李軍霞,銀　燕,任　剛,袁　亮,李培仁,申?yáng)|東（.山西省人工降雨防雹辦公室,山西 太原 03003；.南京信息工程大學(xué),中國(guó)氣象局氣溶膠-云-降水重點(diǎn)開(kāi)放實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 0044）

山西云凝結(jié)核時(shí)空分布特征觀測(cè)

李軍霞1,2,銀燕2*,任剛1,袁亮2,李培仁1,申?yáng)|東1（1.山西省人工降雨防雹辦公室,山西 太原 030032；2.南京信息工程大學(xué),中國(guó)氣象局氣溶膠-云-降水重點(diǎn)開(kāi)放實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210044）

選取2011年1～12月山西太原云凝結(jié)核（CCN）觀測(cè)數(shù)據(jù),對(duì)CCN的季節(jié)、月、日變化特征進(jìn)行了分析,并與國(guó)內(nèi)外同類(lèi)研究進(jìn)行了對(duì)比.結(jié)果發(fā)現(xiàn),冬季CCN數(shù)濃度最高,春秋季次之,夏季CCN數(shù)濃度最低.CCN數(shù)濃度的最高值出現(xiàn)在1月,最低值出現(xiàn)在6月.夏季較多的降水天氣對(duì)CCN的濕清除作用明顯,冬季供暖期間（11～12月及1～3月）,CCN數(shù)濃度明顯增大.CCN數(shù)濃度日變化一般呈現(xiàn)兩個(gè)峰值,分別出現(xiàn)在07：00～11：00和17：00～20：00.利用公式N=CSk擬合了不同季節(jié)地面CCN核譜,得到春夏秋冬四季對(duì)應(yīng)的擬合參數(shù)C值分別為10983、2454、7614、16421,k值均小于1,為典型的大陸型核譜.通過(guò)2013年夏季在山西中部地區(qū)開(kāi)展的CCN飛機(jī)觀測(cè),研究了CCN數(shù)濃度的垂直廓線(xiàn).CCN數(shù)濃度在近地面最大,隨高度逐漸降低.在0.3%和0.4%過(guò)飽和度下,2000m以下CCN數(shù)濃度平均量級(jí)均為103cm-3, 3000m以上CCN數(shù)濃度平均量級(jí)降低至102cm-3.

云凝結(jié)核；時(shí)空分布；山西

凝結(jié)核（CN）是指所有可能形成云滴的氣溶膠粒子.凝結(jié)核中的一部分在特定的過(guò)飽和度（SS）下可以活化成為云凝結(jié)核（CCN）.云凝結(jié)核數(shù)濃度（NCCN）是指在一定的過(guò)飽和度下,能活化的氣溶膠粒子的數(shù)目.CCN在水循環(huán)及氣候變化中扮演著非常重要的角色.大量的觀測(cè)事實(shí)指出,人類(lèi)活動(dòng)對(duì)CCN的影響遠(yuǎn)大于人們目前所了解的程度,CCN分布狀態(tài)可反應(yīng)區(qū)域大氣環(huán)境污染和大氣顆粒物分布狀況,同時(shí)CCN通過(guò)影響云的微物理結(jié)構(gòu)進(jìn)而影響云的輻射特性,最終對(duì)氣候產(chǎn)生影響［1-2］.

近幾十年來(lái),隨著科技手段的不斷進(jìn)步,用于氣溶膠和CCN觀測(cè)的手段和設(shè)備大大增強(qiáng),在國(guó)內(nèi)外的許多地區(qū)開(kāi)展了氣溶膠和CCN的觀測(cè)實(shí)驗(yàn).這些實(shí)驗(yàn)針對(duì)氣溶膠和 CCN的分布特征、CCN活化特性、氣溶膠吸濕增長(zhǎng)、氣溶膠與云粒子特性等各個(gè)方面展開(kāi)觀測(cè),產(chǎn)生了許多研究成果［3-12］.DeFelice［13］對(duì)南極洲Palmer站的CCN觀測(cè)發(fā)現(xiàn),在過(guò)飽和度為 1.3%時(shí),CCN的數(shù)濃度為 1700cm-3,在霧天、降水、或降水后的晴天都會(huì)出現(xiàn)CCN的低值.Hudson等［14］發(fā)現(xiàn)CCN的數(shù)濃度隨時(shí)空的變化很大,一般陸地的氣溶膠源較多,導(dǎo)致CCN數(shù)濃度也隨之較高.Roberts等［15］和Martins等［16］在亞馬遜盆地的觀測(cè)結(jié)果顯示,該地區(qū) CCN數(shù)濃度非常低.2005～2011年,韓國(guó)的Gosan島、Jeju島以及Baengnyeongdo島等地開(kāi)展了CCN觀測(cè)實(shí)驗(yàn),獲得了不同站點(diǎn)CCN的分布特征,并進(jìn)行了區(qū)域間對(duì)比和分析［17-19］. 20世紀(jì)80年代起,在我國(guó)北方地區(qū)開(kāi)展了一些CCN觀測(cè)實(shí)驗(yàn)［20-23］.這些早期的研究指出,人類(lèi)活動(dòng)是CCN一個(gè)重要的源,沿海地區(qū)CCN濃度小于內(nèi)陸地區(qū),局地 CCN數(shù)濃度與降水有關(guān),在降水時(shí)或降水后 CCN數(shù)濃度明顯減小.近年來(lái),隨著人們對(duì)大氣環(huán)境的關(guān)注度不斷提高,國(guó)內(nèi)許多地方都開(kāi)展了針對(duì)氣溶膠以及 CCN觀測(cè)實(shí)驗(yàn).Deng等［24］對(duì)天津武清地區(qū)CCN進(jìn)行了觀測(cè),發(fā)現(xiàn)該區(qū)域大氣污染較為嚴(yán)重,CCN數(shù)濃度較高.Liu等［25］分析了2008年8～10月壽縣氣溶膠和CCN觀測(cè)資料,發(fā)現(xiàn)氣溶膠和CCN有明顯的日變化特征.Leng等［26］對(duì)2010年9月～2011年8月上海地面CCN進(jìn)行了研究,發(fā)現(xiàn)CCN數(shù)濃度有明顯的季節(jié)性變化,在霾天等污染天氣背景條件下,CCN的數(shù)濃度比晴朗天氣增加 2倍.李力等［27］對(duì)黃山三個(gè)不同高度 CCN觀測(cè)研究發(fā)現(xiàn), CCN數(shù)濃度隨高度的升高而減小,山頂和山底的CCN日變化峰值分別出現(xiàn)在午前和午后.

