黃　觀，劉　偉，劉志紅，張　洋

(成都信息工程學(xué)院 資源環(huán)境學(xué)院，四川 成都 610225)

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黑碳?xì)馊苣z研究概況*

黃觀，劉偉，劉志紅，張洋

(成都信息工程學(xué)院 資源環(huán)境學(xué)院，四川 成都 610225)

摘要:黑碳?xì)馊苣z是大氣氣溶膠的重要組成部分，由于其在全球氣候變化和區(qū)域空氣質(zhì)量中的雙重作用，黑碳已經(jīng)成為目前全球氣候變化研究中備受關(guān)注的焦點(diǎn)之一。在查閱近年國內(nèi)外相關(guān)文獻(xiàn)資料基礎(chǔ)上，分析了黑碳?xì)馊苣z的來源和源強(qiáng)分布，結(jié)果表明工業(yè)源和居民生活消費(fèi)源是大氣中黑碳?xì)馊苣z最主要的貢獻(xiàn)者，全球黑碳排放空間分布不均勻，與區(qū)域經(jīng)濟(jì)發(fā)展和人口密度相一致；總結(jié)了黑碳?xì)馊苣z的基本特性及其影響，重點(diǎn)探討了黑碳對氣候的影響機(jī)理，結(jié)果表明黑碳?xì)馊苣z既可以通過直接氣候效應(yīng)改變地-氣系統(tǒng)的輻射平衡，又可以通過云反射效應(yīng)、地表下墊面改變效應(yīng)以及作為云凝結(jié)核間接影響區(qū)域或全球氣候；隨后對黑碳?xì)馊苣z的典型測量方法的優(yōu)缺點(diǎn)進(jìn)行了對比分析；最后介紹了黑碳研究領(lǐng)域中存在的主要問題，并對黑碳?xì)馊苣z研究的發(fā)展方向進(jìn)行了展望。

關(guān)鍵詞:黑碳?xì)馊苣z；排放源；空間分布；氣候效應(yīng)

燃燒過程產(chǎn)生各種各樣的氣體和粒子成分，其中含有碳的粒子顆粒物被稱為碳質(zhì)氣溶膠。碳質(zhì)氣溶膠又可大致分為兩類：①元素碳(Element Carbon，EC)，有時也被稱為黑碳(Black Carbon，BC)、石墨碳(Graphitic Carbon)、煤煙(Soot)等；②有機(jī)碳(Organic Carbon，OC)。有機(jī)碳的產(chǎn)生與燃燒過程、大氣中碳?xì)浠衔锏臍?粒轉(zhuǎn)換等有關(guān)，而黑碳一般是在碳質(zhì)燃料不完全燃燒過程中產(chǎn)生的[1-2]，主要包括燒焦、木炭、煤煙等。黑碳是大氣中太陽輻射的重要吸收體，與CO2、CH4、CFCs等溫室氣體相比，黑碳具有更寬的吸收波段，與沙塵相比，其質(zhì)量吸收系數(shù)要大兩個數(shù)量級[3]。黑碳是大氣細(xì)顆粒物PM2.5的主要組分之一，同時也被認(rèn)為是煙炱的主要組分，它在大氣中的濃度一般較低，在全球范圍內(nèi)分布也很不均勻，但其在大氣物理、大氣化學(xué)和大氣光學(xué)過程中都具有重要的作用[4]。例如，它可以作為云凝結(jié)核(cloud condensation nuclei，CCN)，改變云滴尺度分布、云光學(xué)特性和云中液態(tài)水含量及云量[5]，從而進(jìn)一步改變云的反照率，間接影響地球與大氣之間的輻射平衡，進(jìn)而造成區(qū)域乃至全球氣候變化[1,6]；作為一種污染物，在大氣傳輸過程中，黑碳?xì)馊苣z的表面能夠吸附其他污染物，為許多污染物質(zhì)(如二氧化硫、臭氧等)的非均相轉(zhuǎn)化以及氣-粒轉(zhuǎn)化過程提供活性載體并起到催化作用[7-8]；黑碳粒子的變化將改變大氣渾濁度和能見度及地表的反照率[5]。 同時，黑碳會對人體健康產(chǎn)生危害，這已經(jīng)通過大量研究得以證明，例如，它可以進(jìn)入人的呼吸系統(tǒng)，減弱肺的清理功能，危害人體健康，引發(fā)哮喘、心血管疾病和某些癌癥[9]。除此之外，由于黑碳?xì)馊苣z對從可見光到紅外波段范圍內(nèi)的太陽輻射都有強(qiáng)烈的吸收作用，因此它能增加地-氣系統(tǒng)的太陽輻射能量，使大氣溫度升高，黑碳?xì)馊苣z已經(jīng)被部分研究認(rèn)為是造成全球變暖的一個潛在因子[10-12]。目前，對黑碳?xì)馊苣z的研究受到世界各國的普遍關(guān)注，其源排放、時空分布和環(huán)境氣候效應(yīng)已成為當(dāng)前全球和區(qū)域性大氣環(huán)境與氣候變化研究所關(guān)注的焦點(diǎn)之一[13]。本文在查閱近年國內(nèi)外相關(guān)文獻(xiàn)資料基礎(chǔ)上，主要評述了黑碳?xì)馊苣z的來源與空間分布，總結(jié)了黑碳?xì)馊苣z的基本特性及其影響，對比分析了黑碳?xì)馊苣z典型測量方法的優(yōu)缺點(diǎn)，概括介紹了黑碳研究領(lǐng)域需待解決的問題，并指出了未來黑碳?xì)馊苣z研究的發(fā)展方向。

1黑碳?xì)馊苣z的來源與空間分布

1.1黑碳?xì)馊苣z的來源

黑碳?xì)馊苣z的來源可分為自然源和人為源(表1)。其中天然火災(zāi)、火山爆發(fā)等自然現(xiàn)象會排放部分黑碳?xì)馊苣z，但其對大氣中黑碳?xì)馊苣z濃度的長期背景值變化貢獻(xiàn)不大。相反，人為源排放具有廣泛性和持續(xù)性，人類相關(guān)的燃料燃燒活動已成為當(dāng)今大氣環(huán)境中黑碳的主要來源。根據(jù)過去的相關(guān)研究[2,14-16]，大氣環(huán)境中黑碳?xì)馊苣z的排放源主要包括：有機(jī)燃料的燃燒、工業(yè)煉焦、工業(yè)制磚、垃圾焚燒、天然火災(zāi)和野外農(nóng)業(yè)廢棄物燃燒以及火山爆發(fā)。

