于志同，王秀君，趙成義，蘭海燕

(1：中國科學院新疆生態(tài)與地理研究所，荒漠與綠洲生態(tài)國家重點實驗室，烏魯木齊 830011) (2：新疆大學資源與環(huán)境科學學院，烏魯木齊 830046) (3：中國科學院大學，北京 100049) (4：馬里蘭大學地球科學交叉學科中心，美國馬里蘭州 20740)

博斯騰湖表層沉積物無機碳及其穩(wěn)定同位素空間異質性*

于志同1，2，3，王秀君1，4**，趙成義1，蘭海燕2

(1：中國科學院新疆生態(tài)與地理研究所，荒漠與綠洲生態(tài)國家重點實驗室，烏魯木齊 830011) (2：新疆大學資源與環(huán)境科學學院，烏魯木齊 830046) (3：中國科學院大學，北京 100049) (4：馬里蘭大學地球科學交叉學科中心，美國馬里蘭州 20740)

2012年8月，在新疆博斯騰湖13個站點進行表層沉積物采集，分析無機碳及其碳、氧穩(wěn)定同位素的含量和空間分布特征，探討該湖表層沉積物無機碳(TIC)的空間變化影響因素.結果表明：2012年，博斯騰湖表層沉積物TIC含量平均值為5.5%，變幅為3.8%～9.8%，而δ13Ccarb和δ18Ocarb平均值分別為0.71‰和-4.4‰，范圍為-0.23‰～2.27‰和-5.53‰～-2.55‰.從空間來看，湖泊北岸TIC值明顯高于南岸，最高值出現(xiàn)在湖泊西北部的黃水溝水域，而河口區(qū)和湖心區(qū)最低.總體上，博斯騰湖表層沉積物TIC主要是湖泊自生的，其空間分布主要受開都河、黃水溝等入湖河水的影響，導致水體礦化度和營養(yǎng)鹽的空間差異，進而影響了碳酸鹽的析出與沉淀.另外，湖泊局部的水動力條件也影響TIC的保存與分布.δ13Ccarb與δ18Ocarb的極顯著正相關說明近幾年博斯騰湖封閉程度較好，尤其是東部大湖區(qū)，屬于封閉環(huán)境碳酸鹽沉淀.

博斯騰湖；無機碳；空間變化；表層沉積物

湖泊沉積物中含有大量的碳，主要形式為有機碳和無機碳.其中，無機碳在沉積物中占有相當份額，主要以不同形態(tài)的碳酸鹽礦物(如方解石、文石、白鉛礦、角鉛礦、菱鋅礦、菱鎂礦、菱錳礦、菱鈷礦等)存在，來源于湖泊外源碳酸鹽(由地表徑流等外力搬運進湖泊的流域母巖風化產(chǎn)物)和自生碳酸鹽(包括湖水中無機化學沉淀產(chǎn)物、生物殼體及沉積物埋藏后早期成巖作用產(chǎn)物)[1-2].由于地質背景、氣候、水化學及生物活動等具有很大的可變性，所以很難概括碳酸鹽沉積的機制.

1 材料與方法

1.1 污水處理廠處理尾水

近幾十年來，國內外學者取得了湖泊沉積物中無機碳總量及其空間分布的系列成果，并對湖相自生碳酸鹽的形成及變化展開了深入研究，分別從動力學因子[3-4]、熱力學因子[5-7]、生物光合因子[8-9]以及水化學平衡[10-11]等控制因素進行探討，為利用湖相碳酸鹽探討生物化學過程、恢復和重建地質歷史時期古氣候環(huán)境演化做出很大貢獻.一般來講，湖泊自生碳酸鹽反映湖泊生物活動和理化作用，其含量高低可指示湖水的咸化與淡化，進而反映氣候的干濕變化[12].其中，碳酸鹽的碳、氧同位素(δ13Ccarb、δ18Ocarb)分析已成為研究湖泊環(huán)境(鹽度、初級生產(chǎn)力、水位變化)、流域氣候變化(氣溫、降水)及碳循環(huán)的一項重要手段[13-17].

