許冰洋，朱文魁，潘廣樂，申玉軍，李 斌，于川芳

中國煙草總公司鄭州煙草研究院，鄭州高新技術產(chǎn)業(yè)開發(fā)區(qū)楓楊街2號 450001

基于收縮特性分析的葉絲快速對流干燥動力學模型

許冰洋，朱文魁，潘廣樂，申玉軍，李 斌，于川芳*

中國煙草總公司鄭州煙草研究院，鄭州高新技術產(chǎn)業(yè)開發(fā)區(qū)楓楊街2號 450001

為準確表征葉絲脫水過程中的干燥動力學特性，分析了烤煙和白肋煙兩種葉絲在下行床快速對流干燥中的孔隙結構變化特征，對葉絲干燥收縮過程進行了數(shù)學模型擬合，建立了考慮收縮形變的葉絲干燥過程水分擴散模型，并對模型進行了驗證。結果表明：①隨著干燥過程中兩種葉絲內(nèi)孔容積的減小，葉絲中孔徑大于0．5μm的孔容比例呈降低趨勢，而孔徑小于0．05μm的孔容比例呈升高趨勢；在不同干燥階段兩種葉絲孔徑分布的分形維數(shù)介于2．45～2．71之間，表明其孔隙結構具有分形特征；②線性疊加式收縮模型能夠較好地描述葉絲干燥過程中的收縮現(xiàn)象，烤煙葉絲和白肋煙葉絲體積比V/V0和含水率比X/X0的線性相關系數(shù)均大于0．99，采用該收縮模型對基于Fick第二定律的水分擴散模型進行修正，實驗數(shù)據(jù)的擬合精度從修正前的0．906 9提升到修正后的0．958 0；③采用修正的水分擴散模型描述葉絲快速干燥動力學發(fā)現(xiàn)，考慮了干燥過程中的葉絲收縮現(xiàn)象后，得到的葉絲水分有效擴散系數(shù)降低，表明葉絲干燥過程中的體積收縮不利于傳質(zhì)過程。

葉絲；對流干燥；收縮；動力學模型

干燥脫水是煙草物料加工中的關鍵熱濕處理環(huán)節(jié)，貫穿了煙葉原料從采后初烤、打葉復烤到制絲的整個加工流程。與已報道的果蔬、種子、木材等植物基多孔材料一致［1］，片煙、葉絲等煙草物料在干燥加工過程中，由于溫濕度變化引起的應力作用，均存在物理結構上的收縮形變。對于葉絲干燥過程，這一物理結構上的變化一方面可能影響最終煙支的燃燒特性［2］；另一方面，由于干燥過程中水分主要通過物料內(nèi)部的孔隙進行擴散和遷移［3］，物理結構上的變化也會顯著影響其干燥動力學。關于物理結構收縮對多孔介質(zhì)干燥過程傳質(zhì)、傳熱的影響，在食品、果蔬等領域已有研究報道。Brasiello等［4］研究了收縮對茄子干燥過程中熱質(zhì)傳遞過程的影響，通過收縮系數(shù)對干燥動力學模型進行修正，能更真實地描述茄子干燥過程。Dissa等［5］以芒果片為材料，考慮了體積收縮對其干燥動力學的影響，發(fā)現(xiàn)材料的體積收縮不利于材料干燥過程中的傳質(zhì)。目前，對于煙草原料對流干燥動力學的研究，相關文獻［6-8］較多采用基于Fick第二定律的擴散模型來描述煙草干燥動力學，所建立的動力學模型中均假定被干燥物料脫水過程中保持剛性，即忽略了葉絲脫水干燥過程中的體積收縮形變，也未考慮物料物理結構的變化對干燥脫水過程的影響，難以準確反映葉絲在實際脫水過程中的干燥動力學特性?；诖耍谔接憙煞N葉絲快速對流干燥過程收縮特性的基礎上，建立了考慮物料物理結構收縮的葉絲干燥動力學模型，旨在為煙草物料干燥動力學特性的分析和評價提供更為準確的模型和方法依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 材料和儀器

以2012年河南平頂山烤煙C3F和2011年重慶白肋煙C3F為原料。片煙切絲后，在恒溫恒濕間將葉絲含水率調(diào)節(jié)至30%待用。

ALPHA 1-4 LD plus型真空冷凍干燥機（德國Christ公司）；DHG-9623型烘箱（上海精宏試驗設備有限公司）；BSA124S-CW電子天平（感量：0.000 1 g，德國Sartorius公司）；UltraPYC 1200e真密度儀（美國Quantachrome公司）；AutoPore IV 9500型壓汞儀（美國Micromeritics公司）。