表1　黑碳?xì)馊苣z的來源

1.1.1全球黑碳排放源

為了對黑碳的排放進(jìn)行全面掌握與管理，一些學(xué)者制定了全球黑碳排放清單，目前在大氣科學(xué)領(lǐng)域應(yīng)用最廣泛的有3個：AeroCom清單、SPEW清單和ACCMIP清單[17-19]。但是，根據(jù)最新大氣模擬的運(yùn)算結(jié)果，基于這些清單計(jì)算得到的地表大氣黑碳濃度和光學(xué)厚度都有不同程度的低估[20]。然而，與以往的黑碳排放清單不同，王戎[15]建立的PKU-BC-2007清單是基于北京大學(xué)自主研發(fā)的全球燃燒源數(shù)據(jù)庫，同時采用獨(dú)立測定或模擬預(yù)測的黑碳排放因子數(shù)據(jù)庫，覆蓋了64個含碳燃料的大氣燃燒過程，包括5類燃料(煤類、石油類、天然氣、垃圾和生物質(zhì))和6個部門(電廠和能源行業(yè)、工業(yè)、交通運(yùn)輸、民用和商業(yè)、農(nóng)業(yè)和自然火災(zāi))，其具有一定的實(shí)用價(jià)值。本文根據(jù)王戎建立的全球黑碳排放清單PKU-BC-2007，繪制出2007年全球黑碳排放總量的排放源貢獻(xiàn)分布圖(圖1)。由圖1可知，2007年全球黑碳的主要來源包括6個部分：①民用和商業(yè)(相關(guān)活動煤、油、天然氣的使用以及無組織垃圾焚燒等)，其貢獻(xiàn)率為31.7%，是全球黑碳排放的最重要源；②自然災(zāi)害(森林、灌木叢、草原火災(zāi)等)，貢獻(xiàn)率為26.3%，其在全球黑碳總量中有較大貢獻(xiàn)；③工業(yè)(煉焦、制磚煉鋁行業(yè)以及市政垃圾燃料燃燒等)，其占據(jù)全球黑碳排放總量的17.6%；④交通運(yùn)輸(汽油、柴油機(jī)動車，航空汽油、煤油等)，貢獻(xiàn)率為17.3%；⑤農(nóng)業(yè)(農(nóng)用機(jī)械柴油、室外秸稈燃燒)，貢獻(xiàn)率為5.3%；⑥電廠和能源行業(yè)(相關(guān)活動煤、油、氣的使用以及生物質(zhì)燃料燃燒等)，其占全球黑碳排放總量的1.8%。

圖1　2007年全球黑碳排放總量的排放源貢獻(xiàn)分布圖

1.1.2中國黑碳排放源

對于中國黑碳的排放源和排放總量，很多學(xué)者進(jìn)行了研究。Bond[4]等人綜合考慮了可燃物、燃燒類型、排放控制技術(shù)以及區(qū)域特點(diǎn)，建立了中國1996 年的黑碳排放清單；曹國良等人[21]采用部分國內(nèi)實(shí)測數(shù)據(jù)得到了2000和2007年中國大陸黑碳排放總量分別為149.94 ×104t和139.9 ×104t；Zhang等人[23]在Streets 等[22]的基礎(chǔ)上更新了2006 年我國人為源黑碳排放清單，考慮技術(shù)進(jìn)步對排放因子的影響，并結(jié)合部分國內(nèi)排放因子，估算中國黑碳排放總量達(dá)到181.1×104t。不同學(xué)者的估算結(jié)果之間之所以存在一定量差，主要是由于研究者所取的排放因子不同、數(shù)據(jù)獲取范圍不精確、部分排放系數(shù)的選取不符合中國實(shí)際情況以及忽略了季節(jié)變化和中國機(jī)動車排放標(biāo)準(zhǔn)更新所帶來的變化等的影響[24-25]。而張楠[26]等人基于國家統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)、國內(nèi)最新實(shí)測排放因子數(shù)據(jù)和更符合中國實(shí)際情況的機(jī)動車排放因子模型計(jì)算了中國大陸(不包含港澳臺地區(qū))2008 年黑碳?xì)馊苣z排放清單，清單顯示 2008 年中國大陸黑碳排放總量為160.494×104t。本文根據(jù)張楠等人建立的中國大陸(不包含港澳臺地區(qū))黑碳?xì)馊苣z排放清單繪制出2008年中國黑碳排放總量的排放源貢獻(xiàn)分布圖(圖2)。從圖2可以得知，在中國，工業(yè)源和居民生活消費(fèi)源是最主要的貢獻(xiàn)者。工業(yè)源為69.503×104t，占排放總量的43.3%，排放黑碳的工業(yè)源包括城市工業(yè)企業(yè)和鄉(xiāng)鎮(zhèn)企業(yè)燃燒的煤、油和生物質(zhì)燃料，其中多數(shù)來自鄉(xiāng)鎮(zhèn)企業(yè)中那些沒有配備任何處理設(shè)施或只有較差除塵設(shè)施的燃煤鍋爐的排放；居民生活消費(fèi)源為63.602×104t，占排放總量的39.6%，這包括居民生活中使用的大量未經(jīng)排放處理的原煤、蜂窩煤和生物質(zhì)燃料的燃燒，其中大多數(shù)來自農(nóng)村居民使用煤爐、灶等進(jìn)行采暖或烹飪時的排放；對于交通源，在2000年，源于交通運(yùn)輸?shù)呐欧帕坎桓撸瑑H占總量的1.8%，但是隨著社會經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，汽車尾氣的排放也越發(fā)嚴(yán)重，其排放比例在不斷增加[27]，從圖2可以看到，到2008年，源于交通運(yùn)輸?shù)暮谔寂欧帕繛?9.463×104t，已經(jīng)提升至總量的12.1%；生物質(zhì)燃燒排放量為6.768×104t，僅占總量的4.2%，這包括農(nóng)作物的田間燃燒，還有經(jīng)常發(fā)生的森林或草原火災(zāi)；發(fā)電行業(yè)排放量較小。