研究發(fā)現(xiàn)，干旱地區(qū)可能有很大的固碳、儲碳潛力[18-19]，中國西北焉耆盆地土壤有機碳含量較低， 無機碳含量較高[20]，然而對干旱區(qū)湖泊碳庫及其動態(tài)變化還缺乏認識.博斯騰湖作為新疆地區(qū)最大的湖泊，是干旱區(qū)湖泊的典型代表.前人對該湖碳循環(huán)的研究較少，大部分利用沉積物中的有機碳、無機碳進行古環(huán)境、古氣候方面的反演與重建[21-24]，僅張成君等[25]探討過該湖表層沉積物δ13Ccarb、δ18Ocarb的組成及影響因素，指出湖水滯留時間和水-氣CO2交換量影響無機碳同位素的組成，而對無機碳的來源、空間分布及影響因素未作深入探討.近年來在該區(qū)域人類活動的強烈干擾下，博斯騰湖水位和水質環(huán)境變化非常大.因此，深入探討博斯騰湖沉積物中無機碳的含量及其同位素的空間分布特征，闡明其空間異質性的影響因素，所得結果不但可以檢驗并補充完善前人的研究結果，為更好地理解湖泊碳酸鹽的形成、分布提供依據(jù)，而且能深化對湖泊系統(tǒng)內部有機碳、無機碳累積轉化的認識，為干旱區(qū)湖泊碳循環(huán)研究提供新的科學依據(jù).

1 研究區(qū)概況

博斯騰湖(41°32′～42°14′N，86°19′～87°26′E)地處新疆天山南麓，是焉耆盆地的最低點，位于巴音郭楞蒙古自治州博湖縣(圖1).湖面海拔1048m，流域面積約為55600km2，湖區(qū)東西長55km，南北寬25km，總面積1646km2(2002年水位最高時數(shù)據(jù))，現(xiàn)已由中國最大的內陸淡水湖轉變?yōu)槲⑾趟26-27].湖水水化學分析結果表明其總堿度達193.39mg/L，湖水呈弱堿性、高硬度，各主要離子濃度見表1.

湖區(qū)深居歐亞大陸中心，屬溫帶大陸性干旱氣候，多年平均氣溫8.4℃，多年平均降水量94.7mm，年均蒸發(fā)量1880mm[28].其位于開都河的下游，主要受到開都河來水的補給，是唯一常年有水入湖的河流，開都河山口處多年平均徑流量為34.12×108m3，約占入湖徑流量的95%；同時流入博斯騰湖的河流還有黃水溝、清水河、烏拉斯臺河、曲惠河和烏什塔拉河等，均為季節(jié)性補給[29].另外，博斯騰湖又是孔雀河的源頭，對孔雀河流域的生態(tài)與環(huán)境起著重要的調控作用.博斯騰湖是一個吞吐型湖泊，在自然情況下，湖水經(jīng)孔雀河從博斯騰湖西南角流出，后經(jīng)鐵門關折而向東注入羅布泊[30].

2 材料與方法

2.1 樣品采集

博斯騰湖分為大小兩個湖區(qū)，大湖的西南端分布著一連串的淺水小湖，盛長蘆葦，稱為小湖葦區(qū)，本文主要以大湖區(qū)為研究對象.2012年8月，利用重力采樣器在博斯騰湖大湖區(qū)采集表層沉積物樣品，共13個點位(圖1).所得沉積物樣品密封于塑料袋內帶回實驗室并在0～4℃冰箱中冷藏以備分析.

圖1 博斯騰湖區(qū)位及采樣點位分布Fig.1 Location of Lake Bosten and sampling sites表1 博斯騰湖湖水化學組成[26]Tab.1 Hydrogeochemical composition of the water in Lake Bosten

2.2 無機碳分析

將樣品真空冷凍干燥后，研磨至80目左右的粉末狀，取適量樣品放入標準銀杯中，滴加2滴5%的HCl，置于60℃電熱板上烘2h；之后再滴加1～2滴，將電熱板溫度調至40℃，直至將樣品蒸干，后將樣品用錫囊封裝好后經(jīng)EA3000型元素分析儀，進行總有機碳(TOC)測定[31].凍干后的樣品經(jīng)EA3000型元素分析儀測定總碳(TC).兩者之差為總無機碳(TIC)含量，即TIC=TC-TOC.根據(jù)該儀器對標準物質的重復測試結果，相對誤差在0.1%以內，表明測試結果具有較高的可信度.該實驗在中國科學院南京地理與湖泊研究所湖泊與環(huán)境國家重點實驗室內完成.

2.3 碳、氧穩(wěn)定同位素分析

樣品的碳酸鹽碳、氧同位素分析采用離線分析方法，均在中國科學院南京地質古生物研究所穩(wěn)定同位素實驗室測試完成.樣品真空冷凍干燥后，研磨至100目左右的粉末狀，采用過飽合磷酸法，將收集到的CO2氣體在Thermo-Fisher MAT 253 同位素質譜儀上測定δ13Ccarb、δ18Ocarb，計算結果以VPDB為標準，公式如下：

(1)

(2)

2.4 數(shù)據(jù)處理與作圖

文中所有數(shù)據(jù)均使用Excel 2010進行處理，使用SPSS 19.0進行統(tǒng)計分析，博斯騰湖區(qū)位、等深線[26]及采樣點位圖采用ArcGIS 10.0和CorelDRAW X3軟件繪制，TIC、δ13Ccarb和δ18Ocarb空間分布圖由Surfer 9.0和CorelDRAW X3軟件繪制.

