劉春蕾 楊峰

摘要根據搜集的南京市各類人為源氨排放的活動水平數據，采用排放因子法，建立了南京市2013年人為源大氣氨排放清單。結果表明，① 2013年南京市人為源大氣氨排放量約為25.79 kt，排放強度為3.91 t/（km2·a）；②農業(yè)源是南京市人為源氨的主要排放貢獻源，占總排放量的75.65%；③畜禽養(yǎng)殖是南京市人為源氨排放的最大貢獻源，占總排放量的42.96%，肉雞是南京市畜禽養(yǎng)殖氨排放最大的貢獻源，占畜禽養(yǎng)殖排放總量的35.90%，其次是肉豬，占21.77%；④氮肥施用是南京市人為源氨排放的第二大排放源，占總排放量的2598%，其中，水稻的氮肥施用貢獻了66.84%；⑤廢物處理是南京市人為源氨排放的第三大貢獻源，占總排放量的15.74%，煙氣脫硝占廢物處理源的70.68%。除了畜禽養(yǎng)殖和氮肥施用兩大排放源，煙氣脫硝過程中的氨排放需要引起足夠重視。

關鍵詞南京；氨排放；清單

中圖分類號X181.3；X501文獻標識碼A文章編號0517-6611（2015）29-263-04

氨（NH3）是大氣中最重要的微量氣體之一，是大氣中唯一的偏堿性氣體，一方面促進清除SO2和NOX等酸性物質，在底層大氣環(huán)境酸化中起著重要緩沖作用；另一方面氨是生成二次粒子的主控因子，作為PM2.5的重要前驅物，對霾的形成有重要影響。正是由于氨在大氣環(huán)境問題中，尤其是在PM2.5二次粒子形成過程中的重要性，國內外學者對氨排放研究越來越重視。美國學者在20世紀90年代研究認為，如果在控制其他污染物排放的同時，有針對性地對氨排放進行控制，可能對二次粒子的控制起到事半功倍的效果。近年來西方研究更是表明，控制氨排放是減少大氣顆粒物濃度最經濟有效的辦法。因此，城市氨排放源清單的建立及氨排放特征的研究對于城市大氣污染控制具有重要意義。

國外有關人為氨源的研究工作比較早，不少研究人員估算了農業(yè)源、非農業(yè)源等人為氨源的排放清單。歐洲各國研究表明，動物排放的貢獻可達人為源氨排放的75%，其次是使用化肥。2008年美國NEI數據表明，氨排放中畜禽排放占56%，其次是肥料施用為27%。亞洲日本畜禽排泄物釋放占人為源氨排放的64.3%，氮肥施用占4.6%。

近年來，國內對于大氣氨排放清單的研究工作開展得也越來越多，主要集中在大尺度層面。如全國層面的，李新艷等對我國大氣氨進行了估算并分析了時空分布特征；區(qū)域層面的，黃成等、尹沙沙等、李富春等分別估算了長江三角洲、珠江三角、川渝地區(qū)氨排放及特征。而城市層面的研究比較少，王平、張燦等分別對南通市人為源、重慶市主城區(qū)農業(yè)源氨排放進行了研究。國內研究一致表明，畜禽養(yǎng)殖和氮肥施用是大氣氨排放最主要的兩大貢獻源，貢獻率達80%以上[6-10]。

該研究主要依據2014年8月國家環(huán)保部頒發(fā)的《城市大氣污染物排放清單編制指南》（以下簡稱《指南》），收集了10項大氣氨排放源的活動水平數據，選取合理的估算方法和排放因子，編制了南京市2013年大氣氨排放清單，估算了各類大氣氨源排放量，并分析了排放特征，為研究南京市大氣污染形成機制及控制對策提供了基礎資料。

1材料與方法

1.1研究區(qū)域與對象

該研究以2013年為基準年，研究區(qū)域為南京市，估算的人為氨源包括農業(yè)源和非農業(yè)源共10項（氮肥施用、土壤本底、固氮植物、秸稈堆肥、畜禽養(yǎng)殖、生物質燃燒、化工生產、人體排泄、廢物處理處置、交通源）。

