張紫霞，魏志勇，朱 立，方美華，陳國云，強 鵬

（1．南京航空航天大學材料科學與技術(shù)學院，江蘇南京 210016；2．南京航空航天大學航天學院，江蘇南京 210016；3．中國船舶重工集團公司第七零五研究所，云南昆明 650118；4．南昌大學理學院，江西南昌 330031）

新型涂硼正比計數(shù)器研制及其實驗測試和模擬計算

張紫霞1，魏志勇2，＊，朱 立3，方美華2，陳國云4，強 鵬2

（1．南京航空航天大學材料科學與技術(shù)學院，江蘇南京 210016；2．南京航空航天大學航天學院，江蘇南京 210016；3．中國船舶重工集團公司第七零五研究所，云南昆明 650118；4．南昌大學理學院，江西南昌 330031）

本文將10B粉與1，2－二氯乙烷溶劑、芳華樹脂粘結(jié)劑混合研制了中子靈敏層10B膜，以此制作一新型涂硼正比計數(shù)器。為增加探測效率，除管內(nèi)壁涂硼外，在管內(nèi)增置了14片雙面涂硼環(huán)氧薄片，并用241Am－Be源測試了其性能。活度為3．7×109Bq的241Am－Be源實驗表明：此新型涂硼正比計數(shù)器坪長約150V，坪斜為8．2%／100V（750～900V）；工作電壓為800V時測得新型涂硼正比計數(shù)器的計數(shù)率為50s－1，靈敏度為0．71cm2。與管內(nèi)壁僅涂硼的正比計數(shù)器相比，新型涂硼正比計數(shù)器中子靈敏面積增加到3．15倍后，探測器坪長從80V增至150V，坪斜從12．4%／100V改進到7．58%／100V，靈敏度提高到2．63倍。同時，以基于蒙特卡羅方法的Geant4平臺，模擬計算單能中子及241Am－Be源中子照射包裹高密度聚乙烯慢化材料的新型涂硼正比計數(shù)器的響應和探測效率。241Am－Be源模擬結(jié)果和實驗結(jié)果吻合較好。實驗測試及模擬結(jié)果表明，涂硼技術(shù)與增加靈敏面積相結(jié)合的正比計數(shù)器的設計較成功。

中子；涂硼正比計數(shù)器；坪曲線；探測效率

常用的氣體中子探測器有三氟化硼正比計數(shù)器、3He正比計數(shù)器、硼電離室等［1－2］。3He正比計數(shù)器被廣泛用于檢測中子。3He正比管制備工藝復雜，同時因為核反恐活動的活躍致使3He氣體供需緊張，價格飛漲了幾十倍［3］。而BF3由于其對環(huán)境存在潛在的危害，氣體分解會產(chǎn)生含氟自由基，導致其在對環(huán)境要求嚴格的航空航天領(lǐng)域的使用受到了限制［4］。基于上述情況，研制一種不使用3He和BF3材料的中子探測器十分必要。

國內(nèi)外已有對涂硼正比計數(shù)器的研究，如北京核儀器廠ZJ1521型涂硼正比計數(shù)器和GE Reuter Stokes的涂硼正比計數(shù)器［5］等。但10B電極制作技術(shù)已成為中子探測器研制的瓶頸，傳統(tǒng)的電泳技術(shù)不僅成本很大，且無法推廣。本文將富集10B粉、樹脂和1，2－二氯乙烷的混合液刷涂在探測器材料上，形成一層對熱中子敏感的硼膜。在常規(guī)的圓柱型正比計數(shù)器的基礎(chǔ)上，在計數(shù)器管內(nèi)部放置14片雙面涂硼環(huán)氧薄片，以達到提高正比計數(shù)器靈敏度的目的。并在241Am－Be中子源輻射場中對設計研制的新型涂硼正比計數(shù)器進行性能測試。

1 新型涂硼正比計數(shù)器結(jié)構(gòu)設計

正比計數(shù)器的應用非常廣泛，與電離室相同，它是利用非自持放電工作的氣體電離探測器。氣體電離產(chǎn)生的離子對在電場的作用下向探測器的兩極運動，輸出電離產(chǎn)生的電信號。正比計數(shù)器工作于坪曲線的正比區(qū)，在該區(qū)離子收集對電離產(chǎn)生的離子對具有正比放大作用。

1．1 陽極絲結(jié)構(gòu)