3 結果

3.1 TIC空間分布特征

博斯騰湖表層沉積物無機碳含量差異顯著，最小值為3.8%(B2)，最大值高達9.8%(B13)，平均值為5.5%.圖2a顯示了TIC的空間分布狀況：湖泊北部TIC含量明顯高于南部，最高值出現(xiàn)在西北水域(靠近黃水溝一帶)，最低值出現(xiàn)在西南河口區(qū)，而中心湖區(qū)整體數(shù)值較低(<5.4%).與之前報道的該湖表層沉積物TIC 數(shù)值(5.3%)接近，空間分布也較一致[25].總體來看，博斯騰湖表層沉積物也表現(xiàn)出條帶狀的分布特征，與巴里坤湖[32]呈現(xiàn)出類似的分布特征；但巴里坤湖表現(xiàn)為由岸邊至湖心先逐漸增加，至峰值后又有所降低，在較高水平上趨于穩(wěn)定，而博斯騰湖則表現(xiàn)為北部湖區(qū)高于中心及南部湖區(qū).

（2）確保預警系統(tǒng)的快速化構建。在各個單位的合作領導下，構建一個快速識別的網(wǎng)絡系統(tǒng)，保證能直接以及間接地對人體健康、食品安全等進行識別。

3.2 δ13Ccarb和δ18Ocarb的空間變化特征

δ13Ccarb值范圍為-0.23‰～2.27‰，平均值為0.71‰；δ18Ocarb值范圍為-5.53‰～-2.55‰，平均值為-4.4‰.δ13Ccarb和δ18Ocarb的分布極為相似，即湖泊西北部明顯高于其他水域，最小值出現(xiàn)在東部深水湖心區(qū)和西南河口區(qū)(圖2b、c).2004年，張成君等[25]研究指出該湖δ13Ccarb和δ18Ocarb平均值分別為1.11‰和-3.43‰，與此次報道相比，數(shù)值略為偏正，但兩者的空間分布較為一致，整體呈現(xiàn)出條帶狀分布格局，即從西北水域向東部深水湖心區(qū)遞減.

圖2 博斯騰湖表層沉積物無機碳及其穩(wěn)定 同位素空間分布Fig.2 Spatial distributions of TIC and δ13Ccarb & δ18Ocarb in the surface sediment of Lake Bosten

4 討論與結論

4.1 不同湖泊表層沉積物TIC含量比較

博斯騰湖表層沉積物TIC 含量平均值為5.5%(3.8%～9.8%)，明顯高于新疆東部巴里坤湖的2.9%(0.7%～4.5%)[32]，比內蒙古烏梁素海的1.6%(1.2%～2.1%)、岱海的1.4%(0.7%～1.9%)、達里諾爾的1.7%(0.9%～2.1%)、呼倫湖的4.5%(1.7%～8.5%)等半干旱區(qū)湖泊都高[33]，且遠遠高于氣候濕潤區(qū)的武漢東湖[34]、云南星云湖[35]及長江中下游眾多湖泊[36].不難看出，我國濕潤區(qū)湖泊表層沉積物TIC含量明顯低于干旱區(qū)湖泊，這可能主要因為東部濕潤地區(qū)降水豐富，地表徑流發(fā)達，流域風化及沖刷作用強，湖水較淡，不利于碳酸鹽沉淀；而處在內陸干旱區(qū)的湖泊，湖區(qū)干旱少雨，蒸發(fā)強烈，加之流域地表徑流相對貧乏，湖水對碳酸鈣過飽和，進而導致較多的湖泊自生碳酸鹽析出.總之，不同類型的湖泊，由于所處的地理位置、氣候水文、湖水化學組成、生物活動、有機碳分解與礦化能力等存在差異，從而使得沉積物中TIC含量區(qū)域差異很大.