針對(duì)于CCN垂直廓線(xiàn)的研究,國(guó)內(nèi)外近年來(lái)開(kāi)展了一些飛機(jī)觀測(cè)實(shí)驗(yàn)［28-35］.Hudson等［29］分析了澳大利亞南部海域的 CCN飛機(jī)觀測(cè)資料,得到了從30米至7公里范圍的CCN的垂直廓線(xiàn),發(fā)現(xiàn)在有云的區(qū)域 CCN濃度較低,高濃度的CCN往往出現(xiàn)在近地面的氣團(tuán)中.Wylie等［30］研究了春季北冰洋上空CCN垂直廓線(xiàn),并與大西洋東部、東太平洋、南太平洋、大西洋西部觀測(cè)到的 CCN垂直廓線(xiàn)進(jìn)行了對(duì)比,發(fā)現(xiàn)在極區(qū),本地的CCN源很少,CCN主要來(lái)源于輸送,這使得北極的CCN數(shù)濃度隨高度是遞增的.Hudson等［31］研究了澳大利亞?wèn)|北部的CCN空間分布,得到了夏季東北太平洋和大西洋上空的CCN的垂直廓線(xiàn)和譜分布特征.石立新等［34］對(duì)中國(guó)華北地區(qū)空中和地面的CCN進(jìn)行了觀測(cè)研究,發(fā)現(xiàn)華北地區(qū)的CCN主要來(lái)源于地面,CCN數(shù)濃度隨高度增加而減少；污染地區(qū)鄉(xiāng)村上空 CCN數(shù)濃度比無(wú)污染地區(qū)鄉(xiāng)村高5倍以上.孫霞等［35］分析了2009 年5～10月石家莊地區(qū)霧霾天氣下的CCN飛機(jī)觀測(cè)資料,得到了 CCN空間分布特征,并指出逆溫層的存在使得該地區(qū)CCN數(shù)濃度累積增加.

不同地區(qū)CCN的空間分布差異很大,要全面客觀地了解我國(guó)CCN分布狀況,仍需要在不同的地區(qū)開(kāi)展觀測(cè)實(shí)驗(yàn)研究,來(lái)填補(bǔ)和完善相關(guān)區(qū)域的空缺.位于黃土高原東部的山西省,是中國(guó)北方重要的能源重化工基地,由于其地理位置和能源結(jié)構(gòu)的特殊性,該地區(qū)的氣溶膠分布狀況以及大氣環(huán)境質(zhì)量等問(wèn)題一直備受關(guān)注.截至目前,有關(guān)該地區(qū)CCN的研究成果還相對(duì)較少.2011年,使用云凝結(jié)核計(jì)數(shù)器（CCN-Counter,簡(jiǎn)稱(chēng)CCNC）在山西太原開(kāi)展了全年不間斷的 CCN地面觀測(cè),試圖通過(guò)長(zhǎng)時(shí)間序列的觀測(cè),全面了解當(dāng)?shù)谻CN的分布特征.并且,在2013年夏季,在山西省中部又開(kāi)展了針對(duì)氣溶膠和 CCN的飛機(jī)觀測(cè)實(shí)驗(yàn),獲得了CCN的垂直廓線(xiàn).本研究通過(guò)對(duì)2011年CCN地面觀測(cè)數(shù)據(jù)以及2013年的CCN飛機(jī)觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析,得到山西省云凝結(jié)核的地面和空間分布狀況,以期為了解山西大氣顆粒物的時(shí)空分布狀態(tài)提供科學(xué)的依據(jù),為區(qū)域氣溶膠、云和氣候數(shù)值模式提供參考.

