徐 濤, 楊大勇
(南昌大學(xué) 信息工程學(xué)院, 南昌 330031)
基于電流監(jiān)測(cè)法的粗糙表面微通道電滲流實(shí)驗(yàn)研究
徐 濤, 楊大勇*
(南昌大學(xué) 信息工程學(xué)院, 南昌 330031)
制作2種PMMA微流控芯片,對(duì)其微通道內(nèi)表面參數(shù)進(jìn)行測(cè)試。基于電流監(jiān)測(cè)法,設(shè)計(jì)微流控芯片電滲流檢測(cè)系統(tǒng)。首先測(cè)量光滑微通道電滲流速度,驗(yàn)證了實(shí)驗(yàn)的可行性,并可以預(yù)測(cè)微通道的表面電勢(shì);然后對(duì)粗糙微通道電滲流進(jìn)行測(cè)量;最后對(duì)比分析電場(chǎng)強(qiáng)度、溶液濃度等對(duì)光滑和粗糙微通道電滲流的影響。結(jié)果表明:(1) 不規(guī)則粗糙表面微通道電滲流速度隨電場(chǎng)強(qiáng)度、溶液濃度的變化規(guī)律和光滑表面微通道一致;(2) 相對(duì)于光滑表面微通道,粗糙表面微通道電滲流速度明顯降低;當(dāng)相對(duì)微通道深度為5%時(shí),降低幅度約為23%。(3) 隨著電場(chǎng)強(qiáng)度或者溶液濃度的增大,粗糙和光滑微通道電滲流速度的差距增大。所用實(shí)驗(yàn)方法具有直觀、方便和成本低的優(yōu)點(diǎn)。
微通道;PMMA;粗糙表面;電滲流;電流監(jiān)測(cè)法
微流控芯片(Microfluidic Chip)是通過微細(xì)加工技術(shù)將微泵、微閥和微傳感器等器件集成到一塊幾cm2的芯片上,由微通道形成網(wǎng)絡(luò),以可控流體貫穿整個(gè)系統(tǒng),用以取代常規(guī)化學(xué)實(shí)驗(yàn)室功能的一種技術(shù)平臺(tái)[1]。電滲驅(qū)動(dòng)由于其結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、操作方便和流型扁平等特點(diǎn),成為微流控芯片中最常用的驅(qū)動(dòng)和控制方法,即是一種基于微通道表面雙電層和外加電場(chǎng)而產(chǎn)生的流體運(yùn)動(dòng)[2]。電滲流速度(Veof)可由Helmholtz-Smoluchowski(H-S)公式描述[3]
(1)
式中:ε0為真空介電常數(shù),εr為相對(duì)介電常數(shù),ζ為微通道表面zeta電勢(shì),E為外加電場(chǎng)強(qiáng)度,μ為動(dòng)力學(xué)粘度。因此,當(dāng)測(cè)得微通道的表面電位,就可以通過公式(1)求得Veof。
當(dāng)微通道形狀不規(guī)則或者在粗糙表面微通道內(nèi),微通道壁面電勢(shì)難以進(jìn)行測(cè)量,因此無法用H-S公式(1)求得Veof。微通道電滲流的測(cè)量一般有直接測(cè)量和間接測(cè)量2種方法[4]。直接測(cè)量法最典型的代表是顯微粒子成像測(cè)速(MicroPIV)技術(shù),采用在通道入口釋放并追蹤熒光粒子來測(cè)量電滲流速度及流量,在電滲流測(cè)量中廣泛應(yīng)用[5]。間接測(cè)量法又稱為電流監(jiān)測(cè)法,首先在芯片通道中充滿一種溶液,然后在外加電場(chǎng)作用下用另一種具有相同電解質(zhì)但不同濃度的溶液替換原溶液,記錄在此期間電流變化所需要的時(shí)間,計(jì)算出EOF的平均速度[6]。
許多研究者對(duì)EOF的流動(dòng)特性進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)測(cè)定,Ren等[7]提出了在圓柱形毛細(xì)管內(nèi)EOF電解液相互替換過程的理論模型,并通過實(shí)驗(yàn)測(cè)定了電解液替換過程中電流隨時(shí)間的非線性變化,實(shí)驗(yàn)結(jié)果很好地驗(yàn)證了理論模型的正確性。孫悅等[8]以羅丹明123中性熒光分子為標(biāo)記物,采用直接法測(cè)定了微流控芯片內(nèi)堿性溶液中的EOF淌度。Hsieh等[9]采用MicroPIV技術(shù),測(cè)量了矩形截面微通道內(nèi)的Veof,微通道由聚二甲基硅氧烷(PDMS)材料制作而成。以上實(shí)驗(yàn)研究除文獻(xiàn)[10]外,目前還沒有發(fā)現(xiàn)其他類似的研究成果,對(duì)粗糙表面微通道內(nèi)電滲流輸運(yùn)特性的分析多采用數(shù)值模擬而鮮有實(shí)驗(yàn)研究,且目前已報(bào)導(dǎo)的實(shí)驗(yàn)研究也主要針對(duì)光滑表面微通道。