1.2基礎資料與來源

農作物耕地面積、固氮植物種植面積、畜禽年內飼養(yǎng)量、合成氨來自南京市2014年統(tǒng)計年鑒；秸稈產生量來自南京市農業(yè)委員會；污水處理、固廢填埋、垃圾焚燒、煙氣脫硝數據來自南京市2013年環(huán)境統(tǒng)計年鑒；不同車型汽車保有量來自南京市機動車排氣污染監(jiān)督管理中心。

1.3估算方法

氨排放量的估算主要采用排放因子法，計算公式為：

Ei，j=（Ai，j× EFj ）（1）

式中，E為氨排放量，i、j分別為地區(qū)、源類別，Ai為活動水平，EF為排放因子。

1.3.1氮肥施用。

根據其他研究人員[12-13]調查獲取的南京市主要農作物小麥、水稻、油菜的平均施氮量，計算得出南京市小麥、水稻、油菜的氮肥施用量（表1）。不同氮肥施用量組成取自國內學者研究結果的平均值，排放因子根據不同作物施肥月份平均溫度選取自《指南》表2。

1.3.2土壤本底。

氨是一種溫室氣體，農業(yè)土壤是溫室氣體排放的主要來源之一，土壤因素（土壤質地、通氣狀況、pH、土壤含水量和溫度等）是影響農田氨揮發(fā)的因素之一[15]。土壤本底排放系數為每畝耕地每年向大氣排放氨的量。

1.3.3固氮植物。

我國廣泛種植的固氮植物為大豆、花生和綠肥3類。南京市2013年固氮植物（大豆、花生、綠肥）種植面積僅7.17千hm2。

1.3.4秸稈堆肥。

由于沒有直接的秸稈堆肥數據，依據秸稈總量與秸稈肥料化率進行估算。《江蘇省秸稈利用發(fā)展規(guī)劃》顯示，南京市2008年秸稈肥料化率為22%，規(guī)劃2012年提高到32%。故選取32%作為南京市秸稈堆肥比例。

1.3.5畜禽養(yǎng)殖。

畜牧業(yè)排放的氨主要來源于畜禽在不同養(yǎng)殖階段糞尿的揮發(fā)。畜禽種類決定了氨氣排泄物的產生量，糞便產生后的排放則受到畜禽舍結構、舍內地面類型、糞便清理方法、存儲設置、還田方法等因素的影響[16]。

估算種類源自2014年統(tǒng)計年鑒列出的奶牛、水牛、家禽、兔、羊5種。為了區(qū)分家禽中不同種類的排放，依據其他人員研究方法，利用禽蛋比例、肉產量比例估算了雞、鴨、鵝的數量，繁殖母豬的比例取7.5%[17]。

畜禽養(yǎng)殖排放因子分別為奶牛25.52 kg/a，水牛10.56 kg/a，黃牛37.61 kg/a，母豬22.58 kg/a，肉豬2.82 kg/a，蛋雞0.49 kg/a，肉雞0.18 kg/a，蛋鴨0.35 kg/a，肉鴨0.03 kg/a，

鵝0.24 kg/a，兔0.24 kg/a，山羊4.93 kg/a。

1.3.6生物質燃燒。

生物質燃燒包括生物質鍋爐、戶用生物質爐具和生物質開放燃燒三大類。開放燃燒包括森林大火、草原大火、秸稈露天焚燒3種形式。由于數據獲取原因，該研究僅估算了戶用生物質爐具和生物質開放燃燒兩大類的氨排放量。

生物質燃燒活動水平計算公式為：

A= P×N×R×η （2）

式中，A為生物質燃燒量，P為主要農作物產量，N為農作物谷草比，R為燃燒比例，η為燃燒率。生物質燃燒活動水平可直接由主要農作物秸稈產生量、燃燒比例、燃燒率來估算，秸稈焚燒比例取經驗值為20%，農作物秸稈燃燒率取0.9。

戶用生物質燃料包括戶用秸稈、薪柴和生物質成型燃料3部分。戶用生物質爐具燃燒量依據其他學者研究成果[18]計算，該研究選取了南京市高淳區(qū)作為江蘇農村地區(qū)家庭能源消費水平與構成的研究區(qū)域，數據與該研究具有較高的適用性與統(tǒng)一性。

