胡孟春，李忠寶，甫躍成，劉 建，唐登攀，朱學(xué)彬，李如榮，張建華，黃 雁，陳鈺鈺，蔣世倫，蔣樹慶，王文川

（中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所，四川綿陽(yáng) 621900）

改善CeF3閃爍探測(cè)器輸出特性的方法研究

胡孟春，李忠寶，甫躍成，劉 建，唐登攀，朱學(xué)彬，李如榮，張建華，黃 雁，陳鈺鈺，蔣世倫，蔣樹慶，王文川

（中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所，四川綿陽(yáng) 621900）

常用的CeF3閃爍探測(cè)器，由于閃爍體發(fā)光與光電器件光譜響應(yīng)不完全匹配，使得探測(cè)器的主要輸出特性——輸出幅度和脈沖波形形狀發(fā)生明顯變化，較難依據(jù)相似性通過(guò)探測(cè)器輸出復(fù)原得到輻射源的真實(shí)特征。本工作針對(duì)這種不完全匹配情況，分析比較了幾種改善閃爍探測(cè)器輸出的方法，提出了在CeF3無(wú)機(jī)閃爍體與光電器件光陰極之間加移波膜片耦合的方法。原理分析和實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果表明：采取移波膜片耦合方法可使傳統(tǒng)CeF3閃爍探測(cè)器輸出特性得到明顯改善，輸出幅度增加50%以上，脈沖時(shí)間響應(yīng)前沿由傳統(tǒng)方式的12ns變化到移波方式的約3ns。

CeF3；無(wú)機(jī)閃爍體；輻射探測(cè)；移波；時(shí)間響應(yīng)；發(fā)射光譜；光譜響應(yīng)

Key words：CeF3；inorganic scintillator；radiation detection；wave－shifting；time response；emission spectrum；spectral response

從核輻射進(jìn)入閃爍體到光電器件形成電流輸出一般經(jīng)歷5個(gè)過(guò)程［1］：閃爍體中帶電粒子或伽馬射線產(chǎn)生的次級(jí)電子引起閃爍體電離、激發(fā)；損失在閃爍體中的能量使閃爍體產(chǎn)生閃爍光子；閃爍光子在閃爍體和光導(dǎo)系統(tǒng)（包括耦合硅油）中輸運(yùn)；光子到達(dá)光電器件的光陰極，與其發(fā)生作用發(fā)射光電子；最后，形成探測(cè)器電流輸出（光電倍增管探測(cè)器光電子數(shù)放大，光電管光電子數(shù)不放大）。其中，閃爍體產(chǎn)生的光子波長(zhǎng)存在某種分布，發(fā)光效率是波長(zhǎng)的函數(shù)，一般用發(fā)射光譜描述；光電器件光陰極發(fā)射光電子的粒子效率也是波長(zhǎng)的函數(shù)，一般用光譜響應(yīng)描述。閃爍體的發(fā)射光譜曲線與光電器件光陰極的光譜響應(yīng)曲線在相同波長(zhǎng)范圍內(nèi)覆蓋或重疊部分越大，表示匹配越好，輸出的光電子數(shù)越多，輸出電流將越大。常用的CeF3閃爍探測(cè)器，閃爍體發(fā)光與光電器件光譜響應(yīng)不完全匹配，相對(duì)匹配情況探測(cè)器輸出幅度減少，相對(duì)輻射源脈沖形狀探測(cè)器輸出的脈沖波形形狀發(fā)生了部分失真，這給依據(jù)相似性通過(guò)探測(cè)器輸出復(fù)原得到被測(cè)輻射源真實(shí)特征的工作造成了一定的困難。為減少這種困難，本文針對(duì)這種不完全匹配情況，在類比幾種能改善閃爍探測(cè)器輸出原理的基礎(chǔ)上，提出在CeF3無(wú)機(jī)閃爍體與光電器件光陰極之間加移波膜片閃爍體耦合的方法，通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)量比較以驗(yàn)證改善閃爍探測(cè)器輸出特性的可行性，為CeF3閃爍探測(cè)器輸出特性的改善提供可選途徑。

圖1 CeF3閃爍探測(cè)器輸出時(shí)間響應(yīng)波形Fig．1 Output time response wave of CeF3scintillation detector