本文制作2種不同表面結(jié)構(gòu)的微流控芯片,首先針對(duì)光滑通道測(cè)量Veof,與H-S公式(1)進(jìn)行比較,以證明本文采用的電流監(jiān)測(cè)法可行;然后在粗糙管中測(cè)量了Veof;最后對(duì)光滑表面和不規(guī)則粗糙表面微通道內(nèi)的Veof進(jìn)行對(duì)比研究,并分析電場(chǎng)強(qiáng)度、溶液濃度等對(duì)Veof的影響。
1.1 微通道制作
材料選用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA),具有成本低、易加工、易于批量生產(chǎn)、不易破碎和性能穩(wěn)定等優(yōu)點(diǎn)。采用熱壓法制作微流控芯片[11],其主要步驟包括:微通道結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、硬質(zhì)合金模板的制作、PMMA基片壓制、芯片儲(chǔ)液槽加工和芯片鍵合等。
制作完成的PMMA微流控芯片如圖1所示,其中圖1(a)為雙T型芯片,由大連理工大學(xué)微系統(tǒng)研究中心加工而成,圖1(b)為單一直通道芯片,其微通道采用標(biāo)準(zhǔn)毛細(xì)管作為簡(jiǎn)易陽(yáng)模熱壓后手工雕刻而成。
微通道表面結(jié)構(gòu)參數(shù)采用移相輪廓儀(美國(guó)ADE公司)測(cè)量,雙T型芯片微通道截面如圖2所示,其截面呈梯形,微通道深為40.9μm,上寬79.9μm,下寬65.4μm,微通道表面光潔度良好,可認(rèn)為是理想的光滑表面。
(a) 雙T型通道
(b) 簡(jiǎn)單直通道圖1 PMMA微流控芯片F(xiàn)ig.1 PMMA microfluidic chips
圖2 雙T型芯片微通道截面Fig.2 Profile of double-T structure channel chips
簡(jiǎn)單直通道芯片的微通道截面采用Talysurf表面輪廓儀(英國(guó)Taylor公司)測(cè)量,如圖3所示,其截面呈不規(guī)則梯形,微通道深為56.54μm,上寬470μm,下寬約80μm。微通道底部具有一定的不規(guī)則粗糙峰面,峰面高度在1~6μm范圍內(nèi),平均高度約2.8μm,相對(duì)微通道深度為5%,勢(shì)必會(huì)對(duì)微通道流動(dòng)產(chǎn)生一定的阻礙作用。
1.2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)
基于電流監(jiān)測(cè)法[12](Current-monitoring Method)原理測(cè)量芯片微通道中的電流,并把電流轉(zhuǎn)化為電壓進(jìn)行顯示和數(shù)據(jù)保存。該方法具有原理簡(jiǎn)單、實(shí)驗(yàn)操作方便和結(jié)果可靠等優(yōu)點(diǎn)[13]。監(jiān)測(cè)系統(tǒng)硬件部分由電源回路系統(tǒng)和數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)2部分構(gòu)成,其示意圖如圖4所示,圖中R1和R2分別為微通道兩端的緩沖液池和廢液池,R為可調(diào)電阻。
圖3 單一直通道芯片微通道截面Fig.3 Profile of single straight structure channel chip
電源回路系統(tǒng)主要包括PMMA微流控芯片、多通道直流高壓電源、鉑絲電極、電極槽和電解質(zhì)溶液等。數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)由基于LabVIEW軟件的虛擬儀器和數(shù)據(jù)采集卡構(gòu)成,使用前首先通過編寫驅(qū)動(dòng)程序調(diào)用數(shù)據(jù)采集卡的接口通道,然后在LabVIEW軟件中編寫數(shù)據(jù)采集和保存程序。
圖4 電流監(jiān)測(cè)法測(cè)量EOF示意圖
Fig.4 Scheme of EOF measurement using the current-monitoring method
1.3 實(shí)驗(yàn)過程