1.2 測試方法

采用鄭州煙草研究院自行設計的下行床干燥試驗裝置進行葉絲干燥實驗，裝置具體結構及試驗方法見文獻［6］。不同干燥階段煙絲樣品含水率采用烘箱法測定［7］。將干燥后得到的葉絲樣品分為兩部分，一部分根據(jù)行業(yè)標準方法YC/T 473—2013［8］進行表觀密度和真密度測試；另一部分經(jīng)過真空冷凍干燥后，用于壓汞實驗以得到樣品的孔徑分布數(shù)據(jù)。壓汞測試壓力最高為414 MPa，浸潤角取130°，采用儀器自帶軟件進行孔徑分布數(shù)據(jù)處理。

2 結果與討論

2.1 干燥過程中葉絲孔隙結構的變化特征分析

2.1.1 葉絲內(nèi)孔容積的變化

葉絲屬膠體毛細管多孔介質(zhì)，干燥過程中極易發(fā)生收縮變形導致葉絲內(nèi)部孔隙結構發(fā)生改變。如表1所示，在下行床快速干燥過程中，烤煙和白肋煙葉絲的內(nèi)孔容積總體上均隨含水率的降低呈減小趨勢。與白肋煙葉絲相比，烤煙葉絲的毛細管收縮應力作用所導致的內(nèi)孔容積減小更為顯著。

表1 下行床干燥過程中葉絲內(nèi)孔容積的變化

根據(jù)壓汞實驗結果，進一步分析了葉絲干燥過程中孔容在不同孔徑區(qū)間分布的變化。對初始樣品及干燥至含水率25%、15%和10%的3個不同脫水階段的葉絲，統(tǒng)計分析了＞20μm、0.5～20μm、0.05～0.50μm以及＜0.05μm等4個孔徑范圍內(nèi)的孔容比例，結果見圖1。

圖1 干燥過程中葉絲各孔徑區(qū)間內(nèi)對應的孔容比例

由圖1可以看出：①對烤煙葉絲，干燥至含水率10%時孔徑大于20μm的大孔容積比例明顯降低，0.05～0.50μm的孔容比例也有所降低，而孔徑小于0.5μm的細微孔容積比例則明顯增加。對白肋煙葉絲，干燥過程中隨著含水率的不斷降低，孔徑大于20μm的大孔容積比例呈先升高后降低趨勢，而孔徑小于0.5μm的細微孔容積比例增加明顯。葉絲干燥過程中一方面由于毛細管的收縮應力使葉絲內(nèi)部部分大孔及中孔孔隙會收縮成為小孔，另一方面由于葉絲含水率降低，脆性加大，葉絲內(nèi)大孔及中孔孔隙出現(xiàn)坍塌、閉合現(xiàn)象，導致干燥后期烤煙葉絲和白肋煙葉絲在孔徑小于0.5μm范圍內(nèi)的孔容比例有所增大。②與烤煙相比，白肋煙中未見孔徑小于0.05μm的細微孔，說明白肋煙葉絲孔徑分布范圍較窄，這與前期工作［9］的分析結果是一致的。③烤煙及白肋煙葉絲孔隙中均以大孔所占孔容比例較高，干燥過程中大孔容積的變化決定了葉絲整體內(nèi)孔容積的變化趨勢，其中白肋煙葉絲中孔徑大于20μm的大孔容積比例的變化趨勢也與前期研究工作［11］中白肋煙葉絲干燥過程中內(nèi)孔容積出現(xiàn)的階段性上升現(xiàn)象相吻合。

