李麗華,任增樂,楊俊超,劉數(shù)華

（1.湖北工業(yè)大學(xué)土木工程與建筑學(xué)院,武漢 430068；2.武漢大學(xué)水資源與水電工程科學(xué)國(guó)家重點(diǎn)試驗(yàn)室,武漢 430072)

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廢棄玻璃粉在混凝土中的應(yīng)用機(jī)理及ASR風(fēng)險(xiǎn)

李麗華1,任增樂1,楊俊超1,劉數(shù)華2

（1.湖北工業(yè)大學(xué)土木工程與建筑學(xué)院,武漢 430068；2.武漢大學(xué)水資源與水電工程科學(xué)國(guó)家重點(diǎn)試驗(yàn)室,武漢 430072)

摘 要：廢棄材料廣泛應(yīng)用于土木工程領(lǐng)域,廢棄玻璃粉用作混凝土輔助膠凝材料符合我國(guó)建材的可持續(xù)發(fā)展要求。在大量文獻(xiàn)調(diào)研的基礎(chǔ)上,分析廢棄玻璃在混凝土中應(yīng)用的可行性。結(jié)果表明,玻璃在復(fù)合膠凝材料水化硬化過程中不僅具有一些特殊的作用機(jī)理,還存在ASR風(fēng)險(xiǎn)。由于含有大量的無定性二氧化硅,玻璃用作骨料時(shí)容易引發(fā)堿-骨料反應(yīng),但磨細(xì)成粉料可用作活性輔助膠凝材料。因此,本文提出將廢棄玻璃粉磨成粉體材料用作混凝土輔助膠凝材料,并探討廢棄玻璃粉在復(fù)合膠凝材料水化硬化過程中的作用機(jī)理及ASR風(fēng)險(xiǎn)。將廢棄玻璃磨細(xì)成粉料,既可以解決玻璃骨料的堿-骨料反應(yīng)問題,還能發(fā)揮其火山灰作用,改善混凝土的性能。

關(guān)鍵詞：廢棄玻璃粉；混凝土；膠凝材料；作用機(jī)理；ASR

2016,33（02):94-99

1 研究背景

隨著工業(yè)和生活水平的發(fā)展,產(chǎn)生的廢棄玻璃越來越多,不僅占用大量處理用地,而且污染環(huán)境。聯(lián)合國(guó)統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)表明,全球固體廢渣中7%為廢棄玻璃［1］。歐美發(fā)達(dá)國(guó)家廢棄玻璃占城市垃圾總量的4%～8%；美國(guó)2005年產(chǎn)出約1 280萬t,但只有275萬t得到回收利用［2-4］；我國(guó)每年產(chǎn)出約450～700萬t［5］；香港每天產(chǎn)出約300 t,98%以垃圾填埋處理［6］。而填埋處理費(fèi)用較高,在紐約,每處理1 t廢棄玻璃,材料回收部門收取的費(fèi)用為45美元［7-8］。而且,由于污染、顏色混雜及成本等原因,并不是所有回收玻璃都能用于生產(chǎn)新玻璃。大量廢棄玻璃不能再利用,是社會(huì)資源的巨大浪費(fèi)。

回收廢棄玻璃材料在土木工程中的應(yīng)用前景極好:用量大、品質(zhì)要求低、工程分布廣。已有成功應(yīng)用典范,如粉煤灰、礦渣等,一度曾是處理難題,而今卻因能改善混凝土的性能,成為有價(jià)值的商品［9］?，F(xiàn)在,如何將廢棄玻璃用作混凝土原材料則成為新的挑戰(zhàn)［10］。

鈉鈣玻璃應(yīng)用最廣,在所有廢棄玻璃中,鈉鈣玻璃約占80%。鈉鈣玻璃含SiO2,Na2O和CaO的比例分別為73%,13%和10%［8］,為了調(diào)整顏色和獲得某些特殊功能,生產(chǎn)時(shí)還常摻加少量添加劑。玻璃（本文均指鈉鈣玻璃)是無定形的,并含有大量的硅和鈣；理論上只要粉磨到一定細(xì)度,將具備火山灰活性,甚至膠凝性,可用作混凝土輔助膠凝材料。同時(shí),也正因?yàn)椴ＡШ写罅康臒o定形二氧化硅,還將帶來堿-硅反應(yīng)（ASR)風(fēng)險(xiǎn)。