在緩沖液池(R1)、廢液池(R2)和微通道中充滿一定濃度如10mM(毫摩爾/升)的NaCl溶液,調(diào)節(jié)直流電源電壓輸出正極800V,負(fù)極接地(雙T型PMMA芯片另外2個(gè)儲(chǔ)液池保持懸空),初步觀察回路內(nèi)的電流大小,確定串聯(lián)電阻R=2kΩ,通過電壓數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)采集電阻2端的電壓,即將芯片通道內(nèi)的電流轉(zhuǎn)化為電壓數(shù)據(jù)輸出。
待回路電流穩(wěn)定后,用絕緣微量注射器將緩沖液池溶液換為高離子濃度NaCl溶液(20mM),微通道電流逐漸變大,直至高離子濃度緩沖液完全充滿整個(gè)微通道,電流再次保持穩(wěn)定,這一電流達(dá)到平穩(wěn)期所需要的時(shí)間即是20mM NaCl溶液在分離通道電滲所用時(shí)間(即電流上升時(shí)間);再將緩沖液池中的高離子濃度緩沖液換為低離子濃度如10mM的NaCl溶液,繼續(xù)記錄電壓-時(shí)間曲線,得到10mM的NaCl溶液在電滲流驅(qū)動(dòng)下由緩沖液池開始充滿整個(gè)微通道所需的時(shí)間(即電流下降時(shí)間),為避免2液池內(nèi)溶液體積不同造成水壓而形成誤差,實(shí)驗(yàn)中盡可能使2液池中的溶液體積相等;如此重復(fù)3次,分別求出電流上升和下降時(shí)間的平均值為高濃度和低濃度溶液的電滲遷移時(shí)間t,按公式(2)計(jì)算不同濃度溶液的電滲流速度[14]:
(2)
式中:L為微通道長(zhǎng)度(mm),t為電滲遷移時(shí)間(s)。
根據(jù)以上方法,依次測(cè)量NaCl溶液濃度n分別為0.01、0.1、1、10和100mM時(shí)的電滲遷移時(shí)間t,然后改變外加電壓大小,使得微通道電場(chǎng)強(qiáng)度分別滿足200、300、400、500和600V/cm等不同條件,測(cè)量不同電場(chǎng)強(qiáng)度條件下的電滲遷移時(shí)間t,根據(jù)微通道長(zhǎng)度L和公式(2)計(jì)算不同濃度和電場(chǎng)強(qiáng)度下的Veof[15]。
2.1 光滑通道實(shí)驗(yàn)
根據(jù)電流監(jiān)測(cè)法,首先測(cè)量光滑表面微通道內(nèi)的EOF,所得的部分?jǐn)?shù)據(jù)如圖5所示,縱坐標(biāo)為微通道內(nèi)的電流經(jīng)電阻之后轉(zhuǎn)化而成的電壓,橫坐標(biāo)為采樣點(diǎn),檢測(cè)系統(tǒng)中電壓采樣間隔ΔT=100ms。圖5(a)所示為10mM濃度NaCl溶液置換1mM濃度溶液,E=300V/cm,L=40mm,由橫坐標(biāo)采樣點(diǎn)和采樣間隔計(jì)算得到電滲遷移時(shí)間t=24s;圖5(b)所示為0.1mM濃度NaCl溶液置換10mM濃度溶液,E=400V/cm,L=40mm,t=18s。
圖5 光滑表面微通道EOF測(cè)量數(shù)據(jù)Fig.5 EOF measurement data in smooth microchannel
對(duì)不同電場(chǎng)強(qiáng)度和不同濃度溶液進(jìn)行類似的置換過程,計(jì)算全部實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),可得光滑表面微通道電滲流實(shí)驗(yàn)結(jié)果。表1為10mM濃度的NaCl溶液在電場(chǎng)強(qiáng)度分別為200、300、400、500和600V/cm時(shí)的EOF實(shí)驗(yàn)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)。表2為電場(chǎng)強(qiáng)度為200V/cm下0.01、0.1、1、10和100mM的NaCl溶液的EOF實(shí)驗(yàn)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)。
為了驗(yàn)證本文所用實(shí)驗(yàn)方法的正確性,將實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)所測(cè)量的Veof與H-S公式(1)計(jì)算得到的Veof進(jìn)行對(duì)比,結(jié)果如表1所示。在H-S公式中,真空介電常數(shù)為ε0=8.854×10-12C2·J-1·m-1,溶液介電常數(shù)為εr=80,表面zeta電勢(shì)為ζ=-0.08V,動(dòng)力學(xué)粘度為μ=1.0×10-3N·s·m-2。
