劉付立,吳東海,陸光華,閆振華,劉建超

(1.河海大學(xué)淺水湖泊綜合治理與資源開發(fā)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京　210098;

2.河海大學(xué)環(huán)境學(xué)院,江蘇 南京　210098)

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有機(jī)濾光劑在水環(huán)境中的污染現(xiàn)狀及去除技術(shù)

劉付立1,2,吳東海1,2,陸光華1,2,閆振華1,2,劉建超1,2

(1.河海大學(xué)淺水湖泊綜合治理與資源開發(fā)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京210098;

2.河海大學(xué)環(huán)境學(xué)院,江蘇 南京210098)

摘要：新興污染物有機(jī)濾光劑對(duì)水生生態(tài)環(huán)境和人類健康造成威脅,對(duì)其在水環(huán)境中的污染調(diào)查及控制已成為研究熱點(diǎn)。通過對(duì)現(xiàn)有研究的分析,歸納了當(dāng)前國內(nèi)外水環(huán)境中有機(jī)濾光劑的污染現(xiàn)狀,綜述了有機(jī)濾光劑的主要去除方法,并展望了該領(lǐng)域進(jìn)一步的研究重點(diǎn)與方向。

關(guān)鍵詞：有機(jī)濾光劑;水環(huán)境;污染現(xiàn)狀;去除技術(shù)

有機(jī)濾光劑是一類重要的紫外光吸收物質(zhì),廣泛應(yīng)用于化妝品(包括防曬霜、護(hù)發(fā)劑、香水等)、紡織品、塑料、光學(xué)產(chǎn)品以及建筑外墻等產(chǎn)品和材料中[1]。其中,典型的有機(jī)濾光劑有3-(4-甲基芐烯)-樟腦(3-(4-Methylbenzyliden)camphor,4-MBC)、2-羥基-4-甲氧基二苯甲酮(2-Hydroxy-4-methoxybenzophenone,BP-3)、甲氧基肉桂酸乙基己酯(Ethylhexyl Methoxycinnamate,EHMC)等[2-3]。這類污染物水溶性低,辛醇水分配系數(shù)較高,蒸汽壓較高,難生物降解,在環(huán)境中分布十分廣泛,且在較低的濃度水平下即可產(chǎn)生生態(tài)效應(yīng)[4-6]。研究表明[7-10],有機(jī)濾光劑具有內(nèi)分泌干擾效應(yīng),能引起魚類的雌性化效應(yīng),還能對(duì)魚類的生長繁殖產(chǎn)生不利影響。

目前有機(jī)濾光劑在水環(huán)境中的分布以及去除技術(shù)已經(jīng)成為環(huán)境領(lǐng)域中新的研究熱點(diǎn),但該方面的研究仍處于起步階段[6]。鑒于有機(jī)濾光劑對(duì)生物的毒性效應(yīng)以及在環(huán)境中的假持久性,本文對(duì)有機(jī)濾光劑在國內(nèi)外水體中的污染現(xiàn)狀進(jìn)行分析,綜述了該類物質(zhì)主要去除技術(shù)的最新研究進(jìn)展,并探討了該領(lǐng)域進(jìn)一步的研究重點(diǎn)與方向。

1水環(huán)境中有機(jī)濾光劑的污染現(xiàn)狀

有機(jī)濾光劑進(jìn)入周圍水體可通過兩種方式:直接途徑與間接途徑。直接途徑是指人們?cè)谶M(jìn)行水上娛樂活動(dòng)或沐浴時(shí),皮膚上的有機(jī)濾光劑直接進(jìn)入水中;間接途徑是指有機(jī)濾光劑隨污水處理廠出水進(jìn)入水體中[11-12]。有機(jī)濾光劑在水中的污染水平受多種因素的影響,主要包括地域、生活水平、人口數(shù)量以及季節(jié)等[12-13]。

