賴小東， 王安東

(1.東華理工大學(xué)省部共建核資源與環(huán)境國家重點實驗室培育基地,江西 南昌 330013;2.東華理工大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院，江西 南昌 330013)

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鄂爾多斯盆地延長組長7段地層的富鈾作用

賴小東1,2， 王安東1,2

(1.東華理工大學(xué)省部共建核資源與環(huán)境國家重點實驗室培育基地,江西 南昌 330013;2.東華理工大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院，江西 南昌 330013)

通過對鄂爾多斯盆地南部延長組凝灰?guī)r及其附近層位的烴源巖巖相學(xué)及地球化學(xué)研究，闡明了蝕變對鈾富集的重要作用。在凝灰?guī)r和烴源巖中的鈾都主要來自熱液在上升過程中從圍巖中捕獲的鈾和經(jīng)過淋濾作用而往下遷移的鈾。鈾的富集過程分兩種情況，當有機物含量足夠高的時候，發(fā)生還原作用，U(Ⅵ)離子被還原成U(Ⅳ)，不溶性的U(Ⅳ)得以富集，這就是烴源巖中的鈾含量比凝灰?guī)r中高的原因。在有機物不夠高，還原環(huán)境程度不足以使鈾強烈富集的情況下，由于蝕變作用而使含礦溶液發(fā)生pH以及Eh等條件的改變是導(dǎo)致鈾富集的主要因素，蝕變?yōu)殁櫟母患峁┝擞欣牡厍蚧瘜W(xué)環(huán)境。

凝灰?guī)r；烴源巖；鄂爾多斯盆地；鈾礦

賴小東，王安東.2015.鄂爾多斯盆地延長組長7段地層的富鈾作用[J].東華理工大學(xué)學(xué)報：自然科學(xué)版，38(4)：358-363.

Lai Xiao-dong, Wang An-dong.2015.Hydrothermal alteration in the uranium enrichment of the Yanchang formation in South Ordos basin[J].Journal of East China Institute of Technology (Natural Science), 38(4)：358-363.

近年來在鄂爾多斯盆地發(fā)現(xiàn)油、氣、煤、鈾等多種礦產(chǎn)資源，表明該盆地是一個多種資源和能源共存的大型沉積型盆地(Ye et al., 1997; Liu, 1998; Zhang et al, 1998; Darby et al., 2002; Ritts et al, 2004; 魏永佩等, 2004; 張進等, 2004; 戴金星等, 2005; 劉池洋等, 2005)。國內(nèi)外學(xué)者從理論和實踐等多方面探討了鈾元素富集及其礦床的形成條件，認為沉積體系特征、沉積相的空間展布、沉積環(huán)境的演化和層序地層學(xué)等在其間起了重要作用(Adler, 1974; Brooking, 1976; Langmuir, 1978; Pirc et al., 1981; Murray et al., 1992; Finch, 1996; Spirakis, 1996; Shikazono et al., 1997; Mikake et al., 2000; Lorilleux et al., 2003; Lai et al., 2008; Ling et al., 2006；Yang et al., 2009; 賴小東等, 2010; 李保俠等, 2013; 楊曉勇等，2006, 2007，2008，2009)。鄂爾多斯盆地三疊系延長組中存在多層凝灰?guī)r，對該凝灰?guī)r及其成巖的研究長期沒有被重視，近年來發(fā)現(xiàn)該凝灰?guī)r與盆地中的鈾礦化具有關(guān)系。

據(jù)分析，蝕變對鈾富集有重要作用，特別是當有機物含量不夠高或者氧化環(huán)境時，蝕變?yōu)殁櫟母患峁┝擞欣牡厍蚧瘜W(xué)環(huán)境。并且在凝灰?guī)r和烴源巖之間不存在鈾的遷移作用。

1 礦床地質(zhì)特征

鄂爾多斯盆地延長組地層橫向上可對比性凝灰?guī)r主要分布在延長組長7及長8段，以盆地西南部長7期最發(fā)育，分布于盆地中心的南東向，凝灰?guī)r常較厚，層數(shù)較多；而盆地中心的北西向長7期凝灰?guī)r較不發(fā)育，凝灰?guī)r常較薄，層數(shù)較少。采樣地層為延長組長7、長8段凝灰?guī)r夾層，主要采自巖心樣，白云巖及油頁巖采自甘肅銅川市何家坊東坡的一個油廠廢棄采礦場的長7段夾層。

