李凌霜，趙景波，

（1.陜西師范大學(xué) 旅游與環(huán)境學(xué)院，西安710062；

2.中國科學(xué)院地球環(huán)境研究所 黃土與第四紀(jì)地質(zhì)國家重點實驗室，西安710061）

doi：10.7515/JEE201505006

西安市雁塔區(qū)10月O3時空變化規(guī)律

李凌霜1，趙景波1，2

（1.陜西師范大學(xué) 旅游與環(huán)境學(xué)院，西安710062；

2.中國科學(xué)院地球環(huán)境研究所 黃土與第四紀(jì)地質(zhì)國家重點實驗室，西安710061）

根據(jù)2013年10月對西安市雁塔區(qū)84 m高度范圍的晝夜觀測資料，研究了O3的日變化規(guī)律、垂直分布以及氣象因素對其的影響。結(jié)果表明：O3濃度日變化規(guī)律較為明顯，呈單峰型分布，早晨濃度開始上升，于14：30左右達(dá)到峰值，在16：30之后開始降低并趨于平穩(wěn)，并且O3濃度晝夜變化可分為3個階段，8：30—16：30為O3濃度最高階段，18：30 — 00：30為O3濃度居中階段，2：30—6：30為O3濃度最低和降低階段。垂直高度上O3濃度隨高度上升而升高，并且O3濃度的垂直梯度變化分為低—中—高3個階段，1～30 m為O3濃度最低層段，36～66 m為O3濃度居中層段，70～84 m為O3濃度最高層段。O3濃度與NOx濃度的日變化呈明顯負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為- 0.21。O3濃度的變化曲線與溫度垂向變化曲線相似，呈現(xiàn)出同升同降的特點，兩者呈明顯正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為0.72。O3濃度與濕度的日變化呈現(xiàn)出相反的趨勢，兩者呈現(xiàn)明顯的負(fù)相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)為- 0.76。

O3濃度；日變化；垂直分布；西安雁塔區(qū)

O3是大氣邊界層最重要的污染物之一，近年來對流層中O3濃度增高（魏鼎文等，1994；Bojkov，1995；Randel and Wu，1999），隨之帶來的一系列污染問題引發(fā)了人們的關(guān)注。O3作為氮氧化物（NOx）和揮發(fā)性有機物（VOCs）在大氣中通過一系列光化學(xué)反應(yīng)形成的二次污染物（唐孝炎等，1991），對地球上的生命包括人體、動物、植物、微生物等都會造成極大的傷害。O3也是反映光化學(xué)煙霧污染的重要指標(biāo)，近地面高濃度的O3不僅能對人體健康造成損傷，還會加快材料老化，導(dǎo)致農(nóng)作物減產(chǎn)，從而對人類生產(chǎn)生活造成一系列有害的影響（Burnett et al，1997；Rable and Eyre，1998；Manning，2003）。

世界上地面O3的觀測研究開展較早，歐洲和北美的大氣監(jiān)測網(wǎng)中都把地面O3作為一項長期的監(jiān)測內(nèi)容（徐曉斌等，1998）。隨著我國大氣環(huán)境的每況愈下，越來越多的城市展開了對O3的研究，如北京（吳瑞霞等，2005；石玉珍等，2009）、天津（韓素芹等，2007）、南京（沈毅等，2009；張敏等，2009）、上海（劉明花等，2008；顧瑩和束炯，2010；彭麗等，2011）、廣州（梁永賢等，2013）等地。劉烽等（2002）研究北京夏季低層大氣O3發(fā)現(xiàn)，在輻射較強的夏季，由于高濃度的前體物NO、NO2存在，光化學(xué)過程產(chǎn)生的O3是夏季影響城市大氣質(zhì)量的主要因素之一。李善蘭等（2003）根據(jù)2003年對延吉市春季觀測大氣中的O3、NOx、CO等的濃度研究，認(rèn)識到延吉市NOx和O3氣體濃度之間有明顯的負(fù)相關(guān)性，CO濃度增加影響NOx濃度。楊俊梅等（2013）根據(jù)2008年對南京北郊O3、NO2及SO2的連續(xù)觀測，認(rèn)識到O3濃度上升時NO2濃度下降，O3濃度最高時NO2濃度最低，二者呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)。彭麗等（2011）通過分析2007 — 2009年上海市寶山國家氣候觀象臺的O3探空觀測數(shù)據(jù)，得出上海地區(qū)邊界層內(nèi)O3濃度由上而下呈正梯度變化，地面濃度最低，1.6 km高度O3濃度達(dá)到峰值，NOx的垂直分布是影響O3垂直分布的重要因素。雖然過去對O3濃度在垂向上的變化進(jìn)行了一定的研究，但對垂直高度分辨較低，對晝夜變化規(guī)律研究很少。