表1 光滑通道內(nèi)不同電場(chǎng)強(qiáng)度下EOF實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)(n=10mM)Table 1 EOF velocity experimental data under different electric field strength in smooth microchannel
表2 光滑通道內(nèi)不同濃度溶液EOF實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)(E=200V/cm)Table 2 EOF velocity experimental data of solutions with different concentrations in smooth microchannel
由表1可得,實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)所測(cè)得的Veof與H-S公式所求得的Veof相對(duì)誤差最大為2.66%,說明本文設(shè)計(jì)的檢測(cè)系統(tǒng)能夠滿足微通道內(nèi)EOF檢測(cè)的需求。
2.2 粗糙通道實(shí)驗(yàn)
同樣的方法,測(cè)量粗糙表面微通道內(nèi)的EOF,部分?jǐn)?shù)據(jù)如圖6所示。圖6(a)所示為0.1mM濃度NaCl溶液置換10mm濃度溶液,E=400V/cm,L=37.5mm,t=20s;圖6(b)所示為1mM濃度NaCl溶液置換10mM濃度溶液,E=400V/cm,L=37.5mm,t=13s。對(duì)不同電場(chǎng)強(qiáng)度和不同濃度溶液進(jìn)行類似的實(shí)驗(yàn),根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行計(jì)算和處理,結(jié)果如表3和4所示。
由圖5和6可知,溶液置換前,電壓平穩(wěn)輸出;溶液置換過程中,微通道內(nèi)溶液濃度發(fā)生變化進(jìn)而影響EOF,其中電壓出現(xiàn)跳變的時(shí)間段即為該濃度溶液在微通道內(nèi)的EOF輸運(yùn)過程。當(dāng)用高濃度溶液置換低濃度溶液時(shí)電壓以上升形式跳變;反之,用低濃度溶液置換高濃度溶液時(shí),電壓則以下降方式跳變。當(dāng)置換溶液重新充滿微通道時(shí),Veof平穩(wěn),電壓恢復(fù)平穩(wěn)輸出。比較圖5和6,容易發(fā)現(xiàn)在溶液置換過程中,電壓變化趨勢(shì)相似,均是保持一定斜率的階梯狀過渡;但是粗糙微通道中由于表面粗糙度的存在,使得流速存在一定的阻礙和劇烈波動(dòng),表現(xiàn)在電壓上即是存在較大的高頻干擾,根本原因是不規(guī)則粗糙表面結(jié)構(gòu),使得微通道中的雙電層分布不均勻,從而導(dǎo)致電解質(zhì)溶液受到的外部電場(chǎng)力不一致。
圖6 粗糙表面微通道EOF測(cè)量數(shù)據(jù)Fig.6 EOF measurement data in rough microchannel表3 粗糙通道內(nèi)不同電場(chǎng)強(qiáng)度下EOF實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)(n=10mM)Table 3 EOF velocity experimental data under different electric field strengths in rough microchannel
電場(chǎng)強(qiáng)度E/(V·cm-1)200300400500600Veof/(mm·s-1)0.6821.11.51.92.34
表4 粗糙通道不同濃度溶液EOF實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)(E=200V/cm)Table 4 EOF velocity experimental data with solutions of different concentrations in rough microchannel
2.3 結(jié)果分析與討論
綜合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),容易得出光滑和粗糙表面微通道電滲流速度與電場(chǎng)強(qiáng)度的關(guān)系曲線,如圖7所示;光滑和粗糙表面微通道電滲流速度與溶液濃度的關(guān)系曲線,如圖8所示,圖中Smooth和Rough分別表示光滑和粗糙表面微通道的相關(guān)數(shù)據(jù)。
圖7 電滲流速度-電場(chǎng)強(qiáng)度對(duì)比曲線Fig.7 EOF velocity-electric strength in microchannels