1 光譜響應(yīng)對(duì)CeF3閃爍探測(cè)器主要輸出特性的影響

不同的應(yīng)用情況，閃爍探測(cè)器輸出特性的表征方式可能不同，針對(duì)單粒子記數(shù)用探測(cè)器情況，常用脈沖幅度、能量分辨率、時(shí)間特性等物理量表征；與閃爍體相關(guān)的輸出一般用發(fā)射光譜、發(fā)光衰減時(shí)間等物理量表征；針對(duì)電流型閃爍探測(cè)器測(cè)量瞬態(tài)群粒子的脈沖電流情況，一般可采用脈沖輸出波形形狀特征，如時(shí)間響應(yīng)、峰值強(qiáng)度等；穩(wěn)態(tài)電流情況，采用如暗電流、信號(hào)電流值等直接測(cè)量量或綜合測(cè)量量的靈敏度進(jìn)行表征。本工作使用的電流型閃爍探測(cè)器主要應(yīng)用于脈沖輻射測(cè)量，通常用探測(cè)器的脈沖時(shí)間響應(yīng)波形和靈敏度表征探測(cè)器輸出特性。在中子、伽馬混合脈沖輻射場(chǎng)中進(jìn)行伽馬測(cè)量，應(yīng)用最廣泛的CeF3閃爍探測(cè)器一般由CeF3無(wú)機(jī)閃爍體與常規(guī)光電器件組合構(gòu)成，輻射激發(fā)CeF3閃爍體產(chǎn)生的熒光發(fā)射譜峰值波長(zhǎng)約310～340nm，常規(guī)光電器件一般為光譜響應(yīng)峰值波長(zhǎng)約400nm的光電倍增管或光電管，由于閃爍體發(fā)光與光電器件光譜響應(yīng)不匹配，使探測(cè)器的主要輸出特性——輸出幅度和脈沖波形形狀發(fā)生明顯變化。光譜匹配CeF3閃爍探測(cè)器的靈敏度較光譜不完全匹配CeF3閃爍探測(cè)器的明顯高，時(shí)間響應(yīng)前沿明顯快。圖1為采用光譜響應(yīng)與CeF3閃爍體發(fā)射光譜匹配的透紫光電器件和光譜響應(yīng)與CeF3閃爍體光譜不完全匹配的普通光電器件（不透紫光電管）分別配相同CeF3閃爍體構(gòu)成的兩種類型探測(cè)器，在相同情況下測(cè)量的脈沖輸出時(shí)間響應(yīng)波形。

由圖1可得到，光譜匹配CeF3閃爍探測(cè)器測(cè)量時(shí)間響應(yīng)波形前沿約1ns，下降時(shí)間約72ns；不完全匹配CeF3閃爍探測(cè)器測(cè)量時(shí)間響應(yīng)波形前沿約12ns，下降時(shí)間約85ns。應(yīng)用鈷源和銫源對(duì)這兩類探測(cè)器的同情況靈敏度比對(duì)表明：光譜匹配CeF3閃爍探測(cè)器的靈敏度較光譜不完全匹配CeF3閃爍探測(cè)器明顯高，其比值約為3。

2 改善閃爍探測(cè)器輸出特性的可能途徑

2．1 使用透紫光陰極光電器件

雙堿（K－Na—Cs－Sb）光陰極光電器件對(duì)光波的最高響應(yīng)光譜偏紫，光譜響應(yīng)范圍一般可覆蓋300～500nm，常用的透紫光電倍增管或光電管就屬于這種類型，能與熒光發(fā)射譜峰值波長(zhǎng)在300～500nm內(nèi)的閃爍體較好匹配，量子效率能得到提高，從而使閃爍探測(cè)器輸出特性得到有效改善。選擇透紫光陰極的光電倍增管或光電管，其光譜響應(yīng)可較好地覆蓋310～340nm波長(zhǎng)范圍，構(gòu)成的閃爍探測(cè)器能較好地改善閃爍探測(cè)器的輸出特性，這一點(diǎn)可從圖1得到證實(shí)。但該方式必須將探測(cè)系統(tǒng)的主要部件光電器件徹底更換，探測(cè)系統(tǒng)的構(gòu)成成本必將明顯提高，同時(shí)對(duì)已定型的探測(cè)器系統(tǒng)進(jìn)行關(guān)鍵部件改變可能面臨一系列需進(jìn)一步論證的工作。