正比計數(shù)器大多由同軸圓柱型電極構(gòu)成，圓柱型金屬管作為陰極，陽極通常采用一直徑很細的鎢絲。圓柱型正比計數(shù)器的電場分布非均勻。正比管計數(shù)器對氣體放大須具備足夠高的電場。一般，正比計數(shù)器的工作電壓約1kV，要實現(xiàn)倍增的最小工作電壓Vmin［6－7］為：

其中：a為陽極絲半徑；b為正比管半徑；K為對應氣體倍增所需的最小約化場強；p為管內(nèi)填充氣體壓強。從式（1）可見，陽極絲直徑是影響正比計數(shù)器工作電壓的主要因素之一。正比計數(shù)器直徑為40mm時，陽極絲直徑與最小工作電壓的關(guān)系如圖1所示。陽極絲直徑越小，所需工作電壓越小。鍍金鎢絲是公認的理想陽極材料。本文選用英國Goodfellow公司的直徑20μm的鍍金鎢絲。

1．2 整體結(jié)構(gòu)

本文設計的新型涂硼正比計數(shù)器剖面結(jié)構(gòu)如圖2所示。新型涂硼正比計數(shù)器由厚度為2mm的圓柱型不銹鋼（φ40mm×270mm）組成，內(nèi)充4×104Pa的P10（90%Ar＋10%CH4）氣體，管壁為陰極，中心放置一直徑20μm的鍍金鎢絲（陽極絲），并加高壓。裝好的陽極絲需滿足：1）始終繃緊；2）所受張力不使其斷裂。本工作涂硼正比管的陽極絲安裝選用錫焊的方法固定［8－9］，選用掛重物的方法使陽極絲繃緊。同時注意20μm鍍金鎢絲的懸掛重物不超過100g。

圖1 最小工作電壓與陽極絲直徑的關(guān)系Fig．1 Relationship between minimum working voltage and diameter of anode wire

圖2 新型涂硼正比計數(shù)器剖面結(jié)構(gòu)Fig．2 Section structure of new type boron－coating proportional counter

圖3 新型涂硼正比計數(shù)器實驗裝置Fig．3 Experiment set－up diagram for new type boron－coating proportional counter

研制中的另一關(guān)鍵部分是熱中子靈敏10B膜，此硼膜厚度［10］為0．8mg／cm2。硼膜的制作采用浸酯涂硼的方法。將同位素豐度為94．5%的10B粉與1，2－二氯乙烷溶劑、芳華樹脂黏結(jié)劑混合溶液涂抹到涂面上，放入90℃烤箱中保溫2h［11］。在不改變涂硼正比計數(shù)器結(jié)構(gòu)及大小的情況下，將14片環(huán)形環(huán)氧薄片（厚度為0．2mm）按正比計數(shù)器的軸向排列，置于計數(shù)器管內(nèi)，通過增加中子靈敏面積，達到提高中子探測效率的目的。環(huán)氧薄片兩面均涂硼膜。

2 新型涂硼正比計數(shù)器的性能測試

采用241Am－Be中子源對新型涂硼中子正比計數(shù)器進行輻照，實驗裝置如圖3所示。新型涂硼正比計數(shù)器是熱中子靈敏的探測器。241Am－Be源是快中子源，實現(xiàn)對快中子的探測，需在熱中子敏感探測器外包裹一層快中子慢化材料。本工作中選擇高密度聚乙烯作為慢化MeV中子的材料。在新型涂硼正比計數(shù)器外包裹厚為7．5mm的高密度聚乙烯（密度為0．95g／cm3），整個探測器及其包裹體的外觀是尺寸為φ55mm×250mm的圓柱。

2．1 脈沖信號堆積分析

新型涂硼正比計數(shù)器分別用南京大學輻射研究室提供的活度為3．7×109Bq的241Am－Be中子源和中國原子能科學研究院提供的活度為2．8×107Bq的241Am－Be中子源進行測量。實驗測量系統(tǒng)示于圖3。制備新型涂硼正比計數(shù)器時，采取以下措施提高探測器的信噪比：選擇屏蔽好的電纜線作為探測器內(nèi)部輸出信號線；探測器結(jié)構(gòu)設計中加入保護電極；使用鋁箔包裹信號引出口與BNC接口處（因接口處暴露在空氣中），避免周圍環(huán)境噪聲對探測器核脈沖信號的干擾。