1　觀測(cè)實(shí)驗(yàn)

1.1觀測(cè)地點(diǎn)及觀測(cè)設(shè)備

山西省位于我國(guó)黃土高原東部,西側(cè)與華北平原銜接.全省平均海拔高度在1000m以上,屬溫帶大陸性季風(fēng)氣候區(qū).太原位于山西省境中央,2011年 CCN地面觀測(cè)地點(diǎn)位于太原市小店區(qū)山西省人工影響天氣基地指揮中心（112.55°E, 37.867°N,海拔高度778m）.CCN進(jìn)氣口位于指揮中心樓頂,距地面高度約為20m.2013年CCN飛機(jī)觀測(cè)區(qū)域主要在山西省中部地區(qū),飛機(jī)起降機(jī)場(chǎng)是太原武宿機(jī)場(chǎng)（觀測(cè)區(qū)域見(jiàn)圖1）.文中時(shí)間均為北京時(shí)間,高度均為海拔高度.

觀測(cè)實(shí)驗(yàn)的主要設(shè)備為兩臺(tái)美國(guó) DMT公司生產(chǎn)的云凝結(jié)核計(jì)數(shù)器（Cloud Condensation Nuclei Counter,CCNC-100和 CCNC-200）,其中地面 CCN觀測(cè)使用 CCNC-100,飛機(jī)觀測(cè)使用CCNC-200. CCNC的核心部分是一個(gè)圓柱形連續(xù)氣流縱向熱梯度云室.云室中通過(guò)上、中、下部的三組熱電制冷器分別控制溫度,使云室溫度上低下高,形成一定的溫度梯度.云室內(nèi)壁維持一定量的水流以保持濕潤(rùn).由于從云室內(nèi)壁向云室內(nèi)部的水汽擴(kuò)散比熱擴(kuò)散快,因而在云室的垂直中心線(xiàn)區(qū)域達(dá)到最大的過(guò)飽和度（SS）.環(huán)境空氣進(jìn)入儀器后被分為采樣氣流和鞘流兩部分,云室總氣流率 500cm3/min,鞘流和采樣氣流率比例設(shè)置為10：1.采樣粒子在設(shè)定的過(guò)飽和度下活化增長(zhǎng),活化后的粒子進(jìn)入云室下面的光學(xué)粒子計(jì)數(shù)器腔體,通過(guò)粒子側(cè)向散射計(jì)算得到活化的CCN粒子尺度和個(gè)數(shù).CCNC在飛機(jī)上和地面均可使用,設(shè)置的過(guò)飽和度范圍為0.1%～2%,可設(shè)置單一的過(guò)飽和度,也可以設(shè)置最多5個(gè)不同的過(guò)飽和度進(jìn)行連續(xù)循環(huán)測(cè)量,計(jì)數(shù)頻率為1Hz. CCNC-200具有兩個(gè)云室,可以同時(shí)設(shè)置兩個(gè)不同的過(guò)飽和度進(jìn)行觀測(cè),相當(dāng)于兩個(gè)CCNC-100.

在CCN垂直廓線(xiàn)觀測(cè)實(shí)驗(yàn)中,采用山西省人影 Y-12飛機(jī)作為主要的空中觀測(cè)平臺(tái),該飛機(jī)航行速度一般 60～70m/s,爬升速度為 2～5m/s,較慢的飛行速度更適合于粒子采樣.飛機(jī)上安裝一臺(tái) CCNC-200,粒子采樣進(jìn)氣口位于飛機(jī)頭頂部.在飛行過(guò)程中, CCNC-200上加裝氣壓控制盒（CIPC, DMT, USA）來(lái)減少氣壓變化對(duì)于粒子采樣的影響.并且,進(jìn)氣口與設(shè)備之間的連接盡量避免彎路和折角來(lái)減少粒子損耗.實(shí)驗(yàn)所用的兩臺(tái)CCNC每年以及觀測(cè)實(shí)驗(yàn)開(kāi)始之前都做了仔細(xì)的標(biāo)定,包括流量標(biāo)定、過(guò)飽和度標(biāo)定以及溫度和氣壓標(biāo)定.

圖1　觀測(cè)區(qū)域示意Fig.1　Observation area

1.2資料選取及數(shù)據(jù)處理

選取2011年全年太原CCN地面觀測(cè)數(shù)據(jù), 對(duì) CCN不同季節(jié)、月、日變化特征進(jìn)行分析.并采用2013年夏季在山西開(kāi)展的飛機(jī)觀測(cè)數(shù)據(jù)對(duì) 5000m以下 CCN的垂直廓線(xiàn)進(jìn)行分析研究.2011年的地面觀測(cè)中,CCNC-100過(guò)飽和度分別設(shè)置為 0.2%、0.4%、0.6%、0.8%、1.0%.在2013年開(kāi)展的飛機(jī)觀測(cè)實(shí)驗(yàn)中,CCNC-200設(shè)置為兩個(gè)固定過(guò)飽和度（0.3%和 0.4%）.由于儀器開(kāi)機(jī)后需要一定時(shí)間穩(wěn)定, CCNC在過(guò)飽和度換檔時(shí)也會(huì)出現(xiàn)不穩(wěn)定的問(wèn)題,因此對(duì)原始數(shù)據(jù)做了篩選,剔除了“Temps Stabilized”為0以及“Alarm Code”不為0時(shí)的數(shù)據(jù).