43卷29期劉春蕾等南京市2013年人為源大氣氨排放清單及特征

1.3.7化工生產。

涉及到氨排放的行業(yè)主要包括合成氨生產和氮肥生產。該研究中氮肥和合成氨產量數據來自統(tǒng)計年鑒，排放因子取自《指南》。

1.3.8人體排泄。

由于人體排放與污水處理廠的氨排放有部分重疊之處，在此處對人體排放的人口基數進行了修正。以南京市農村戶籍人口數為基數，借鑒青島市社會科學院研究人員實證得出的沿海發(fā)達地區(qū)農村留守人口比例（以青島市為例）估算南京市農村留守人口數[19]，以此作為南京市沒使用衛(wèi)生廁所的人數來估算人體氨排放量。

1.3.9廢物處理處置。

廢物處理處置氨排放源包括了污水處理、固廢填埋、焚燒和煙氣脫硝過程4個方面。目前，國內燃煤電廠和水泥脫硝的主流工藝是選擇性催化還原法（SCR）和非選擇性催化還原（SCNR）以及在二者基礎上發(fā)展起來的SNCR/SCR聯(lián)合煙氣脫硝技術。而該工藝中氨水作為還原劑在裝載、運輸、系統(tǒng)內部計量、輸送過程中可能存在跑冒滴漏等無組織排放，過量的未參與反應的氨還會隨脫硝煙氣一起排放，形成二次污染，由脫硝工程引發(fā)的氨排放問題引起了廣泛關注。

1.3.10交通源。

我國自1999年以來先后頒布并實施了國1～國5階段機動車排放標準?！吨改稀返呐欧乓蜃涌紤]了不同排放標準對污染排放的影響，這是與其他同類交通源研究的主要區(qū)別。

該研究按照排放標準實施時間對南京市歷年來汽車保有量進行了劃分，得到不同類型汽車國1前到國5的汽車保有量。根據《指南》所列道路機動車年均行駛里程（VKT）估算南京市不同車型機動車行駛里程，然后與相應的排放因子的乘積之和即為道路移動源氨排放量。

2結果與分析

2.1南京市人為源大氣氨排放清單

根據上述研究方法和數據，估算得到南京市2013年人為源氨排放清單（表3），2013年南京市人為源氨排放總量為25.79 kt。農業(yè)源和非農業(yè)源的排放量分別占總排放量的75.65%和24.35%，農業(yè)源是南京市氨排放的最主要來源。畜禽養(yǎng)殖、氮肥施用和非農業(yè)源中的廢物處理分別為前三大貢獻源，共貢獻84.68%，固氮植物的貢獻最少，僅0.04%，可忽略不計。南京市的人口數量在江蘇省13個省轄市內排位第3，龐大的社會生活、生產活動對畜禽和糧食等物質的需求巨大，畜禽屠宰和農田氮肥施用日益增長。建議下一步開展詳細的農業(yè)氨排放源空間分布研究，以促進南京市科學地實施網格化、精細化氨排放控制措施。

2.2排放源貢獻分析

畜禽養(yǎng)殖是南京市氨排放的最大貢獻源。圖1為各類牲畜貢獻率情況，從大到小排列為肉雞（35.9%）>肉豬（21.77%）>羊（12.27%）>蛋雞（10.2%）>母豬（7.23%）>奶牛（5.94%）>肉鴨（1.9%）>蛋鴨（156%）>鵝（1.49%）>水牛（1.11%）>兔（0.61%）>黃牛（0.02%）。肉雞是南京市畜禽養(yǎng)殖氨排放最大的貢獻源，其次是肉豬。家禽（雞、鴨、鵝）占總年內飼養(yǎng)量的95.57%，排放了51.05%的氨，家畜（豬、牛、羊）僅占總年內飼養(yǎng)量的360%，但排放了48.34%的氨。這是由于大型動物的糞便排放量大，含氮高，排放因子高。我國畜禽養(yǎng)殖一直呈現(xiàn)高速增長狀態(tài)，畜禽養(yǎng)殖數量的增加必然帶來種種環(huán)境問題。江蘇是傳統(tǒng)的羊和家禽養(yǎng)殖大省，所以南京在控制畜禽養(yǎng)殖氨排放時，要重點控制豬、牛、羊等大型家畜。