新型涂硼正比計數(shù)器工作電壓為800V時，3．7×109Bq的241Am－Be中子源測得的中子信號電壓脈沖如圖4a所示。探測器輸出脈沖幅度為3．68V，上升時間tR＝980ns，脈沖寬度tW＝2．5μs，脈沖的下降時間tF＝1．52μs，新型涂硼正比計數(shù)器計數(shù)率的限值為4× 105s－1。由此實驗測試結(jié)果可看出，新型涂硼正比計數(shù)器抗噪聲性能較好，輸出信號的噪聲較小。

若核輻射探測器記錄核輻射事件時的計數(shù)率為n，Δt時間內(nèi)N個脈沖出現(xiàn)的概率p［4，12］可寫為：

根據(jù)測量脈沖的結(jié)果，得到新型涂硼正比計數(shù)器計數(shù)率為105s－1時，對應的Δt為980ns時間內(nèi)新型涂硼正比計數(shù)器的脈沖堆積概率為9．34%。大部分線性放大器的電路設計時均內(nèi)置了脈沖堆積抑制器，以使探測器的脈沖堆積概率更小。這表明本工作研制的新型涂硼正比計數(shù)器可用于高注量率中子輻射場的檢測。

同時將新型涂硼正比計數(shù)器放置到活度為2．8×107Bq的241Am－Be中子源輻射場中進行實驗測量，脈沖輸出波形如圖4b所示。從圖4b可直觀看出脈沖波形主要有兩個，分別是能量為1．47MeVα粒子和能量為0．84MeV Li離子的貢獻。α粒子能量較高，其相應的脈沖波形也較高。

2．2 高壓坪曲線

涂硼正比計數(shù)器的高壓坪曲線的測量使用南京大學輻射研究室的241Am－Be中子源。中子源置于圓柱形石蠟慢化體內(nèi)。將涂硼正比計數(shù)器置于石蠟體上方進行輻照測量（圖3），源與涂硼正比計數(shù)器的距離為25cm。新型涂硼正比計數(shù)器的坪曲線測量結(jié)果如圖5a所示。圖5b示出了僅在管內(nèi)壁涂硼的正比計數(shù)器的高壓坪曲線。表1列出了新型涂硼正比計數(shù)器和僅在管內(nèi)壁涂硼的正比計數(shù)器的坪曲線參數(shù)對比。

圖4 新型涂硼正比計數(shù)器輸出的中子脈沖Fig．4 Output neutron pulse signal of new type boron－coating proportional counter

圖5 涂硼正比計數(shù)器高壓坪曲線Fig．5 High voltage plateau curve of boron－coating proportional counter

從圖5和表1可看出，管內(nèi)增加14片雙面涂硼環(huán)氧片使探測器的靈敏面積增加了311．3cm2。與僅在管內(nèi)壁涂硼的探測器相比，中子靈敏面積增加到3．15倍。從實驗測得的坪曲線、靈敏度參數(shù)可看出增加中子靈敏面積對涂硼正比計數(shù)器的性能有顯著提高。

坪曲線改善的原因是在管壁內(nèi)放置了雙面涂硼膜的PCB板。相對于管壁內(nèi)敷的硼膜，PCB板敷的雙面10B膜更靠近陽極絲，打到PCB板上硼膜的中子通過10B（n，α）7Li核反應產(chǎn)生的粒子更靠近陽極絲。核相互作用產(chǎn)生的帶電粒子越靠近陽極絲，電場越強，復合損失越小，電子在強場區(qū)的收集越好，亂真放電越少。同時，導致探測器靈敏度提高的原因之一是：14片環(huán)形雙面涂硼環(huán)氧片是按正比計數(shù)器的軸向排列的，即環(huán)氧片上的硼膜垂直于正比計數(shù)器管內(nèi)壁的硼膜。中子經(jīng)慢化體充分慢化后，中子的分布才各向同性。中子經(jīng)0．75cm厚的高密度聚乙烯有限慢化后，中子角分布有一定傾向性。進入新型涂硼正比計數(shù)器的徑向中子數(shù)大于軸向中子數(shù)。相比軸向中子，徑向中子與PCB版上的硼膜發(fā)生10B（n，α）7Li核反應的概率較小，對應的中子靈敏面積無顯著增加。因此導致探測器靈敏度未隨靈敏面積成倍增加，而略有降低。

表1 正比計數(shù)器增加靈敏面積前、后的性能參數(shù)對比Table 1 Comparison of proportional counter performance parameters before and after increased neutron sensitive area