2　結(jié)果與討論

2.1CCN數(shù)濃度季節(jié)變化

圖2是2011年全年CCN數(shù)濃度時(shí)間序列分布.按照當(dāng)?shù)貧夂蜃兓钠骄鶢顟B(tài)劃分,3、4、5月為春季,6、7、8月為夏季,9、10、11月為秋季,12、1、2月為冬季.圖中可見(jiàn),過(guò)飽和度為1.0%時(shí), CCN數(shù)濃度最大值可達(dá) 40000cm-3,并有大量的超過(guò)10000cm-3的值；在過(guò)飽和度為 0.2%時(shí),冬季CCN數(shù)濃度最大值達(dá)到10000cm-3以上.在夏季, 1.0%過(guò)飽和度下,CCN數(shù)濃度最大值為 5000cm-3左右；0.2%過(guò)飽和度下,CCN數(shù)濃度最小值低至101cm-3.

圖2　2011年CCN地面觀測(cè)數(shù)據(jù)時(shí)間序列分布Fig.2　Time sequence distribution of observed NCCNin 2011

圖3　2011年觀測(cè)期間CCN數(shù)濃度概率分布Fig.3　Relative frequency of NCCNover the observation period, 2011

對(duì)觀測(cè)期間的 CCN數(shù)濃度進(jìn)行概率統(tǒng)計(jì),計(jì)算出不同過(guò)飽和度下 CCN數(shù)濃度概率分布（圖 3）.對(duì)每個(gè)過(guò)飽和度下的觀測(cè)數(shù)據(jù),概率分布曲線(xiàn)基本呈現(xiàn)兩個(gè)峰值.依據(jù)峰值對(duì)應(yīng)的CCN數(shù)濃度可以分為兩種類(lèi)型,分別代表環(huán)境較清潔和較污染的狀況.例如,在0.2%、0.4%、0.6%、0.8% 和1.0%的過(guò)飽和度下,較清潔狀況的CCN數(shù)濃度分別小于 1000cm-3、3000cm-3、4000cm-3、 5000cm-3、6000cm-3,而較污染情況下則分別為1000～7000cm-3、3000～8000cm-3、4000～10000cm-3、5000～20000cm-3和6000～40000cm-3.

圖4　CCN數(shù)濃度季節(jié)分布特征Fig.4　Seasonal distribution properties of NCCN

圖4為2011年不同季節(jié)CCN平均數(shù)濃度分布.結(jié)合圖2和圖4可見(jiàn), CCN數(shù)濃度平均值在冬季最高,春季 CCN數(shù)濃度開(kāi)始逐漸減小,夏季CCN數(shù)濃度明顯減小,平均值達(dá)到最低,秋季CCN數(shù)濃度開(kāi)始增大,平均值介于夏季和春季之間. CCN數(shù)濃度隨著過(guò)飽和度的增大而增加,并且在不同的過(guò)飽和度下變化的趨勢(shì)基本一致.Leng等［26］對(duì)上海市地面CCN數(shù)濃度的季節(jié)分布研究發(fā)現(xiàn),一般春季和冬季CCN數(shù)濃度較高,夏秋季節(jié)較低,這與本文的觀測(cè)結(jié)果相同.

2.2CCN數(shù)濃度月平均分布

將 2011年全年的觀測(cè)數(shù)據(jù)按月進(jìn)行統(tǒng)計(jì),結(jié)果見(jiàn)表1. CCN數(shù)濃度的最高值出現(xiàn)在1月, 在5個(gè)不同的過(guò)飽和度下（0.2%、0.4%、0.6%、0.8%、1.0%）,CCN數(shù)濃度平均值（±標(biāo)準(zhǔn)差）分別為（11487±3091）cm-3,（14617±4011）cm-3,（18975± 5749）cm-3, （21003±6569）cm-3, （22586±7295）cm-3, CCN數(shù)濃度平均值量級(jí)為 104cm-3. 1月之后, CCN數(shù)濃度開(kāi)始逐漸減小.4月之后,在5個(gè)過(guò)飽和度下, CCN數(shù)濃度的量級(jí)都降到了103cm-3,比1～3月的平均值降低了一個(gè)量級(jí).6月,CCN數(shù)濃度最低,在 5個(gè)過(guò)飽和度下,CCN數(shù)濃度分別為（662±533）cm-3, （1264±701）cm-3, （1091±793）cm-3, （1532±749）cm-3,（1819±775）cm-3,（2367±694）cm-3；7～8月, CCN數(shù)濃度略有上升,總體仍處于全年的較低點(diǎn).9～11月, CCN數(shù)濃度逐漸增大.12月, CCN數(shù)濃度明顯增大,在0.2%～0.8%的過(guò)飽和度下 CCN數(shù)濃度平均值分別為（5452±1897）cm-3,（7198±2998）cm-3,（9063±4376）cm-3,（9862± 4870）cm-3；在1.0%的過(guò)飽和度下,CCN數(shù)濃度量級(jí)達(dá)到104cm-3.表2為國(guó)外部分地區(qū)CCN數(shù)濃度觀測(cè)值,表3為中國(guó)不同地區(qū)觀測(cè)到的CCN數(shù)濃度.與本文的觀測(cè)結(jié)果對(duì)比,山西地面 CCN數(shù)濃度遠(yuǎn)大于1994南極洲palmer站以及1998和2002年亞馬遜盆地的CCN數(shù)濃度觀測(cè)值；山西3～5月 CCN數(shù)濃度高于 2005年 3～4月韓國(guó)Gosan島、Jeju島以及2007年4～5月韓國(guó)Gosan島的觀測(cè)結(jié)果；山西8月CCN數(shù)濃度觀測(cè)值與2008年8～10月韓國(guó)Gosan島的觀測(cè)結(jié)果相當(dāng),小于2009年8月朝鮮半島西海岸的CCN觀測(cè)結(jié)果.對(duì)比表3中國(guó)其他地區(qū)的CCN觀測(cè)結(jié)果,山西CCN數(shù)濃度平均值與石家莊、銀川、壽縣、上海、武清的觀測(cè)值相當(dāng),大于1984年青島流亭、1994～1995年賀蘭山地區(qū)、2000～ 2001河南瑪曲縣、2007年8月鹽池、2007年7～8月祁連山以及2011年6月在黃山的觀測(cè)結(jié)果.由于氣溶膠顆粒物在不同時(shí)間不同地域理化性質(zhì)的差異很大,因此國(guó)內(nèi)外一些早期的觀測(cè)并不能代表現(xiàn)在CCN的分布狀態(tài),因此本文只做簡(jiǎn)單比較.

