洪永俠
(中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院,四川 成都 610005)
為了解決國(guó)內(nèi)氣載氚監(jiān)測(cè)儀的量值溯源問(wèn)題,研制了氚氣流發(fā)生器裝置,可產(chǎn)生活度濃度恒定的氚氣流,同位素分餾系數(shù)是計(jì)算氚氣流活度濃度的重要參數(shù)之一,目前,對(duì)于氚氣流發(fā)生器系統(tǒng)氚同位素分餾系數(shù)國(guó)內(nèi)還未有文獻(xiàn)報(bào)道,國(guó)外雖有文獻(xiàn)報(bào)道,但各個(gè)報(bào)道結(jié)果差異較大,因此必須對(duì)不同鼓泡條件下的同位素分餾系數(shù)進(jìn)行準(zhǔn)確測(cè)定。
用鼓泡法原理研制的氚化水蒸氣發(fā)生器系統(tǒng),其同位素分餾系數(shù)的大小可能與鼓泡時(shí)的溫度以及鼓泡時(shí)系統(tǒng)內(nèi)氣體的流速有關(guān)。為此,分別測(cè)定了不同條件下系統(tǒng)的同位素分餾系數(shù)。
第二項(xiàng)即為同位素分餾效應(yīng)引起的修正項(xiàng)。若F=1,修正項(xiàng)為0。在V0水較大,而V氣不大的時(shí)候,通??梢院雎远雾?xiàng)的影響,(2)式簡(jiǎn)化為:
采用冷凍法測(cè)定分餾系數(shù)時(shí),則:
該系統(tǒng)包括空氣過(guò)濾器、空氣干燥器、質(zhì)量流量控制器、溫度和壓力傳感器、恒溫器和鼓泡器、回收器和冷凝器、真空泵等。實(shí)驗(yàn)時(shí)將已知濃度的氚水注入鼓泡器內(nèi),將鼓泡器連接在系統(tǒng)上并放入恒溫器內(nèi),同時(shí)將玻璃回收器連接到系統(tǒng)并放入液氮冷凝器中,進(jìn)行氚化水蒸氣的回收。
3.1.1 回收效率
回收效率表征系統(tǒng)對(duì)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中產(chǎn)生氚化水蒸氣的回收能力,是測(cè)定系統(tǒng)同位素分餾系數(shù)前必須測(cè)定的一個(gè)重要參數(shù)?;厥掌骰厥盏剿馁|(zhì)量M1通過(guò)稱量鼓泡前后回收器的質(zhì)量得到,鼓泡器鼓泡時(shí)失去水的質(zhì)量M2可以通過(guò)稱量鼓泡器鼓泡前后的質(zhì)量得到,M1與M2之比即為系統(tǒng)的回收效率。系統(tǒng)回收效率結(jié)果見(jiàn)表1。
從表1 看出,系統(tǒng)的回收效率可達(dá)99.9%,滿足對(duì)氚水的回收要求。
3.1.2 飽和系數(shù)
飽和系數(shù)主要由鼓泡器的結(jié)構(gòu)決定,它反映了鼓泡器產(chǎn)生標(biāo)準(zhǔn)氚化水蒸汽的飽和程度,如果氚化水不飽和,則造成分餾系數(shù)不穩(wěn)定。飽和系數(shù)為鼓泡時(shí)鼓泡器失去水的質(zhì)量與鼓泡器內(nèi)鼓入空氣應(yīng)帶走的水的質(zhì)量(按相對(duì)濕度為100%計(jì)算)的比值。鼓泡器鼓泡時(shí)失去水的質(zhì)量W1可以通過(guò)稱量鼓泡器鼓泡前后的質(zhì)量得到,鼓泡器內(nèi)鼓入空氣應(yīng)帶走的水的質(zhì)量W2可由鼓入鼓泡器內(nèi)的空氣體積經(jīng)計(jì)算得到,由W1與W2之比就可得到飽和系數(shù),結(jié)果見(jiàn)表2。
表1 回收效率的測(cè)定結(jié)果
表2 氚氣流發(fā)生器飽和系數(shù)測(cè)量結(jié)果
從表2 看出,對(duì)于實(shí)驗(yàn)用的鼓泡器,在抽氣流速小于1.0L·min-1時(shí)其飽和系數(shù)接近于1,即該條件下可產(chǎn)生飽和氚化水蒸氣。
3.2.1 分餾系數(shù)與鼓泡溫度的關(guān)系
選擇活度濃度為1×103Bq·g-1的氚水進(jìn)行實(shí)驗(yàn),在流速為0.5L·min-1時(shí)分別測(cè)定了鼓泡溫度為5℃、10℃、15℃時(shí)系統(tǒng)的同位素分餾系數(shù)分別為0.848,0.852 和0.855??梢钥闯?,分餾系數(shù)隨著鼓泡溫度的升高而略微增加,說(shuō)明鼓泡溫度越高,同位素分餾系數(shù)越大。
3.2.2 分餾系數(shù)與系統(tǒng)氣體流速的關(guān)系
當(dāng)溫度為10℃且鼓泡用氚水的活度濃度一定時(shí),改變鼓泡時(shí)氣體的流速,得到系統(tǒng)的同位素分餾系數(shù)均為0.850,同位素分餾系數(shù)隨著鼓泡時(shí)流速的變化并未呈現(xiàn)出任何規(guī)律,所以認(rèn)為一定范圍內(nèi)(氚氣流飽和條件下),流速對(duì)分餾系數(shù)影響可以忽略。
本次工作測(cè)得氚氣流發(fā)生器系統(tǒng)同位素分餾系數(shù)結(jié)果的不確定度來(lái)源及評(píng)定見(jiàn)表3。
表3 同位素分餾系數(shù)不確定度評(píng)定
從表3 中可以看出,氚同位素分餾系數(shù)的合成不確定度為1.6%,實(shí)驗(yàn)結(jié)果穩(wěn)定可靠,可用于氚氣流活度濃度的計(jì)算。
對(duì)可能影響氚氣流發(fā)生器系統(tǒng)同位素分餾系數(shù)的因素進(jìn)行了研究,采用冷凍法實(shí)驗(yàn)測(cè)定條件下系統(tǒng)的同位素分餾系數(shù),并對(duì)其結(jié)果的不確定度做出了評(píng)定,實(shí)驗(yàn)結(jié)果穩(wěn)定可靠,在國(guó)內(nèi)屬于首次。該結(jié)果可直接用來(lái)計(jì)算氚氣流發(fā)生器系統(tǒng)產(chǎn)生的標(biāo)準(zhǔn)氚化水蒸汽的活度濃度,對(duì)于實(shí)現(xiàn)氚氣監(jiān)測(cè)儀的校準(zhǔn)具有重要意義。
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