1.1　國外污染現(xiàn)狀

1.2　國內(nèi)污染現(xiàn)狀

目前,我國對(duì)于有機(jī)濾光劑的研究尚處于起步階段,但已有的研究表明我國水環(huán)境中有機(jī)濾光劑污染也非常嚴(yán)重。如表1所示,與發(fā)達(dá)國家相似,國內(nèi)水環(huán)境中也存在有機(jī)濾光劑種類多、濃度高的情況。Li等[20]測(cè)定了天津某污水處理廠2、7、9月3個(gè)月份出水中有機(jī)濾光劑的濃度,其中BP-3、4-MBC、EHMC、OC等4種有機(jī)濾光劑的出水質(zhì)量濃度范圍分別為68～506 ng/L、299～1 287 ng/L、30～67 ng/L、21～95 ng/L。此外,有機(jī)濾光劑的濃度隨季節(jié)變化較大,7、9月份濃度明顯高于2月份濃度,這可能是與夏季防曬產(chǎn)品的使用量較大有關(guān)。Tsui等[21]采用LC-MS/MS分析法對(duì)華南和香港地區(qū)的5座污水處理廠出水中有機(jī)濾光劑的含量進(jìn)行檢測(cè),結(jié)果表明對(duì)叔丁基對(duì)甲氧基二苯甲酰甲烷(Butyl Methoxydibenzoylmethane,BMDM)、2,4-二羥基二苯甲酮(2,4-dihydroxybenzophenone,BP-1)、BP-3、2-羥基-4-甲氧基-5-磺酸二苯酮(2-benzoyl-5-methoxy-1-phenol-4-sulfonic acid,BP-4)、EHMC的檢出率大于80%,其出水平均質(zhì)量濃度(平均～最大)分別為140～1 018 ng/L、86～155 ng/L、111～541 ng/L、384～497 ng/L、163～505 ng/L。從以上的研究結(jié)果可以看出：有機(jī)濾光劑在污水處理廠中并未徹底去除,仍有大量的有機(jī)濾光劑隨污水處理廠出水進(jìn)入自然水體。

表1　不同地區(qū)水體中有機(jī)濾光劑的質(zhì)量濃度

除了通過污水處理廠出水等間接途徑外,有機(jī)濾光劑還通過人類的水上娛樂活動(dòng)等直接途徑進(jìn)入自然水體,因此我國地表水中有機(jī)濾光劑的污染問題也較為突出。Tsui等[17]在香港地表水中檢測(cè)出12種有機(jī)濾光劑,在汕頭和潮州均檢出5種有機(jī)濾光劑。香港地區(qū)檢出的12種有機(jī)濾光劑中以O(shè)C的質(zhì)量濃度(中值～最大)最高，為103～6 812 ng/L,檢出率為100%,該地區(qū)較高的檢出濃度與有機(jī)濾光劑的高使用量、未能在污水處理廠中完全去除以及頻繁的水上娛樂活動(dòng)密切相關(guān);在汕頭和潮州均有檢出的是BP-3和OC,平均質(zhì)量濃度在幾十到100 ng/L,濃度遠(yuǎn)低于香港地區(qū)。

2水環(huán)境中有機(jī)濾光劑的去除技術(shù)

基于有機(jī)濾光劑在水環(huán)境中的廣泛分布以及較低的生物效應(yīng)濃度,對(duì)其去除技術(shù)的研究顯得極為必要。根據(jù)去除機(jī)理的不同,水環(huán)境中有機(jī)濾光劑的去除分為物理去除技術(shù)、化學(xué)去除技術(shù)、生物去除技術(shù)以及聯(lián)用技術(shù)。

2.1　物理去除技術(shù)