西安作為西北最大的經(jīng)濟政治中心，在城市高速發(fā)展的過程中出現(xiàn)了一些污染問題。本文通過觀測O3濃度日變化及垂直分布，以期為揭示西安城市空氣中O3晝夜變化規(guī)律和垂向變化特點和污染特性提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 觀測地點

O3采集觀測需要一定高度的采樣平臺，為了能較好地獲得數(shù)據(jù)反映O3濃度變化特征，將觀測地點選在西安市雁塔區(qū)長安南路陜西師范大學(xué)高層樓上（34.21°N，108.95°E）。該高層樓共28層，高度為87 m，西距長安街354 m，東距翠華路347 m，北距商業(yè)中心小寨2.2 km，南距會展中心653 m，周圍為文教及居民區(qū)，所處地勢平坦，利于觀測。

1.2 觀測時間

觀測時間為2013年10月7日、14日和21日，進(jìn)行了三個晝夜24小時觀測。每隔一層樓設(shè)置一個觀測點，對應(yīng)高度分別為1 m、6 m、12 m、18 m、24 m、30 m、36 m、42 m、48 m、54 m、60 m、66 m、72 m、78 m、84 m。每兩個小時進(jìn)行一次觀測，每次觀測獲得O3濃度、NOx濃度、溫度、濕度各28組數(shù)據(jù)。3個晝夜觀測結(jié)果基本相似，表明觀測結(jié)果可靠。

1.3 觀測儀器

實驗觀測O3采用的儀器為便攜式智能O3氣體檢測儀，檢測原理為電化學(xué)原理，測量范圍為0～1 ppm，測量精度≤± 3%（F.S），響應(yīng)時間為30 s。觀測NOx的儀器為便攜式智能NOx氣體檢測儀，檢測原理為電化學(xué)原理，測量范圍為0～100 ppm，測量精度≤±3%（F.S），響應(yīng)時間為20 s。兩種儀器都能夠連續(xù)檢測空氣中指定氣體濃度，具有響應(yīng)靈敏、測量精度高、穩(wěn)定性和重復(fù)性好等優(yōu)點。觀測前需對儀器進(jìn)行標(biāo)定，確保數(shù)據(jù)準(zhǔn)確性和有效性。

2 結(jié)果

2.1 O3濃度總體變化特征

圖1給出了O3濃度逐日變化特征。由箱圖（圖1a）可知：觀測3 d的O3逐日濃度變化范圍分別為0.013～0.076 ppm，0.027～0.088 ppm， 0.026～0.098 ppm；日均濃度值分別為0.044 ppm，0.048 ppm，0.055 ppm；標(biāo)準(zhǔn)差分別為0.013 ppm，0.011 ppm，0.016 ppm。垂直高度上的O3濃度標(biāo)準(zhǔn)差變化趨勢如圖1b所示，標(biāo)準(zhǔn)差變化范圍為0.005～0.014 ppm，波動較為明顯。

圖1 O3濃度逐日變化及垂直高度標(biāo)準(zhǔn)差變化趨勢Fig.1 Diurnal variations of O3concentration and standard deviation variations at different altitudes