2.1.2 葉絲孔隙結構的分形表征

為了進一步定性表征葉絲干燥過程中孔隙結構復雜程度的變化，計算了兩種葉絲不同干燥階段的分形維數(shù)。對于孔隙具有分形特征的多孔物料，孔隙結構的分形維數(shù)D一般介于2～3之間，分形維數(shù)越大表明物料孔隙表面在空間的形貌特性偏離光滑表面的程度也越遠，孔隙結構復雜程度越高［10］。根據(jù)文獻［11］所述方法，計算初始樣品及25%、15%和10%等4個不同含水率階段葉絲分形維數(shù)，結果見表2。由表2可知，兩種葉絲的孔隙分形維數(shù)處于2～3之間，與文獻［12］報道馬鈴薯、凍干牛肉等生物基多孔材料類似，具有明顯的分形特征。對多孔介質(zhì)材料，分形維數(shù)能夠反映孔隙結構的復雜程度，包括材料的孔徑分布、孔隙表面的粗糙度及孔隙形狀規(guī)則程度等方面。根據(jù)本實驗結果可知，烤煙和白肋煙兩種不同材料葉絲的分形維數(shù)存在一定差異，但同種材料在干燥過程中分形維數(shù)變化不明顯。這是由于干燥中材料內(nèi)部的孔徑分布雖然發(fā)生一定程度的變化，但與材料本身特性相關的孔隙表面的粗糙度及孔形狀規(guī)則程度等因素，在干燥過程中變化不大，導致反映孔隙結構復雜度的分形維數(shù)變化并不明顯。Macías-García等［13］在研究不同材料制成的活性炭的分形特征時也發(fā)現(xiàn)，不同材料制成的活性炭分形維數(shù)差異較大，而同種材料制成的活性炭分形維數(shù)波動范圍較小，這也說明材料本身的結構特性是決定多孔介質(zhì)分形維數(shù)的關鍵因素。

表2 葉絲孔隙結構的分形維數(shù)

2.2 葉絲干燥動力學模型分析

2.2.1 葉絲干燥收縮模型表征

干燥過程中葉絲內(nèi)部在溫濕度變化所引起的毛細管收縮應力等作用下，內(nèi)部孔隙結構會發(fā)生改變并影響干燥過程。由于多孔介質(zhì)內(nèi)水分一般在孔隙內(nèi)傳輸，葉絲干燥過程中的孔隙結構變化會導致水分在葉絲內(nèi)部的遷移路徑發(fā)生改變，對葉絲干燥過程中水分擴散過程產(chǎn)生影響。由于含濕多孔介質(zhì)的體積主要由固體骨架體積和孔隙中水的體積組成，則干燥特定階段的葉絲體積比可由式（1）確定［5］：

式中：ms—干基質(zhì)量，g；ρs—葉絲干燥過程固體真密度，g/cm3；ρs0—葉絲干燥前固體真密度，g/cm3；ρw—水的密度，g/cm3；V0—葉絲初始體積，cm3；V—干燥過程中葉絲體積，cm3；X0—葉絲初始含水率，%；X—葉絲干燥過程中的含水率，%。

根據(jù)不同干燥階段的葉絲真密度、含水率以及水的密度，由式（1）即可確定該階段的葉絲體積比的試驗值。葉絲的體積比V/V0即反映了葉絲干燥過程中的收縮程度。其中，式（1）中水的密度ρw取定值為1.000 g/cm3。表3為不同干燥階段葉絲含水率及真密度測試結果。

表3 下行床干燥過程中葉絲含水率及真密度的變化

植物性多孔介質(zhì)干燥過程中的收縮模型已有較多研究。Mayor等［14］總結了不同種類多孔介質(zhì)的收縮模型，分為線性、非線性的經(jīng)驗模型和線性、非線性的理論模型。Vacarezza［15］在研究收縮對甜菜根干燥過程的影響時選用了薄片狀的甜菜根為材料，材料的物理特征與葉絲相近，所以本實驗中使用文獻［16］中提出的疊加式線性理論模型，如式（2）所示，對干燥過程中葉絲的體積收縮現(xiàn)象進行描述：

式中：p1，p2—常數(shù)。

干燥過程中，在不同含水率階段，兩種葉絲體積比V/V0的試驗結果見圖2所示。同時，根據(jù)式（2）所述的線性收縮模型，在圖2中對不同干燥階段的葉絲體積比V/V0和含水率比X/X0進行了線性擬合?？梢钥闯?，兩種葉絲的體積比在干燥過程中均呈下降趨勢，即葉絲體積收縮程度隨含水率的降低而增大。不同干燥階段的葉絲體積比V/V0和含水率比X/X0的線性相關系數(shù)均大于0.99，表明此線性模型能夠較好地描述葉絲干燥過程中的收縮現(xiàn)象。在下行床干燥過程中烤煙葉絲的干燥溫度較白肋煙葉絲高，而烤煙葉絲的體積收縮程度仍低于白肋煙，說明葉絲本身的物性對其收縮程度影響較大。