圖2　2008年中國黑碳排放總量的排放源貢獻(xiàn)分布圖

1.2黑碳?xì)馊苣z排放的空間分布

黑碳?xì)馊苣z的排放很難直接測量，通常是通過排放因子，將實(shí)驗(yàn)室的推算結(jié)果應(yīng)用到實(shí)際大氣中，進(jìn)而粗略估算黑碳?xì)馊苣z的排放量。

1.2.1全球黑碳?xì)馊苣z排放的空間分布

王戎[15]根據(jù)其建立的0.1°×0.1°的高分辨PKU-BC-2007清單，得到全球黑碳排放的空間分布，結(jié)果如圖3所示。圖3中所呈現(xiàn)的結(jié)果與IPCC 2001報(bào)告[28]以及張華[12]等人的研究結(jié)果有很好的一致性。

圖3　2007年全球黑碳高分辨排放清單的空間分布(0.1°×0.1°)[15]

結(jié)合圖3以及相關(guān)研究結(jié)果可以得出[7,28-31]，黑碳的排放具有明顯的地理差異，黑碳排放量陸地大于海洋，北半球大于南半球，北半球中高緯度地區(qū)大于低緯度地區(qū)。全球黑碳排放的高值區(qū)主要分布在東亞、南亞、非洲中部和南部以及中東地區(qū)，這些高排放地區(qū)，往往是人口相對集中、且以傳統(tǒng)的煤和生物質(zhì)為主要燃料的發(fā)展中地區(qū)，如中國北方的華北平原，中國東南沿海的珠江三角洲地區(qū)，中國東部的長江三角洲地區(qū)，中國西南的四川盆地和云貴高原，以及印度的恒河三角洲和新德里地區(qū)，還有緬甸、泰國、孟加拉為中心的中南半島，這些地區(qū)農(nóng)村人口分布廣泛，生活燃料以煤、薪柴、秸稈為主，說明人類對黑碳?xì)馊苣z的空間分布會產(chǎn)生較大的影響，是使黑碳?xì)馊苣z排放量增加的主要因素。而非洲中部和南部，以及中東地區(qū)則是由于這些地區(qū)發(fā)生的草原和森林火災(zāi)，導(dǎo)致黑碳排放也較高，如巴西的Cerrado草原、非洲中部的Guinean和剛果北部的森林草原結(jié)合帶；除了這些自然火災(zāi)區(qū)外，在這些地區(qū)的人口相對集中的城市里，當(dāng)?shù)氐拿裼萌剂先紵矔?dǎo)致一些高排放地帶出現(xiàn)。此外，在歐洲的中部，主要是法國、德國等國家，由于民用生物質(zhì)燃燒也較為普遍，同時交通運(yùn)輸消耗大量石油產(chǎn)品，部分地區(qū)的黑碳排放也相對較高。在北美，除一些自然火災(zāi)頻發(fā)的自然區(qū)外，大部分人為活動的地區(qū)，黑碳排放強(qiáng)度普遍不高，原因是當(dāng)?shù)刂饕詺夂陀偷惹鍧嵢剂献鳛槊裼萌剂蟍15]。

1.2.2中國黑碳?xì)馊苣z排放的空間分布

作為世界上最大的發(fā)展中國家，中國的黑碳排放問題引起了很多學(xué)者的關(guān)注。張楠等人[26]計(jì)算了中國大陸2008 年黑碳?xì)馊苣z排放清單，并在此基礎(chǔ)上生成了0.5°×0.5°的中國黑碳排放空間分布圖(圖4)，圖4呈現(xiàn)的分布特征與國內(nèi)學(xué)者[27,32]對于中國黑碳排放的研究結(jié)果基本一致。

圖4　2008年中國大陸黑碳排放空間分布圖(0.5°×0.5°；單位：t a-1)

根據(jù)圖4，對空間整體而言，中國東部的排放密度顯著高于西部，在東部，遼寧、山東、河北、河南、山西、江蘇、安徽及湖北排放量較高。其中，山西省黑碳排放主要來自于工業(yè)源；遼寧省作為老工業(yè)基地，也具有較高的工業(yè)源排放；山東、河北、河南、江蘇、安徽及湖北等地的工業(yè)源和居民生活源均具有較高的排放量。西部地區(qū)排放量雖整體較低，但四川東部、重慶、貴州及廣西南部仍具有較高的排放強(qiáng)度，主要來自居民生活源，如四川省居民生活消費(fèi)黑碳排放量居全國首位[26]。中國大氣中的黑碳?xì)馊苣z主要分布在華北、華南和長江中下游地區(qū)[27]，排放密度最高的地區(qū)包括華北平原、渭河平原、四川盆地、貴州高原、山西高地和東北平原，這些地區(qū)人口相對集中，盡管其面積僅占全國面積的12%，但其民用煤和生物質(zhì)能源消耗量及煉焦用煤一共貢獻(xiàn)了中國黑碳排放總量的40%[15]。而西藏、新疆、青海等地的排放量極低，以占全國37.9%的面積僅貢獻(xiàn)了全國總排放量的2.9%，主要由于當(dāng)?shù)毓I(yè)欠發(fā)達(dá)而且人口密度較低，各類源的排放量均較低?？偟膩砜?，由于工業(yè)源和居民生活源貢獻(xiàn)了大部分的黑碳排放量, 因此其空間分布主要與當(dāng)?shù)毓I(yè)發(fā)展?fàn)顩r及人口密度有關(guān)。

2黑碳?xì)馊苣z的基本特性及其影響

2.1黑碳?xì)馊苣z的基本特性

(1)黑碳?xì)馊苣z形態(tài)多為圓形，具有粒徑小、多孔性等特點(diǎn)。它的形態(tài)具有鏈?zhǔn)角蛐涡×Ｗ?，其粒子尺度很小，粒徑范圍一般?.01～1 μm之間，其粒徑中值為0.1～0.2 μm，尺度分布呈現(xiàn)積聚模態(tài)[3]，形態(tài)多為圓形；它具有多孔性，能夠吸附其他污染物，為許多物質(zhì)的非均相轉(zhuǎn)化提供活性載體并起催化作用，因此黑碳?xì)馊苣z可以作為云凝結(jié)核，改變云滴尺度分布、云光學(xué)特性及云量。