物理去除是指將污染物從水相中分離到其他相而將污染物得到去除的方法。目前水中污染物的物理去除技術(shù)包括吸附、絮凝沉淀以及膜過濾等。研究[25- 26]表明,活性炭可快速地將水中的有機(jī)濾光劑吸附去除,利用粉末活性炭對(duì)含有有機(jī)濾光劑的灰水進(jìn)行吸附實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明活性炭投加量為1.25 g/L、接觸5 min時(shí),質(zhì)量濃度為1 600 μg/L的有機(jī)濾光劑基本得到完全去除。Liu等[24]對(duì)澳大利亞某污水處理廠6種有機(jī)濾光劑的去除情況進(jìn)行檢測(cè),結(jié)果表明污泥可使進(jìn)水中54%～92%的有機(jī)濾光劑通過吸附作用去除。Li等[20]對(duì)天津某再生水廠的不同處理單元中的4種有機(jī)濾光劑(4-MBC、EHMC、BP-3、OC)的去除情況進(jìn)行了檢測(cè),結(jié)果表明,混凝-絮凝階段去除率為8%～21%,而連續(xù)膜過濾階段的去除率僅為3.6%～8.5%。

2.2　化學(xué)去除技術(shù)

對(duì)有機(jī)濾光劑的化學(xué)去除主要是通過化學(xué)氧化法?；瘜W(xué)氧化法是指利用氧化劑的直接氧化作用或羥基自由基的間接氧化作用將有機(jī)濾光劑降解轉(zhuǎn)化。

去除水中有機(jī)濾光劑常用的氧化劑有氯氣、高鐵酸鹽、臭氧等。Santos等[27]研究了有機(jī)濾光劑EHMC和BMDM在氯氣作用下的去除,結(jié)果表明兩種有機(jī)濾光劑與氯氣的反應(yīng)均符合準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué),當(dāng)所加氯氣濃度為有機(jī)濾光劑濃度10倍時(shí),EHMC和BMDM的降解半衰期分別為t1=73 min和t2=119 min; pH對(duì)EHMC的去除影響最大,氯氣濃度對(duì)BMDM的去除影響最大。Yang等[28]研究了高鐵酸鹽對(duì)有機(jī)濾光劑BP-3的去除效果,結(jié)果表明當(dāng)Fe(VI)的質(zhì)量濃度為10 mg/L、pH為8、溫度為24℃時(shí),高鐵酸鹽Fe(VI)氧化BP-3的半衰期為167.8 s;研究同時(shí)考察了共存物質(zhì)對(duì)去除效果的影響,結(jié)果表明腐殖酸、Mn2+、NaCl能顯著地抑制BP-3的去除,而Br-、Cu2+可加強(qiáng)其去除。相對(duì)于氯氣、高鐵酸鹽等氧化劑,臭氧對(duì)難降解有機(jī)物有著更強(qiáng)的氧化去除能力[29]。Gago-ferrero等[30]證實(shí)臭氧的加入對(duì)有機(jī)濾光劑BP-3的去除非常有效,在實(shí)驗(yàn)條件下,40~50 min后BP-3的去除率達(dá)到95%,其降解半衰期為12 min;而Santiago-morales等[31]的研究也表明,當(dāng)所加臭氧劑量為209 μmol/L時(shí),有機(jī)濾光劑EHMC和BP-3的去除率均可超過95%。

此外,光催化以及基于臭氧的高級(jí)氧化技術(shù)以產(chǎn)生具有強(qiáng)氧化能力的·OH為特點(diǎn),·OH具有比臭氧更高的氧化電位,對(duì)難降解有機(jī)物有更強(qiáng)的氧化能力[32]。Ji等[33]利用TiO2做催化劑研究了光催化對(duì)有機(jī)濾光劑2-苯基苯并咪唑-5-磺酸(2-Phenylbenzimidazole-5-sulfonic acid,PBSA)的去除效果,結(jié)果表明當(dāng)TiO2的質(zhì)量濃度為1.0 mg/L,PBSA的濃度為45 μmol/L時(shí),反應(yīng)進(jìn)行60 min,可使PBSA的去除率達(dá)到45%,同時(shí)自由基清除實(shí)驗(yàn)也表明·OH是主要的反應(yīng)活性組分。Gago-ferrero等[30]研究表明，加入H2O2可顯著提高O3對(duì)BP-3的氧化效果,在實(shí)驗(yàn)條件下當(dāng)加入100 μmol的H2O2可使BP-3的去除效率比單獨(dú)臭氧化時(shí)提高64%,這是由于H2O2可以和O3反應(yīng)生成更高氧化能力的·OH;但研究同時(shí)發(fā)現(xiàn)H2O2/O3過程存在H2O2最大加入量,因?yàn)檫^多的H2O2可作為·OH清除劑而抑制對(duì)BP-3的去除。

