浸入事故時，水位從最低逐漸升高，見圖4(a)中分別設(shè)置為-180-180 cm，步長為20 cm。容器內(nèi)乏燃料的keff隨水位高度H升高的變化如圖4(b)。有效增殖因數(shù)keff在水位H從-180 cm到 -160cm之間keff的變化較快，是由于有水入浸到包裝容器中，水是良好的慢化劑，可將快中子慢化成熱中子，增加了熱中子被235U 核俘獲的概率，而俘獲概率值與 keff值成正比，因此水入浸量越大，keff不斷增大。但當水位從-160 cm到最高水位時，keff的變化較小，一直維持在約0.70，未超出 keff限值0.90，因此發(fā)生浸水事故不會造成臨界安全問題，容器設(shè)計符合國際放射性物質(zhì)運輸臨界安全標準。

圖4　keff值隨水位高度變化而變化(a)乏燃料組件內(nèi)部浸水高度示意圖，(b)keff與水位變化關(guān)系Fig.4　keffvalue changes with the height of water.(a)Height of water inside the spent fuel components,(b)Values of keffchange with the height of water

3.1.2容器外部包有20 cm厚的反射水層

考慮國家放射性安全運輸規(guī)定中假定的極端事故：容器外部包有20 cm厚的水反射層時，要求乏燃料仍處于次臨界。采用MCNP分別計算內(nèi)部最低-180 cm和最高水位180 cm時的keff，發(fā)現(xiàn)當水位最低H =-180 cm時keff為0.281，當水位最高H=180cm時keff為0.696，對比§3.1.1中僅考慮內(nèi)部浸水時的臨界計算結(jié)果keff分別為0.283、0.706，發(fā)現(xiàn)有效增殖因數(shù)keff的變化不大，仍小于國家臨界安全標準值0.9。所以即使外部有20 cm厚的水反射層，此時CHN-24型專用容器仍滿足臨界安全。

3.2浸水量對容器內(nèi)粒子能量影響

設(shè)置半徑為0.1 cm的中子能譜探測，并利用E5卡將能量分道，在0-3 MeV之間分成500道，每道能量間隔即能量寬度為0.006 MeV，分別計算H=160cm（浸水量較大）及H=-160cm（浸水量較?。┑闹凶幽茏V，如圖5。當浸入的水量變大時，更多的快中子被慢化成低能中子，由于中子在某些能量存在共振吸收，因此，導(dǎo)致其它能區(qū)的中子通量相對變低。因浸水后，低能中子與熱中子的比例增大，而它們的反應(yīng)截面比快中子大，從而解釋有效增殖因數(shù)keff隨著浸水量而增大的現(xiàn)象。

圖5　容器內(nèi)水位為160 cm和-160 cm的中子能譜Fig.5　Neutron energy spectra for 160 cm and -160 cm height of water.

3.3浸水量對輻射劑量影響

3.3.1浸水量對距容器外側(cè)1m處劑量影響

圖6橫坐標水位高低表征浸水量大小，當浸水量增加時，容器表面的中子及光子的劑量當量率值均下降，且相對于容器上下底面的劑量，容器側(cè)面的劑量隨著浸水量增大下降速度較大。下底面中子與光子劑量明顯低于上底劑量值，因地下水由容器底部向上浸入，較上底屏蔽體，下底的屏蔽體因水存在而增加，中子及光子到達下底表面衰減較大，從而造成較大的差異。

圖6　隨浸水量增大，乏燃料容器1 m處中子(a)及光子(b)劑量當量率值的變化Fig.6　With the increase of leaching water volume,dose equivalent rate values of neutron(a)and photon(b)change at 1-m distance from container.