表1　2011年不同過(guò)飽和度下CCN數(shù)濃度月平均值統(tǒng)計(jì)結(jié)果（cm-3）Table 1　Statistical results of monthly average values of NCCNunder different SS in 2011 （cm-3）

總體來(lái)看,山西地面CCN分布月變化特征明顯.6～8月CCN數(shù)濃度最低,結(jié)合當(dāng)時(shí)天氣狀況來(lái)看,夏季（6～8月）是太原降水比較集中的季節(jié),短時(shí)對(duì)流性降水頻發(fā).2011年6月,太原地區(qū)降水日數(shù)為9d,多為陣性降水過(guò)程；7月,太原地區(qū)的降水日有10d；8月出現(xiàn)的降水日有8d.較頻繁的大風(fēng)及降水天氣對(duì)于氣溶膠的沖刷作用使得這 3個(gè)月大氣顆粒物濃度較低,導(dǎo)致CCN數(shù)濃度相對(duì)較低.9月之后,降水天氣逐漸減少.將2011年降水日的月分布與CCN數(shù)濃度（以SS=0.6%為例）月平均值進(jìn)行對(duì)比（圖5）,發(fā)現(xiàn)CCN數(shù)濃度與月降水日數(shù)基本呈現(xiàn)反相關(guān),相關(guān)系數(shù)為-0.68,說(shuō)明天氣狀況對(duì)CCN數(shù)濃度的影響很大.由于降水的濕清除作用,使大氣中的氣溶膠顆粒物減少,進(jìn)入CCNC的采樣粒子數(shù)濃度也較低,相應(yīng)的導(dǎo)致降水日CCN數(shù)濃度減小.另外,山西每年冬季供暖時(shí)間為11月至次年3月,主要依靠煙煤燃燒供暖,期間會(huì)因此產(chǎn)生大量的細(xì)顆粒物,導(dǎo)致CCN數(shù)濃度在11、12月以及1～3月較高.

表2　國(guó)外不同觀測(cè)點(diǎn)CCN數(shù)濃度觀測(cè)值Table 2　NCCNvalues in some other observation areas abroad

表3　國(guó)內(nèi)部分地區(qū)CCN 數(shù)濃度觀測(cè)值Table 3　NCCN values in some other observation areas in China

圖5　2011年月平均降水日與CCN數(shù)濃度對(duì)比Fig.5　Contrast monthly precipitation days with mean NCCN, 2011

2.3CCN數(shù)濃度日變化特征

以過(guò)飽和度為0.6%的CCN數(shù)據(jù)為例,將全年CCN數(shù)據(jù)做24h日變化平均,得到全年CCN數(shù)濃度日變化分布（圖 6）.由圖 6可見(jiàn),1～2月, CCN數(shù)濃度日變化峰值出現(xiàn)在 08：00～11：00,第二個(gè)峰值出現(xiàn)在 19：00～20：00,兩個(gè)峰值均達(dá)到2.0×104cm-3；3～4月,CCN 數(shù)濃度日變化最大值出現(xiàn)在08：00,另一個(gè)峰值出現(xiàn)在20：00左右,峰值量級(jí)達(dá)到1.0×104cm-3；5月,CCN數(shù)濃度日變化呈現(xiàn)三峰分布,峰值分別出現(xiàn)在01：00、06：00左右以及20：00～22：00；6～8月,CCN數(shù)濃度較低,日變化特征不明顯,峰值出現(xiàn)在08：00左右,峰值量級(jí)為4.0×103cm-3；9～10月,CCN數(shù)濃度日變化呈現(xiàn)兩個(gè)峰值,峰值出現(xiàn)的時(shí)間均向正午靠近,分別為 09：00和 16：00左右,峰值數(shù)濃度約為5.0×103cm-3； 11～12月,CCN數(shù)濃度日變化峰值呈現(xiàn)清晰的雙峰分布,峰值分別出現(xiàn)在 08：00～11：00以及17：00～20：00.

圖6　2011年全年CCN數(shù)濃度日變化分布Fig.6　Daily variation of NCCNof all year round in 2011

分析不同季節(jié)CCN數(shù)濃度平均值日變化（圖7）發(fā)現(xiàn),春季和冬季, CCN數(shù)濃度呈現(xiàn)明顯的雙峰分布,兩個(gè)峰值分別出現(xiàn)在09：00和19：00左右；夏季CCN數(shù)濃度日變化第一個(gè)峰值出現(xiàn)在06：00左右,次峰值出現(xiàn)在20：00左右；秋季CCN數(shù)濃度日變化也呈現(xiàn)雙峰分布,峰值分別出現(xiàn)在11：00和17：00.