氮肥是2013年南京市人為源氨排放第二大貢獻源。圖2為南京市2013年各農作物氨排放貢獻率情況，從大到小排列為水稻（66.84%）>小麥（17.16%）>油菜（16%）。水稻氮肥施用的氨排放是3種作物中最高的，原因主要有：一是水稻是南京市種植面積最大的農作物，超過油菜和小麥的種植面積之和。二是水稻的平均施氮量最高，比小麥的要高52.6%，比油菜高26.57%。三是與作物種植季節(jié)有關。水稻是夏種秋收作物，水稻的施肥時間處于高溫時間，氨排放因子大，而油菜、小麥是秋種夏收作物，施肥時溫度低，氨排放因子小。

廢物處理在南京市大氣氨排放貢獻率達15.13%，為2013年南京市人為源氨排放第三大貢獻源，廢物處理的氨排放不容忽視。圖3為南京市2013年廢物處理分類型氨排放貢獻率情況，從大到小排列為煙氣脫硝（70.68%）>固廢填埋（29.14%）>垃圾焚燒（0.13%）>污水處理（0.05%）。廢物處理中，垃圾焚燒和污水處理貢獻很小，可忽略不計，煙氣脫硝貢獻率最大。這是由于南京市自20世紀80年代以來，工業(yè)化、城市化進程走在全國前列，是全國著名的石化、鋼鐵基地，重化工業(yè)占工業(yè)經濟的80%，火力發(fā)電、鋼鐵、石化化工、水泥等行業(yè)用煤導致全市煤炭消耗量居高不下，全市12個30萬kW以上燃煤機組全部建成脫硝設施，6條4 000 t以上水泥熟料生產線脫硝工程已全部建成投運，而這些煙氣脫硝過程產生了一定量的氨逃逸。

3結論與討論

南京市2013年大氣氨排放總量為25.79 kt，排放強度為3.91 t/（km2·a）。

農業(yè)源是南京市人為源氨排放的主要來源，占總排放量的75.65%，非農業(yè)源貢獻了24.35%。

畜禽源是南京市人為源氨排放的最大貢獻源，占總排放量的4296%，肉雞是南京市畜禽養(yǎng)殖氨排放最大的貢獻源，占畜禽養(yǎng)殖排放總量的35.9%，其次是肉豬，占21.77%。

氮肥施用是南京市人為源氨排放的第二大排放源，占總排放量的2598%。其中，水稻的氮肥施用貢獻了66.84%。

廢物處理是南京市人為源氨排放的第三大貢獻源，占總排放量的1574%。煙氣脫硝占廢物處理源的70.68%，煙氣脫硝過程中的氨排放需要引起足夠重視。

氨排放量估算的不確定性主要來自3個方面：一是活動水平是否準確。該研究中大部分活動水平數據來自各權威部門，包括統(tǒng)計年鑒、環(huán)境統(tǒng)計年鑒等，能夠較好地保證數據的可靠性。但是，還有一部分數據是在其他研究人員研究成果基礎上進行的估算，必然與實際情況存在一定偏差，如南京市化肥施用量、戶用生物質燃燒量等。在實地調研過程中發(fā)現(xiàn)，農戶的化肥施用量實際上超過以往研究結果，實際氮肥施用氨排放量被低估。二是排放因子是否跟當地情況相符。各地排放因子是不一樣的，而該研究所用的排放因子大部分來源于《指南》，代表的是全國平均水平。要減少這個因素的影響，需要進行排放因子本地化測試。三是排放源類別是否較全面也會影響到總排放量的估算。該研究中按照《指南》增加了煙氣脫硝部分的氨排放，估算的煙氣脫硝氨排放量達到了總排放量的10%，而其他研究都沒有涉及煙氣脫硝氨排放的估算。另外，近年來南京市為了減少煤炭量使用，將很多小燃煤鍋爐改造成了生物質鍋爐，由于數據獲取原因，該研究未將生物質鍋爐的氨排放量估算入內?？傊?，開展詳實的活動水平調查，進行排放因子本地化測試是提升城市氨排放估算精度的必要途徑。

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