高晉徽,朱　彬*,王言哲,康漢青（1.南京信息工程大學(xué)氣象災(zāi)害預(yù)報(bào)預(yù)警與評(píng)估協(xié)同創(chuàng)新中心,江蘇南京 210044；2.南京信息工程大學(xué)中國(guó)氣象局氣溶膠與云降水重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210044）

2005～2013年中國(guó)地區(qū)對(duì)流層二氧化氮分布及變化趨勢(shì)

高晉徽1,2,朱彬1,2*,王言哲1,2,康漢青1,2（1.南京信息工程大學(xué)氣象災(zāi)害預(yù)報(bào)預(yù)警與評(píng)估協(xié)同創(chuàng)新中心,江蘇南京 210044；2.南京信息工程大學(xué)中國(guó)氣象局氣溶膠與云降水重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210044）

利用OMI探測(cè)器資料反演的對(duì)流層NO2柱濃度,結(jié)合REAS東亞地區(qū)NOx排放清單, ECMWF地面10m風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)和中國(guó)統(tǒng)計(jì)年鑒中相關(guān)統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù),研究了2005～2013年中國(guó)地區(qū)對(duì)流層NO2柱濃度的空間分布和長(zhǎng)期變化趨勢(shì),NO2柱濃度的季節(jié)差異與排放源和地面風(fēng)場(chǎng)的關(guān)系,以及國(guó)家政策實(shí)施情況與NO2柱濃度的關(guān)系.結(jié)果表明：中國(guó)地區(qū)NO2對(duì)流層柱濃度的高值區(qū)主要分布在華北地區(qū)、長(zhǎng)江三角洲、珠江三角洲以及四川盆地等人口密集、人類活動(dòng)頻繁的大型城市和地區(qū).NO2對(duì)流層柱濃度的變化存在東西部差異,值得注意的是東部在2011年之前基本表現(xiàn)為增加,但在2011年以后表現(xiàn)為下降,且與2011年相比年平均濃度下降了7.1%.工業(yè)氮氧化物排放總量的下降是2011年后NO2濃度下降的一個(gè)重要原因.西部濃度低于東部,但近9a濃度基本表現(xiàn)為增長(zhǎng).對(duì)流層柱濃度存在明顯的季節(jié)差異,東部地區(qū)及大型城市基本表現(xiàn)為冬季高、夏季低.NOx人為排放源的季節(jié)差異是NO2濃度季節(jié)差異的重要因素之一,同時(shí)氣象條件的作用不可忽視.

二氧化氮；對(duì)流層柱濃度；統(tǒng)計(jì)年鑒；衛(wèi)星遙感

二氧化氮（NO2）是大氣中主要的是含氮污染物［1］.在對(duì)流層中,NO2作為對(duì)流層臭氧的前體物之一是光化學(xué)反應(yīng)和形成光化學(xué)煙霧的重要參與者,另外NO2氧化成為硝酸和硝酸鹽是形成硝酸型酸雨的主要來(lái)源.對(duì)流層臭氧的增加以及NO2濃度達(dá)到一定程度會(huì)危害人體健康以及農(nóng)作物生長(zhǎng)［2］,因此NO2濃度以及NO2在大氣中參與的反應(yīng)受到了廣泛關(guān)注.大氣中NO2的來(lái)源主要包含自然源和人為源兩個(gè)部分：自然源方面主要包括閃電過(guò)程［3-4］、微生物過(guò)程、土壤和海洋排放等；人為源主要是指化石燃料和生物質(zhì)的燃燒［5］.NO2的研究最初是基于地面觀測(cè)站點(diǎn)的觀測(cè)研究,但在人力物力資源的制約下,外場(chǎng)觀測(cè)的覆蓋范圍、觀測(cè)密度以及持續(xù)時(shí)間會(huì)受到很大程度的限制［6］.近幾十年來(lái),利用衛(wèi)星遙感對(duì)NO2的連續(xù)觀測(cè)不僅使得長(zhǎng)期觀測(cè)成為現(xiàn)實(shí)并且讓觀測(cè)尺度能夠擴(kuò)展到區(qū)域、大洲以及全球范圍. 1995年 ERS-2衛(wèi)星上搭載的探測(cè)儀 Global Ozone Monitoring Experiment（GOME）［7-8］開(kāi)始了對(duì)NO2的遙感觀測(cè),此后2002年ENVISAT-1上搭載的 Scanning Imaging Absorption spectro Meter for Atmospheric CartograpHY （SCIAMCHY）［9-10］, 2004年EOS-AURA上搭載的高分辨率傳感器Ozone Monitoring Instrument （OMI）［11］以及 2006年在 MetOp衛(wèi)星上搭載的Global Ozone Monitoring Experiment-2 （GOME-2）［12］相繼投入使用,對(duì)全球范圍內(nèi)對(duì)整層和對(duì)流層的NO2進(jìn)行觀測(cè),為研究地球大氣中NO2的濃度變化規(guī)律等提供了長(zhǎng)期連續(xù)可靠的資料.