2.2 O3濃度晝夜變化特征

圖2所示為西安雁塔區(qū)10月份不同高度O3濃度隨時間變化特征。由圖2可知，不同時間段O3的變化波動較為明顯，按不同高度的晝夜變化敘述如下。1～6 m O3晝夜?jié)舛染禐?.038 ppm，變化范圍為0.029～0.051 ppm，變化幅度為0.022 ppm，呈單峰型分布；O3濃度從8：30 —12：30一直呈上升趨勢并于14：30到達(dá)峰值，之后逐漸下降至平穩(wěn)。12～30 m O3晝夜?jié)舛染禐?.044 ppm，變化范圍為0.032～0.064 ppm，變化幅度為0.032 ppm，與之前高度分布相似，也是于14：30到達(dá)峰值，之后逐漸下降至平穩(wěn)。36～72 m O3晝夜?jié)舛染禐?.055 ppm，變化范圍為0.042～0.076 ppm，變化幅度為0.034 ppm，變化特點與上述分布相似。78～84 m O3晝夜?jié)舛染禐?.063 ppm，變化范圍為0.059～0.071 ppm，變化幅度為0.012 ppm，總體變化趨于平穩(wěn)，于10：30和16：30出現(xiàn)較為微小的波動，濃度在16：30達(dá)到最高。此外，根據(jù)圖2可將不同時間O3濃度晝夜變化分為3個階段。8：30 — 16：30為O3濃度最高階段，O3濃度平均值為0.052 ppm，變化范圍為0.029～0.073 ppm，變化幅度為0.044 ppm。18：30 — 0：30為O3濃度居中階段，O3濃度平均值為0.049 ppm，變化范圍為0.033～0.064 ppm，變化幅度為0.031 ppm。 2：30 — 6：30為O3濃度最低和降低階段，O3濃度平均值0.048 ppm，變化范圍為0.033～0.068 ppm，變化幅度為0.035 ppm。

綜合上述，可得出在1～84 m高度范圍內(nèi)O3濃度于14：30左右達(dá)到一天峰值并在之后趨于平穩(wěn)的規(guī)律，且三個晝夜的觀測結(jié)果均具有以上規(guī)律，表明這種規(guī)律確實存在。

2.3 O3濃度垂直梯度變化特征

圖3所示為西安雁塔區(qū)10月份 O3濃度不同時間隨高度的變化。由圖3可知，O3濃度隨高度的升高而呈明顯增加的趨勢，這雖然與以往的研究結(jié)果相一致（任麗紅等，2005；馬志強等，2007），但本文在高度上晝夜變化劃分較細(xì)，能夠揭示以往未認(rèn)識到的O3濃度高度上的晝夜變化規(guī)律。圖3a為8：30 —14：30 O3濃度的垂向變化，O3濃度平均值為0.053 ppm，變化范圍為0.029～0.073 ppm，變化幅度為0.044 ppm，是O3濃度最高且變化幅度最大層段。圖3b為16：30 — 22：30 O3濃度的垂向變化特征，O3濃度平均值為0.050 ppm，變化范圍為0.036～0.071 ppm，變化幅度為0.035 ppm。圖3c為0：30 — 6：30 O3濃度的垂向變化特征，O3濃度平均值為0.049 ppm，變化范圍為0.033～0.068 ppm，變化幅度為0.035 ppm。由上可知，O3濃度在8：30 — 14：30、16：30 — 22：30、0：30 — 6：30三個時間段內(nèi)隨高度升高逐漸增大，變化幅度在不同時間段內(nèi)呈增大趨勢。此外，本項研究結(jié)果與以往研究不同的是O3濃度的垂直梯度變化呈現(xiàn)出了一定的分層段差異特征。根據(jù)圖3可將O3濃度的垂直梯度變化分為低—中—高3個層段。1～30 m為O3濃度最低層段，O3濃度平均值為0.042 ppm，變化范圍為0.029～0.056 ppm，變化幅度為0.027 ppm。36～66 m為O3濃度居中層段，O3濃度平均值為0.052 ppm，變化范圍為0.037～0.070 ppm，變化幅度為0.033 ppm。70～84 m為O3濃度最高層段，O3濃度平均值為0.061 ppm，變化范圍為0.040～0.073 ppm，變化幅度為0.033 ppm。