(2)黑碳?xì)馊苣z理化性質(zhì)特殊，對大氣環(huán)境有著獨(dú)特的影響。其具有較為特殊的物理化學(xué)性質(zhì)，在化學(xué)成分上非常接近于石墨，在溫度高于400 ℃時才可以發(fā)生氧化。作為一種污染物，黑碳?xì)馊苣z可以參與非均相大氣化學(xué)過程，進(jìn)而影響氣候。黑碳?xì)馊苣z在大氣中的壽命一般為幾天，且空間分布極不均勻，它不會由其他污染物反應(yīng)生成或在大氣中經(jīng)化學(xué)過程清除，其清除過程主要有干沉降、濕沉降和重力沉降 3種途徑，其中以雨水的沖刷清除為主，因此在大氣監(jiān)測中，黑碳?xì)馊苣z可以作為污染示蹤劑表征氣團(tuán)傳輸過程[1,3]。

(3)黑碳?xì)馊苣z光吸收能力較強(qiáng)。它對可見光和部分紅外光譜有很強(qiáng)的吸收能力，因此它在大氣中的各種化學(xué)和光化學(xué)反應(yīng)、非均相反應(yīng)以及氣-粒轉(zhuǎn)化過程中起著重要作用[33]。

鑒于大氣中黑碳?xì)馊苣z的這些基本特性，它不僅會導(dǎo)致氣候系統(tǒng)能量的變化，而且能影響大氣環(huán)境質(zhì)量和人類健康。

2.2黑碳?xì)馊苣z的氣候效應(yīng)

黑碳是全球氣候變化的重要影響因子之一，主要通過輻射強(qiáng)迫來影響氣候。輻射強(qiáng)迫是對某個因子改變地球-大氣系統(tǒng)射入和逸出能量平衡影響程度的一種度量，其中正強(qiáng)迫使地球表面增暖，負(fù)強(qiáng)迫則使地球表面變冷，而黑碳的輻射強(qiáng)迫又可分為直接輻射強(qiáng)迫和間接輻射強(qiáng)迫。

2.2.1黑碳的直接輻射強(qiáng)迫

黑碳顆粒能夠吸收和散射太陽短波輻射和地面長波輻射，改變地-氣輻射平衡，從而影響氣候，稱之為直接輻射強(qiáng)迫[34]。

近年來，通過一些外場試驗(yàn)如對流層氣溶膠輻射強(qiáng)迫觀測試驗(yàn)(TARFOX)[35]、氣溶膠特征試驗(yàn)-II(ACE-II)[36]和印度洋試驗(yàn)(INDOEX)[37]等，許多科學(xué)家對吸收性黑碳?xì)馊苣z的輻射強(qiáng)迫進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。張靖等[38]利用區(qū)域氣候模式 RegCM3 模擬研究了黑碳?xì)馊苣z對我國區(qū)域氣候的影響，模擬結(jié)果顯示：黑碳?xì)馊苣z在大氣層頂產(chǎn)生正的輻射強(qiáng)迫，在地表產(chǎn)生負(fù)的輻射強(qiáng)迫；吳澗等[39]的區(qū)域氣候模擬結(jié)果也指出：黑碳?xì)馊苣z對太陽輻射存在較強(qiáng)的吸收，有明顯的直接輻射效應(yīng)；聯(lián)合國政府間氣候變化專門委員會(IPPC)第四次評估報(bào)告綜合不同的研究得出黑碳?xì)馊苣z在大氣層頂?shù)闹苯虞椛鋸?qiáng)迫為(+0.24±0.14) W·m-2[40]。Ramanathan等[13]對溫室氣體輻射強(qiáng)迫、黑碳?xì)馊苣z直接輻射強(qiáng)迫與非黑碳?xì)馊苣z直接和間接輻射強(qiáng)迫進(jìn)行了比較，結(jié)果表明：氣溶膠在大氣層頂總的輻射強(qiáng)迫為-1.4 W·m-2，它可以抵消50% 溫室氣體造成的正輻射強(qiáng)迫，但其中黑碳?xì)馊苣z在大氣層頂?shù)闹苯虞椛鋸?qiáng)迫為+0.9 W·m-2，比除了CO2以外的其他溫室氣體的輻射強(qiáng)迫都要大。黑碳?xì)馊苣z對整個大氣層的輻射加熱效應(yīng)為+2.6 W·m-2，幾乎為所有溫室氣體對大氣加熱值的兩倍，在這里，將Ramanathan等的比較結(jié)果呈現(xiàn)在圖5中。對此，有學(xué)者提出減少黑碳?xì)馊苣z的排放量可能是減緩全球變暖的最有效手段[41]。

圖5　溫室氣體輻射強(qiáng)迫、黑碳?xì)馊苣z直接輻射強(qiáng)迫與非黑碳?xì)馊苣z總輻射強(qiáng)迫之間的比較(單位：W·m-2)

2.2.2黑碳的間接輻射強(qiáng)迫

黑碳的間接輻射強(qiáng)迫表現(xiàn)為：云反射效應(yīng)、云凝結(jié)核、地表下墊面改變效應(yīng)。

(1)云反射效應(yīng)

由IPCC報(bào)告可以得知，無論是氣溶膠改變了云的反射率，還是改變了被云覆蓋的地球表面的反射率，都被統(tǒng)一稱為云反射效應(yīng)[40]，云的存在對黑碳的輻射強(qiáng)迫產(chǎn)生了很大的影響。王志立[42]等通過計(jì)算有云大氣和晴空大氣下黑碳?xì)馊苣z的輻射強(qiáng)迫,討論了云對黑碳?xì)馊苣z直接輻射強(qiáng)迫的影響。研究表明,云的存在明顯加大了大氣頂?shù)恼椛鋸?qiáng)迫，而減小了地表的負(fù)輻射強(qiáng)迫，其中大氣頂年平均直接輻射強(qiáng)迫增加了0.11W·m-2，地表年平均輻射強(qiáng)迫增加了0.15W·m-2。吳澗等[43]利用我國新一代區(qū)域氣候模式也得出了相似的結(jié)論。