表2 博斯騰湖在不同溫度條件下湖水對碳酸鈣的飽和系數(shù)Tab.2 The supersaturation index of lake water with respect to calcite in different temperatures in Lake Bosten

溫度/℃K2Ksp飽和系數(shù)(IAP/Ksp)510-10.5610-8.354.581010-10.4910-8.365.481510-10.4310-8.376.402010-10.3810-8.397.472510-10.3310-8.428.93

4.2 博斯騰湖表層沉積物TIC來源

(3)

根據(jù)博斯騰湖湖水陰陽離子濃度、Alk和pH值(表1)，可以計算出該湖的IAP，進而求出飽和系數(shù).若飽和系數(shù)>1，則說明湖水碳酸鈣處于過飽和狀態(tài)；若飽和系數(shù)=1，處于飽和狀態(tài)；若飽和系數(shù)<1，處于未飽和狀態(tài).計算結果(表2)表明，博斯騰湖湖水碳酸鈣是過飽和的，揭示該湖已具備了自生碳酸鹽沉淀的必要條件.

從空間分布來分析，若博斯騰湖表層沉積物碳酸鹽主要來自外源，即主要隨唯一常年性河流開都河從流域內將無機碳物質帶入湖泊，那么河口區(qū)的TIC應該明顯高于其他水域.然而，本研究發(fā)現(xiàn)TIC最高值出現(xiàn)在黃水溝水域，河口區(qū)(尤其開都河入湖口處)卻呈現(xiàn)出低值，與湖心區(qū)接近(圖2a，表3).此外，博斯騰湖常年風向為西北風和西南風，年均風速為1.8～3.5m/s[39]，湖區(qū)內并沒有出現(xiàn)明顯的西南、西北向湖心遞減的規(guī)律，所以外源降塵的影響是有限的.綜上所述，可以判斷博斯騰湖表層沉積物TIC主要是湖泊自生的.

4.3 博斯騰湖表層沉積物TIC空間異質性分析

在湖泊環(huán)境中，影響碳酸鹽沉淀的因素主要有理化因素(湖水的水化學性質、溫度、CO2的逸出和溶解等)和生物因素[2， 4]，而溫度和湖水的化學性質對碳酸鹽的影響是最主要的[17， 40].為了便于探討TIC空間差異，本文參考王秀君等[41]的研究將博斯騰湖劃分為4個湖區(qū)： 河口區(qū)(B1、B2、B3)、黃水溝區(qū)(B10、B12、B13)、湖心區(qū)(B4、B8、B9、B11)和東部湖區(qū)(B5、B6、B7)，各區(qū)TIC及其同位素數(shù)值見表3.

表3 博斯騰湖表層沉積物多指標變量的平均值(Mean)和變異系數(shù)(CV)Tab.3 Means and coefficients of variation for multiple proxies in the surface sediment of Lake Bosten

青海湖表層沉積物研究表明，湖水鹽度越高，碳酸鹽沉降速率越大、含量越高，反之亦然[12].對比文獻[26]，發(fā)現(xiàn)博斯騰湖的礦化度與TIC的空間分布十分相似，即河口區(qū)北岸至黃水溝水域一帶最高，而湖心區(qū)最低.這主要是由于外來河流將流域內大量農(nóng)田排鹽水及工業(yè)污水等注入湖內，導致了河口區(qū)北岸至黃水溝水域一帶礦化度最高；而博斯騰湖入水口和出水口都在大湖西南較小的區(qū)域內，湖區(qū)中部及東部水體交換能力弱，受外來污水的影響較小，所以湖心區(qū)礦化度最小.據(jù)2011年的水質調查[48]，博斯騰湖黃水溝區(qū)、河口區(qū)、湖心區(qū)及東部湖區(qū)的礦化度分別為1.61、1.23、1.17及1.26g/L，本研究中TIC的空間差異(表3)與之相對比，可以判斷礦化度可能是影響博斯騰湖表層沉積物TIC的重要水化學因子.

表4 多指標Pearson相關分析Tab.4 Pearson correlation analysis among multiple proxies

**表示顯著水平P<0.01，*表示顯著水平P<0.05(雙尾檢驗)，N=13

另外，據(jù)前人研究[39， 49]，博斯騰湖湖心區(qū)與黃水溝區(qū)交界處(靠近B10、B12)水動力條件較強，此區(qū)域中值粒徑數(shù)值也最大(表3)；對河口區(qū)而言，是進水口同時又是出水口，尤其靠近出水口處(B2)，水體交換較為強烈[26].盡管從全湖來看，TIC和中值粒徑的相關性不顯著(表4)，但是本研究發(fā)現(xiàn)在上述兩個區(qū)域內TIC均呈現(xiàn)低值，在B2處僅為3.8%，B12處為4.9%，說明強烈的水動力環(huán)境對TIC分布產(chǎn)生了一定的干擾.