衛(wèi)星遙感提供了全球范圍的連續(xù)的NO2數(shù)據(jù),這使得對(duì)NO2進(jìn)行區(qū)域及全球的長(zhǎng)期研究成為可能.Richter等［3］將GOME和SCIAMCHY兩個(gè)傳感器反演的 NO2對(duì)流層柱濃度結(jié)合分析發(fā)現(xiàn)從1996年到2002年中國(guó)地區(qū)的NO2濃度呈現(xiàn)升高的趨勢(shì).利用統(tǒng)計(jì)學(xué)方法分析NO2濃度的變化趨勢(shì)是較為常用的方法,一些研究結(jié)合兩傳感器的NO2反演資料分析對(duì)流層NO2柱濃度長(zhǎng)期的變化趨勢(shì),雖然這些研究選取資料的時(shí)間段不同,但得到了相似的結(jié)論,即從 20世紀(jì)九十年代中期到2011年以前,中國(guó)地區(qū)對(duì)流層NO2柱濃度的高值區(qū)主要集中在東部地區(qū),且呈現(xiàn)明顯的逐年增長(zhǎng)的趨勢(shì)［6,13-15］.另外研究［13-16］發(fā)現(xiàn)中國(guó)地區(qū)對(duì)流層 NO2柱濃度特征存在很明顯的季節(jié)差異且東西部地區(qū)的季節(jié)特征也有差異并分析認(rèn)為這種差異可能與不同地區(qū) NO2的源的差異有關(guān).Pichnaree等［17］以及Itahashi等［18］利用對(duì)流層 NO2柱濃度的長(zhǎng)期變化趨勢(shì)結(jié)合排放清單和模式,分析 NO2柱濃度的長(zhǎng)期變化規(guī)律的同時(shí),通過(guò)模式結(jié)果與衛(wèi)星數(shù)據(jù)的對(duì)比發(fā)現(xiàn)現(xiàn)有 NOx的排放清單有計(jì)算偏低的情況.Zhang等［19］通過(guò)分析1996～2010年NO2柱濃度的長(zhǎng)期連續(xù)衛(wèi)星資料發(fā)現(xiàn)中國(guó)地區(qū) NO2對(duì)流層柱濃度的高值區(qū)有從東部向中西部地區(qū)延伸的趨勢(shì),并通過(guò) NOx排放源的改變率和 NO2柱濃度的增長(zhǎng)率的對(duì)比發(fā)現(xiàn)近年 NOx排放源在中型城市有加快增長(zhǎng)的現(xiàn)象.

上述研究多是將兩個(gè)或多個(gè)衛(wèi)星的數(shù)據(jù)結(jié)合實(shí)現(xiàn)對(duì)中國(guó)地區(qū) NO2對(duì)流層柱濃度長(zhǎng)期變化規(guī)律的分析和研究.但由于傳感器之間空間分辨率、數(shù)據(jù)校準(zhǔn)、掃描時(shí)刻以及反演算法等差異,使得將不同傳感器測(cè)得的數(shù)據(jù)結(jié)合起來(lái)分析就不可避免會(huì)出現(xiàn)一定的誤差和不確定性.另外對(duì)于中國(guó)地區(qū)自20世紀(jì)90年代以來(lái)對(duì)流層柱濃度不斷增長(zhǎng)的長(zhǎng)期變化趨勢(shì),在很多研究中都得以分析和證實(shí),然而自2011年中國(guó)“十二五”規(guī)劃開(kāi)始實(shí)施以來(lái),我國(guó)對(duì)大氣中氮氧化物的排放進(jìn)行了限制和約束,新的節(jié)能減排政策對(duì)我國(guó)對(duì)流層NO2柱濃度產(chǎn)生的影響是一個(gè)非常值得關(guān)注的問(wèn)題.OMI從2004年投入使用至今已獲得近十年的數(shù)據(jù),且對(duì)于單一傳感器的結(jié)果可以避免使用多種數(shù)據(jù)對(duì)接所帶來(lái)的不確定性和系統(tǒng)誤差等問(wèn)題,因此本研究擬利用OMI的NO2對(duì)流層柱濃度數(shù)據(jù)對(duì)中國(guó)地區(qū) 2005～2013年的對(duì)流層NO2進(jìn)行如下研究：1）分析中國(guó)地區(qū) 2005～2013年對(duì)流層NO2柱濃度的長(zhǎng)期變化趨勢(shì),特別是對(duì)2011年以后的變化特征進(jìn)行分析和討論； 2）分析中國(guó)地區(qū)4個(gè)對(duì)流層NO2濃度高值區(qū)域濃度長(zhǎng)期變化趨勢(shì)以及與人為活動(dòng)之間的關(guān)系； 3）結(jié)合REAS的NOX排放清單分析討論中國(guó)地區(qū)NO2柱濃度季節(jié)變化與人為源之間的關(guān)系.

1　數(shù)據(jù)來(lái)源

OMI（Ozone Monitoring Instrument）是搭載在美國(guó)國(guó)家航空航天局（NASA）發(fā)射的 Aura地球觀測(cè)系統(tǒng)衛(wèi)星上的傳感器之一.Aura是近極地、太陽(yáng)同步軌道衛(wèi)星,設(shè)計(jì)壽命為6a,主要任務(wù)是展開(kāi)對(duì)地球臭氧層、空氣質(zhì)量和氣候變化的觀測(cè)和研究.OMI由荷蘭、芬蘭與NASA合作制造,軌道掃描寬度為 2600km,空間分辨率為 13km× 24km,包含 3個(gè)通道,波長(zhǎng)覆蓋范圍為 270～500nm.掃描過(guò)境時(shí)間為地方時(shí) 13：45,每天繞地飛行14～15圈,一天覆蓋全球1次,主要監(jiān)測(cè)大氣中的臭氧柱濃度和廓線,氣溶膠、云表面紫外輻射以及其他痕量氣體的濃度,如 NO2、SO2、HCHO 等［11］.本研究所用的數(shù)據(jù)是 http：//www. temis.nl 網(wǎng)站提供的對(duì)流層 NO2柱濃度產(chǎn)品,版本為DOMINO version2.0［20］,選用全球NO2對(duì)流層柱濃度月均值,精度為0.125°×0.125°,產(chǎn)品經(jīng)過(guò)質(zhì)量控制以及由荷蘭皇家氣象學(xué)會(huì)（KNMI）開(kāi)發(fā)的模式驗(yàn)證,可以反映對(duì)流層NO2柱濃度的空間分布特征和時(shí)間變化趨勢(shì)等特征,在科學(xué)研究中應(yīng)用較為廣泛.