由圖7可以看出,光滑表面微通道Veof與外加電場(chǎng)強(qiáng)度成線性關(guān)系,電場(chǎng)強(qiáng)度E增大,速度成比例增大。由公式(1)可知,其斜率為電滲淌度μ0=ε0εrζ/μ。粗糙表面微通道Veof隨電場(chǎng)強(qiáng)度的變化規(guī)律和光滑表面芯片一致,也為線性關(guān)系,但斜率與光滑表面微通道的不同。由擬合數(shù)據(jù)函數(shù)可以發(fā)現(xiàn),粗糙芯片曲線的線性系數(shù)是0.00386,而光滑芯片曲線的線性系數(shù)是0.005,即粗糙芯片曲線斜率(淌度)僅為光滑芯片曲線的77.2%。表明在相同條件下,由于粗糙度的阻礙作用,Veof具有明顯的降低;當(dāng)粗糙度相對(duì)微通道深度為5%時(shí),降低幅度約為23%。同時(shí),隨著電場(chǎng)強(qiáng)度的增大,兩者Veof之間的差距增大,由于通道表面的粗糙度造成zeta電位降低所致。
從圖8中可以發(fā)現(xiàn),粗糙表面微通道Veof隨溶液濃度的變化規(guī)律和光滑表面微通道一致,在低濃度區(qū)域斜率較大,微通道Veof在低濃度溶液中受溶液濃度影響較大;隨著溶液濃度的增加,濃度對(duì)Veof的影響減小,高濃度區(qū)域斜率減小。隨著溶液濃度的增加,粗糙表面微通道Veof和光滑表面微通道Veof之間的差距增大,降低幅度在15%~40%范圍內(nèi)。這是由于此時(shí)EDL厚度較小,溶液在近壁面區(qū)流動(dòng)的相對(duì)較多,受到粗糙度的阻礙作用也更強(qiáng)。
圖8 電滲流速度-溶液濃度對(duì)比曲線Fig.8 EOF velocity-concentration in microchannels
根據(jù)以上分析可知,一般表面的微流控芯片在應(yīng)用過程中,為了提高樣品溶液的分離精度和效率,可以提高外加電場(chǎng)強(qiáng)度,但是當(dāng)電場(chǎng)強(qiáng)度過高時(shí),會(huì)使樣品溶液的溫度上升,可能會(huì)在微通道內(nèi)部產(chǎn)生微小氣泡,進(jìn)而形成電流中斷,導(dǎo)致電滲流的終止;為了達(dá)到同樣的目的,可以降低溶液濃度,但是溶液濃度過低,會(huì)影響分離與檢測(cè)的精度。因此,可綜合考慮以上因素,獲得一定的最優(yōu)條件。
選用聚甲基丙烯酸甲酯為材料,設(shè)計(jì)和制作了2種簡(jiǎn)單的微流控芯片,對(duì)其表面和幾何參數(shù)進(jìn)行了測(cè)試;設(shè)計(jì)并搭建了微流控芯片EOF檢測(cè)系統(tǒng),測(cè)量了光滑表面和不規(guī)則粗糙表面微通道內(nèi)部的EOF,并進(jìn)行了對(duì)比研究,得出以下結(jié)論:
(1) 在光滑通道中采用電流監(jiān)測(cè)法進(jìn)行EOF測(cè)量,按照實(shí)驗(yàn)公式(2)整理的Veof與H-S公式(1)給出的理論值一致,可以預(yù)測(cè)微通道的表面電勢(shì)。
(2) 基于電流監(jiān)測(cè)法測(cè)量的不規(guī)則粗糙表面微通道Veof隨電場(chǎng)強(qiáng)度的變化規(guī)律和光滑表面芯片一致,均為線性關(guān)系,但隨著電場(chǎng)強(qiáng)度的增大,兩者之間的差距增大,所測(cè)粗糙芯片曲線斜率(淌度)僅為光滑芯片曲線的77.2%。
(3) 粗糙表面微通道Veof隨溶液濃度的變化規(guī)律和光滑表面芯片基本一致,即隨著溶液濃度的增大,Veof非線性逐漸減小;微通道Veof在低濃度溶液中受溶液濃度影響較大,隨著溶液濃度的增加,濃度對(duì)Veof的影響減小。
(4) 相同條件下,相對(duì)于光滑表面微通道,粗糙表面微通道由于粗糙度的阻礙作用,Veof具有明顯的降低;當(dāng)相對(duì)微通道深度為5%,降低幅度約為23%。隨著溶液濃度的增加,光滑表面微通道Veof和粗糙表面微通道Veof之間的差距增大,Veof降低幅度在15%~40%范圍內(nèi)。
本文所用微流控芯片制作方法簡(jiǎn)單,微通道表面及參數(shù)測(cè)試過程比較常規(guī),微通道Veof檢測(cè)方法對(duì)實(shí)驗(yàn)設(shè)備要求低,具有直觀、方便和成本低的優(yōu)點(diǎn)。
致謝:感謝大連理工大學(xué)劉軍山、徐征在微流控芯片加工中提供的幫助。
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(編輯:楊 娟)