圖2 10月份不同高度O3濃度日變化Fig.2 Diurnal variations of O3concentration at different altitudes during October

圖3 10月份不同時間O3濃度隨高度變化特征Fig.3 Vertical variations of O3concentration at different time during October

3 討論

3.1 O3濃度晝夜變化原因

O3濃度晝夜呈現(xiàn)高—中—低的變化規(guī)律的原因是O3為二次污染物，其生成依賴于NO、NO2和CO等前體物的濃度和化學(xué)反應(yīng)（單文坡等，2006）。隨著人類活動的增加，這些前體物在中午出現(xiàn)高濃度值，光化學(xué)反應(yīng)得以充分發(fā)生，對流層中與O3生成相關(guān)的光化學(xué)反應(yīng)過程如下：

反應(yīng)（1）～（3）是一個快速的循環(huán)過程，一定條件達(dá)到化學(xué)平衡，O3濃度并未增加，（3）是O3主要的消耗途徑。但在實際大氣中，O3除了與NO發(fā)生氧化反應(yīng)生成NO2，也可與其他污染物如NMHC和CO發(fā)生反應(yīng)，同樣使NO氧化為NO2，但這一轉(zhuǎn)化中并未造成O3消耗，其中生成的NO2經(jīng)過光解后造成O3的凈增加（安俊嶺等，1998）。隨著反應(yīng)的不斷循環(huán)進(jìn)行，O3濃度得到積累，導(dǎo)致O3濃度出現(xiàn)圖2所示在8：30 —16：30不斷增大，并在14：30左右即一天中光化學(xué)反應(yīng)最強烈的時段出現(xiàn)O3濃度最大值，1～84 m各高度范圍O3濃度峰值均出現(xiàn)在這一階段，最大峰值濃度達(dá)到0.076 ppm，使得這一階段成為一天中O3濃度最高階段。到了傍晚太陽輻射減弱，光化學(xué)反應(yīng)停止，白天積累的O3與NO等其他還原性物質(zhì)發(fā)生氧化反應(yīng)而被消耗，此外O3的沉積作用也是造成其消耗的一個重要原因（Lal et al，2000；Cheung and Wang，2001），導(dǎo)致O3濃度出現(xiàn)圖2所示在20：30 — 0：30逐漸減小的趨勢，但O3濃度并未出現(xiàn)最低值，此階段為O3濃度居中階段。傍晚時分前體物對O3的消耗一直持續(xù)到日出之時，導(dǎo)致O3濃度出現(xiàn)圖2所示在2：30 — 6：30不斷下降并達(dá)到最低的現(xiàn)象，此階段為O3濃度最低階段。

O3濃度隨高度的升高而增加的規(guī)律也是由于其前體物NOx導(dǎo)致的，白天大氣湍流作用明顯，而夜間層結(jié)穩(wěn)定，造成了夜間近地層的NO很難向上輸送，即使輸送到上層大氣也已轉(zhuǎn)化為NO2，造成了上層NO濃度低而NO2濃度高的現(xiàn)象。因此，低濃度的NO減少了對O3的消耗而高濃度的NO2通過光化學(xué)反應(yīng)卻增加了O3濃度，從而造成了O3濃度隨垂直高度升高而逐漸升高的現(xiàn)象。30 m以下由于近地面的源排放，NOx濃度顯然要比高層范圍的增長要快，從而抑制了O3的生成，隨著高度的升高，太陽輻射增強，光化學(xué)反應(yīng)更加充分，導(dǎo)致高空的O3濃度明顯增高，因此呈現(xiàn)出如圖3所示的O3濃度隨高度上升而呈現(xiàn)分階段增高的現(xiàn)象。