氮氧化物排放清單選用日本國(guó)立環(huán)境研究院制作的東亞區(qū)域排放清單 REAS（Regional Emission inventory in ASia）.最早的版本為REAS1.1［21-24］,排放清單中包括二氧化硫（SO2）,氮氧化物（NOx）,一氧化碳（CO）,揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs）,黑炭（BC）和有機(jī)碳（OC）等,數(shù)據(jù)覆蓋時(shí)間段從1980年到2003年.隨著東亞各國(guó)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,特別是發(fā)展中國(guó)家的快速發(fā)展使得排放源的分布和強(qiáng)度在不斷發(fā)生變化,急需對(duì)排放清單進(jìn)行必要的更新以適應(yīng)當(dāng)前排放源的特點(diǎn).通過(guò)修改必要的參數(shù)和因子,基于相同的數(shù)據(jù)處理方法計(jì)算得到的新版本REAS2.1［18,25］在老版本基礎(chǔ)上將覆蓋范圍增加到俄羅斯和中亞地區(qū),數(shù)據(jù)分辨率達(dá)到 0.25°×0.25°,時(shí)間更新到2008年,提供各物種逐月的數(shù)據(jù).本文選用的是REAS2.1版本中的NOx逐月排放清單數(shù)據(jù),可在網(wǎng)站 http：//web.nies.go.jp/REAS/下載得到,通過(guò)分析NOx逐月排放數(shù)據(jù)的變化規(guī)律結(jié)合同時(shí)段NO2對(duì)流層柱濃度的特征來(lái)討論中國(guó)地區(qū)不同季節(jié)NO2對(duì)流層柱濃度與NOx人為源之間的關(guān)系.

對(duì)流層NO2的分布以及濃度值的高低與人類活動(dòng)有著非常重要的關(guān)系,因此收集了與之存在關(guān)系的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù),如各地區(qū)及重要城市工業(yè)廢氣排放總量、國(guó)民生產(chǎn)總值（GDP）以及城區(qū)建成面積等,數(shù)據(jù)均從中國(guó)統(tǒng)計(jì)年鑒和省級(jí)統(tǒng)計(jì)年鑒中得到,數(shù)據(jù)從網(wǎng)站 http：//#cnki. net/kns55/下載得到.本文主要選用與 NO2柱濃度關(guān)系較為緊密的各地區(qū)及重點(diǎn)城市工業(yè)廢氣中氮氧化物年排放量,民用汽車保有量以及電力消耗.

2　結(jié)果與討論

2.1對(duì)流層NO2的濃度長(zhǎng)期變化特征

圖1　2005～2013年中國(guó)地區(qū)NO2對(duì)流層平均柱濃度分布Fig.1　Distribution of mean tropospheric NO2columns over China during 2005 to 2013

NO2濃度受人為活動(dòng)影響很大,一般人口密度大、工農(nóng)業(yè)活動(dòng)水平比較高的地區(qū)上空容易形成高濃度的NO2.我國(guó)東西部發(fā)展不平衡,東部地區(qū)的經(jīng)濟(jì)發(fā)展和城市化進(jìn)程［26］都要比西部地區(qū)快很多,另外NO2在大氣中的存留時(shí)間有限無(wú)法傳輸較遠(yuǎn)的距離［2］,這些因素使得我國(guó) NO2的濃度在空間分布上存在很大的不均勻性.圖 1為2005～2013年中國(guó)地區(qū) NO2對(duì)流層柱濃度年均值的空間分布,東部地區(qū)（≥107°E中國(guó)范圍內(nèi)的所有格點(diǎn)）NO2的對(duì)流層柱濃度平均值為 4.11× 1015molecules/cm2,而西部地區(qū)（＜107°E中國(guó)范圍內(nèi)的所有格點(diǎn)）濃度均值為 0.70×1015molecules/ cm2,僅為東部地區(qū)的 17%.NO2污染最嚴(yán)重的區(qū)域主要分布在東部地區(qū),從圖1可以看出NO2濃度高值區(qū)域大致可以分為華北地區(qū)（12.95× 1015molecules/cm2）,長(zhǎng) 江三 角洲（10.70× 1015molecules/cm2）,珠江三角洲（5.57× 1015molecules/cm2）和四川盆地（4.04× 1015molecules cm-2）,其中,華北地區(qū)是 NO2濃度最高且高值覆蓋面積最大的地區(qū).西部地區(qū) NO2濃度普遍較低,四川盆地的NO2濃度高值覆蓋面積在四個(gè)高值區(qū)中最小,僅在成都和重慶兩城市上空出現(xiàn)兩個(gè)高值中心［27］.除了四川盆地,在烏魯木齊市及周圍也存在一個(gè)較高濃度的區(qū)域,濃度平均值為 2.54×1015molecules/cm2.與前人利用SCIAMACHY測(cè)得的 NO2柱濃度所做研究相比［6］,近9a中國(guó)地區(qū)NO2對(duì)流層柱濃度的空間分布變化不大,但高值區(qū)覆蓋面積以及濃度值相對(duì)較小,這主要是因?yàn)镺MI的掃描時(shí)間為當(dāng)?shù)貢r(shí)間的 13：45［17］,根據(jù) NO2濃度的日變化規(guī)律可知午后光化學(xué)反應(yīng)最劇烈,此時(shí)的NO2濃度進(jìn)入低值時(shí)段［28］；GOME、SCIAMACHY探測(cè)器的掃描時(shí)間 為 上 午 （GOME～10：30地 方 時(shí)［7］；SCIAMACHY～ 10：00地方時(shí)［9］）,該時(shí)段為 NO2濃度高值時(shí)段, NO2的濃度和濃度高值覆蓋范圍均為一天中最大,因此與之相比OMI的結(jié)果在濃度值和濃度高值覆蓋范圍上都要小一些.