與此同時，云層與黑碳層的相對位置也會影響輻射強(qiáng)迫。當(dāng)云層位于黑碳層以上時，能夠反射部分直接到達(dá)黑碳層的太陽輻射，極大地減少黑碳?xì)馊苣z對太陽輻射的吸收；當(dāng)云層位于黑碳層以下時，由于云對太陽輻射的反射，造成黑碳?xì)馊苣z對太陽輻射的二次吸收，從而大大增加了黑碳?xì)馊苣z對太陽輻射的吸收。

(2)云凝結(jié)核

黑碳顆粒進(jìn)入大氣云層后，可以形成云凝結(jié)核(CCN)或者冰核(ice nuclei，IN)，從而促成了云水蒸汽凝結(jié)成小水滴的物理轉(zhuǎn)化，進(jìn)而改變云滴密度和云滴半徑，導(dǎo)致云量和云光學(xué)厚度的改變，從而影響成云致雨而引起氣候變化。作為云凝結(jié)核(CCN)，它可以通過改變云的微物理和輻射特性來間接影響氣候[44]。其一為Twomey效應(yīng)，氣溶膠粒子的增加導(dǎo)致云滴濃度增加，從而增加了云的光學(xué)厚度，最終導(dǎo)致云的反射率的增加；其二為Albrecht效應(yīng)，云凝結(jié)核使得云滴半徑減小，而較小的云滴長大成雨滴需要更長的時間，這樣就延長了云的維持時間，也延長了降雨時間，進(jìn)而影響全球的氣候[45-46]。

黑碳與我國的南澇北旱有無相關(guān)性也成為近幾年學(xué)者研究的重點(diǎn)。有學(xué)者認(rèn)為，黑碳?xì)馊苣z是造成我國南澇北旱的根源[40]，認(rèn)為黑碳?xì)馊苣z的排放使我國長江中下游等南方地區(qū)夏季降水增加，而北方部分地區(qū)降水減少。Menon等進(jìn)行了相關(guān)模擬，模擬結(jié)果表明：在過去的20年,中國北方的干旱和南方的洪澇災(zāi)害可能與來自中國和印度排放的黑碳?xì)馊苣z有關(guān)[47]。也有學(xué)者認(rèn)為南澇北旱與黑碳?xì)馊苣z不存在任何關(guān)聯(lián)。盡管觀點(diǎn)紛呈，但是黑碳?xì)馊苣z作為云凝結(jié)核，對成云致雨具有不可忽視的作用，這是科學(xué)界一致認(rèn)同的觀點(diǎn)。

(3)地表下墊面改變效應(yīng)

沉降在冰雪表面的黑碳?xì)馊苣z通過降低冰雪反照率影響地表系統(tǒng)的輻射平衡，可引起正的間接輻射強(qiáng)迫。

當(dāng)黑碳?xì)馊苣z離開排放源后，部分黑碳?xì)馊苣z顆粒可以通過遠(yuǎn)距離輸送，到達(dá)地球的南北極或中緯度的雪山，在這些冰雪表面沉降下來，使這些冰雪表面對太陽光的吸收能力增加，導(dǎo)致增溫和冰雪融化，這種效應(yīng)一般稱為黑碳?xì)馊苣z的地表下墊面改變效應(yīng)[47-48]。地表下墊面改變效應(yīng)表現(xiàn)在常年積雪和結(jié)冰的地方，如喜馬拉雅山和北極，主要是由于冰和雪很明亮，造成了暗色的黑碳和明亮的地表之間有很高的反射率，因此在冰山上產(chǎn)生凈變暖效應(yīng)，而且此效應(yīng)十分顯著[49]。懸浮于印度-恒河平原上空的大量黑碳顆粒物隨著盛行的西風(fēng)急流南支沿喜馬拉雅山麓自西向東移動，在喜馬拉雅山脈大面積的冰川上沉降，降低了冰雪表面的反照率，導(dǎo)致喜馬拉雅山冰川的加速融化和退縮，不但會造成冰川融化季節(jié)和融水補(bǔ)給河流春汛的提前、延長其持續(xù)時間，而且會使冰川儲備降低[50-51]。有研究表明，由于黑碳?xì)馊苣z對大氣的加熱作用，自1950年代以來喜馬拉雅地區(qū)溫度升高接近1℃，使得該地區(qū)冰川覆蓋明顯減少[52]。由于黑碳的物理特性效率較高，通常而言，其吸收效率是其他氣體顆粒物的倍增，而根據(jù)有關(guān)科學(xué)家對于北極探測推算，冰雪上黑碳升溫效果比等量二氧化碳高三倍，據(jù)估算[53]，黑碳的這種效應(yīng)產(chǎn)生的輻射強(qiáng)迫可以達(dá)到+0.2 W·m-2。在過去幾年里，中國科學(xué)院青藏高原研究所的科研人員分析了大量青藏高原冰川雪坑及表面的雪樣品，結(jié)果表明：黑碳?xì)馊苣z在冬季大量附在冰雪上，加快其吸熱，使冰雪在三四月份就開始消融，而這并不是農(nóng)牧業(yè)需水時期，造成原本緊張的冰雪水資源大量浪費(fèi)[14]。

由此看來，無論是北極還是我國青藏高原的有關(guān)黑碳?xì)馊苣z的研究，都得出了驚人的相似結(jié)論：黑碳?xì)馊苣z的存在加速了兩地冰川的融化。除此之外，黑碳可使區(qū)域地表徑流在晚冬早春期間增加，改變區(qū)域地表徑流特征，進(jìn)而影響區(qū)域水循環(huán)并且導(dǎo)致區(qū)域干旱洪澇的發(fā)生[54]。冰雪中的黑碳產(chǎn)生的地表下墊面改變效應(yīng)，對全球和區(qū)域的氣候變化以及冰雪水資源的影響不容忽視。