圖7　不同季節(jié)CCN數(shù)濃度日變化特征Fig.7　Daily variation of NCCNin different seasons.

結(jié)合圖6、圖7,從全年來(lái)看CCN數(shù)濃度日分布一般呈現(xiàn)兩個(gè)峰值,分別出現(xiàn)在07：00～12：00 和17：00～20：00.這兩個(gè)時(shí)段分別對(duì)應(yīng)于每天上下班時(shí)間,交通壓力較大,密集的人為活動(dòng)造成氣溶膠顆粒物濃度增加,導(dǎo)致在這兩個(gè)相應(yīng)的時(shí)段內(nèi)CCN數(shù)濃度增大.在夏季（圖 7b）,白晝時(shí)間長(zhǎng),天亮較早,人們晨練、出行等活動(dòng)時(shí)間都有相應(yīng)的提前,人為氣溶膠數(shù)濃度增加,CCN數(shù)濃度相應(yīng)增大,導(dǎo)致 CCN數(shù)濃度的第一個(gè)峰值出現(xiàn)時(shí)間（06：00左右）較其他季節(jié)早.另外,CCN數(shù)濃度在午后（12：00之后）往往會(huì)出現(xiàn)一個(gè)低谷,這是因?yàn)橹形玳_(kāi)始是太陽(yáng)光照射最強(qiáng)的時(shí)段,午后太陽(yáng)輻射達(dá)到最強(qiáng),使得邊界層湍流交換加強(qiáng),CCN不易在低層積累,部分顆粒物隨局地湍流向上輸送,造成近地層CCN數(shù)濃度出現(xiàn)低值.另一個(gè)CCN數(shù)濃度的谷值出現(xiàn)在 23：00至次日 04：00之間,這個(gè)時(shí)段是一天中人為活動(dòng)最少的時(shí)間,CCN數(shù)濃度相應(yīng)較低.Liu等［25］分析了2008年壽縣CCN的日分布狀態(tài),發(fā)現(xiàn)CCN數(shù)濃度在早晨和傍晚達(dá)到峰值,對(duì)應(yīng)于人類(lèi)活動(dòng)和交通密集的時(shí)刻.這些都說(shuō)明,人為活動(dòng)是造成近地面CCN數(shù)濃度增加的主要原因之一.

2.4不同季節(jié)CCN核譜擬合

CCN譜指CCN數(shù)濃度隨過(guò)飽和度的變化曲線(xiàn),通過(guò)觀測(cè)多個(gè)過(guò)飽和度下的 CCN數(shù)濃度,就可以得到 CCN數(shù)濃度隨過(guò)飽和度的變化.對(duì)CCN譜做擬合,得到擬合曲線(xiàn),能計(jì)算其他過(guò)飽和度下的CCN數(shù)濃度.目前比較常用的擬合函數(shù)為NCCN=CSk［36］,S為過(guò)飽和度,C和k是擬合系數(shù),氣溶膠粒子群尺度或化學(xué)成分的信息隱含在參數(shù)C和k之中.C代表了氣溶膠污染的程度,一般陸地大于海洋,城市大于鄉(xiāng)村.k代表了CCN數(shù)濃度在不同過(guò)飽和度間的差別大小,當(dāng) k=1時(shí), CCN數(shù)濃度隨過(guò)飽和度S線(xiàn)性增長(zhǎng)；當(dāng) k＜1時(shí),隨著過(guò)飽和度S的增加,CCN數(shù)濃度增長(zhǎng)的速率減??；k＞1時(shí),隨著過(guò)飽和度S的增加,CCN數(shù)濃度增長(zhǎng)的速率增大.在實(shí)際的觀測(cè)中,多數(shù)k＜1,只有在少數(shù)大陸氣溶膠和有海洋影響的大陸氣溶膠中觀測(cè)到k＞1的情況.Hobbs等［40］根據(jù) C、k 值把核譜分為大陸型（C≥2200cm-3,k＜1）、過(guò)渡型（1000cm-3＜C＜2200cm-3,k＞1）、 海 洋 型 （C≤1000cm-3,k＜l）.本文將2011年CCN數(shù)據(jù)按照不同季節(jié)做核譜分析（圖8）.春季和冬季,CCN數(shù)濃度很高,C值分別為10983和16421,k值分別為0.46 和0.41；秋季,C值為7614,k值為0.53；這3個(gè)季節(jié)均為典型的污染大陸型核譜.夏季, CCN數(shù)濃度相對(duì)較低,C值為2454,k值為0.56,為大陸型核譜.表4和表5分別列出了國(guó)外和國(guó)內(nèi)利用式

圖8　不同季節(jié)CCN核譜Fig.8　The fitted CCN spectra in different seasons

NCCN=CSk擬合的C、k值,并與山西地面CCN核譜的C、k擬合值對(duì)比分析.從表4可見(jiàn),夏威夷島、英國(guó)不列顛群島和亞馬孫盆地C值較低,量級(jí)一般為102,k值均小于1.由于不同地區(qū)氣溶膠顆粒物的理化性質(zhì)差異很大,因此對(duì)于 CCN譜擬合參數(shù)所代表的核譜類(lèi)型也有不同的劃分.例如夏威夷島的C、k參數(shù),作者劃分為海洋型核譜,