2.3　生物去除技術(shù)

除了上述的物理、化學(xué)去除技術(shù)外,研究人員發(fā)現(xiàn)環(huán)境中的一些微生物也具有降解去除有機(jī)濾光劑的能力,且由于生物去除技術(shù)具有成本低、操作簡單等優(yōu)點(diǎn),因此關(guān)于該方面的研究也越來越受到研究人員關(guān)注[34-35]。

在存在電子受體的情況下,水中的一些微生物可以利用有機(jī)濾光劑進(jìn)行呼吸作用,從而使有機(jī)濾光劑在生物體內(nèi)通過代謝的形式得到去除。Liu等[36]采用在水中接種活性污泥和厭氧消化污泥方法來研究BP-3的去除情況,并比較了不同電子受體(硝酸鹽、Fe(III)、硫酸鹽等)對(duì)BP-3去除效果的影響。研究結(jié)果表明BP-3在厭氧消化的去除效果最好,其降解半衰期為4.2 d。

此外,近來研究發(fā)現(xiàn)白腐菌能夠有效地降解有機(jī)濾光劑。Gago-ferrero等[37]研究了白腐菌對(duì)BP-3和BP-1的降解效果,結(jié)果表明當(dāng)有機(jī)濾光劑質(zhì)量濃度為250 μg/L時(shí),兩者均可在24 h內(nèi)達(dá)到完全去除,特別是BP-1,反應(yīng)2 h時(shí)其去除率已達(dá)到95%,表明白腐菌對(duì)有機(jī)濾光劑有極強(qiáng)的生物降解能力。Nguyen等[38]對(duì)比了滅活白腐菌、白腐菌胞內(nèi)酶和白腐菌胞外酶對(duì)含有BP-1、BP-3、OC等3種有機(jī)濾光劑在內(nèi)的30種微量有機(jī)污染物的去除效果。結(jié)果驗(yàn)證了白腐菌的生物降解對(duì)有機(jī)濾光劑的去除起主要作用,當(dāng)反應(yīng)中pH、白腐菌質(zhì)量濃度、微量有機(jī)物的總質(zhì)量濃度分別為4.5、0.4g/L、50 μg/L時(shí),3種有機(jī)濾光劑的去除率均超過60%。

2.4　聯(lián)用技術(shù)

由于單獨(dú)的物理、化學(xué)、生物方法都存在各自的局限,因此研究人員通過開發(fā)各種聯(lián)用技術(shù)來提高對(duì)有機(jī)濾光劑的去除效果。Chen等[39]研究了電化學(xué)/超濾聯(lián)用技術(shù)對(duì)水中4-MBC的去除效果,結(jié)果發(fā)現(xiàn),在超濾膜上加上電場(chǎng)可顯著地提高對(duì)4-MBC的去除。這可歸因于以下幾個(gè)方面:①由于電場(chǎng)的誘導(dǎo)對(duì)聚偏二氟乙烯超濾膜的修飾,使其具有更粗糙的表面和更大的孔徑;②接觸角的減少使聚偏二氟乙烯超濾膜提高了親水性,更利于純水的滲透;③電泳、電滲、電解作用以及電極的氧化還原反應(yīng)對(duì)4-MBC的礦化作用,能夠減少過濾阻力及膜污染。