2.3黑碳?xì)馊苣z對環(huán)境的影響

盡管黑碳本身化學(xué)性質(zhì)十分穩(wěn)定，但由于具有很大的表面積和較強(qiáng)的吸附性，它在大氣中所形成的紅棕色云團(tuán)已經(jīng)成為典型的亞洲霧霾，因此黑碳在大氣化學(xué)轉(zhuǎn)化尤其是非均相轉(zhuǎn)化過程和氣-粒轉(zhuǎn)化過程中均具有重要作用[55]。

(1)黑碳在大氣輸送過程中能夠捕獲各種一次和二次污染物，為部分污染物均相及非均相化學(xué)反應(yīng)提供場所，同時還能對部分化學(xué)反應(yīng)起催化作用，例如，在空氣污染較為嚴(yán)重的城市地區(qū)，黑碳在二氧化硫氧化和硫酸氣溶膠非均相催化轉(zhuǎn)化中均占主導(dǎo)地位[56]；此外，對于對流層及低層平流層的臭氧非均相轉(zhuǎn)化消耗，黑碳同樣有重要的貢獻(xiàn)[57]。

(2)在黑碳濃度很高的城市和污染源集中地區(qū)，黑碳的光學(xué)吸收特性會使大氣能見度有很大程度的降低。

(3)黑碳作為大氣懸浮顆粒物的一部分，它可以沉積或吸附在歷史古跡和公共建筑物表面，侵蝕建筑物的表觀與牢固程度，造成建筑物污染，影響建筑物外觀。

(4)黑碳對空氣的清新健康程度有一定影響，它會使空氣質(zhì)量明顯下降，并且其粒子會黏著于植物表面，影響植物光合作用從而阻礙植物生長。

表2　黑碳?xì)馊苣z典型測量方法的優(yōu)缺點(diǎn)

2.4黑碳?xì)馊苣z對人體健康的影響

黑碳是大氣細(xì)顆粒物的主要組分，而大氣顆粒物對人體健康的危害已經(jīng)通過大量研究得到了各個方面的證據(jù)，例如，在北美和歐洲，流行病調(diào)查研究發(fā)現(xiàn)細(xì)顆粒物濃度的增加與心血管疾病和肺癌的死亡率有直接的關(guān)系[10,58]。

Laden[58]等在不同地區(qū)、不同年齡段進(jìn)行了一個流行病調(diào)查的長時間系列研究，表明細(xì)顆粒物的暴露與一系列的健康危害有最顯著的相關(guān)關(guān)系，包括死亡率的提高、醫(yī)院急診量的增加、慢性呼吸疾病以及肺癌等的發(fā)病率升高，一些研究認(rèn)為呼吸道和心血管疾病的發(fā)生與環(huán)境中高濃度的顆粒物暴露有著一定的相關(guān)關(guān)系[59]，如PM2.5(Dp<2.5 μm)和PM1.0(Dp<1.0 μm)，能夠通過呼吸系統(tǒng)直接進(jìn)入人體肺泡和支氣管末端，從而引起健康危害[60]。

Janssen[61]等通過流行病調(diào)查指出黑碳?xì)馊苣z與死亡率的劑量響應(yīng)關(guān)系，要遠(yuǎn)高于細(xì)顆粒物，即黑碳是細(xì)顆粒物中有效的毒性物質(zhì)。因?yàn)闊o論與何種物質(zhì)相混合，由于黑碳的強(qiáng)穩(wěn)定性使其并不產(chǎn)生化學(xué)反應(yīng)，混合物仍然保持著原有特性。就直接效應(yīng)而言，粒徑在亞微米級的黑碳顆粒很容易通過呼吸作用進(jìn)入人體呼吸系統(tǒng)，進(jìn)入人體肺部，并沉積在肺泡上。同時由于黑碳?xì)馊苣z具有吸附性,黑碳?xì)馊苣z的表面能夠吸附其它污染物(如多環(huán)芳烴類、重金屬等)，可以通過呼吸作用，夾帶所吸附的有毒物質(zhì)進(jìn)入人體，從而引起呼吸系統(tǒng)哮喘以及心血管病、癌癥等疾病的發(fā)生，其與重金屬顆粒物的混合進(jìn)入人體后則可能使得人體血液黏稠度升高導(dǎo)致各類的血液疾病[62]。從間接效應(yīng)方面分析，黑碳?xì)馊苣z所形成的渾濁空氣對人類呼吸道、食物鏈的影響進(jìn)而形成的對身體的危害同樣存在。

3黑碳?xì)馊苣z測量方法的對比研究

國內(nèi)外研究學(xué)者已對黑碳的定量分析發(fā)展了多種方法，目前最常用的方法有基于黑碳光吸收特性的光學(xué)法、利用熱分離技術(shù)的熱學(xué)法，以及后來發(fā)展起來的熱光法。此外，還有化學(xué)氧化法、顯微鏡觀測法、分子標(biāo)志物法等。盡管有很多測量黑碳的方法，但其測量結(jié)果卻存在很大的不確定性，有時用同一方法測得的黑碳濃度相差兩倍甚至更多。本文對黑碳?xì)馊苣z典型測量方法的優(yōu)缺點(diǎn)進(jìn)行了比較，見表2。

4黑碳?xì)馊苣z研究存在的主要問題與展望

4.1黑碳?xì)馊苣z研究存在的主要問題

目前，在黑碳?xì)馊苣z的研究方面已經(jīng)取得了一定的成果，但由于黑碳的復(fù)雜性和一些客觀條件的限制，以及人類主觀認(rèn)識的局限性，還存在很多亟待解決的問題，有許多工作需要進(jìn)一步深入研究。