而英國(guó)不列顛群島和亞馬孫盆地的CCN核譜擬合參數(shù)C、k量級(jí)與夏威夷島的擬合值相當(dāng),作者劃分為大陸型核譜；澳大利亞觀測(cè)到的 CCN核譜擬合參數(shù)分為兩類(lèi),C為2000,k為0.4,對(duì)應(yīng)大陸型核譜,C為125,k為0.3,對(duì)應(yīng)海洋型核譜；美國(guó)布法羅區(qū)、太平洋海岸以及西部高地平原在其觀測(cè)試驗(yàn)中得到對(duì)應(yīng)不同氣團(tuán)影響下的CCN核譜擬合參數(shù)；Martins等［16］利用飛機(jī)對(duì)亞馬孫南部的 CCN進(jìn)行了觀測(cè),得到了不同高度的CCN核譜擬合參數(shù),在邊界層大氣中,CCN核譜對(duì)應(yīng) C、k值分別為 1260,1.18；在清潔邊界層內(nèi),CCN核譜對(duì)應(yīng)C、k值分別為438,1.08；而在污染邊界層內(nèi)對(duì)應(yīng)的C、k值分別為2220和1.28；在高空自由大氣中,C、k值分別為 450和0.81.對(duì)比表3,中國(guó)不同地區(qū)CCN研究中得到的C、k擬合參數(shù),發(fā)現(xiàn)大部分地區(qū)的C值都大于國(guó)外同類(lèi)研究,只有在鹽池、祁連山和黃山地區(qū)陰雨天氣時(shí),C值相對(duì)較小,量級(jí)約為102,為清潔大陸型核譜.石家莊是污染比較嚴(yán)重的城市,C值達(dá)到21748,即便是在降水的天氣條件下,C值也非常大,為8276, k值小于1,為典型的污染型大陸核譜；武清、廣州、銀川觀測(cè)到的C值都很大,均為污染大陸型核譜.在廣州的觀測(cè)是專(zhuān)門(mén)針對(duì)于生物質(zhì)燃燒期間的 CCN觀測(cè),大量的污染顆粒物排放導(dǎo)致C值較高.對(duì)比本研究中在山西太原的觀測(cè)結(jié)果,夏季由于降水日很多,C值相對(duì)較小,與譚穩(wěn)等［46］2008年4～7月在黃山的觀測(cè)以及趙永欣等［43］2007年夏季在祁連山的觀測(cè)中得到的C值大小相當(dāng)；而春、秋、冬三個(gè)季節(jié),C值都非常高,k值均小于1,均為典型的污染大陸型核譜.從表5也可看出,在人口較多、工業(yè)密集的城市地區(qū)（石家莊、銀川、武清、廣州、太原）,污染較嚴(yán)重,對(duì)應(yīng)的CCN數(shù)濃度很高,C值很大；而在人為活動(dòng)較少的地區(qū)（鹽池、祁連山、黃山）,大氣相對(duì)比較清潔,C值較小.在同一觀測(cè)點(diǎn),降水天氣條件下,C值明顯小于晴天,說(shuō)明降水對(duì)于CCN的清除作用很大.

表4　國(guó)外部分觀測(cè)點(diǎn)CCN核譜擬合參數(shù)值（NCCN=CSk）Table 4　The parameters of fitted CCN spectra in some observation areas abroad

表5　國(guó)內(nèi)部分觀測(cè)點(diǎn)CCN核譜擬合參數(shù)值（NCCN=CSk）Table 5　The parameters of fitted CCN spectra in some other observation areas in China

2.5CCN垂直分布廓線(xiàn)

2013年夏季,7月31日～8月5日在山西省中部開(kāi)展了6架次的晴空氣溶膠觀測(cè),觀測(cè)飛機(jī)上攜帶CCNC-200用于觀測(cè)CCN的空間分布狀況,飛機(jī)垂直觀測(cè)范圍為地面（780m）到 5000m.在 7 月31日的飛機(jī)觀測(cè)中,CCNC-200的一個(gè)云室過(guò)飽和度設(shè)置為0.4%,另一個(gè)為0.2%～0.8%循環(huán)；8 月1日和2日的觀測(cè)中,一個(gè)云室的過(guò)飽和度設(shè)置為0.3%,另一個(gè)為0.2%～0.8%循環(huán)；8月3～5日的三架次飛行中,兩個(gè)云室分別設(shè)置為 0.3%和0.4%的固定過(guò)飽和度.本文選取8月1～5日5架次飛行中 SS為 0.3%的數(shù)據(jù)做相應(yīng)過(guò)飽和度下的CCN數(shù)濃度垂直廓線(xiàn)（圖9a）,選取7月31日以及8月3～5日的數(shù)據(jù)做在SS為0.4%下的CCN數(shù)濃度垂直廓線(xiàn)（圖9b）.表6是不同的高度區(qū)間內(nèi)CCN平均數(shù)濃度.結(jié)合圖9和表6, CCN數(shù)濃度的最大值出現(xiàn)在近地面,隨著高度的增加而不斷降低.兩個(gè)過(guò)飽和度下,2000m以下CCN數(shù)濃度很高,平均量級(jí)均為 103cm-3,2000～3000m, CCN數(shù)濃度明顯降低,3000m以上CCN數(shù)濃度平均量級(jí)為102cm-3,較2000m以?xún)?nèi)降低了一個(gè)量級(jí).從 CCN垂直廓線(xiàn)可以推測(cè),大多數(shù)的大氣顆粒物都來(lái)自于近地面的排放,導(dǎo)致近地面CCN數(shù)濃度較高.