2.1.1中國(guó)東西部對(duì)流層NO2濃度長(zhǎng)期變化趨勢(shì)特征對(duì)流層 NO2柱濃度的東西部差異不僅在空間分布上,其時(shí)間變化特征也存在很大的差異.圖2給出對(duì)流層柱濃度月均值的時(shí)間序列以及對(duì)應(yīng)的濃度變化趨勢(shì).由圖 2可見(jiàn),中國(guó)地區(qū)NO2對(duì)流層柱濃度月均值在2011年之前表現(xiàn)為上升趨勢(shì)［0.26×1015molecules/（cm2·a）］,其中 2011 年 1月出現(xiàn)了 NO2濃度的最大值 7.61× 1015molecules/cm2,此后2011～2013年NO2濃度月均值最高值保持在 6.00×1015molecules/cm2左右伴隨有緩慢下降的趨勢(shì),但與2005年濃度最高值相比,仍然高出一倍左右.需要指出的是 2008年7～9月為確保北京奧運(yùn)會(huì)期間的空氣質(zhì)量,北京及周邊地區(qū)實(shí)施了強(qiáng)制性的減排管控措施,使得奧運(yùn)會(huì)期間空氣質(zhì)量得到改善,北京地區(qū)NO2濃度有明顯的下降［29-31］,但從中國(guó)地區(qū)NO2柱濃度的時(shí)間序列可以發(fā)現(xiàn)2008年7～9月NO2柱濃度均值為 1.62×1015molecules/cm2,與 2007年（7～9月均值 1.61×1015molecules/cm2）和 2009年（7～9月均值1.61×1015molecules/cm2）同時(shí)期相比濃度水平略高.這說(shuō)明08年7～9月在北京及周邊地區(qū)實(shí)施的減排措施僅對(duì)北京地區(qū)及周邊地區(qū)的空氣質(zhì)量有所改善,而對(duì)更大范圍的地區(qū)甚至全國(guó)NO2柱濃度的影響并不大.另外,2008～2009年冬季NO2對(duì)流層柱濃度有明顯的下降,濃度最高值僅為 4.00×1015molecules/cm2,與前后兩年同時(shí)期濃度最大值相比下降了約 25%～30%,Schneider等［6］認(rèn)為這個(gè)現(xiàn)象可能是因?yàn)?2008年秋季～2009年爆發(fā)的全球金融危機(jī)對(duì)中國(guó)經(jīng)濟(jì)的沖擊所造成的影響.2011年之后NO2的柱濃度水平開(kāi)始下降,2012年NO2濃度平均值與2011年相比下降了 6%,而2013年NO2濃度進(jìn)一步下降, 與2011年相比下降了10%.

東部地區(qū)和西部地區(qū) NO2柱濃度時(shí)間序列的特征存在差異,東部地區(qū)濃度變化規(guī)律與全國(guó)NO2濃度變化特征基本相似,即在2011年之前表現(xiàn)為增長(zhǎng)的趨勢(shì),年平均增長(zhǎng)率為 0.46× 1015molecules/（cm2·a）,2011年以后NO2對(duì)流層柱濃度呈現(xiàn)下降趨勢(shì)且與2011年相比濃度下降了7.1%.西部地區(qū)NO2濃度相對(duì)較低且呈現(xiàn)緩慢上升的趨勢(shì)，年平均增長(zhǎng)率為0.38× 1014molecules/（cm2·a）.NO2濃度主要受生物排放、閃電等自然源的影響［16］,因此長(zhǎng)期變化相對(duì)平穩(wěn).東部地區(qū)人為活動(dòng)影響很大,NO2主要貢獻(xiàn)為人為源,NO2濃度與經(jīng)濟(jì)發(fā)展,工業(yè)排放,城市化進(jìn)程的發(fā)展存在很大關(guān)系［15］,特別是氮氧化物的排放對(duì) NO2濃度的改變具有直接的影響. 中國(guó)地區(qū) NO2濃度變化趨勢(shì)與東部地區(qū)濃度變化特征相同,這主要是因?yàn)樵跐舛戎瞪蠔|部地區(qū)NO2濃度要遠(yuǎn)高于西部地區(qū),在計(jì)算全國(guó)NO2濃度變化規(guī)律時(shí)西部地區(qū)的濃度變化特征被弱化所致.

2.1.2對(duì)流層NO2濃度高值區(qū)域的濃度變化趨勢(shì)對(duì)流層 NO2高值區(qū)濃度的變化情況對(duì)中國(guó)地區(qū)的NO2濃度變化趨勢(shì)的影響很大,針對(duì)高值區(qū)域 NO2對(duì)流層柱濃度的變化規(guī)律進(jìn)行研究可以從側(cè)面反映中國(guó)地區(qū) NO2濃度的變化特征和濃度長(zhǎng)期變化趨勢(shì).