秋天對(duì)應(yīng)于肺，悲易傷于肺，肺氣不宣暢也會(huì)影響情緒，二者相輔相成，形成悲秋情懷。秋季時(shí)，可制作桂花、玫瑰花、茉莉花、菊花等干花香囊，可以通過香囊的香氣，幫助松弛神經(jīng)、舒緩焦慮、消除疲勞、緩解壓力。這種香囊更適合在家中的臥室、枕頭上方擺放或隨身攜帶，能幫老人促進(jìn)心肺呼吸，促進(jìn)氣血流暢，刺激免疫系統(tǒng)，增強(qiáng)身體抵抗力。

相對(duì)于電化學(xué)/超濾聯(lián)用技術(shù),膜生物反應(yīng)器作為一種物理/生物聯(lián)用技術(shù)對(duì)有機(jī)濾光劑的去除也有良好的效果。Phan等[40]采用缺氧-好氧復(fù)合膜生物反應(yīng)器對(duì)BP-1、BP-3、OC等3種有機(jī)濾光劑的去除情況進(jìn)行研究,結(jié)果表明25 d內(nèi)3種有機(jī)濾光劑的去除率都在90%以上,分析膜生物反應(yīng)器對(duì)有機(jī)濾光劑去除效果的影響因素表明,較低的溶解氧或氧化還原電位以及增大反應(yīng)器內(nèi)部環(huán)流對(duì)濾光劑的去除有利。

3展望

有機(jī)濾光劑作為一種新型污染物在水環(huán)境中廣泛存在,對(duì)人類和水生生物造成潛在威脅。結(jié)合當(dāng)前對(duì)有機(jī)濾光劑的研究成果,今后對(duì)有機(jī)濾光劑的研究應(yīng)包括以下幾個(gè)方面:

a. 對(duì)有機(jī)濾光劑在水環(huán)境中的分布已有較詳盡的數(shù)據(jù),但對(duì)其在水環(huán)境中的遷移、轉(zhuǎn)化規(guī)律還需繼續(xù)探索。

b. 結(jié)合物理、化學(xué)、生物方法,發(fā)揮各自優(yōu)勢(shì),研究開發(fā)各種有效去除有機(jī)濾光劑的聯(lián)用技術(shù),提高處理效率,降低處理成本。

c. 現(xiàn)有研究對(duì)有機(jī)濾光劑去除效果及影響因素已做了相當(dāng)多的考察,但對(duì)有機(jī)濾光劑的降解機(jī)理仍需進(jìn)一步研究。

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Pollution status and removal technology of organic UV filters in aquatic environment

LIU Fuli1,2,WU Donghai1,2,LU Guanghua1,2,YAN Zhenhua1,2,LIU Jianchao1,2

(1.KeyLaboratoryofIntegratedRegulationandResourcesDevelopmentofShallowLakes,

MinistryofEducation,HohaiUniversity,Nanjing210098,China;

2.CollegeofEnvironment,HohaiUniversity,Nanjing210098,China)

Abstract：New emerging pollutant and organic UV filters pose a threat to the aquatic ecological environment and human health, the survey and control of organic UV filters in the aquatic environment has become a hotspot. Based on the present research, the current pollution status of organic UV filters in domestic and foreign aquatic environment were summarized, and the main removal methods were reviewed. The further research emphasis and direction in this field were also prospected.

Key words：organic UV filters; aquatic environment; pollution status; removal technology

(收稿日期：2015-04-24編輯：徐娟)

中圖分類號(hào)：X522

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1004-6933(2016)01-0115-05

作者簡介:劉付立(1990—),男,碩士研究生,研究方向?yàn)榄h(huán)境毒理學(xué)。E-mail:liufuli651@163.com通訊作者:陸光華,教授,博士生導(dǎo)師。E-mail:ghlu@hhu.edu.cn

基金項(xiàng)目:國家自然科學(xué)基金(51279061);江蘇省自然科學(xué)基金(BK20130835);河海大學(xué)中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)(2013B13020026)

DOI：10.3880/j.issn.1004-6933.2016.01.020