圖9　CCN數(shù)濃度垂直分布廓線(xiàn)Fig.9　Vertical profiles of NCCN

表6　不同高度區(qū)間內(nèi)CCN數(shù)濃度統(tǒng)計(jì)Table 6　Statistical values of NCCNin different height range

3　結(jié)論

3.1對(duì)2011年1～12月山西地面CCN觀測(cè)研究發(fā)現(xiàn),冬季 CCN數(shù)濃度最高,春秋季次之,夏季CCN數(shù)濃度最低.CCN月變化特征明顯,CCN數(shù)濃度的最高值出現(xiàn)在1月,最低值出現(xiàn)在6月.月平均 CCN數(shù)濃度與月降水日數(shù)呈反相關(guān),夏季（6～8月）降水較多,CCN數(shù)濃度較低；冬季供暖期間（11～12月及1～3月）,大量的煙煤燃燒導(dǎo)致CCN數(shù)濃度在明顯增大.

3.2CCN數(shù)濃度日變化特征一般呈現(xiàn)兩個(gè)峰值,分別出現(xiàn)在07：00～11：00和17：00～20：00,對(duì)應(yīng)于每天人為活動(dòng)以及交通運(yùn)輸比較密集的時(shí)段.

3.3用公式NCCN=CSk對(duì)不同季節(jié)的CCN核譜進(jìn)行了擬合,并與國(guó)內(nèi)外同類(lèi)擬合參數(shù)進(jìn)行了對(duì)比分析.春季和冬季,山西地面CCN數(shù)濃度很高,C值分別為10983和16421,k值分別為0.46和0.41；秋季,C值為7614,k值為0.53,均為典型的污染大陸型核譜.夏季C值為2454,k值為0.56,為大陸型核譜.

3.4對(duì)山西 CCN垂直廓線(xiàn)的飛機(jī)觀測(cè)研究發(fā)現(xiàn),近地面 CCN數(shù)濃度最大,隨著高度增加不斷減小～.在0.3%和0.4%的過(guò)飽和度下,2000m以下CCN數(shù)濃度平均量級(jí)為 103cm-3, 3000m以上CCN數(shù)濃度平均量級(jí)降至102cm-3.

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Observational study of the spatial-temporal distribution of cloud condensation nuclei in Shanxi Province， China.

LI Jun-xia1,2, YIN Yan2*, REN Gang1,YUAN Liang2,LI Pei-ren1,SHEN Dong-dong1（1.Weather Modification Office of Shanxi Province, Taiyuan 030032, China；2.Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China）.

China Environmental Science, 2015,35（8）：2261～2271

Observational data of Cloud Condensation Nuclei （CCN） from January to December 2011 was used to analyze the CCN spatial-temporal distribution properties including the seasonal, monthly and daily distribution in Shanxi Province, and the results were compared with the similar researches in other places of China and abroad. The CCN number concentration （NCCN） showed obvious seasonal variation, the average value of NCCNwas highest in Winter and lowest in Summer. The maximum NCCNoccurred in January and the lowest value occurred in June. More precipitation days in summertime had strong wet scavenging effect on NCCN. NCCNsignificantly increased during the local winter heating period. A bimodal pattern was presented in the NCCNdiurnal variation. Two peaks appeared at 07：00-11：00 am and 17：00-20：00 pm, respectively. The fitted CCN spectra of four seasons were obtained by using the expression N=CSk. The fitted parameters C were 10983, 2454, 7614 and 16421 for Spring, Summer, Autumn and Winter, and all the values of k were less than 1, which showed the typical continental nuclei spectrum characteristics. The NCCNvertical profiles were acquired based on the airborne measurements of CCN in summertime of Shanxi, 2013. The largest NCCNappeared close to the ground surface, and the NCCNdecreased with height. The average magnitude of NCCNwas 103cm-3below 2000m height and 102cm-3above 3000m height.

cloud condensation nuclei；spatial-temporal distribution；Shanxi

X51

A

1000-6923（2015）08-2261-11

2014-12-26

國(guó)家“973”項(xiàng)目（2013CB955804）；國(guó)家高校博士學(xué)位項(xiàng)目專(zhuān)項(xiàng)基金（20113228110002）；公益性行業(yè)（氣象）科研專(zhuān)項(xiàng)（GYHY201306065）,（GYHY201206025）；山西省氣象局重點(diǎn)科研項(xiàng)目（SXKZDTC20140605）

* 責(zé)任作者, 教授, yinyan@nuist.edu.cn

李軍霞（1977-）,女,山西太原人,高級(jí)工程師,南京信息工程大學(xué)博士研究生,主要研究方向?yàn)榇髿馕锢砼c大氣環(huán)境,氣溶膠與云降水.發(fā)表論文6篇.