圖2　中國(guó)及東西部地區(qū)NO2平均對(duì)流層柱濃度時(shí)間序列Fig.2　Time series of mean monthly tropospheric NO2columns over China, eastern part and western part of China

圖3　NO2濃度高值區(qū)對(duì)流層NO2柱濃度相對(duì)變化趨勢(shì)Fig.3　Relative trends of tropospheric NO2columns of high value regions

為了明顯看出各地區(qū) NO2濃度逐年變化的趨勢(shì),將2005年四地區(qū)的NO2對(duì)流層柱濃度作為各自的基準(zhǔn),之后每年的NO2濃度年均值與之相比得到了各地區(qū) NO2對(duì)流層柱濃度的相對(duì)變化情況,如圖3所示.從2005年開(kāi)始到2011年華北地區(qū)和長(zhǎng)三角地區(qū)對(duì)流層NO2柱濃度呈較為明顯的上升趨勢(shì),相對(duì)增長(zhǎng)率平均值分別為8.8%和4.3%,到2011年兩地的NO2濃度年均值分別達(dá)到了各自的最大值 15.92×1015molecules/cm2和12.29×1015molecules/cm2,相當(dāng)于 2005年的 1.64倍（華北地區(qū)）和 1.28倍（長(zhǎng)三角地區(qū)）.珠三角地區(qū)的 NO2對(duì)流層柱濃度的變化趨勢(shì)與華北和長(zhǎng)三角不同,雖然在2007年和2011年NO2濃度有上揚(yáng)出現(xiàn)兩個(gè)極大值以外,總體的變化趨勢(shì)仍然表現(xiàn)為下降.珠三角地區(qū)NOx排放量的減少是導(dǎo)致珠三角NO2對(duì)流層柱濃度下降的原因之一［15］. 2002年香港特別行政區(qū)與廣東省聯(lián)合實(shí)施對(duì)常見(jiàn)污染物（SO2、NOx、VOCs和可懸浮顆粒物）的減排計(jì)劃.經(jīng)過(guò)多年努力,減排效果取得了一定成效,據(jù)統(tǒng)計(jì)香港地區(qū)2009年氮氧化物年排放量與1997年相比減少了32%,且2006～2010年粵港珠三角區(qū)域空氣監(jiān)控網(wǎng)絡(luò)的監(jiān)測(cè)結(jié)果顯示 NO2含量下降了 7%［32］,而珠三角地區(qū) NO2濃度到2010年NO2柱濃度降低到2005年的91.1%,濃度下降了8.9%.四川盆地的NO2對(duì)流層柱濃度值在四個(gè)高值區(qū)中最低,從2005年到2011年四川盆地的 NO2柱濃度也呈現(xiàn)增長(zhǎng)的趨勢(shì),特別2008～2010年四川盆地的 NO2濃度有非常明顯的增加,濃度為2005年該地區(qū)濃度的1.35倍.此外2011年以前,除了珠三角的其他地區(qū)NO2對(duì)流層柱濃度均表現(xiàn)為上升的趨勢(shì),而2011年以后各地區(qū)的NO2濃度均出現(xiàn)了不同程度的下降,特別是2011年到2012年華北地區(qū)和長(zhǎng)三角地區(qū)的NO2濃度下降比較明顯,與2011年相比濃度分別下降了6.2%（華北）和11.2%（長(zhǎng)三角）,到2013年NO2對(duì)流層柱濃度水平與 2012年的水平相近.珠三角地區(qū)從2010年到2011年NO2濃度有所上揚(yáng),隨后濃度變化趨勢(shì)與華北和長(zhǎng)三角兩地區(qū)的變化趨勢(shì)相同,與 2011年相比濃度下降了12.5%,并在2013年出現(xiàn)了近9年NO2濃度年均值的最低值 5.09×1015molecules/cm2.四川盆地的下降趨勢(shì)相對(duì)小很多,2012年NO2濃度比2011年僅下降了2.1%,而2013年NO2濃度又有回升到 2011年的狀態(tài)且略有增加,濃度值達(dá)到4.88×1015molecules/cm2.

表1　2011～2012年NO2濃度高值區(qū)覆蓋省市氮氧化物排放量（萬(wàn)t）Table 1　Mean value of NO2emissions in the administrative regions covered by the high tropospheric NO2columns areas from 2011 to 2012 （×104t）

圖4　高值區(qū)覆蓋省市電力消耗和民用汽車保有量時(shí)間序列Fig.4　Time series of power usage and civilian vehicle population of the administrative regions covered by high NO2value areas

NO2濃度的長(zhǎng)期變化趨勢(shì)主要受到人類活動(dòng)以及經(jīng)濟(jì)政策等人為活動(dòng)的影響.如機(jī)動(dòng)車保有量、電力消費(fèi)、工業(yè)廢氣排放量等數(shù)據(jù)的長(zhǎng)期變化規(guī)律可以間接或直接的反映出NO2濃度的長(zhǎng)期變化趨勢(shì).中國(guó)地區(qū) NO2對(duì)流層柱濃度從2011年開(kāi)始出現(xiàn)下降的現(xiàn)象與“十二五”期間制定的對(duì)氮氧化物的減排措施有關(guān),規(guī)劃指出預(yù)計(jì)到2015年全國(guó)氮氧化物的排放量要比2010年氮氧化物排放總量下降 10%,工業(yè)廢氣排放是檢驗(yàn)減排工作實(shí)施情況的一個(gè)重要指標(biāo),從2011年開(kāi)始《中國(guó)統(tǒng)計(jì)年鑒》在工業(yè)廢氣排放中增加了各地區(qū)及主要城市氮氧化物排放總量這一項(xiàng).表 1即為2011年和2012年中國(guó)NO2對(duì)流層柱濃度高值區(qū)域所覆蓋的相關(guān)省市的工業(yè)廢氣中氮氧化物排放量.由表1可見(jiàn),2012年華北地區(qū),江滬浙以及廣東地區(qū)氮氧化物的排放量與2011年相比均有所減少,這與當(dāng)?shù)貙?duì)流層NO2柱濃度的降低現(xiàn)象相呼應(yīng),工業(yè)廢氣中氮氧化物排放的減少對(duì)于當(dāng)?shù)貙?duì)流層NO2柱濃度的降低具有促進(jìn)作用.另外四川盆地2011到2012年的對(duì)流層NO2柱濃度略有下降,下降幅度沒(méi)有其他三個(gè)地區(qū)明顯. 2012年各高值區(qū)覆蓋省市的電力消費(fèi)和民用汽車保有量與2011年相比均表現(xiàn)為增加（圖4）, 與NO2柱濃度下降的趨勢(shì)相反.這說(shuō)明與直接表述排放相關(guān)的統(tǒng)計(jì)量相比,電力消耗和民用汽車保有量這兩個(gè)統(tǒng)計(jì)量的變化趨勢(shì)并不能直接改變NO2柱濃度大小.另外由于2013年的中國(guó)統(tǒng)計(jì)年鑒目前仍未公布,2013年工業(yè)廢氣中氮氧化物的排放量對(duì)當(dāng)年NO2濃度的影響暫時(shí)無(wú)法印證,這項(xiàng)工作將在相關(guān)數(shù)據(jù)公布出來(lái)后進(jìn)行分析和總結(jié).