凝灰?guī)r主要為層狀、塊狀，有時呈透鏡體形式，顏色變化大，從灰淺綠色至棕褐色均有發(fā)現(xiàn)，見有微細水平層理，少數(shù)單層具有粒序性。凝灰?guī)r具有凝灰或沉凝灰等結(jié)構(gòu)，碎屑主要表現(xiàn)為巖屑、晶屑、玻屑等，碎屑粒度小，一般小于2.0 mm。手標本及薄片下可以看出，凝灰?guī)r大都呈現(xiàn)不同程度的蝕變作用。

2 元素地球化學(xué)特征

從元素的分析結(jié)果(表1)可以看出，大部分樣品的燒減量都較大，有的甚至高達35%。其中三個燒減量最大的樣品L11、L28、L29分別是凝灰?guī)r、白云巖以及頁巖。白云巖中碳酸鹽的含量高，因此其燒減量高；頁巖中有機物的含量高，因此其燒減量也高。L11的凝灰?guī)r中燒減量如此高，其CaO和MgO的含量不高，但FeO(tot)含量高，表明可能經(jīng)歷過菱鐵礦化的蝕變作用。從圖1可以看出，凝灰?guī)r中燒減量和氧化鈣沒有明顯的相關(guān)關(guān)系；對于烴源巖來說，如果將白云巖的樣品去掉，則其燒減量和氧化鈣也沒有相關(guān)關(guān)系。因此可以說，此次討論的凝灰?guī)r及烴源巖中，二氧化碳并非燒減量的主要成分，所以樣品中的燒減量可以間接說明有機物含量的多少，烴源巖的燒減量整體大于凝灰?guī)r以及頁巖中高的燒減量(圖1)間接說明了這一點。

表1 元素測試結(jié)果

圖1 燒減量(LOI)與氧化鈣(CaO)關(guān)系圖Fig.1 The correlative patterns between LOI and CaO

3 鈾的富集作用

眾多學(xué)者開展了對中國西北部鈾礦的研究，部分學(xué)者認為鈾礦成因是淺成低溫?zé)嵋?(Ren et al., 2006; 柳益群等, 2006; 朱西養(yǎng)等, 2004; 肖新建等, 2004; 魏觀輝等, 1995)，有的學(xué)者認為與微生物活動有關(guān) (Cai et al., 2007; Min et al., 2005)。鈾礦物通常與含碳物質(zhì)和硫化物共存，或者靠近石油，鈾礦物的形成通常歸因于U被還原性物質(zhì)的還原，這些還原性物質(zhì)包括有機質(zhì)、硫化物等(Langmuir, 1978; Rackley, 1972; Reynolds et al., 1982; Spirakis, 1996)。

比較此次討論的樣品，無論是凝灰?guī)r還是烴源巖，除個別特別高鈾含量外，大都都不具有高的鈾，說明不管是凝灰?guī)r還是烴源巖，原本都不具有鈾礦來源的潛力，因此，它們之間不存在簡單的鈾遷移關(guān)系，其中的鈾主要還是來自深部捕獲和淋濾作用而遷移的鈾(賴小東等, 2010)。鈾含量和燒減量的關(guān)系都存在兩個趨勢，當燒減量較高時，有正相關(guān)關(guān)系；當燒減量較低時，相關(guān)性不明顯(圖2)。烴源巖中，頁巖樣品的燒減量最大，它的鈾含量也最大，這是因為頁巖中有機物含量高，使得鈾有個良好的還原環(huán)境而富集。凝灰?guī)r中鈾含量最高的樣品其燒減量也最高，但其可能發(fā)生過菱鐵礦化作用，因此其高的鈾含量可能不僅僅是有機物作用的結(jié)果。同時我們注意到，烴源巖中樣品L16，其燒減量有15.3，但其鈾含量只有3.52，同樣可以說明，促使鈾元素富集的不僅僅是有機物的還原作用，特別是在燒減量低即有機物含量少的時候。

