張 丹，趙 麗，陳剛才，周志恩，殷寶輝，任麗紅，袁 睿（.重慶市環(huán)境科學(xué)研究院，重慶 4047；.中國環(huán)境科學(xué)研究院，北京 000）

不同燃燒過程顆粒物粒徑排放特征

張 丹1*，趙 麗1，陳剛才1，周志恩1，殷寶輝2，任麗紅2，袁 睿1（1.重慶市環(huán)境科學(xué)研究院，重慶 401147；2.中國環(huán)境科學(xué)研究院，北京 100012）

采用荷電低壓顆粒物撞擊器（ELPI）和稀釋采樣系統(tǒng)研究重慶市工業(yè)源、交通源、生物質(zhì)燃燒以及餐飲業(yè)油煙等各類燃燒過程的顆粒物排放特征.結(jié)果表明：燃煤鍋爐以及各類柴油交通源顆粒物數(shù)濃度峰值都表現(xiàn)出單峰型的變化特征，峰值主要出現(xiàn)在0.20～0.48μm之間；生物質(zhì)燃燒和餐飲業(yè)油煙顆粒物的數(shù)濃度都呈現(xiàn)出雙峰型的變化趨勢，分別出現(xiàn)在核模態(tài)（0.02～0.07μm）和積聚態(tài)（0.2μm）；水泥窯爐的數(shù)濃度也出現(xiàn)雙峰型變化特征，分別出現(xiàn)在積聚態(tài)（0.12μm）以及接近粗顆粒物態(tài)的1.23～1.96μm粒徑范圍處.各污染源顆粒物質(zhì)量濃度峰值主要出現(xiàn)在粗粒徑態(tài)，交通源排放的顆粒物質(zhì)量濃度相對較高.各類污染源數(shù)濃度分布主要集中在積聚模態(tài)，粗顆粒態(tài)的數(shù)濃度累計貢獻(xiàn)都不到1%；質(zhì)量濃度主要分布在粗顆粒態(tài)，核模態(tài)的質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)都小于0.1%.

燃燒源；PM10；PM2.5；粒徑分布

大氣顆粒物是影響我國大氣環(huán)境質(zhì)量，引發(fā)區(qū)域霧霾天氣，降低城市能見度水平的主要原因［1-3］.顆粒物的來源和組成極其復(fù)雜，產(chǎn)生的危害也十分巨大，被吸入人體的 PM10中，有接近50%的顆粒沉積在肺部，而粒徑更小的細(xì)顆粒物會攜帶大量的微量金屬、有機物、微生物等有害物質(zhì)，引發(fā)呼吸系統(tǒng)、心血管系統(tǒng)、生殖系統(tǒng)等方面的疾?。?-7］.

國內(nèi)外各地顆粒物的來源解析結(jié)果表明，燃燒過程（工業(yè)燃煤及工業(yè)過程、機動車尾氣、生物質(zhì)燃燒、餐飲油煙等）不僅直接向大氣排放一次顆粒物，同時排放的氣態(tài)前體物會通過氣粒轉(zhuǎn)化形成二次顆粒物，是城市區(qū)域顆粒物的主要來源［8-12］.燃燒形成的氣溶膠是由不同大小、不同成分以及不同特性的顆粒組成的混合物，其形成特征不僅與燃燒過程有關(guān)，所使用的燃料也是影響顆粒物數(shù)量和化學(xué)成分的主要因素［12］.國內(nèi)外對燃燒過程顆粒物的研究主要側(cè)重對工業(yè)鍋爐、柴油發(fā)動機等單一來源的研究，缺少各類污染源之間的差異分析，因此開展燃燒源顆粒物排放特征的研究，了解顆粒物粒徑排放特性，對于識別各類污染源以及各種燃料的排放規(guī)律，豐富顆粒物來源解析的手段，有著十分積極的意義.