從全國(guó) NO2濃度高值區(qū)的對(duì)流層柱濃度年變化趨勢(shì)以及很多前人的研究都可以看出在2011年之前中國(guó)地區(qū)的NO2柱濃度主要表現(xiàn)為明顯的增長(zhǎng)的趨勢(shì).但在 2011年以后華北、長(zhǎng)三角等NO2濃度高值區(qū)的濃度均有下降的趨勢(shì),這與我國(guó)工業(yè)氮氧化物排放量減少存在一定關(guān)系.

2.2NO2濃度變化的空間分布特征

基于 NO2濃度隨時(shí)間的變化特征我們將2005～2013年的數(shù)據(jù)分為4組：（1）2005～2006年, （2）2007～2009年,（3）2010～2011年,（4）2012～2013 年.分別計(jì)算年平均值如圖 5（a）～（d）所示.此外計(jì)算得到2005～2011年NO2對(duì)流層柱濃度的相對(duì)改變率的平均值以及 2012～2013年相對(duì) 2010～2011年濃度的相對(duì)改變率圖 5（e）～（f）,為了避免雨水等可能造成誤差的影響［19］,在計(jì)算改變率時(shí)濃度值小于 1.0×1015molecules/cm2的格點(diǎn)不計(jì)算在內(nèi)（圖 5（e）～（f）中國(guó)地區(qū)中白色區(qū)域表示）.由圖5（a）～（c）可以看出,從2005年開(kāi)始到2011年華北地區(qū)和長(zhǎng)三角地區(qū)的 NO2對(duì)流層柱濃度呈現(xiàn)升高的趨勢(shì),其中河北西部和南部、河南北部以及山東西部地區(qū)增長(zhǎng)較為明顯,到2011年華北地區(qū)的NO2濃度達(dá)到最大值且覆蓋范圍也最廣.長(zhǎng)三角地區(qū)與華北地區(qū)的特點(diǎn)相似,從 2005年到2011年該地區(qū)的NO2濃度表現(xiàn)為持續(xù)增長(zhǎng)的趨勢(shì),且高值區(qū)的覆蓋范圍也逐漸增大,到 2011年高值區(qū)已經(jīng)覆蓋了整個(gè)長(zhǎng)三角地區(qū).珠三角作為中國(guó)第三個(gè)NO2柱濃度高值區(qū)其NO2柱濃度隨時(shí)間變化與華北地區(qū)和長(zhǎng)三角地區(qū)相反,從2005年開(kāi)始 NO2對(duì)流層柱濃度以及濃度高值覆蓋范圍都呈減小的趨勢(shì).NO2濃度的增長(zhǎng)還有向中部地區(qū)擴(kuò)散的趨勢(shì),如內(nèi)蒙古中部,湖南西部以及貴州東部等地區(qū) NO2柱濃度值隨時(shí)間都有不同程度的增加.從圖5（e）2005～2011年NO2柱濃度的平均相對(duì)改變率可以更清楚的看出各地區(qū) NO2柱濃度逐年的變化規(guī)律,大部分地區(qū)在2005年到2011年NO2對(duì)流層柱濃度基本表現(xiàn)為增長(zhǎng)的趨勢(shì),且NO2的增長(zhǎng)趨勢(shì)有較為明顯的向內(nèi)地蔓延的趨勢(shì)［19］,湖南和內(nèi)蒙古中部的相對(duì)增長(zhǎng)量最大.雖然目前中國(guó)內(nèi)地中型城市的 NO2濃度值與華北、長(zhǎng)三角等NO2柱濃度高值區(qū)相比要低很多,由于基數(shù)小使得計(jì)算得到的比例較大,但仍然表示出內(nèi)地地區(qū) NO2柱濃度在這段時(shí)間增加的情況,需要引起高度重視.2011年之后中國(guó)地區(qū)的NO2柱濃度開(kāi)始呈現(xiàn)下降的趨勢(shì),通過(guò)圖 5（c）和圖 5（d）的比較可以發(fā)現(xiàn)NO2對(duì)流層柱濃度高值區(qū)如華北地區(qū)和長(zhǎng)三角地區(qū)的濃度值有所下降,從相對(duì)改變率圖 5（f）可以更清楚的看到各個(gè)地區(qū)在 2011年以后NO2濃度的相對(duì)改變情況.華北、長(zhǎng)三角以及長(zhǎng)三角周邊地區(qū)比值均在1以下,說(shuō)明 2012～2013年的 NO2對(duì)流層柱濃度與2010～2011年相比濃度有所下降,此外湖南及周邊地區(qū)是下降比例最為明顯的地區(qū).珠三角地區(qū)的NO2濃度從2005年開(kāi)始一直處于下降的趨勢(shì), 到 2011年之后依然表現(xiàn)為下降.雖然很多地區(qū)NO2濃度在2011年以后出現(xiàn)了下降的現(xiàn)象,但還有一些地區(qū)的NO2濃度仍然處于上升的狀態(tài),如山西西部,安徽南部以及四川中部等地2012～2013年NO2的濃度均值要高于2010～2011年的濃度平均值,仍然表現(xiàn)為上升趨勢(shì),對(duì)于這些地區(qū)的NO2治理工作仍然需要進(jìn)一步加強(qiáng).