由于玻璃粉在化學(xué)成分、顆粒特性等方面與傳統(tǒng)輔助膠凝材料差別較大（如含堿量高、針片狀顆粒多等),因而在硅酸鹽水泥環(huán)境中的水化特性、作用機(jī)理及其對(duì)混凝土性能的影響機(jī)制差異也較大；另外,玻璃粉的ASR還可能給混凝土結(jié)構(gòu)帶來災(zāi)難性破壞。而目前針對(duì)玻璃粉用作混凝土輔助膠凝材料的研究主要停留在火山灰活性層面,其它方面的作用機(jī)理還很少考慮；復(fù)合膠凝材料水化硬化的理論體系也不完善,尚未涉及玻璃粉對(duì)膠凝體系水化動(dòng)力學(xué)的影響機(jī)制；針對(duì)玻璃粉的ASR風(fēng)險(xiǎn),僅粗略地探討顆粒尺度對(duì)反應(yīng)走向的影響,未確定ASR發(fā)生的條件及玻璃粉的化學(xué)反應(yīng)模型。因此,只有對(duì)廢棄玻璃粉在復(fù)合膠凝材料水化硬化過程中的作用機(jī)理及ASR風(fēng)險(xiǎn)有著全面深刻的認(rèn)識(shí),才能正確使用,趨利避害。

廢棄玻璃粉一旦用作混凝土輔助膠凝材料,將具有重要的生態(tài)環(huán)境效益:回收廢棄材料,減少堆放占地；部分取代水泥,減少天然材料的消耗；減小水泥的生產(chǎn)能耗；減小碳排放。此外,在經(jīng)濟(jì)上可節(jié)省廢棄玻璃的處置費(fèi)、降低混凝土成本；在技術(shù)上能改善混凝土的工作性和強(qiáng)度等性能。符合我國(guó)建材的可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略要求。

2 廢棄玻璃在混凝土中的應(yīng)用研究現(xiàn)狀

廢棄玻璃在混凝土中的應(yīng)用研究可追溯至20世紀(jì)70年代,但主要成果是在最近10 a取得,多年的累積及其帶來的環(huán)境問題促使各國(guó)逐漸重視對(duì)其進(jìn)行回收利用研究［11］。

最初曾將廢棄玻璃部分替代骨料用于生產(chǎn)混凝土,但遇到很多問題［1,12-17］。破碎玻璃骨料多為針片狀,對(duì)新拌混凝土流動(dòng)性不利［12］。顆粒表面光滑,導(dǎo)致界面薄弱,使混凝土的力學(xué)性能降低:使用玻璃骨料后,混凝土強(qiáng)度發(fā)展較慢,28 d強(qiáng)度降低；更主要的是較大的玻璃顆粒（如＞1.2 mm)在混凝土孔隙溶液中易發(fā)生ASR,必須同時(shí)使用低堿水泥或摻入大量火山灰材料（如粉煤灰)的試件1 a才能滿足膨脹性要求［16-18］。

通過物理和化學(xué)處理,可抑制ASR。物理處理主要是通過粉磨減小玻璃顆粒的尺寸,隨著顆粒尺寸的減小,ASR風(fēng)險(xiǎn)顯著降低；而且,當(dāng)磨細(xì)玻璃或玻璃粉用于膠凝體系時(shí),還能提高混凝土的強(qiáng)度［19-20］?；瘜W(xué)處理通常是摻用某些鹽、酸或?qū)＠a(chǎn)品等,這在砂漿棒實(shí)驗(yàn)中已被證明能有效控制ASR［10, 21］。實(shí)際上,除Al2O3和CaO外,玻璃與其它火山灰材料的主要成分含量相近［7, 22-24］,可用作ASR抑制組分材料。