3.2 O3濃度與NOx的關(guān)系

圖4a為西安雁塔區(qū)10月份 O3濃度與NOx濃度之間的日變化關(guān)系曲線。由該圖可知：當(dāng)O3濃度上升時NOx濃度下降，O3濃度在14：30達(dá)到一天最高值時NOx濃度恰好為最低值，傍晚過后O3濃度呈平穩(wěn)下降趨勢時NOx濃度就基本呈上升趨勢?？傮w來說O3濃度與NOx濃度的日變化呈相反的趨勢。圖4b顯示了O3濃度與NOx濃度的相關(guān)性，可知兩者呈明顯負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為- 0.21。這也印證了前文所述O3濃度日變化及垂直高度變化的規(guī)律，NOx作為O3產(chǎn)生的前體物與O3之間呈現(xiàn)了此消彼長的態(tài)勢。白天由于人類工業(yè)與交通排放的NO、NO2等氮氧化物在太陽輻射的作用下，通過一系列光化學(xué)反應(yīng)生成O3，也就是說O3是通過消耗NOx而產(chǎn)生的，因此出現(xiàn)了實驗數(shù)據(jù)呈現(xiàn)的負(fù)相關(guān)性。

圖4 O3濃度與NOx濃度變化相關(guān)曲線Fig.4 Correlation between the concentration of O3and NOx

3.3 O3濃度與溫度的關(guān)系

圖5a為西安雁塔區(qū)10月份不同溫度下O3濃度隨時間變化的曲線。由該圖可知當(dāng)氣溫上升時O3濃度也隨之升高，當(dāng)溫度達(dá)到一天的最高值時O3濃度也達(dá)到其峰值?？傮w來說O3濃度的變化曲線與溫度變化曲線比較相似，呈現(xiàn)出同升同降的趨勢。圖5b顯示了O3濃度與溫度的相關(guān)性，經(jīng)分析可知，兩者呈明顯正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為0.72。O3是由于其前體物在太陽輻射的作用下經(jīng)過光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生的，溫度是隨著太陽輻射的增大而升高的，溫度的升高較太陽輻射的增大滯后2～3 h，因此溫度可作為衡量O3污染水平的重要指標(biāo)（陳魁等，2010）。

圖5 O3濃度與溫度變化相關(guān)曲線Fig.5 Correlation between the concentration of O3and temperature

3.4 O3濃度與濕度的關(guān)系

圖6a為西安雁塔區(qū)10月份不同濕度下O3濃度隨時間變化的曲線。由該圖可知，濕度與O3濃度的變化關(guān)系和O3濃度與NOx濃度變化關(guān)系較為相似，當(dāng)濕度達(dá)到一天最低值時O3濃度達(dá)到14：30的峰值，傍晚之后隨著濕度的緩慢上升O3濃度呈現(xiàn)出平緩的下降趨勢?？傮w來說O3濃度與濕度的日變化也呈現(xiàn)出相反的趨勢。圖6b顯示了O3濃度與濕度的相關(guān)性，經(jīng)分析兩者呈現(xiàn)明顯的負(fù)相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)為- 0.76。濕度的變化受到各種天氣條件的影響，一方面水分的含量越大濕度越高，從圖6a中可以看出清晨由于夜間溫度降低，空氣中水分增多等因素導(dǎo)致濕度較大，而中午時分是一天中太陽輻射最為劇烈的時候，因空氣中水分大量蒸發(fā)濕度達(dá)到了最低值，O3濃度反而達(dá)到了峰值。另一方面，濕度高低還受到了溫度的影響，溫度越高，相對濕度越小。其變化主要取決于空氣中水分來源，包括水面、蒸汽流或氣流擴散系數(shù)等。相關(guān)文獻(xiàn)表明當(dāng)溫度到達(dá)峰值時濕度較其晚1 h到達(dá)最低值（劉萍等，2013），與本文數(shù)據(jù)結(jié)論表現(xiàn)相似，進(jìn)一步可得出濕度與O3濃度的關(guān)系及濕度與O3濃度呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)性。