(1)黑碳的定義及測量方法

在目前關(guān)于黑碳?xì)馊苣z的研究中，對黑碳的定義不統(tǒng)一，也不精確。一些研究中只針對某一類或某幾類組分，將其定義為黑碳；而另一些研究中則傾向于將更為廣泛的物質(zhì)種類納入到黑碳的定義中。一般認(rèn)為黑碳是有機(jī)物不完全燃燒產(chǎn)生的具有較高熱穩(wěn)定性的燒焦、木炭、煤煙和高度聚集的多環(huán)芳烴類物質(zhì)，此外也包括生物體自然降解的殘余物質(zhì)以及微小的有機(jī)碎屑，自然界的森林大火或者化石燃料的燃燒都產(chǎn)生了大量的黑碳[72-74]。由此看來，黑碳是一個復(fù)雜的混合體，由于對其定義不同，在測量方法上就有所側(cè)重，在對黑碳進(jìn)行分析時都或多或少地“強(qiáng)調(diào)”或者“忽視”其中的某些組分，從而得出的結(jié)果差異顯著，不同測量方法之間的可比性也相對較差[75]。此外，由于對黑碳的定義模糊，目前關(guān)于黑碳的定量標(biāo)準(zhǔn)較難統(tǒng)一[76]，做定量分析時采用的標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)不同，進(jìn)而給黑碳的測量帶來誤差，使得測量結(jié)果受到質(zhì)疑。

(2)中國黑碳排放清單

黑碳排放清單是進(jìn)行黑碳模式模擬的基礎(chǔ)，國內(nèi)外相關(guān)學(xué)者對中國的黑碳排放清單研究做了大量工作，在黑碳排放清單的估算中，雖然收集了大量的排放因子數(shù)據(jù)，但是估算結(jié)果仍存在一定量差及較大的不確定性，具體原因有以下幾點(diǎn)：①作為計(jì)算黑碳排放量的排放因子，很多僅來自國外的部分試驗(yàn)結(jié)果，并附加了各種假設(shè)條件，有關(guān)中國的試驗(yàn)數(shù)據(jù)較少[21]；②數(shù)據(jù)獲取范圍不精確，忽略了中國部分偏遠(yuǎn)的農(nóng)村地區(qū)，并且缺乏對中國農(nóng)村地區(qū)及鄉(xiāng)鎮(zhèn)企業(yè)的了解；③中國各地區(qū)各行業(yè)燃燒源的燃燒條件相差極大，對它們采用相同排放系數(shù)來計(jì)算排放量，不符合實(shí)際情況；④一些排放清單沒有考慮季節(jié)的變化，尤其是中國農(nóng)村的生物質(zhì)燃燒，存在著一定的季節(jié)變化；⑤對機(jī)動車排放因子，大部分學(xué)者未考慮中國機(jī)動車排放標(biāo)準(zhǔn)更新所帶來的變化，僅對不同車型分類討論[24-25]。

(3)黑碳的降解過程

黑碳是全球碳循環(huán)中重要的一環(huán)，被認(rèn)為是一個穩(wěn)定的碳庫，在全球慢速碳循環(huán)過程中扮演著重要角色。進(jìn)入到環(huán)境中的黑碳并不是永久性存在的，隨著時間的推移，黑碳也會逐步降解。但是目前關(guān)于黑碳降解的研究甚少，并且其結(jié)果一般僅限于降解周期的討論，而從分子水平揭示整個過程的研究則開展的比較少[77]，我們目前還不清楚究竟哪些物理的、化學(xué)的、生物的過程引起了黑碳的降解損失[78]。

(4)黑碳?xì)馊苣z的模式模擬

由于黑碳?xì)馊苣z在大氣中的停留時間相對溫室氣體較短，其空間和時間分布也具有很大的差別，加之全球范圍內(nèi)缺少廣泛、長期的黑碳?xì)馊苣z濃度觀測，有關(guān)黑碳?xì)馊苣z光學(xué)性質(zhì)的參數(shù)、尺度分布和垂直分布等的實(shí)驗(yàn)結(jié)果更是缺乏，不能為模式提供大量準(zhǔn)確的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)基礎(chǔ)[79]；并且，大氣氣溶膠是以混合狀態(tài)存在的，但是其混合方式、不同狀態(tài)的混合比例卻不得而知，例如，黑碳?xì)馊苣z與吸濕性氣溶膠混合過程會影響到黑碳?xì)馊苣z的大氣壽命，然而，這一過程是很難量化的；另外，由于黑碳?xì)馊苣z輻射強(qiáng)迫作用的機(jī)制比較復(fù)雜，輻射模式本身也還不夠完善，故對黑碳?xì)馊苣z直接輻射強(qiáng)迫效應(yīng)的估算還不夠精確，從而造成黑碳?xì)馊苣z的全球輻射模式模擬結(jié)果存在很大不確定性[16]。

(5)黑碳?xì)馊苣z間接氣候效應(yīng)

黑碳?xì)馊苣z間接氣候效應(yīng)是一個非常復(fù)雜的過程，由于其物理過程和作用機(jī)制較復(fù)雜，目前云輻射強(qiáng)迫模式模擬具有相當(dāng)?shù)碾y度，再加上黑碳?xì)馊苣z的垂直分布、尺度分布等觀測資料匱乏，因此黑碳?xì)馊苣z對氣候變化造成的間接影響有很多的不確定因素。此外，對于研究者們提出的一種吸收型氣溶膠的半直接氣候效應(yīng)，它是指吸收型氣溶膠改變大氣的溫度廓線，促進(jìn)對流層云的蒸發(fā)，使云量和反照率減小，進(jìn)而影響氣候的一種過程[80]，有關(guān)這方面的研究還很少。如何描述它在大氣中完整的過程，其不確定性不言而喻。

4.2黑碳?xì)馊苣z研究展望

(1)想要更好地開展黑碳研究，更精確地對其進(jìn)行測量、比較，需要對黑碳進(jìn)行準(zhǔn)確的定義，并發(fā)展廣受接納的統(tǒng)一分析方法，以獲取確切的黑碳濃度數(shù)額；與此同時，還應(yīng)統(tǒng)一規(guī)范定量分析時采用的標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)，以便進(jìn)行數(shù)據(jù)的對比，從而建立一整套的黑碳分析的方法體系[81]；此外，為了提高數(shù)據(jù)的解釋性和針對性，還需要以具體的環(huán)境意義為導(dǎo)向選擇合適的分析測定方法[82]。