圖2 鈾含量與燒減量關(guān)系圖Fig.2 The correlative patterns between U and LOI

圖3 U-U/Th相關(guān)圖Fig.3 The correlative patterns between U and U/Th

在U-Th/U圖上可以看出(圖3)，烴源巖樣品構(gòu)成一個比較強的相關(guān)性，隨著U/Th 的增加，即隨著環(huán)境由氧化往還原方向發(fā)展U的含量逐漸增加，這說明隨著有機物含量的增加，還原性增強，使得六價的鈾被還原成四價而沉淀下來。但凝灰?guī)r的情況有所不同，除一個樣品U/Th>0.75外，其他都低于0.75，表明其形成于氧化環(huán)境(Jones et al., 1994; Pattan et al., 2005; 林治家等, 2008)，在氧化條件下，鈾由于被氧化成活動性較強的六價鈾因而難以富集。但此次討論的凝灰?guī)r其鈾含量都不低，說明凝灰?guī)r中除有機物的作用外，還有另一種作用使鈾富集。這種作用在氧化環(huán)境下也就是有機物含量低的時候更為重要。通過觀察Ce異常我們也能發(fā)現(xiàn)，凝灰?guī)r中存在Ce的正異常、負異常及無異常，但普遍鈾含量有富集，因此也說明，即使在氧化的條件下，也有一個過程使得鈾發(fā)生富集。

圖4 薄片觀察結(jié)果Fig.4 The petrographic diagrams of samples from the Ordos basin

同時，通過觀察薄片可以發(fā)現(xiàn)，不管是凝灰?guī)r還是烴源巖，都能夠見到有或多或少的黃鐵礦化現(xiàn)象(圖4)。薄片下能見到主要有兩種黃鐵礦化的方式，脈狀和浸染狀，對于凝灰?guī)r來說，鈾含量L11>L7>L12>L21，可以說明兩個問題，第一，脈狀黃鐵礦化的鈾富集作用要強于浸染狀；其次是伴隨有碳酸鹽作用的黃鐵礦化的富鈾能力最小。樣品L11比較特殊，它的燒減量很大，鐵含量高，可能經(jīng)歷過菱鐵礦化作用，現(xiàn)在又發(fā)現(xiàn)有較多的黃鐵礦顆粒，而黃鐵礦化現(xiàn)象在凝灰?guī)r里又普遍發(fā)育，因此，蝕變作用才是凝灰?guī)r中鈾富集的主要因素。由于L11樣品燒減量大，加上烴源巖中頁巖樣品，不能排除L11中有機物的作用，鑒于在燒失量相似的情況下，L11的鈾含量比頁巖高一倍，凝灰?guī)r中鈾的富集有蝕變作用的貢獻，特別是有機物含量低的時候。在烴源巖中也能看到這種情況：L16具有浸染狀黃鐵礦化現(xiàn)象，但其鈾含量是所有烴源巖樣品中最低的；而L23雖然只是很弱的脈狀黃鐵礦化作用，但其鈾含量是L16的三倍，這進一步說明脈狀黃鐵礦化比浸染狀黃鐵礦化有更強的富鈾作用。

鄂爾多斯盆地含有大量的天然氣(郭忠銘等, 1994; 趙孟為, 1996; 柳益群等, 1997; 魏永佩等, 2004; 張進等, 2004; 戴金星等, 2005; 劉池洋等, 2005)，天然氣在鈾礦化過程中的作用可用下式表示(趙瑞全, 1998)：

氧化作用：CH4+2O2→2H++CO32-+H2O

3CO32-+UO22+→[UO2(CO3)3]4-

還原作用：SO42-+CH4→H2S+CO32-+H2O

UO22++2H2S+Fe2+→UO2↓+FeS2+4H+

這似乎可以解釋樣品中出現(xiàn)大量黃鐵礦化的現(xiàn)象。但必須注意，天然氣的還原作用過程中能夠產(chǎn)生碳酸根離子，這必然造成燒減量的增加，并且隨著天然氣的增加，鈾含量也應(yīng)該相應(yīng)的增加，但沒有發(fā)現(xiàn)這種現(xiàn)象，特別是在燒減量低的情況下(圖2)。而且這種作用無法解釋為何脈狀黃鐵礦化比浸染狀要富鈾。