2．2 使用波長(zhǎng)移波轉(zhuǎn)換涂料

將藍(lán)光波長(zhǎng)轉(zhuǎn)換涂料涂覆在光電倍增管或光電管光陰極或晶體表面，能將紫外熒光波長(zhǎng)轉(zhuǎn)換成藍(lán)光發(fā)射譜，熒光發(fā)射譜峰值波長(zhǎng)約410～430nm，對(duì)于發(fā)射熒光譜峰值波長(zhǎng)為320～370、300～370、270～370nm的閃爍晶體，與涂覆藍(lán)光波長(zhǎng)轉(zhuǎn)換涂料的普通光電倍增管或光電管光陰極光譜響應(yīng)范圍能較好匹配［2］，量子效率能得到提高，從而使閃爍探測(cè)器輸出特性得到有效改善。目前市場(chǎng)上已有藍(lán)光波長(zhǎng)轉(zhuǎn)換漆，這種漆透明，是將PVT和熒光摻雜劑溶解在二甲苯溶液制成，漆膜和玻璃底層黏附性好，幾μm的薄膜在給定波長(zhǎng)范圍的光學(xué)密度或光強(qiáng)度超過(guò)80%，由于存在可燃性和輕微可吸入危害，使用時(shí)可能會(huì)受到一定的限制。

2．3 使用波長(zhǎng)移波光纖

文獻(xiàn)［3－4］中提到了一種高效快中子轉(zhuǎn)換屏，應(yīng)用了移波光纖，其原理是：快中子在閃爍物質(zhì)中與氫發(fā)生彈性散射，得到反沖質(zhì)子，反沖質(zhì)子激發(fā)ZnS（Ag），發(fā)出中心波長(zhǎng)為450nm的藍(lán)光。藍(lán)光進(jìn)入移波光纖后被移波材料吸收，然后各向同性地發(fā)出波長(zhǎng)較長(zhǎng)的光。

2．4 使用波長(zhǎng)轉(zhuǎn)換劑

液閃中射線與吸收閃爍溶劑作用產(chǎn)生的低波長(zhǎng)熒光，如吸收300nm波長(zhǎng)熒光，發(fā)射370nm左右發(fā)射譜，波長(zhǎng)與PMT光陰極的靈敏波長(zhǎng)（約450nm）不匹配。通過(guò)加入波長(zhǎng)轉(zhuǎn)換劑如bis－MSB，吸收閃爍溶劑發(fā)出的低波長(zhǎng)熒光，在較長(zhǎng)的波段重新發(fā)射熒光，該熒光與普通光電倍增管或光電管光陰極光譜響應(yīng)范圍能較好匹配［56］，量子效率能得到提高，從而使閃爍探測(cè)器輸出特性得到有效改善。

2．5 閃爍體與光電器件光陰極之間加移波膜片閃爍體耦合

根據(jù)采用移波涂料、移波光纖、波長(zhǎng)轉(zhuǎn)換劑等改善閃爍探測(cè)器輸出特性的方法的原理，探索選用移波材料與被移波閃爍體光譜相適合的移波膜片，移波方式是將移波膜片夾在閃爍體與光電器件光陰極之間耦合而成，這種方式對(duì)已定型的探測(cè)系統(tǒng)將改變較少。

3 移波CeF3閃爍探測(cè)器輸出特性改善的測(cè)量

3．1 移波CeF3閃爍體的構(gòu)成

移波CeF3閃爍體是由傳統(tǒng)CeF3閃爍體與光電器件光陰極之間加相應(yīng)波長(zhǎng)移波膜片（厚度不足1mm，面積與CeF3適配）構(gòu)成的復(fù)合CeF3閃爍體。針對(duì)CeF3的情況，構(gòu)成移波膜片的移波材料要滿足兩條基本特性：對(duì)CeF3閃爍體產(chǎn)生的310～340nm波長(zhǎng)范圍熒光能盡量有效吸收，且能將其有效轉(zhuǎn)換成發(fā)射譜峰值波長(zhǎng)約410～430nm的熒光，以便與普通光電倍增管或光電管光陰極光譜響應(yīng)范圍較好匹配；另外，移波膜片要盡量薄，約100～500μm，能移波即可，盡量不對(duì)主閃爍體CeF3產(chǎn)生其他影響。本工作使用的CeF3移波膜片閃爍體是由閃爍體專門研制廠家依據(jù)這種物理思路進(jìn)行相關(guān)模擬計(jì)算，選擇優(yōu)化設(shè)計(jì)移波膜片閃爍體配方制備出的樣品。

3．2 移波CeF3閃爍探測(cè)器靈敏度的改善

測(cè)量移波CeF3探測(cè)器輸出的γ輻射源為60Co放射性標(biāo)準(zhǔn)源場(chǎng)，探測(cè)器距源約1m，1m處的輻射光斑直徑約10cm。60Co放射性源根據(jù)平均能量1．25MeV考慮。構(gòu)成閃爍探測(cè)器的光電器件為脈沖線性電流可大于1．5A的T5型光電倍增管（T5／4444），CeF3閃爍體直徑為45和40mm兩種，厚度均為10mm，外加高壓－3 200V。表1為移波CeF3探測(cè)器輸出在60Co放射性標(biāo)準(zhǔn)源場(chǎng)中γ絕對(duì)靈敏度測(cè)量結(jié)果。