1　樣品采集

利用稀釋通道（FPS-4000，Dekati）采樣方法對工業(yè)固定源（燃煤鍋爐、水泥窯爐）、交通移動源（機動車、船舶、施工機械）、餐飲油煙（川菜、火鍋）以及生物質(zhì)燃燒（木材、玉米秸稈）等四大類顆粒物污染源進(jìn)行采樣分析.稀釋系統(tǒng)分為兩級，一級系統(tǒng)利用一個擴散型穿孔管進(jìn)行稀釋，稀釋倍數(shù)在3～20倍之間，二級系統(tǒng)為一個注射型稀釋器，稀釋倍數(shù)在 5～10倍之間.二級稀釋系統(tǒng)后有混合室，在進(jìn)氣流量 100L/min條件下，可保證約2s的停留時間.

利用靜電低壓撞擊器（ELPI，Dekati）對稀釋后的煙氣進(jìn)行 12級分級采樣，粒徑范圍在 0.02～10μm之間（0.02、0.07、0.12、0.20、0.32、0.48、0.76、1.23、1.96、3.09、5.17、8.15、10.0），分析顆粒物粒徑譜特征.工業(yè)源的采樣點設(shè)置在脫硫、除塵后的排氣煙道內(nèi)；移動源采樣點設(shè)置在尾氣排放口；餐飲業(yè)采樣點設(shè)置在集中排放的煙道中；生物質(zhì)燃燒源的采樣點設(shè)置在污染源的下風(fēng)向口；每類污染源平行采集3組樣品.稀釋系統(tǒng)的采樣示意見圖1，各類污染源的基本采樣信息見表1～表3.

圖1　稀釋系統(tǒng)采樣示意Fig.1 Experimental system of FPS

表1　各類污染源的采樣位置和工況Table 1 The information of sampling location and working condition

表2　工業(yè)源基本信息Table 2 The information of industry source

2　結(jié)果與討論

通常認(rèn)為環(huán)境大氣中的可吸入顆粒包括了 3種模態(tài)的分布，包括 0.1μm的核模態(tài)，0.1～2μm之間的積聚模態(tài)，以及大于 2μm的粗粒子模態(tài).核模態(tài)一般是由于高溫過程或化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生的蒸汽凝結(jié)而成；積聚模態(tài)主要是來源于核模態(tài)的凝聚，燃燒過程所產(chǎn)生的蒸汽冷凝，以及各種氣體分子通過大氣化學(xué)反應(yīng)轉(zhuǎn)化生成的二次氣溶膠；粗粒子模態(tài)來源與機械過程有關(guān)，也包含揚塵、海水飛沫、植物粒子等［10-12］.由于燃料類型、燃燒方式的不同，各類源燃燒過程會造成顆粒物在個體形態(tài)、化學(xué)組成上以及氣化凝結(jié)過程中的差異從而對排放特征產(chǎn)生影響［13-14］.

2.1 工業(yè)污染源

所選工業(yè)污染源包括燃煤電廠鍋爐和水泥廠窯爐，均為重慶市主城區(qū)重點污染源.研究期間工業(yè)污染源的顆粒物數(shù)濃度和質(zhì)量濃度特征見圖2.3個水泥廠顆粒物數(shù)濃度變化趨勢較為接近，表現(xiàn)出雙峰型的對數(shù)分布特征.峰值主要出現(xiàn)在0.20μm以及1.23～1.96μm兩個粒徑區(qū)間，最大峰值分別為 3.68×104個/cm3、8.58×104個/cm3和7.47×104個/cm3.積聚態(tài)數(shù)濃度峰值分布與韋琳等［15］研究結(jié)果相似，而接近粗粒子態(tài)的峰值可能與水泥孰料煅燒過程中的燃料以及原料的破碎、表面灰的聚合以及礦物轉(zhuǎn)化有關(guān)［12］.水泥廠2采用的是電除塵，其數(shù)濃度要高于其他兩個采用布袋除塵水泥廠，可能與布袋除塵的效率要優(yōu)于電除塵有關(guān).2個燃煤電廠的數(shù)濃度主要呈單峰型對數(shù)變化趨勢，出現(xiàn)在 0.12～0.2μm的粒徑區(qū)域，與文獻(xiàn)報道的結(jié)果類似［16-21］.大型燃煤電廠1的數(shù)濃度水平要明顯高于其他工業(yè)污染源，其峰值為 2.2×106個/cm3，由于其采用石灰石-石膏濕法的脫硫工藝，采樣位置在240m煙囪的底部，煙氣中濕度較大（現(xiàn)場實測時含濕度達(dá)到15%），可能造成部分水汽被當(dāng)作顆粒物檢出，提升了數(shù)濃度整體水平.