3 Geant4模擬研究

實際中，通過實驗的方法獲得新型涂硼正比計數(shù)器從熱中子到幾十MeV區(qū)間的能量響應具有一定的局限性。通過實驗與計算相結(jié)合的方法，用實驗驗證模擬計算結(jié)果，模擬計算的結(jié)果為實驗提供參考。采用Geant4模擬中子在新型涂硼正比計數(shù)器中的輸運過程。中子數(shù)據(jù)庫選擇Geant4軟件包中基于美國ENDF／B－Ⅵ中子評價數(shù)據(jù)庫［13］的G4NeutronHP數(shù)據(jù)庫。

包裹7．5mm厚高密度聚乙烯的新型涂硼正比計數(shù)器是圓柱型快中子組合探測器。定義探測器的探測效率ε為與10B發(fā)生反應的進入P10氣體內(nèi)的帶電粒子數(shù)n和入射到圓柱型快中子組合探測器的中子數(shù)nin之比，即ε＝n／nin。同時，若能量為E的中子入射到圓柱型快中子組合探測器的中子注量為Φ（E），對應的探測器計數(shù)為n（E），其能量響應R（E）＝n（E）／Φ（E）。

3．1 Am－Be源模擬結(jié)果

基于Geant4平臺仿真模擬圖3所示的實驗測量條件下，中子在圓柱型快中子組合探測器中的中子輸運過程，得到探測器的探測效率和靈敏度。模擬中幾何結(jié)構(gòu)參數(shù)為：涂硼正比計數(shù)器的直徑為40mm，有效長度為200mm，管內(nèi)填充0．4×105Pa的P10氣體；硼膜的厚度為0．8g／cm2；0．2mm厚的環(huán)氧片的內(nèi)徑為13mm，外徑為34mm；高密度聚乙烯密度為0．95g／cm3，外徑為55mm，厚7．5mm；Am－Be中子源到探測器中心的距離為25cm。

表2給出了Am－Be中子源照射包裹7．5mm厚的同軸圓柱高密度聚乙烯慢化體的新型涂硼正比計數(shù)器的Geant4模擬結(jié)果和表1中的實驗結(jié)果的對比。從表2可看出，模擬計算得到的探測器的探測效率和靈敏度較實驗值小。由于實驗環(huán)境復雜，且未考慮實驗測量中后續(xù)電子學設備的影響，導致存在這些誤差。同時也證明了基于Geant4平臺編寫的模擬程序的可靠性較高。

表2 模擬結(jié)果和實驗結(jié)果對比Table 2 Comparison between results of simulation and experiment

3．2 不同能量中子垂直入射新型涂硼正比計數(shù)器的響應

圓柱型快中子組合探測器對不同能量中子的響應和探測效率可通過實驗和模擬獲得。但實驗方法上，對不同能量中子源的獲取較繁瑣，且受實驗條件限制。用Geant4蒙特卡羅方法模擬計算得到新型涂硼正比計數(shù)器對不同能量中子的響應和探測效率。新型涂硼正比計數(shù)器外包裹7．5mm厚的同軸圓柱高密度聚乙烯慢化材料，平行中子束垂直入射，如圖6所示。在10－9～20MeV能量區(qū)間劃分40個單能中子能點。利用Geant4蒙特卡羅方法模擬計算得到新型涂硼正比計數(shù)器對不同入射能量中子的響應和對應的探測效率，結(jié)果示于圖7。

由動量守恒和能量守恒可知，中子和10B反應產(chǎn)生的α粒子和7Li離子的能量分別為Eα＝1．47MeV、ELi＝0．84MeV。根據(jù)SRIM2008軟件，計算得到α粒子和7Li離子在P10氣體中的射程分別為Rα＝3．55μm、RLi＝1．84μm。α粒子的能量和射程均較7Li粒子的高。因此，從圖7可看出，α粒子在P10氣體中產(chǎn)生的脈沖數(shù)較7Li粒子的多；涂硼電離室加一層高密度聚乙烯慢化材料后，在低能中子段，由于高密度聚乙烯對中子的慢化，進入中子靈敏層的慢中子增多，新型涂硼正比計數(shù)器響應和探測效率增加。隨中子能量的增加，聚乙烯對高能中子的慢化作用減弱，高能中子與10B的反應截面減小，涂硼正比計數(shù)器的能量響應和探測效率減小。

圖6 新型涂硼正比計數(shù)器對不同能量中子的響應模擬Fig．6 Simulation of different energy neutron response for new type boron－coating proportional counter

圖7 Geant4模擬計算的新型涂硼正比計數(shù)器的能量響應和探測效率Fig．7 Energy response and detection efficiency of new type boron－coating proportional counter by Geant4