圖5　2005～2013年中國(guó)地區(qū)NO2對(duì)流層柱濃度變化趨勢(shì)及相對(duì)改變量的空間分布Fig.5　Distribution of tropospheric NO2columns and relative changes over China during 2005 to 2013

2.3對(duì)流層NO2濃度的季節(jié)變化特征

NO2對(duì)流層柱濃度具有較為明顯的季節(jié)變化特征,且東西部 NO2濃度季節(jié)變化存在差異.由圖2可看出,東部地區(qū)NO2對(duì)流層柱濃度一般12、1月最高,7、8月濃度最低,即冬季濃度最高夏季濃度最低；西部地區(qū)與東部地區(qū)相反,表現(xiàn)為冬季濃度最低而夏季濃度最高.西部地區(qū)NO2濃度的季節(jié)變化特征可能是因?yàn)槲鞑康貐^(qū)主要受到自然源的影響［16］,夏季生物活動(dòng)活躍,閃電頻繁,為夏季形成NO2提供了有利條件,而冬季生物活動(dòng)減少,閃電活動(dòng)減少,大氣中自然形成的NO2相對(duì)減少［33-34］.

圖6是中國(guó)地區(qū)2006年對(duì)流層春（3、4、5月）、夏（6、7、8月）、秋（9、10、11月）、冬（12、次年1、2月）四季平均柱濃度與12個(gè)月的平均值的差值分布.中國(guó)地區(qū) NO2對(duì)流層柱濃度的季節(jié)變化特征在中東部地區(qū)以及大型城市表現(xiàn)得最為明顯,且季節(jié)變化特征為冬季＞秋季＞春季＞夏季,各季節(jié)濃度差異較明顯.季節(jié)變化明顯的區(qū)域主要集中在受人為源影響較大的區(qū)域,人為源的季節(jié)變化會(huì)對(duì)NO2濃度冬高夏低的特征產(chǎn)生直接作用.

圖6　2006年中國(guó)地區(qū)NO2對(duì)流層柱濃度季節(jié)改變量分布Fig.6　Seasonal mean tropospheric NO2columns changes over China in 2006

圖7　2006年中國(guó)地區(qū)NOx人為源季節(jié)改變量分布Fig.7　Seasonal mean changes of anthropogenic emissions of NOxover China in 2006

圖7為東亞地區(qū)同時(shí)段四季NOx人為源與12個(gè)月平均值的差值的空間分布.中國(guó)地區(qū)NOx人為源季節(jié)差異較明顯的區(qū)域也主要集中在中東部地區(qū)和大中型城市,與NO2濃度季節(jié)差異的分布大致相同.從源強(qiáng)差異上看冬季為四季中氮氧化物排放最高的季節(jié),秋季與夏季相近,春季最低.其次秋季和春季NOx源強(qiáng)濃度差值的大小關(guān)系與同季節(jié)NO2柱濃度差值的大小關(guān)系相同,從冬春秋三季的表現(xiàn)可發(fā)現(xiàn) NOx人為源排放的季節(jié)特點(diǎn)與 NO2對(duì)流層柱濃度之間存在良好的相關(guān)關(guān)系.但還要注意到的是夏季NO2對(duì)流層柱濃度為四季中最低,而NOx人為源的源強(qiáng)大小卻與之不符.造成NO2對(duì)流層柱濃度夏季最低的原因有很多,季風(fēng)的影響便是其中一個(gè),圖 8為ECMWF同時(shí)段中國(guó)地區(qū)10m平均風(fēng)場(chǎng)的季節(jié)變化圖,可以看到在夏季風(fēng)場(chǎng)表現(xiàn)為從海洋吹向陸地,海洋上的清潔空氣進(jìn)入大陸對(duì)華北、長(zhǎng)三角和珠三角地區(qū)的對(duì)流層NO2起到稀釋作用,造成NO2濃度降低的情況出現(xiàn).另外黃建平等［15］指出除了風(fēng)場(chǎng)作用,降水作用對(duì)NO2的影響,溫度的高低影響NO2在大氣中的存留時(shí)間,夏天高溫、強(qiáng)輻射導(dǎo)致光化學(xué)活動(dòng)增強(qiáng),對(duì)NO2在大氣中的存留會(huì)起到抑制作用,冬季溫度低,NO2在低溫環(huán)境下的存留時(shí)間更長(zhǎng)更易積累,這些氣象因素都是造成對(duì)流層NO2在夏季出現(xiàn)低值的原因.由此可見(jiàn)NOx人為源季節(jié)變化特征是對(duì)流層NO2濃度季節(jié)變化特征形成的一個(gè)重要因素,同時(shí)不可以忽略光化學(xué)反應(yīng)和氣象條件在其中所起到的作用,但哪個(gè)因素占主導(dǎo)以及各因素貢獻(xiàn)大小仍然需要進(jìn)一步探究.