各工業(yè)源質(zhì)量濃度都表現(xiàn)出雙峰型對數(shù)變化特征，主要出現(xiàn)在積聚態(tài)的 0.20μm處，以及大于1.96μm的粗粒子區(qū)域.燃煤電廠1在積聚態(tài)的峰值出現(xiàn)在 0.48μm處，其最大峰值濃度為174.2mg/m3，明顯高于其他工業(yè)污染源.燃煤鍋爐的質(zhì)量濃度分布特征與其他研究成果相比較為相似［16-18］，但是在積聚態(tài)顆粒物質(zhì)量濃度水平相對較低.

圖2　各類工業(yè)源顆粒物數(shù)濃度和質(zhì)量濃度粒徑分布特征Fig.2 The size distribution of industry source particle number and mass concentration

2.2交通污染源

從圖3可以看出，輕型貨車、中型貨車、重型貨車顆粒物數(shù)濃度都表現(xiàn)出對數(shù)單峰型的變化特征，峰值出現(xiàn)在 0.20～0.32μm 粒徑范圍，0.76μm以后各類車型顆粒物的數(shù)濃度開始顯著下降，中型柴油車數(shù)濃度峰值最高（7.54×106個/cm3），重型柴油車與輕型柴油車相當(dāng).柴油燃燒產(chǎn)生的微粒主要是由高度凝聚的固體碳化物灰揮發(fā)性有機物以及含硫混合物等組分構(gòu)成.其顆粒物排放與發(fā)動機的負(fù)荷以及轉(zhuǎn)速有關(guān)，低負(fù)荷狀態(tài)下，缸內(nèi)溫度低，燃燒效率低，未燃的或未完全燃燒的燃料會以未燃烴的形式排放產(chǎn)生細(xì)小的液態(tài)顆粒，易表現(xiàn)出核模態(tài)的單峰型數(shù)濃度變化趨勢；在高負(fù)荷時燃燒充分，缸內(nèi)溫度高，顆粒碳煙在稀釋和熱排氣通道中進(jìn)一步凝結(jié)，揮發(fā)性物質(zhì)完成表面增長過程，易表現(xiàn)出積聚態(tài)的單峰型的數(shù)濃度變化趨勢［23-27］.本次測試結(jié)果數(shù)濃度峰值主要集中在積聚模態(tài)，測試結(jié)果為正常行駛工況下平均水平，重慶是典型的山城，路況條件復(fù)雜，道路起伏較大，發(fā)動機可能會經(jīng)常在較大負(fù)荷情況下運行，從而提高了積聚模態(tài)顆粒物的排放水平.

各類車型的質(zhì)量濃度變化趨勢基本相同，0.48μm前質(zhì)量濃度上升趨勢較快，此后變化趨勢較為緩慢.重型柴油車的質(zhì)量濃度峰值出現(xiàn)在 1.96μm處，中型和輕型柴油車的質(zhì)量濃度峰值出現(xiàn)在 8.15μm處，中型柴油車的顆粒物質(zhì)量濃度峰值排放水平最高，其峰值達(dá)到了1533mg/m3，本次測試的中型貨車行駛里程要高于其他車輛，且執(zhí)行的是國Ⅲ排放標(biāo)準(zhǔn)，因此排放水平相對較高.

各類施工機械和船舶排放的顆粒物數(shù)濃度呈對數(shù)單峰型變化（圖4），施工機械的數(shù)濃度峰值都出現(xiàn)在 0.20μm處，挖掘機的排放水平要高于水泥罐車，其數(shù)濃度峰值分別為 3.61×106個/cm3和 1.29×106個/cm3；柴油貨船的顆粒物數(shù)濃度峰值分別出現(xiàn)在0.20μm和0.48μm處，數(shù)濃度分別為7.55×105個/cm3和3.61×106個/cm3.貨船數(shù)濃度排放特征與尹航等［28］關(guān)于行駛時過程中船舶顆粒物排放特征研究結(jié)果類似.柴油貨船的質(zhì)量濃度峰值出現(xiàn)在 5.17μm處，峰值排放濃度分別為 1236mg/m3，挖掘機的質(zhì)量濃度峰值為1202mg/m3，出現(xiàn)在8.15μm處，水泥罐車的質(zhì)量濃度相對較低.柴油貨船的數(shù)濃度水平要低于其他交通源，但是其質(zhì)量濃度排放與其他污染源相當(dāng)，可能與船舶所用的油品質(zhì)量較差，增加了其粗粒徑段顆粒物的排放［29］.