玻璃粉用作混凝土輔助膠凝材料的研究尚處于起步階段,所取得的成果極為有限［7］。當(dāng)前成果主要體現(xiàn)在不同顆粒細(xì)度的玻璃粉對(duì)火山灰活性［7, 11, 25-28］和ASR［19, 27-32］的影響。因此,在進(jìn)行相似的處理后,如磨細(xì)、添加激發(fā)劑及熱處理等,可激發(fā)玻璃粉的火山灰活性。玻璃粉顆粒越細(xì),火山灰活性越高,150 μm是臨界值,當(dāng)玻璃粉顆粒尺寸＞150 μm,混凝土強(qiáng)度損失較大?；?0d標(biāo)準(zhǔn)養(yǎng)護(hù)混凝土的抗壓強(qiáng)度可知:粒徑＜300 μm時(shí),玻璃粉開始表現(xiàn)出火山灰活性；＜100 μm時(shí),火山灰活性與粉煤灰相近；＜45 μm時(shí),火山灰活性較高［25-26］。而顆粒較細(xì)時(shí)（如比表面積＞600 m2/ kg),玻璃粉摻量低于40%時(shí)對(duì)混凝土強(qiáng)度影響不大,且后期強(qiáng)度更高。在ASR方面,砂漿棒試驗(yàn)結(jié)果表明,只要玻璃粉顆粒＜300 μm,就不會(huì)引起有害膨脹［30-31］。相反,在抑制ASR方面,還具有較好的效果:隨著玻璃粉摻量的增加,ASR膨脹率降低；與粉煤灰復(fù)摻時(shí),抑制效果更好［32-36］。而且,比表面積越大,養(yǎng)護(hù)溫度越高,玻璃粉的火山灰活性越大。比表面積相近時(shí),與相同摻量下的粉煤灰水泥漿相比,玻璃粉水泥漿各齡期的非蒸發(fā)水含量更高,即具有更高的水化程度,測(cè)試強(qiáng)度也更高［33］。

國(guó)內(nèi)針對(duì)廢棄玻璃粉在混凝土中的應(yīng)用研究很少［5, 37-39］,主要成果還是由海歸學(xué)者史才軍教授［7, 8, 31］和金偉華博士［16, 20］等取得,但其研究工作在國(guó)外完成。

本課題組在制備超高性能水泥基材料時(shí)曾摻用超細(xì)玻璃粉（比表面積＞800 m2/ kg),效果較好:不僅激發(fā)了玻璃粉的火山灰活性,而且反應(yīng)產(chǎn)物穩(wěn)定,未發(fā)生ASR破壞；在90℃蒸汽養(yǎng)護(hù)3 d后,試件的抗壓強(qiáng)度隨超細(xì)玻璃粉摻量的增加而提高（圖1),特別是水膠比w/ b為0.2條件下,強(qiáng)度增長(zhǎng)顯著。

圖1 超細(xì)玻璃粉對(duì)超高性能水泥基材料強(qiáng)度的影響Fig.1 Influence of superfine glass powder on cementitious material strength with ultra-high performance

圖2（a)為硬化漿體的SEM照片,圖2（b)為圖2（a)方框內(nèi)微細(xì)玻璃粉顆粒水化產(chǎn)物的EDX圖譜。從圖2可以看出:經(jīng)熱處理后,玻璃粉很快參與水化,生成密實(shí)的低鈣硅比C-S-H凝膠。

盡管所用玻璃粉的比表面積較高,但其中仍會(huì)有一些較大尺寸顆粒（這與玻璃的脆性有關(guān))。從SEM照片（圖3)來看,較大玻璃顆粒表面已參與水化,而且界面反應(yīng)產(chǎn)物穩(wěn)定,未引起破壞性膨脹,不存在ASR反應(yīng)環(huán)。

3 廢棄玻璃在混凝土中應(yīng)用研究中存在的問題

針對(duì)玻璃粉在混凝土中的應(yīng)用機(jī)理,當(dāng)前研究主要還停留在化學(xué)方面,即火山灰反應(yīng)。通過提高玻璃粉細(xì)度和試件的養(yǎng)護(hù)溫度,可大大提高其火山灰活性。但輔助膠凝材料的作用機(jī)理通常包括物理和化學(xué)2個(gè)方面,例如粉煤灰具有形態(tài)效應(yīng)、微集料填充效應(yīng)及活性效應(yīng),超細(xì)石灰石粉混凝土的研究則顯示其具有填充效應(yīng)、加速效應(yīng)及活性效應(yīng)［40-44］。因此,廢棄玻璃粉的作用機(jī)理也不能僅局限于火山灰反應(yīng)。

圖2 超細(xì)玻璃顆粒水化生成C-S-H (w/ b=0.20)Fig.2 Hydration product C-S-H of superfine glass particles (w/ b=0.20)

圖3 穩(wěn)定的玻璃顆粒界面反應(yīng)產(chǎn)物Fig.3 Products of stable interface reaction of glass particles