4.4 博斯騰湖表層沉積物δ13Ccarb和δ18Ocarb相關性及環(huán)境指示意義

在封閉湖泊中，沉積物中無機碳的碳-氧同位素表現(xiàn)出一定程度的相關性已經(jīng)被眾多研究者發(fā)現(xiàn)[46].我們在博斯騰湖沉積物研究中也發(fā)現(xiàn)了類似的情況，δ13Ccarb與δ18Ocarb呈極顯著正相關(r=0.96，P<0.01，表4)，說明近幾年博斯騰湖封閉程度較好，尤其是東部大湖區(qū)，屬于封閉環(huán)境碳酸鹽沉淀，這與實際觀測一致.張成君等也證實在博斯騰湖河口區(qū)δ13Ccarb與δ18Ocarb不具有顯著相關性，而在湖心區(qū)及東部湖區(qū)具有良好的相關性，這反映出湖水的滯留時間以及水-氣界面CO2的交換對δ13Ccarb和δ18Ocarb具有重要的影響[25].另外，在長時間尺度上，封閉/半封閉湖泊沉積物中碳酸鹽δ13Ccarb和δ18Ocarb間的關系能有效地指示湖泊水文條件、蒸發(fā)交換、湖泊生產(chǎn)量和CO2含量的變化，有待對博斯騰湖進一步深入研究.

近幾十年來，博斯騰湖水位變化波動明顯，加上流域氣溫和降水等條件的改變，可能會對該湖表層沉積物無機碳的析出和保存產(chǎn)生影響.因此，長期對湖水及表層沉積物的動態(tài)進行觀測很有必要，便于今后更加深入地理解博斯騰湖無機碳的形成和轉化機制，尤其有利于對人類活動干擾和氣候變化的響應研究.

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Spatial variations of inorganic carbon and isotopes in the surface sediment of the Lake Bosten

YU Zhitong1，2，3， WANG Xiujun1，4， ZHAO Chengyi1& LAN Haiyan2

(1：StateKeyLaboratoryofDesertandOasisEcology，XinjiangInstituteofEcologyandGeography，ChineseAcademyofSciences，Urumqi830011，P.R.China)(2：CollegeofResourcesandEnvironmentalSciences，XinjiangUniversity，Urumqi830046，P.R.China)(3：UniversityofChineseAcademyofSciences，Beijing100049，P.R.China)(4：EarthSystemScienceInterdisciplinaryCenter，UniversityofMaryland，Maryland20740，USA)

In this paper， we evaluated the sources and spatial variations of inorganic carbon in the surface sediments of Lake Bosten and explored the influencing factors.The samples were collected at 13 sites in the main section of the Lake Bosten in August， 2012， using a Kajak gravity corer.The sampling sites covered most parts of the lake， with water depths from 3m to 14m.Total inorganic carbon(TIC)， stable carbon and oxygen isotopic composition in carbonate(δ13Ccarb& δ18Ocarb) were analyzed.Our data showed that the contents of TIC ranged from 3.8% to 9.8%， with an average of 5.5%.The analysis of the stable carbon and oxygen isotope composition of carbonate from the surface sediments showed the values of δ13Ccarband δ18Ocarbwere from -0.23‰to 2.27‰(0.71‰) and from -5.53‰ to -2.55‰(-4.4‰)， respectively.According to the concentrations of lake water anion and cation and pH values， we calculated the saturation coefficient index with respect to calcite(IAP/Ksp)， and the results showed that the lake water in Lake Bosten had a necessary condition of authigenic carbonate precipitation.Judging from the spatial distribution， TIC showed much higher values in the north area than in the south area， with the highest content occurring near the Huangshui area and lowest in the south estuary and central lake section.In general， the spatial distribution of TIC in the surface sediments of Lake Bosten was mainly under the influence of inflows by Kaidu River and Huangshui River， which resulted in the spatial differences of lake water salinity and nutrients， thereby affecting the precipitation and distribution of carbonate.In addition， lake hydrodynamic conditions might also affect the preservation and distribution of inorganic carbon in local environment of the Lake Bosten， especially in the mid-west lake section.The δ13Ccarband δ18Ocarbvalues were significantly different in different lake environment， with the most negative values near the Kaidu River estuary and the east-deep water area.According to the correlation between δ13Ccarband δ18Ocarbvalues， we inferred that the sedimentary carbonate was mainly formed in a closed basin.

Lake Bosten； inorganic carbon； spatial variation； surface sediment

*國家自然科學基金項目(41101100)、中國科學院戰(zhàn)略性先導科技碳專項(XDA05020202)和中德合作項目(GZ867)聯(lián)合資助.2014-11-29收稿；2014-12-25收修改稿.于志同(1985～)，男，博士研究生；E-mail：yztgeo@ms.xjb.ac.cn.

**通信作者；E-mail：wwang@essic.umd.edu.