Experimental research of electroosmotic flow in rough microchannels based on current-monitoring method
Xu Tao,Yang Dayong*
(College of Information Engineering, Nanchang University, Nanchang 330031, China)
Two kinds of PMMA microfluidic chips were manufactured, and the surface parameters of the microchannels were tested. A electroosmotic flow (EOF) experimental system with the microfluidic chip was designed based on the current-monitoring method. Firstly, the EOF velocity in smooth microchannels was measured, which validated the feasibility of the experimental method. The method can predict the microchannel surface potential. Secondly, the EOF velocity in rough microchannels was measured. Finally, the influence of the electric strength and ionic concentration on the EOF in smooth and rough microchannels was analyzed . The results show that: (1) The EOF velocity in smooth and rough microchannels is proportional to the electric strength; the EOF velocity decreases with the increase of ionic concentration both in smooth and rough microchannels. (2) The EOF velocity in rough microchannels is significantly decreased. The velocity is decreased by 23%, when the relative roughness is 5%. (3) The gap between the EOF velocities in smooth and rough microchannels increases with the increase of electric strength or solution concentration. The experimental method possesses the advantage of being intuitive, convenient and low cost.
microchannel; PMMA; rough surface; electroosmotic flow; current-monitoring method
1672-9897(2015)04-0041-06
10.11729/syltlx20140112
2014-09-25;
2015-01-20
國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(11302095)
XuT,YangDY.Experimentalresearchofelectroosmoticflowinroughmicrochannelsbasedoncurrent-monitoringmethod.JournalofExperimentsinFluidMechanics, 2015, 29(4): 41-46. 徐 濤, 楊大勇. 基于電流監(jiān)測(cè)法的粗糙表面微通道電滲流實(shí)驗(yàn)研究. 實(shí)驗(yàn)流體力學(xué), 2015, 29(4): 41-46.
O647.1;O357.3
A
徐 濤(1988-),男,山東濱州人,碩士研究生。研究方向:微尺度流動(dòng)與傳熱。通信地址:江西省南昌大學(xué)信息工程學(xué)院自動(dòng)化系(330031)。E-mail:xtncdx@126.com
*通信作者 E-mail: dayongyang@ncu.edu.cn