玻璃粉表面光滑、吸水率極低、針片狀顆粒多,并具有特殊的粒徑分布特性,這種顆粒形態(tài)將影響新拌及硬化漿體微結(jié)構(gòu)的形成,可能具有某些特殊的形貌效應(yīng)；當(dāng)玻璃粉中細(xì)小顆粒較多時(shí),能填充漿體結(jié)構(gòu)中的空隙,也應(yīng)具有一定的填充效應(yīng)；玻璃粉早期水化程度很低,粉體顆粒能充當(dāng)C-S-H的成核基體,那么也可能像石灰石粉一樣具有加速效應(yīng)。玻璃粉的火山灰反應(yīng)不僅受顆粒細(xì)度影響,還取決于化學(xué)成分、所處孔隙溶液及水化環(huán)境等,因而玻璃粉的火山灰反應(yīng)機(jī)制也有待完善,并需確定摻玻璃粉后復(fù)合膠凝材料的水化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)機(jī)制的變化情況。

復(fù)合膠凝體系中玻璃粉的水化反應(yīng)需要硅酸鹽水泥水化產(chǎn)物的激發(fā),是多相多級(jí)、相互關(guān)聯(lián)的復(fù)雜反應(yīng),其反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過程比較復(fù)雜。而有研究認(rèn)為玻璃粉對(duì)硅酸鹽水泥的水化動(dòng)力學(xué)影響極?。?6］,該結(jié)論值得商榷,主要原因有:①玻璃粉的早期活性低,反應(yīng)基本不消耗水分,從而為水泥的水化提供了更多的水分,可促進(jìn)水泥的早期水化；②微細(xì)顆?？梢栽谒嗨a(chǎn)物C-S-H凝膠析出的過程中起到成核的作用。此外,玻璃粉中溶出的堿對(duì)水泥的水化也會(huì)有影響。為此,需構(gòu)建不同水化條件下膠凝體系水化程度的預(yù)測(cè)模型及水化動(dòng)力學(xué)方程,分析玻璃粉在不同水化階段所起的作用及其對(duì)微結(jié)構(gòu)形成的影響,籍此揭示膠凝體系化學(xué)反應(yīng)的宏觀和微觀機(jī)理。

玻璃粉既可能發(fā)生火山灰反應(yīng),也可能發(fā)生ASR；只有確定其反應(yīng)模型,才能判斷反應(yīng)的走向。當(dāng)玻璃粉發(fā)生火山灰反應(yīng)時(shí),生成C-S-H,反應(yīng)式為

發(fā)生ASR時(shí),化學(xué)反應(yīng)式相似,但鈉、鉀或其它堿將取代鈣,即

2種反應(yīng)相互競(jìng)爭(zhēng),控制機(jī)制則取決于玻璃粉的化學(xué)成分與顆粒尺寸、孔隙溶液的鈣含量與堿濃度、反應(yīng)溫度等因素。實(shí)際上,只要混凝土中含有活性骨料或火山灰材料,都可能出現(xiàn)ASR凝膠、C-SH及中間產(chǎn)物［45］；玻璃粉的反應(yīng)既可能是有益的火山灰反應(yīng),也可能是有害的ASR［46］。從當(dāng)前成果來看,玻璃粉的顆粒尺寸似乎控制著反應(yīng)的走向［19,27-32］。如圖4所示:對(duì)于大顆粒,顆粒表面在OH-的侵蝕下溶解；釋放出來的二氧化硅與溶液中的氫氧化鈣反應(yīng)生成C-S-H,直至氫氧化鈣局部耗盡；此后,由于孔隙溶液中二氧化硅濃度的提高,生成（N,K)-S-H凝膠。而小顆粒在孔隙溶液中則可全部溶解,因而只發(fā)生火山灰反應(yīng),堿進(jìn)入C-S-H結(jié)構(gòu)中,形成穩(wěn)定的反應(yīng)產(chǎn)物。

圖4 玻璃粉的化學(xué)反應(yīng)示意圖Fig.4 Schematic diagram of chemical reaction of glass powder

圖4中玻璃粉的化學(xué)反應(yīng)模型僅粗略地考慮顆粒尺度對(duì)反應(yīng)趨勢(shì)的影響,這顯然是不完整的。玻璃粉是否會(huì)發(fā)生ASR,不僅與其顆粒尺寸有關(guān),還與其化學(xué)成分、孔隙溶液及反應(yīng)溫度等因素相關(guān)。因此,還需完善玻璃粉的反應(yīng)模型,確定發(fā)生ASR的條件。