圖3　各類柴油機動車顆粒物數(shù)濃度和質(zhì)量濃度粒徑分布特征Fig.3 The size distribution of diesel vehicle particle number and mass concentration

圖4　各類非道路柴油機械顆粒物數(shù)濃度和質(zhì)量濃度粒徑分布特征Fig.4 The size distribution of non-road diesel engine particle number and mass concentration

2.3生物質(zhì)燃燒源

生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的顆粒物數(shù)濃度呈對數(shù)雙峰型的變化趨勢（圖5），分別出現(xiàn)在核模態(tài)的0.02μm處，和積聚模態(tài)的0.20μm處，積聚模態(tài)的數(shù)濃度峰值要大于核模態(tài)，采樣期間樹枝與玉米秸稈的峰值分別為 6.07×105個/cm3和3.26×105個/cm3，樹枝燃燒時產(chǎn)生的顆粒物要大于玉米秸稈，此測試結(jié)果與張永亮等［30-32］對生物質(zhì)燃料顆粒物排放特征的結(jié)果較為一致.木質(zhì)燃料揮發(fā)分和含碳量比要高與玉米秸稈，因此燃燒時揮發(fā)分和碳粒碰撞的幾率較高，積聚態(tài)和粗顆粒態(tài)的排放水平也相對較高［31］.生物質(zhì)燃燒質(zhì)量濃度呈單峰型的變化趨勢，積聚態(tài)的質(zhì)量濃度明顯高于核膜態(tài)，1.96μm處出現(xiàn)了下行的趨勢，此后粗顆態(tài)顆粒物質(zhì)量濃度上升明顯.

圖5　生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生顆粒物數(shù)濃度和質(zhì)量濃度粒徑分布特征Fig.5 The size distribution of biomass combustion particle number and mass concentration

圖6　餐飲油煙產(chǎn)生顆粒物數(shù)濃度和質(zhì)量濃度粒徑分布特征Fig.6 The size distribution of cooking fume particle number and mass concentration

2.4餐飲油煙源

各餐飲業(yè)污染源的數(shù)濃度表現(xiàn)出雙峰型的變化趨勢（圖 6），峰值分別出現(xiàn)在核模態(tài)的0.07μm處以及積聚模態(tài)的 0.20μm處，此后數(shù)濃度逐漸下降.2個川菜館的最大數(shù)濃度峰值分別為2.30×105個/cm3和1.13×105個/cm3，火鍋店的數(shù)濃度峰值為 1.63×104個/cm3.川菜館規(guī)模要大于火鍋店，且川菜的烹飪主要以大火煎炒為主，火鍋主要是以食物的涮煮為主，只有部分食材需要預(yù)先進(jìn)行烹制，因此其排放水平要低于川菜館.Yeung等［33］的研究發(fā)現(xiàn)在肉類煎扒的過程中顆粒物也會出現(xiàn)雙峰型的分布特征.餐飲業(yè)油煙顆粒物質(zhì)量濃度的排放也表現(xiàn)出對數(shù)雙峰型的變化趨勢，在0.07μm處出現(xiàn)第1個峰值，此后質(zhì)量濃度迅速增加，在 0.20μm處趨于緩和，在3.09μm處開始又表現(xiàn)出明顯的增加趨勢.與其他研究［33-35］相比本次采樣的餐飲油煙的質(zhì)量濃度相對偏低，可能與采樣煙道高度較高，采樣過程中由于管道輸送排放造成了部分油煙的損失，對濃度產(chǎn)生了一定的影響.