(2)對于中國黑碳排放清單的估算與建立，在后繼的黑碳排放研究中，應(yīng)做到以下幾點(diǎn)：①系統(tǒng)調(diào)查現(xiàn)狀，針對中國各地區(qū)各行業(yè)燃燒源的燃燒條件，建立分地區(qū)、分技術(shù)類型的排放因子數(shù)據(jù)庫；②相關(guān)部門要增強(qiáng)統(tǒng)計(jì)體系的公開性、系統(tǒng)性，要有完善的源排放數(shù)據(jù)，并且要公布具體算法和取值過程，提高數(shù)據(jù)的可信度；③結(jié)合中國發(fā)展現(xiàn)狀，全面了解中國農(nóng)村地區(qū)及鄉(xiāng)鎮(zhèn)企業(yè)的實(shí)際情況，精確數(shù)據(jù)的獲取范圍；④要考慮到季節(jié)、各類排放標(biāo)準(zhǔn)等變化帶來的影響。

(3)了解黑碳降解過程對全球碳循環(huán)的貢獻(xiàn)，將是今后的研究方向和重點(diǎn)之一。為了了解自然環(huán)境中黑碳逐漸消失的過程，就必須加強(qiáng)對黑碳降解(生物降解、真菌降解和非生物降解)機(jī)理方面的研究。認(rèn)識黑碳降解的地球化學(xué)過程以及在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化過程，將有助于幫助我們理解黑碳減緩碳循環(huán)的作用，有助于確定黑碳在全球碳循環(huán)中及在全球氣候變化過程中的作用與地位[33]。除此之外，由于黑碳在地質(zhì)歷史時期古火事件以及古環(huán)境的重建中發(fā)揮著重要作用，因此需要進(jìn)一步擴(kuò)展各類沉積物的黑碳?xì)v史研究。

(4)在黑碳?xì)馊苣z的研究過程中，應(yīng)提高黑碳?xì)馊苣z模式模擬的準(zhǔn)確性。對此，應(yīng)開展廣泛、長期的黑碳?xì)馊苣z濃度觀測，從多角度進(jìn)行有關(guān)黑碳?xì)馊苣z光學(xué)性質(zhì)的參數(shù)、尺度分布和垂直分布等的實(shí)驗(yàn)研究，為模式模擬積累大量準(zhǔn)確的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)；應(yīng)進(jìn)一步改進(jìn)模式模擬研究，結(jié)合更多的研究模型對黑碳?xì)馊苣z與其他氣溶膠之間的混合過程進(jìn)行有效量化，并且準(zhǔn)確估算黑碳?xì)馊苣z的直接輻射強(qiáng)迫效應(yīng)，從而逐步消除對黑碳?xì)馊苣z的全球輻射模式模擬結(jié)果造成影響的不確定因素；此外，對于我國的相關(guān)研究，應(yīng)結(jié)合中國地區(qū)氣溶膠排放的實(shí)際情況和中國地區(qū)氣溶膠特有的光學(xué)性質(zhì)來進(jìn)行研究[83]。

(5)對于黑碳?xì)馊苣z復(fù)雜的間接氣候效應(yīng)，應(yīng)通過觀測數(shù)據(jù)分析和數(shù)值模擬相結(jié)合的方法盡可能減小黑碳?xì)馊苣z間接氣候效應(yīng)的不確定性；應(yīng)加強(qiáng)云輻射強(qiáng)迫模式模擬的研究，積累有關(guān)黑碳?xì)馊苣z垂直分布、尺度分布等的觀測資料，加強(qiáng)氣溶膠表面的多相化學(xué)反應(yīng)研究；此外，應(yīng)開展吸收性氣溶膠的半直接氣候效應(yīng)研究。

(6)在中國，隨著城市的發(fā)展，人口的增多，人為排放的各種污染物，如PM2.5等也相應(yīng)增加，這些粒子對人類的身體健康有著極大的危害。因此，在今后的研究中，應(yīng)深入開展黑碳?xì)馊苣z與大氣環(huán)境相互關(guān)系的研究，結(jié)合地面環(huán)境監(jiān)測站的數(shù)據(jù)(如TSP和API等)，把黑碳?xì)馊苣z研究上升到區(qū)域大氣環(huán)境的層面上[8]。通過這種將黑碳?xì)馊苣z和人居環(huán)境結(jié)合起來的研究，可為大氣環(huán)境的預(yù)報(bào)和評估提供更多更科學(xué)的參考依據(jù)。

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A Research Overview of Black Carbon Aerosols

Huang Guan, Liu Wei, Liu Zhihong and Zhang Yang

(CollegeofResourcesandEnvironment,ChengduUniversityofInformationTechnology,Chengdu610225,China)

Abstract:Black carbon aerosol is an important part of atmospheric aerosols, Black Carbon (BC) has become one of the focus on the study of global climate changes because of its dual role in global climate change and regional air quality. On the basis of reviewing relevant literatures at home and abroad in recent years, the sources and source intensity distributions of BC are analyzed, results show that the emissions from industrial and residential energy consumption are the main contributors in atmospheric BC, and the spatial distribution of global BC emissions is uneven, which is consistent with regional economic development and population density. Then the basic characters and impacts of BC are summed up, and the impact mechanism of BC on climate are focused on, the results show that BC not only can change the radiation balance of gas-ground system through direct climate effects, but also can affect regional or global climate through the reflection effect of the cloud, the change effect of the underlying surface and as cloud condensation nuclei. Then the advantages and disadvantages of the typical BC measuring methods are compared. At last, the main problems and development directions of the study of BC were reviewed briefly.

Key words:black carbon aerosol; emission source; spatial distribution; climatic effects

doi:10.3969/j.issn.1000-811X.2015.02.039

中圖分類號：X513；X4

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號：1000-811X(2015)02-0205-10

作者簡介：黃觀(1991-)，女，新疆烏魯木齊人，碩士研究生，主要研究方向?yàn)闅馊苣z遙感與大氣環(huán)境. E-mail：416092456@qq.com

基金項(xiàng)目：國家自然科學(xué)基金“基于區(qū)域復(fù)合系統(tǒng)能流分析的低碳城市綜合評價(jià)與發(fā)展規(guī)劃研究”(41101542)；四川省社會科學(xué)研究規(guī)劃項(xiàng)目“四川盆地城市群大氣污染聯(lián)防聯(lián)控對策研究”(SC14C007)

收稿日期：2014-11-06修回日期：2014-12-14