同時(shí),還應(yīng)注意到玻璃粉的另一特點(diǎn)——堿含量高［8, 10, 27］。盡管有研究表明玻璃粉中堿的短期溶出很少［33］,但還缺少長(zhǎng)期溶出特性,也未考慮玻璃粉細(xì)度和溶液溫度等因素的影響。玻璃粉中堿的溶出不僅會(huì)影響水泥的水化進(jìn)程,也將增加大顆粒的ASR風(fēng)險(xiǎn),在使用活性骨料時(shí),還可能導(dǎo)致堿-骨料反應(yīng)（AAR)［8］。因而,還需觀測(cè)玻璃粉中堿的長(zhǎng)期溶出特性及其對(duì)玻璃粉反應(yīng)機(jī)制的影響。

4 結(jié) 語

本文分析了廢棄玻璃的化學(xué)組成與結(jié)構(gòu)形態(tài),由于含有大量的無定性二氧化硅,用作骨料時(shí)容易引發(fā)堿-骨料反應(yīng)；也正是由于大量活性二氧化硅的存在,磨細(xì)成粉料可用作混凝土活性輔助膠凝材料。將廢棄玻璃磨細(xì)成粉料,既可以解決玻璃骨料的堿-骨料反應(yīng)問題,還能發(fā)揮其火山灰作用,改善混凝土的性能。

進(jìn)入21世紀(jì),水泥行業(yè)每年約排放20億t CO2；隨著對(duì)碳排放的限制日趨嚴(yán)格,需尋找大量的、新的水泥替代材料,而廢棄玻璃粉恰好提供了一種選擇。盡管對(duì)水泥和傳統(tǒng)輔助膠凝材料的水化機(jī)理研究日趨成熟,但對(duì)玻璃粉的研究尚處于起步階段。作為一種新型潛在輔助膠凝材料,玻璃粉在硅酸鹽水泥環(huán)境下不僅具有獨(dú)特的水化特性,還存在ASR風(fēng)險(xiǎn)。因此需要開展一系列的理論分析和試驗(yàn)研究,深化對(duì)玻璃粉的認(rèn)識(shí),為其在混凝土中的合理應(yīng)用提供科學(xué)依據(jù)。

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（編輯:趙衛(wèi)兵)

Mechanism of Waste Glass Powder in Concrete and Its ASR Risk

LI Li-hua1, REN Zeng-le1, YANG Jun-chao1,LIU Shu-hua2
（1.School of Civil Engineering and Architecture, Hubei University of Technology, Wuhan 430068,China；2.State Key Laboratory of Water Resources and Hydropower Engineering Science, Wuhan University, Wuhan 430072,China)

Abstract:Waste materials are widely used in civil engineering, and waste glass powder can be used as a supplementary cementitious material, which accords with the requirement of sustainable development of building materials. On the basis of a large number of literatures, the feasibility of adding waste glass in concrete is researched. Results show that, as a new potential auxiliary cementitious material, glass powder not only has some special effect on the hydration and hardening of composite cementitious material, but aslo has risk of alkali-silica reaction（ASR). As there is plenty of amorphous silicon dioxide in glass, alkali-aggregate reaction easily takes place, but glass powder can be used as active supplementary cementitious material. Furthermore, we present that waste glass which is grinded into powder can be used as auxiliary cementitious material and discuss the effect of glass powder on the hydration and hardening of composite cementitious material and its ASR risk. Grinding waste glass into powder not only reduces risk of alkali-aggregate reaction, but also promotes fly ash action of glass and improves performances of concrete.

Key words:waste glass powder；concrete；cementitious material；action mechanism；ASR

作者簡(jiǎn)介：李麗華（1980-)女,湖北孝感人,副教授,碩士生導(dǎo)師,主要從事土工合成材料和廢棄材料等方面的應(yīng)用研究,（電話) 18986153520（電子信箱) researchmailbox@163.com。

基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（51208391)；湖北省橋梁安全監(jiān)控技術(shù)及裝備工程技術(shù)研究中心基金項(xiàng)目（QLZX2014016)；廣西建筑新能源與節(jié)能重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金項(xiàng)目（11-03-21-13)

收稿日期：2014-10-13;修回日期：2014-10-28

doi:10.11988/ ckyyb.20140871

中圖分類號(hào)：TU528.04

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1001-5485(2016)02-0094-06