2.5各類源排放比較

將各類源的排放特征按照模態(tài)進(jìn)行分類，其中核模態(tài)為 0.02～0.12μm之間的顆粒，積聚模態(tài)為 0.12～1.96μm之間的顆粒，粗顆粒態(tài)為 1.96～8.15μm之間的顆粒.采樣期間各類污染源數(shù)濃度分布主要集中在積聚模態(tài)，生物質(zhì)燃燒以及機動車等交通源的累計百分比都超過 90%；工業(yè)源和餐飲油煙在核模態(tài)的累積貢獻(xiàn)要高于其他污染源；而粗顆粒態(tài)的數(shù)濃度累計貢獻(xiàn)都不到 1%.各類污染源質(zhì)量濃度主要分布在粗顆粒態(tài)，生物質(zhì)燃燒和水泥窯爐在粗顆粒態(tài)的質(zhì)量濃度累計都超過了 70%；機動車尾氣等交通源在積聚模態(tài)的相對較高；各類源核模態(tài)的質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)都小于0.1%.

表4　各類源數(shù)濃度和質(zhì)量濃度的累計百分比（%）Table 4 The comparison of particle number and mass concentration accumulated for different source（%）

3　結(jié)論

3.1水泥窯爐顆粒物數(shù)濃度表現(xiàn)出雙峰型的對數(shù)分布特征，而燃煤電廠的數(shù)濃度主要呈積聚態(tài)單峰型變化趨勢，各工業(yè)源質(zhì)量濃度都表現(xiàn)出雙峰型的變化特征，主要出現(xiàn)在積聚態(tài)的 0.20μm處，以及大于1.96μm的粗粒子區(qū)域.

3.2交通源的顆粒物數(shù)濃度排放都表現(xiàn)出單峰型的變化趨勢，峰值出現(xiàn)在0.20～0.48 μm粒徑范圍.其質(zhì)量濃度也呈單峰型變化趨勢，峰值主要出現(xiàn)在粗顆粒態(tài)，且排放水平高于其他污染源.

3.3生物質(zhì)燃燒和餐飲業(yè)油煙顆粒物的數(shù)濃度都表現(xiàn)出雙峰型的變化趨勢，峰值分別出現(xiàn)在核模態(tài)和積聚態(tài)，生物質(zhì)燃燒的質(zhì)量濃度峰值出現(xiàn)在粗顆粒態(tài)，而餐飲油煙質(zhì)量濃度則在核模態(tài)也出現(xiàn)了峰值.

3.4各類污染源數(shù)濃度分布主要集中在積聚模態(tài)，粗顆粒態(tài)的數(shù)濃度累計貢獻(xiàn)都不到 1%.質(zhì)量濃度主要分布在粗顆粒態(tài)，核模態(tài)的質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)都小于0.1%.

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The particle size distribution characteristics of different combustion sources.

ZHANG Dan1*， ZHAO Li1， CHEN Gang-cai1， ZHOU Zhi-en1， YIN Bao-hui2， REN Li-hong2， YUAN Rui1（1.Chongqing Research Academy of Environmental Science， Chongqing 401147， China；2.Chinese Research Academy of Environmental Sciences， Beijing 100012， China）.

China Environmental Science， 2015，35（11）：3239～3246

An electrical low-pressure impactor （ELPI） with an air dilution system was employed to investigate the PM emission characteristics of industry source， traffic source， biomass combustion and cooking fume. The result showed that，the particle number concentration of coal boilers and diesel traffic source presented one single peak with the range of 0.20 to 0.48μm， the biomass combustion and cooking fume presented double peak style， the peak appeared in the nuclei-mode （0.02～0.07μm） and accumulation mode （0.2μm） respectively， the cement kiln existed double peak too， at the round of 0.12μm and 1.23～1.96μm. The peak of mass concentration appeared in the coarse particle mode mostly in all source， and the diesel traffic source had higher level. The particle number concentration main accumulated in the accumulation mode，the fraction of coarse particle mode less than 1%， and the mass concentration major accumulated in the coarse particle mode， and the fraction of nuclei-mode less than 0.1%.

combustion sources；PM10；PM2.5；particle size distribution

X513

A

1000-6293（2015）11-3239-08

2015-04-01

重慶市環(huán)保局”藍(lán)天行動”（2013-2017）支撐研究課題

* 責(zé)任作者， 高級工程師， zhang_dan_8888@126.com

張 丹（1983-），男，江蘇淮安人，高工，碩士，主要從事大氣污染方面的研究工作.