4 結(jié)論

本文選用浸酯涂硼方法自制硼膜，并采用管內(nèi)放置14片雙面涂硼環(huán)氧片增加靈敏面積的方法對正比計數(shù)器進行結(jié)構(gòu)改進設計。該新型涂硼正比計數(shù)器能在較高溫度下工作，具有環(huán)保性和經(jīng)濟性，正比特性優(yōu)于BF3氣體［14］，輸出信號有很好的抗γ性能。在相同測試環(huán)境、中子源、工作電壓（800V）的條件下，增加了靈敏面積的新型涂硼正比計數(shù)器與僅管壁內(nèi)涂硼的正比計數(shù)器相比，坪區(qū)從80V（760～840V）擴展到150V（750～900V），坪斜從12．4%／100V改進到7．58%／100V，探測器的計數(shù)率從19s－1增加到50s－1，靈敏度提高到了2．63倍。在800V工作電壓下，測得探測器計數(shù)率為50s－1，靈敏度為0．71cm2。目前國內(nèi)的涂硼正比計數(shù)器的水平是坪長為100V，坪斜為40%／100V；國外的水平達到坪長180V，坪斜18%／100V，靈敏度達1．6cm2［15］。故本工作制備的涂硼正比計數(shù)器已接近國際水平。

同時，通過模擬計算得到了本文研制的新型涂硼正比計數(shù)器的響應和探測效率。模擬計算Am－Be源照射新型涂硼正比計數(shù)器的結(jié)果與實驗結(jié)果吻合較好。響應曲線的峰值點對應的中子入射能量為6×10－8MeV。對應的響應曲線給出了探測器對不同能量中子的響應。測量更高能量的中子，可通過在新型涂硼正比計數(shù)器外圍包裹更厚的慢化體實現(xiàn)。

感謝南京大學和中國原子能科學研究院為實驗測量提供Am－Be源。

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Development of New Type Boron－coating Proportional Counter and Its Experimental Investigation and Simulation Calculation

ZHANG Zi－xia1，WEI Zhi－yong2，＊，ZHU Li3，F(xiàn)ANG Mei－h(huán)ua2，CHEN Guo－yun4，QIANG Peng2
（1．College of Material Science and Technology，Nanjing University of Aeronautics ＆Astronautics，Nanjing210016，China；
2．College of Astronautics，Nanjing University of Aeronautics ＆Astronautics，Nanjing210016，China；
3．No．705 Research and Development Institute，China State Shipbuilding Corporation，Kunming650118，China；4．School of Science，Nanchang University，Nanchang330031，China）

Three materials wherein suitable proportion of isotope enriched10B powder，1，2－ethylene dichloride and formvar resin were blended to make10B neutron sensitive coating by oneself．A new type proportional counter that coated with10B neutron sensi－tive coating was made．Furthermore，in order to increase the character and quality of the neutron detector，a set of 14annulus epoxy sheets which were sided with10B film were placed in the tube．A series performance tests were done by241Am－Be neutron source．The tests of 3．7×109Bq241Am－Be neutron source show that the plateau length of detector is 150Vfrom 750Vto 900V，while the plateau slope is 8．2%／100V．When the working voltage is 800V，the count rate of new type boron－coating proportional counter is 50s－1．The level of sensitivity is 0．71cm2．Compared with the detector only coated with10B film in the inner walls of detector，neutron sensitity area of the new detector increases to 3．15times．The results show that the plateau length increases from 80Vto 150V，and the plateau slope is improved from 12．4%／100Vto 7．58%／100V，while the neutron sensitivity increases to 2．63times．Using Geant4 software based on Monte Carlo method，this paper presented the response and detection efficiency of new type boron－coating proportional counter，which was covered with φ55mm×250mm cylinder high density polyethylene moderator material．The simulation results of Geant4are in agreement with the results of241Am－Be neutron source experiment．It shows the reliability of simulation application．

neutron；boron－coating proportional counter；plateau curve；detector efficiency

TL816．3

A

1000－6931（2015）03－0545－07

10．7538／yzk．2015．49．03．0545

2013－12－02；

2014－04－23

江蘇省普通高校研究生科研創(chuàng)新計劃資助項目（CXLX11＿0192）；中央高校基本科研業(yè)務費專項資金資助項目（NS2012070）

張紫霞（1986—），女，江蘇武進人，博士研究生，從事空間輻射、粒子探測、輻射劑量與測量研究

＊通信作者：魏志勇，E－mail：wzy＿msc＠nuaa．edu．cn