3.3.2無水時容器表面及周圍空間劑量分布

由§3.3.1分析可知，無水浸入時，容器表面劑量達到最大。為驗證容器輻射屏蔽安全性能達到國家安全標準，針對容器內(nèi)無水浸入時，計算CHN-24型容器表面及周圍空間的中子、光子的劑量當量率。在CHN-24型容器外表面包裹1 cm厚的圓柱體的組織等效材料。如圖7(a)、8(a)所示，將等效組織進行劃分，軸向和徑向上分別劃分成11個小柵元，計算每個小柵元內(nèi)平均沉積能量。

CHN-24型容器表面徑向和軸向不同位置的劑量當量率都是從桶的對稱中心往桶邊緣逐漸減少，但變化趨勢不同，因計算軸向劑量分布時，整個24組燃料組件接近圓柱狀面源，而徑向劑量分布統(tǒng)計時，整個24組燃料組件可看作圓盤面源，而圓柱體源與面源的空間劑量分布不同，因此軸向與徑向的劑量變化趨勢不同；容器外表面軸向上的光子與中子劑量當量率變化趨勢一致，但在徑向上中子的劑量當量率變化較平緩，其隨著距中心軸距離漸遠而變低的速度比光子劑量當量率的變化速度慢。由圖6可知，容器表面中子與光子的最大劑量當量率之和為0.43 mSv·h-1，遠低于IAEA規(guī)定的相關(guān)安全限值2 mSv·h-1，如圖7(b)、8(b)所示。

圖7　CHN-24型容器表面徑向中子及光子劑量圖　(a)容器徑向等效組織劃分，(b)徑向劑量當量率分布Fig.7　Neutron and photon dose calculation for surface of the CHN-24.(a)Cells divided on the radial surface,(b)Radial distributions of dose rate

圖8　CHN-24型容器表面軸向中子及光子劑量圖　(a)容器軸向等效組織劃分，(b)軸向劑量當量率分布Fig.8　Dose of neutrons and photons on the axial surface of the CHN-24 container.(a)Cells divided on the axial surface,(b)Axial distributions of dose rate

無水時，隨著與CHN-24型容器的上下底和側(cè)面的距離增大，光子和中子的平均劑量當量率都逐漸降低，且按指數(shù)函數(shù)關(guān)系衰減；圖9可直觀地看出中子、光子在距容器1 m處的總劑量當量率最大為0.08 mSv·h-1，低于IAEA規(guī)定的劑量安全限值0.1 mSv·h-1。

圖9　容器周圍空間劑量當量率分布圖　(a)中子，(b)光子Fig.9　Dose distribution around the container.(a)Neutron dose rates,(b)Photon dose rates

4　結(jié)語

通過對自主設(shè)計的貯存24組燃耗深度為45 GWD/MTU的CHN-24型專用容器進行臨界及輻射屏蔽安全仿真計算得出以下結(jié)論：

1)正常貯存條件下，乏燃料的keff為0.283；發(fā)生浸水事故時，keff隨著容器內(nèi)水位升高逐漸增大，注滿水時keff達到最大值0.706，均低于安全限值0.9。

2)當容器內(nèi)浸水量增大時，容器中子及光子劑量當量率值逐漸下降。容器正常貯存時，其表面及距表面1 m處的最大劑量當量率分別為0.42 mSv·h-1、0.08 mSv·h-1，均低于IAEA規(guī)定的放射性物質(zhì)安全運輸劑量限值2 mSv·h-1、0.1 mSv·h-1。可知，CHN-24型容器在正常及浸水條件下均符合IAEA規(guī)定的臨界及輻射屏蔽安全標準。

用蒙特卡羅方法驗證了CHN-24型專用容器優(yōu)越的屏蔽性能及臨界安全性能，提出的適用于貯存24組燃耗深度為45 GWD/MTU的乏燃料干式容器——CHN-24型容器，其結(jié)構(gòu)設(shè)計可為具體實施干法貯存容器的研制提供一定的參考依據(jù)。

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收稿日期：2015-11-18，修回日期：2016-01-19

Corresponding author:TANG Xiaobin,E-mail:Tangxiaobin@nuaa.edu.cn

通信作者：湯曉斌，E-mail:Tangxiaobin@nuaa.edu.cn

DOI:10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.030201

中圖分類號TL93.3