2.2.2 葉絲水分擴散模型的修正

圖2 葉絲體積收縮程度隨含水率的變化情況

目前，對于滿足薄層干燥條件的片煙、葉絲等煙草物料對流干燥過程，通常采用基于水分擴散理論的Fick第二定律來分析干燥動力學［16-17］，其數(shù)學描述如式（3）所示。

式中：M—擴散介質(zhì)的濃度，kg/m3；t—干燥時間，s；x—擴散距離，m；De—有效擴散系數(shù)，m2/s。

采用該理論模型對薄層干燥動力學分析過程中，普遍將被干燥物料視為剛性體，即不考慮物料的收縮形變，進而通過式（4）所示解析解［18］的形式，求解得到物料的有效擴散系數(shù)。擴散系數(shù)通常用于反映物料在一定干燥條件下的脫水能力。

式中：Xeq—平衡含水率，%；L—葉絲寬度的1/2，m；n—級數(shù)項數(shù)。

基于上述剛性物料的假設，目前在式（4）解析解方程中均將物料尺寸參數(shù)L視為常量。顯然，這一假定與實際干燥過程中存在的收縮現(xiàn)象有較大差異。由于干燥過程中葉絲產(chǎn)生的體積收縮會導致葉絲內(nèi)部孔隙的形態(tài)、尺寸發(fā)生改變，必然會影響干燥過程中水分的傳遞過程。因此，考慮葉絲體積收縮對傳質(zhì)過程的影響，假設水分在葉絲內(nèi)的傳遞為一維擴散，在與葉絲切面垂直方向上進行單向傳質(zhì)，切絲寬度為1 mm，則L可取葉絲寬度的一半，即5×10-4m。假設干燥過程中葉絲的體積收縮為一維收縮，且收縮方向與水分傳遞方向保持一致，則可得到傳質(zhì)路徑L與含水率X的關系式：

由上式可知，干燥過程中傳質(zhì)路徑L為含水率X的函數(shù)，含水實驗中干燥介質(zhì)為絕干空氣，相對濕度近似為零，該條件下葉絲最終的平衡含水率很小，可以忽略，則式（4）可整理為：

因此，由式（5）和（6）結合，即可在考慮物料實際收縮的條件下對煙草干燥過程中的水分變化特征進行描述，并獲取相應的有效擴散系數(shù)。由實驗室前期研究［16］可知，當n≥3時，有效擴散系數(shù)計算值的相對誤差趨于穩(wěn)定，故取n=3。

2.3 葉絲干燥動力學模型的驗證

由式（6）可得到修正后葉絲干燥過程中的有效擴散系數(shù)?？紤]葉絲體積收縮對傳質(zhì)過程的影響前后對比結果見圖3。如圖3所示，考慮體積收縮對葉絲干燥過程的影響并對擴散方程進行修正后，得到的理論值與實測值的相關系數(shù)從修正前的0.906 9提高到0.958 0。

圖3 考慮葉絲體積收縮對傳質(zhì)過程的影響前后對比

葉絲體積收縮對傳質(zhì)過程中水分擴散系數(shù)的影響見表4。由表4可知，考慮干燥過程中葉絲體積收縮對傳質(zhì)過程的影響，烤煙葉絲的水分有效擴散系數(shù)由2.97×10-8m2/s降至2.12×10-8m2/s，對白肋煙葉絲，水分有效擴散系數(shù)由3.99×10-8m2/s降至2.94×10-8m2/s?？梢园l(fā)現(xiàn)，修正后葉絲的有效擴散系數(shù)明顯降低，說明干燥過程中葉絲的體積收縮行為不利于傳質(zhì)過程，與已報道的收縮對芒果片干燥過程影響的研究結果一致［5］。

表4 葉絲體積收縮對傳質(zhì)過程中水分擴散系數(shù)的影響

葉絲內(nèi)部孔隙結構復雜，干燥過程中水分從葉絲內(nèi)部向表面擴散遷移，但并不能在任意方向上擴散，孔隙結構是決定水分傳遞過程的關鍵因素。葉絲干燥過程中發(fā)生的體積收縮現(xiàn)象，使內(nèi)部水分傳質(zhì)路徑在收縮方向上發(fā)生變化，但葉絲的收縮導致內(nèi)部孔隙結構發(fā)生改變，使無序排列的孔隙更加復雜，內(nèi)部水分在向葉絲表面遷移擴散過程中受到更多阻滯，導致葉絲內(nèi)水分的有效擴散系數(shù)降低，從而也說明干燥過程中葉絲發(fā)生的體積收縮現(xiàn)象不利于傳質(zhì)過程。