表1 移波CeF3閃爍探測(cè)器對(duì)γ輻射的靈敏度測(cè)量結(jié)果Table 1 γsensitivity measurement results of wave－shifting CeF3scintillation detector

測(cè)點(diǎn)的注量率是根據(jù)60Co放射性標(biāo)準(zhǔn)源所屬單位直接測(cè)量結(jié)果和源出廠活度推算得到的。表1的測(cè)量結(jié)果表明：采取移波片閃爍體耦合方法可使傳統(tǒng)CeF3閃爍探測(cè)器輸出特性得到明顯改善，輸出幅度增加50%以上。

3．3 移波CeF3閃爍探測(cè)器時(shí)間特性的改善

圖2為與圖1輻射脈沖源相同情況下，移波CeF3閃爍探測(cè)器時(shí)間特性與傳統(tǒng)CeF3閃爍探測(cè)器時(shí)間特性的對(duì)比測(cè)量情況，所示分別為采用光譜響應(yīng)與CeF3閃爍體光譜匹配的透紫光電器件，和光譜響應(yīng)與CeF3閃爍體光譜不完全匹配的普通光電器件，構(gòu)成的兩種類型探測(cè)器，在相同情況下測(cè)量的脈沖輸出時(shí)間響應(yīng)波形。

圖2 移波CeF3閃爍探測(cè)器輸出時(shí)間響應(yīng)波形Fig．2 Output time response wave of wave－shifting CeF3scintillation detector

圖2的對(duì)比測(cè)量結(jié)果表明：采取移波膜片閃爍體耦合方法可使傳統(tǒng)CeF3閃爍探測(cè)器輸出特性得到明顯改善，脈沖時(shí)間響應(yīng)前沿由傳統(tǒng)的12ns變化到移波情況的約3ns。

4 結(jié)論

通過(guò)對(duì)幾種改善閃爍探測(cè)器輸出特性的途徑原理進(jìn)行分析，選擇由傳統(tǒng)CeF3閃爍體與光電器件光陰極之間加相應(yīng)波長(zhǎng)移波膜片（厚度不足1mm，面積與CeF3適配）構(gòu)成復(fù)合移波CeF3閃爍體。實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果表明：采取移波膜片閃爍體耦合方法可使傳統(tǒng)CeF3閃爍探測(cè)器輸出特性得到明顯改善，輸出幅度增加50%以上，脈沖時(shí)間響應(yīng)前沿由傳統(tǒng)方式的12ns變化到移波方式的約3ns。應(yīng)用該方法不必將探測(cè)系統(tǒng)的主要部件光電器件徹底更換，探測(cè)系統(tǒng)的構(gòu)成成本未明顯提高，對(duì)已定型的探測(cè)器系統(tǒng)采用此方式改善輸出特性是一種可選途徑。

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Analysis on Method to Improve Output Characteristic of CeF3Scintillation Detector

HU Meng－chun，LI Zhong－bao，F(xiàn)U Yue－cheng，LIU Jian，TANG Deng－pan，ZHU Xue－bin，LI Ru－rong，ZHANG Jian－h(huán)ua，HUANG Yan，CHEN Yu－yu，JIANG Shi－lun，JIANG Shu－qing，WANG Wen－chuan
（Institute of Nuclear Physics and Chemistry，China Academy of Engineering Physics，Mianyang621900，China）

For a common CeF3scintillation detector，since the optical spectrum of CeF3does not match the optical spectrum of the photoconducting device closely，the main output characteristics，namely，output level and pulse waveform，will be deformed and cannot be used to deduce the true characteristic of the radiation source．In this work，after literature survey and sample comparing，it is found that it is effective to add a wave－shifting wafer between the CeF3and the photoconducting device．As is shown in principle analysis and experiment results，the wave－shifting wafer method can improve the output characteristic of a CeF3scintillation detector observably．The output level increases by over 50%and the pulse time response changes to 3ns from 12ns after the wave－shifting wafer method is used．

TL812；TL816；O78

A

1000－6931（2015）03－0540－05

10．7538／yzk．2015．49．03．0540

2013－12－17；

2014－08－28

中國(guó)工程物理研究院預(yù)先科學(xué)研究資金資助項(xiàng)目（426020303）

胡孟春（1963—），男，湖南株洲人，研究員，碩士，從事脈沖核輻射測(cè)量研究