在鄂爾多斯盆地延長組凝灰?guī)r及烴源巖中鈾礦的富集過程存在有機物的還原作用，但這種作用只在有機物含量足夠高的時候，反映到主量元素上來說就是燒減量高的時候。在還原物質(zhì)少或者說處于氧化環(huán)境下的時候，鈾的富集作用主要是由蝕變作用引起的，本文主要反映的是黃鐵礦化作用和可能的菱鐵礦化作用。

而且，前人的研究也發(fā)現(xiàn)，蝕變作用能夠改變原巖中鈾的賦存狀態(tài)，使鈾活化系數(shù)大于1，從而使蝕變巖石中活動鈾比例增加，同時蝕變圍巖能提供有利于鈾成礦富集的地球化學(xué)環(huán)境，一些蝕變礦物具有很強的聚鈾能力，成為鈾的富集劑(章邦桐等, 1990)。因此，蝕變作用完全有能力使得鈾在凝灰?guī)r中富集。

研究中發(fā)現(xiàn)，凝灰?guī)r中U的含量平均為21.4×10-6；烴源巖中U的含量平均為20.3×10-6。但若除去凝灰?guī)r中鈾含量特別高的樣品L11外，其余樣品中平均鈾的含量僅為8.9×10-6，反而小于烴源巖的平均值。這種變化說明凝灰?guī)r中鈾的含量可能與其物源有關(guān)，同時也受其形成過程中的條件影響，如形成環(huán)境、元素遷移等。烴源巖中鈾含量平均高于凝灰?guī)r是因為烴源巖中除了存在黃鐵礦化作用外，其有機物的含量比凝灰?guī)r高，兩者相加作用的結(jié)果使得鈾高，并且有機物具有吸附作用，能夠吸附含鈾的顆粒。

4 結(jié)論

鄂爾多斯盆地南部延長組凝灰?guī)r及其附近層位的烴源巖在有機物含量較高處于還原環(huán)境時，鈾富集主要是由還原作用引起的；當處于有機物含量不夠高或者氧化環(huán)境時，鈾富集作用主要是由蝕變作用引起的。

在凝灰?guī)r和烴源巖之間不存在鈾的遷移作用，它們的鈾都來自兩個方面，一是深部富含CO2的熱液在上升過程中從圍巖中捕獲的鈾形成[UO2(CO3)3]4-，二是經(jīng)過淋濾作用而往下遷移的鈾。兩種來源的鈾在延長組共同作用，當有機物含量足夠高的時候，發(fā)生還原作用，U(Ⅵ)離子被還原成U(Ⅳ)，并富集；在有機物不夠高的情況下，由于蝕變作用而使溶液發(fā)生pH以及EH等條件的改變而導(dǎo)致鈾富集。由于烴源巖中有機物的含量高于凝灰?guī)r，使得烴源巖的鈾含量較凝灰?guī)r高。

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Hydrothermal Alteration in the Uranium Enrichment of the Yanchang Formation in South Ordos Basin

LAI Xiao-dong1,2, WANG An-dong1,2

(1.StateKey Laboratory for Nuclear Resources and Environment (ECIT), Nanchang,JX 330013,China;2. School of Earth Sciences, East China Institute of Technology, Nanchang,JX 330013,China)

According to petrological and geochemical studies of the tuff and hydrocarbon source rocks nearby, the important role of hydrothermal alteration in the process of uranium enrichment are discussed. There were two mainly uranium sources, captured from the country rock through the rise of hydrothermal fluids and the leaching uranium. When in the reducing environment and the organic matter content is high, uranium enrichment is mainly caused by the reduction reactions, U (VI) ions were reduced to U (IV) and enriched, that is why uranium content is higher in hydrocarbon source rocks than in tuff. Otherwise, uranium enrichment is mainly caused by the alteration, solution PH and EH changed as alteration occurred result in uranium enrichment. Alteration can provide a favourable geochemical environment for uranium precipitation and enrichment.

Tuff; hydrocarbon source rocks; Ordos basin; uranium deposit

2014-10-24

東華理工大學(xué)博士啟動基金項目(DHBK2013209, DHBK2013101);核資源與環(huán)境重點實驗室開放基金(NRE1306,NRE1505)

賴小東(1985—)，男，博士，主要從事礦床地球化學(xué)和巖石地球化學(xué)研究。E-mail: tcllxd@126.com

10.3969/j.issn.1674-3504.2015.04.004

P619.14

A

1674-3504(2015)04-0358-06