圖6 O3與濕度變化相關(guān)曲線Fig.6 Correlation between the concentration of O3and humidity

4 結(jié)論

綜上所述，可得出以下結(jié)論：

（1）西安雁塔區(qū)10月份 O3濃度日變化規(guī)律較為明顯，呈單峰型分布，早晨濃度開始上升，于14：30左右達(dá)到峰值，之后濃度降低并趨于平穩(wěn)。

（2）西安雁塔區(qū)10月份垂直高度上O3濃度隨高度上升而升高，在8：30 — 14：30的時間段內(nèi)是O3濃度最高變化幅度最大的階段，且在垂直高度上呈現(xiàn)出分層段上升的變化趨勢。

（3）西安雁塔區(qū)10月份 O3濃度與NOx濃度的日變化呈相反的趨勢，兩者呈明顯負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為-0.21，兩者是此消彼長的態(tài)勢。西安雁塔區(qū)10月份 O3濃度與濕度的日變化呈現(xiàn)出相反的趨勢，兩者呈現(xiàn)明顯的負(fù)相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)為- 0.76。

（4）西安雁塔區(qū)10月份 O3濃度的變化曲線與溫度變化曲線相似，呈現(xiàn)出同升同降的趨勢，兩者呈明顯正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為0.72。

致謝：本論文工作受到國家科技部科技支撐項目基金資助。同時，楚純潔教授對O3和NOx濃度在高度變化研究方面給予了寶貴的指導(dǎo)；吳燦、謝凱毅等參加了野外觀測。在此一并致謝！

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Vertical and temporal variation of O3in October in the Yanta District of Xi'an

LI Ling-shuang1，ZHAO Jing-bo1，2
（1.College of Tourism and Environment，Shaanxi Normal University，Xi'an 710062，China; 2.State Key Laboratory of Loess and Quaternary Geology，Institute of Earth Environment，Chinese Academy of Sciences，Xi'an 710061，China）

According to the range of 84 m day and night observation data in October 2013 in the Yanta District of southern Xi'an City，this paper analysed the concentration of O3daily variation regularity，the vertical distribution，and the inf uence of various factors.The results showed that the concentration of O3variation was relatively obvious，the distribution type was unimodal and the concentration began to rise in the morning，arrived peak at 14：30 around and then leveled off.It also showed that the concentration of O3daily variation could be divided into 3 phases： O3concentration reached high level from 8：30 to 16：30，reached middle level from 18：30 to 00：30，reached low and reduced level from 2：30 to 6：30.In the vertical height，O3concentration increased with altitude and from 8：30 to 14：30 was the largest stage of O3concentration variation.It also showed that O3concentration in the vertical height can be divided into 3 phases： O3concentration reached lowest level from 1 m to 30 m，reached middle level from 36 m to 66 m，reached highest level from 70 m to 84 m.In the vertical height，O3concentration increased with altitude and from 8：30 to 14：30 was the largest stage of O3concentration variation.The daily variation of O3concentration and NOxconcentration showed the opposite trend，and they had signif cantly negative correlation，the correlation coefficient was - 0.21.O3concentration variation curves and temperaturevariation curves were similar，presented the trend of rise and fall at the same time，they had signif cant positive correlation，the correlation coefficient was 0.72.O3concentration and the moisture daily variation presented a contrary trend，and they showed obvious negative correlation，the correlation coeff cient was - 0.76.

O3concentration; diurnal variation; vertical variation; Yanta District of Xi'an City

X513

A

1674-9901（2015）05-0299-08

2015-05-25

國家科技部科技支撐項目（2007BAC30B01）

趙景波，E-mail： zhaojb@snnu.edu.cn