3 結論

（1）干燥過程中兩種葉絲的內(nèi)孔容積呈降低趨勢，葉絲在大于0.5μm孔徑范圍內(nèi)的孔容比例呈降低趨勢，小于0.05μm孔徑范圍內(nèi)的孔容比例呈升高趨勢，葉絲的體積收縮行為對葉絲的孔隙結構分布具有顯著影響。在不同干燥階段兩種葉絲孔徑分布的分形維數(shù)介于2.45～2.71之間，表明其孔隙結構具有分形特征。

（2）Vacarezza提出的線性收縮模型能夠較好描述葉絲干燥過程中收縮現(xiàn)象，葉絲體積比V/V0和含水率比X/X0的線性相關系數(shù)均大于0.99。采用該收縮模型對基于Fick第二定律的水分擴散模型進行修正，實驗數(shù)據(jù)的擬合精度從修正前的0.906 9提升到修正后的0.958 0，得到了能夠更準確描述葉絲實際干燥過程的動力學模型。

（3）采用修正的水分擴散模型描述葉絲快速干燥動力學發(fā)現(xiàn)，考慮實際收縮條件下得到的葉絲水分有效擴散系數(shù)較未考慮收縮時低26%～28%。這也表明葉絲干燥過程中的體積收縮不利于傳質(zhì)過程。

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責任編輯 周雅寧

Kinetic Model for Rapid Convective Drying of Cut Strips Based on Shrinkage Property Analysis

XU Bingyang,ZHU Wenkui,PAN Guangle,SHEN Yujun,LI Bin,and YU Chuanfang*
Key Laboratory of Tobacco Processing Technology of CNTC,Zhengzhou Tobacco Research Institute of CNTC, Zhengzhou 450001,China

In order to accurately characterize the kinetic characteristics of cut strips inthe process of dehydration,the variation of pore structure in cut strips of flue-cured and burley tobaccos during rapid convective drying in a downflowbed was analyzed.The process o f cut tobacco drying and shrinking was fitted by a mathematic model,and the model for moisture diffusion during drying taking into account the shrinking deformation was developed and verified.The results showed that：1)W ith the decrease of pore volume of cut strips of flue-cured and burley tobaccos during drying,the proportion of volume of pores of＞0.5μm in size decreased,while that of＜0.05μm increased.The fractal dimension of the two tobaccos ranged from 2.45 to 2.71 at different drying stages,which indicated that their pore structure possessed fractal characteristics.2)The linear superposition model described the shrinkage of cut strips during drying pretty well,the linear correlation coefficients for the volume ratio(V/V0)and moisture content ratio(X/X0)between cut strips of the two tobaccos were higher than 0.99.The shrinkage model was used to revise the moisture diffusion model based on Fick’s second law,so that the fitting accuracy ofexperimental data increased from 0.906 9 to 0.958 0.3)From the revised moisture diffusion model,it was found that the effective diffusivity of moisture was overestimated when the shrinkage of cut strips during drying was neglected,which indicated that the shrinkage of cut strips impacted a negative influence on mass transfer p rocess during d rying.

Cut strip;Convective drying;Shrinkage;Kinetic model

TS412

A

1002-0861（2015）09-0069-06

10.16135/j.issn1002-0861.20150912

2014-11-07

2015-06-11

國家自然科學基金項目“植物多孔介質(zhì)快速干燥過程微細結構變化的分形特征及對熱質(zhì)傳遞影響機制”（51306213）。

許冰洋（1990—），在讀碩士研究生，研究方向：食品科學/煙草工藝。E-mail：hedaxby@163.com；*

于川芳，E-mail：yuchuanfang0208@126.com

許冰洋，朱文魁，潘廣樂，等.基于收縮特性分析的葉絲快速對流干燥動力學模型［J］.煙草科技，2015，48（7）：69-74.

XU Bingyang,ZHU Wenkui,PAN Guangle,etal.Kinetic model for rapid convective drying of cut strips based on shrinkage property analysis［J］.Tobacco Science&Technology，2015，48（9）：69-74.