孫治國

摘要：該文采用Monte Carlo算法，以面心立方結構材料為例，對薄膜生長過程中的應力進行了計算機模擬，同時也模擬了在薄膜生長的過程中表面粗糙和基底溫度之間所存在的關系。通過模擬結果發(fā)現，當基底溫度較低時薄膜表面相對粗糙，而隨著基底溫度的身高表面粗糙程度則隨之下降，而當溫度到達一定程度時表面粗糙度會達到最低，之后這回隨著溫度的升高粗糙度又將升高。模擬結果還表明在一定原子入射率下，當薄膜沉積相同厚度下，薄膜應力隨基底溫度的增大而減小。

關鍵詞：Monte Carlo法；薄膜生長；薄膜應力；薄膜粗糙度

中圖分類號：TP311 文獻標識碼：A 文章編號：1009-3044（2015）25-0161-02

1 概述

Monte Carlo算法也被稱為隨機模型算法、隨機抽樣或統(tǒng)計實驗方法。該算法主要用來模擬生長過程，其基本思想是：先確立起一個概率模型或者隨機過程，然后對該模型或者過程進行觀察或者是抽樣實驗，根據觀察或者實驗來對所求參數的統(tǒng)計特征進行計算，并最后得出所求解的近似解。

如今，對薄膜應力在薄膜的基礎理論研究以及應用研究非常關注，通過研究能夠更好地了解應力對于薄膜生長過程以及微觀結構所能夠帶來的影響。通過對控制應力所形成的條件從而對應力大小進行控制，使得原件的壽命能夠得到提高，并減少薄膜元件的形變。有報道顯示，已經從實驗中發(fā)現薄膜應力和薄膜表面粗糙度與薄膜厚度以及原子沉積時間之間存在有一定的聯(lián)系 [1-2]，本文是用計算機手段來對薄膜應力進行模擬。

2 算法與模型

在薄膜三維生長過程中，基底采用正方形網格結構，建立三維點陣來處理原子在空間中的排列結構，具體的排列結構如圖1所示。薄膜生長過程主要考慮三種動力學過程：吸附過程、遷移過程和脫附過程。吸附過程中原子以一定的沉積速率入射并被生長表面吸附；遷移過程中既考慮了原子層內遷移，又考慮了原子層間遷移過程；脫附過程是指原子在運動過程中從生長系統(tǒng)中脫離出來。

在薄膜三維生長過程中，原子的吸附、遷移和脫附過程都具有不同的發(fā)生概率，將所有的過程組成概率事件列表，通過Monte Carlo從列表中隨機抽取一個過程執(zhí)行。在這個被抽取的過程執(zhí)行之后，所有的原子這將會重新排列，這個時候就對過程列表進行刷新以對新的事件發(fā)生進行確認。其中過程事件被抽取的概率等于這事件的發(fā)生概率和過程列表中的所有過程概率之和之間的比值。

沉積事件發(fā)生的幾率是指單位時間內入射到基底表面的原子數。如果發(fā)生的是原子的沉積過程，那么沉積一個原子于基底的隨機位置坐標為（i，j）。若此位置滿足三個最近鄰，沉積原子將停留在此，否則原子將向其最近鄰和次近鄰處遷移[3-4]如圖2，直到找到滿足最少三個最近鄰，完成沉積過程。

遷移事件是指吸附在生長表面的原子有可能遷移到最近鄰或次近鄰的空位上，其發(fā)生概率為

[r=ν0exp-ΔEkBT] （1）

其中[ν0=（2KBT）/h]，[KB]為玻爾滋蔓常數，[h]為普朗克常數，[ΔE]為原子遷移的激活能，T為基底溫度。

脫附事件是指生長表面上的原子有可能因為熱運動等原因而脫離生長表面，其發(fā)生概率表達式與遷移過程一致，只是目標位置不再有任何最近鄰原子。

本文在模擬薄膜生長過程中所采用的技術線路如下：

3 模擬結果與分析

為了描述薄膜的形貌特征，引入了薄膜的表面粗糙度，假定基底面積為40X40晶位，用[h（r，t）]表示t時刻在r附近薄膜的厚度，薄膜的表面粗糙度[4]表示為：

s時，薄膜平均厚度為10lay時表面粗糙度隨基底溫度變化曲線

圖4是薄膜厚度達到10個原子層時，不同原子入射率下表面粗糙度與基底溫度的變化曲線，從圖4可看出，隨著基底溫度的升高，粗糙度變化分為兩個階段，第一階段基底溫度較低時薄膜表面較為粗糙，隨著基底溫度的升高表面粗糙度下降，當達到某一最佳溫度時表面粗糙度達到最低值，第二階段隨著基底溫度的升高，粗糙度的值又將升高。這是因為溫度較低時，隨著基底溫度升高，構成薄膜的原子擴散能力趨于增強，導致粗糙度下降，但當溫度增大至原子能夠從低位置向粗糙不平的高位置跳躍時，粗糙度隨著基底溫度的升高不斷增強。

圖5為在溫度為300K，原子入射率為0.04lay./S，薄膜應力與薄膜厚度間關系曲線，此曲線圖與Sunjungkim，Jun-Ho Tang通過電子沉積試驗方法模擬的結論[4-9]基本吻合，從圖線上可以看出，在沉積一個原子層薄膜厚度前薄膜應力隨著薄膜的平均厚度呈現增長趨勢。

Cu薄膜平均厚度（單位：原子層lay）

圖7 原子入射率為0.4lay./S，不同基底溫度下，薄膜應力隨沉積厚度關系曲線

從圖6和圖7關系曲線上可以看出，在一定原子入射率下當沉積薄膜相同厚度時，薄膜應力隨著基底溫度的增加而呈減小趨勢。

4 結論

用Monte carlo法模擬了薄膜生長過程中的原子隨機過程，考慮了原子的沉積過程、擴散過程和脫附過程。合理選擇了原子間的作用勢能以及周期性邊界條件。模擬結果表明，在基底溫度較低時薄膜表面較為粗糙，隨著基底溫度的升高表面粗糙度下降，當達到某一最佳溫度時表面粗糙度達到最低值，隨著基底溫度的升高，粗糙度又將升高。模擬結果還表明在一定原 子入射率下，當薄膜沉積相同厚度下，薄膜應力隨基底溫度的增大而減小。

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