圖8　2006年中國(guó)地區(qū)四季10m平均風(fēng)場(chǎng)分布Fig.8　Seasonal means of wind at 10 meters height above surface which based on ECMWF real-anaylsis data in 2006

3　結(jié)論

3.1中國(guó)地區(qū)NO2對(duì)流層柱濃度的高值區(qū)主要分布在華北地區(qū)、長(zhǎng)江三角洲、珠江三角洲以及四川盆地等人口密集人類活動(dòng)頻繁的大型城市和地區(qū).整個(gè)中國(guó)地區(qū)的NO2對(duì)流層柱濃度的濃度變化存在東西部差異,東部在2011年之前基本表現(xiàn)為增高的趨勢(shì),平均年增長(zhǎng)率為 0.46× 1015molecules/（cm2·a）,而在2011年以后出現(xiàn)了下降的趨勢(shì),與 2011年相比年平均濃度下降了7.1%.西部濃度明顯低于東部,近 9a濃度基本表現(xiàn)為增加的趨勢(shì),年平均增長(zhǎng)率為 0.38× 1014molecules/（cm2·a）.2011年以后NO2濃度高值區(qū)均出現(xiàn)了不同程度的NO2濃度下降的趨勢(shì),由中國(guó)統(tǒng)計(jì)年鑒發(fā)現(xiàn)2011以后各高值區(qū)覆蓋省市的工業(yè)廢氣中氮氧化物排放總量有所下降是NO2濃度下降的一個(gè)重要因素,國(guó)家節(jié)能減排政策的實(shí)施對(duì)改變中國(guó)地區(qū) NO2對(duì)流層柱濃度起著重要的作用.NO2對(duì)流層柱濃度的長(zhǎng)期變化趨勢(shì)仍然需要密切關(guān)注,為國(guó)家政策的決定和實(shí)施提供科學(xué)依據(jù).

3.22011年前中國(guó)地區(qū)NO2對(duì)流層柱濃度相對(duì)改變率的空間分布說(shuō)明中國(guó)地區(qū) NO2濃度的增長(zhǎng)有向內(nèi)陸地區(qū)蔓延的趨勢(shì),且中部一些省市的相對(duì)增長(zhǎng)率更為明顯.2011年以后,大部分地區(qū)的NO2對(duì)流層柱濃度有了不同程度的降低,但一些地區(qū)如山西西部和安徽南部等地區(qū),NO2濃度仍然有升高的現(xiàn)象,對(duì)于這些地區(qū)的減排工作還需要加強(qiáng).

3.3NO2對(duì)流層柱濃度存在明顯的季節(jié)差異,東部地區(qū)及大型城市基本表現(xiàn)為冬季高,夏季低.通過(guò)將NO2濃度與REAS東亞地區(qū)四個(gè)季節(jié)NOx排放清單分布情況相對(duì)照發(fā)現(xiàn),除了夏季,NOx排放源的季節(jié)變化與 NO2對(duì)流層柱濃度的季節(jié)差異對(duì)應(yīng)良好,說(shuō)明排放源的季節(jié)變化是影響 NO2濃度季節(jié)差異的一個(gè)重要因素.此外地面風(fēng)場(chǎng)的季節(jié)變化也是 NO2柱濃度存在季節(jié)差異的一個(gè)重要誘因,因此氣象條件的影響不可忽視.

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致謝：感謝荷蘭皇家氣象研究所（KNMI）在網(wǎng)站http：//www.temis.nl提供NO2對(duì)流層柱濃度數(shù)據(jù)；歐洲中期天氣預(yù)報(bào)中心ECMWF網(wǎng)站http：//apps.ecmwf.int/datasets/data/interim-full-moda/？levtype=ml提供地面10m風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)；日本國(guó)立環(huán)境研究所在網(wǎng)站http：//web.nies.go.jp/REAS/提供東亞地區(qū)NOx人為源數(shù)據(jù),以及中國(guó)統(tǒng)計(jì)年鑒提供相關(guān)數(shù)據(jù),供本研究下載使用進(jìn)行研究.

Distribution and long-term variation of tropospheric NO2over China during 2005 to 2013.

GAO Jin-hui1,2, ZHU Bin1,2*, WANG Yan-zhe1,2, KANG Han-qing1,2（1.Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；2.Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China）.

China Environmental Science, 2015,35（8）：2307～2318

With the combination of NOxemission index of regional Emission inventory in Asia （REAS）, the wind field at 10 meters height above surface which based on European Centre for Medium-Range Weather Forecasts （ECMWF） Real-Analysis data, and the relavant statistical data based on the China Statistical Yearbooks Database, the monthly tropospheric NO2data over China acquired from the Ozone Monitoring Instrument （OMI） was analyzed with respect to spatial distribution and long-term trends between 2005 and 2013. The results showed that the high value areas of tropospheric NO2columns over China were located on North China, the Yangtze River Delta, the Pearl River Delta and the Sichuan Basin. The trends of tropospheric NO2columns were distinguished between east and west China. It was increased during 2005 to 2011 in east China, but decreased by 7.1% from 2011 to 2013. In west China, the tropospheric NO2columns were increased continuously from 2005 to 2013. High value regions of NO2tropospheric columns were decreased after 2011, which was strongly related to the cut of the NOxdischarge of industry. The tropospheric NO2columns reached their maximum in winter and minimum in summer. The anthropogenic emission of NOxwas one of the important factors which influenced the seasonal mean tropospheric NO2columns. In the mean time, seasonal means of 10-m winds also played an important role of influencing the seasonal distribution of tropospheric NO2columns, which indicated that the impact of meteorological conditions should not be ignored.

nitrogen dioxide；tropospheric column；statistical yearbooks；satellite remote sensing

X511

A

1000-6923（2015）08-2307-12

2014-12-18

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（41275143）；江蘇省高校自然科學(xué)研究重大基礎(chǔ)研究項(xiàng)目（12KJA170003）；江蘇省普通高校研究生科研創(chuàng)新計(jì)劃項(xiàng)目（CXLX13_493）

* 責(zé)任作者, 教授, binzhu@nuist.edu.cn

高晉徽（1985-）,男,安徽鳳臺(tái)人,南京信息工程大學(xué)博士研究生,研究大氣化學(xué)與大氣環(huán)境方向.